V Ядерный Форум 2010 (24-29 сентября 2010 г.

, Санкт-Петербург)

Особенности технологии
обращения
с высоковыгоревшим
ОЯТ
Безносюк В.И., Зильберман Б.Я., Сапрыкин В.Ф., Алой А.С.,
Федоров Ю.С., Шадрин А.Ю. 1
Глаговский Э.М., Куренков Н.В. 2

Зильберман Борис Яковлевич – д.т.н., проф., з.д.н РФ;

главный научный сотрудник НПО «Радиевый институт им. В.Г. Хлопина»

1
ФГУП «НПО «Радиевый институт им. В.Г. Хлопина»
2
Институт промышленных ядерных технологий НИЯУ
Повышение выгорания ОЯТ АЭС типа ВВЭР (PWR)
от 0,5 до 50 ГВт*сут/т с тенденцией к росту до
70 ГВт*сут/т привело к резкому увеличению
содержа-ния продуктов деления, включая летучие,
ухудшению нуклидного состава делящихся элементов
и проблемам обращения с регенерированными
материалами. Фактически мы перерабатываем отходы
ядерной энер-гетики (вторичное сырье), выделяя
утилизируемую часть и компактируя ВАО в виде
стекломатрицы.
Поскольку нуклидный состав высоковыгоревшего
ОЯТ весьма сложен, то в адаптации нуждаются все
стадии цепочки переработки данного типа топлива от
транспортировки и сухого хранения, на переработке
ОЯТ, начиная с головных операций, и вплоть до
обращения со всеми отвержденными, газообраз-ными
 Влияние выгорания ОЯТ на содержание актинидов и
высоковалентных продуктов деления (выдержка 5 лет)

Элем
(изо
 Изменение мощности экспозиционной дозы при
хранении плава гексагидрата уранилнитрата и
3
диоксида плутония.
1000
8
МЭД, фА/(кг*гU)

100 8

МЭД, фА/(кг*г Pu)

228 237 239
Th U Pu
2 10
238
241 Pu
1 Am
240
Pu
0.1
1 233 237
228 Pa Np
0.01 Th
236
234 Pu
237 Th
U 0.001

0 0.0001
0.01 0.1 1 10 100 0.01 0.1 1 10 100
Время хранения, лет Время хранения, лет

Выгорание ОЯТ ВВЭР-1000 50 ГВт*сут/т ТМ; выдержка 5 лет

Накопление 228 Th как дочернего нуклида 232 U ограничивает срок использования
регенерированного урана и сильно осложняет его повторное обогащение по 235 U.
По аналогичной причине (распад 236 Pu в 232 U) складированный плутоний нужда-
ется в глубокой переочистке перед рефабрикацией в МОКС-топливо для РБН.
Схема переработки ОЯТ ВВЭР-1000 по
базовой технологии на ОДЦ

Zr
 Установка «Минихруст» и ее показатели

ОЯТ ВВЭР-1000 с выгоранием 47 ГВт•сут/т U и выдержкой ~9 лет

Элемент % выхода на операции
Охрупчивание Волоксидация Р-р на экстракцию
Тритий 52,3 46,3 0,41
C-14 42,0 58,0 -
I-129 5,0 95,0
Cs-137 0,81 99,2
Растворение волоксидированного ОЯТ ВВЭР-1000

Сравнение растворения топливной

композиции из UO2 после волоксида-
ции и без нее
Температура процесса и
кислотность исходного раствора:
UO2 - 80 °C, 3.0моль/л HNO3
U3O8- 60 °C, 1.0 моль/л HNO3,
500 g/l U

Показана возможность выведения максимального количества осадкообра-

зующих ПД при растворении волоксидированного ОЯТ, в первую очередь,
молибдена и циркония, а также бария, при проведении процесса
растворе-ния ОЯТ методом газовой конверсии.
Базовая схема экстракционной переработки ОЯТ

Коэффициент
очистки от ПД

105 -
106
с барьерным
блоком

107
Сильнокислотная схема экстракционной
переработки ОЯТ
Коэффициент
очистки от ПД

105 -
106
с барьерным
блоком

107
Отделение
Zr, Tc, Np –
более 98%
Характеристики потоков при сильнокислотной
переработке модельного раствора высоковы-
горевшего ОЯТ ВВЭР-1000 на стенде ЦБЭ
Расчетное выгорание ОЯТ 70 ГВт*сут/т ТМ, выдержка 5 лет
Экстрагент: 30% ТБФ в изопаре-Л

Курсивом даны показатели из других серий опытов на реальном ОЯТ АЭС

Слабокислотная схема экстракционной
переработки ОЯТ
Коэффициент
очистки от ПД

105 -
106
с барьерным
блоком

107
Отделение
Zr, Tc, Np –
более 98%
Поведение нитратов бария и стронция в рас-
творах азотной кислоты и уранилнитрата

А
Ba Б
Sr

Растворимости нитратов бария и стронция в зависимости от концентрации

нитрат-иона в растворах азотной кислоты и уранилнитрата совпадают,
однако в концентрированных смешанных системах образование тринитрата
уранила повышает растворимость нитрата бария.
 Осаждение молибденовой кислоты из
растворов HNO33 при различной температуре.
100 Mo, г/л Температура, оС
20
55
75
90

10

1
0 2 4 6 8 10
HNO3, моль/л

Осаждению Мо препятствует высокое содержание ура-

нилнитрата; щавелевая кислота подавляет осадкообра-
зование, в том числе при упаривании рафината, в
соответствии с соотношением Н2С2О4 : Мо = 1.
 Схема упаривания высокоактивного рафината в
прямоточном испарителе с нисходящим потоком и
остекловывании в малогабаритном плавителе

Выпарной аппарат с нисходящим потоком и малогабаритный разборный

плавитель ЭП-5 разрабртаны в НПО РИ
 Динамика изменения тепловыделения радионуклидов в
остеклованных отходах
W – тепловыделение, Вт на бидон V=150 л (ø430 мм, h=1335 мм),
Выгорание 45 ГВт·сут/т, 3 года хранения ОЯТ
Радио-нуклиды Дополнительная выдержка ВАО, годы
5 10 25 50 100 250
W % W % W % W % W % W %
90
Sr+90 Y 659 25 595 39 412 43 221 41 64 35 1,6 5
137
Cs+137 Ba 806 30 741 48 438 45 246 46 78 42,5 1,6 7
Актиниды 136 5 120 8 85 9 56 11 38 21 27,3 83
Продукты 1058 40 72 5 30 3 12 2 3 1,5 1,6 5
деления
Общее ВАО 2660 1528 965 535 183 32,1
Проект размещения экстракционного
передела завода РТ-2 (план)
Сводные экономические показатели по проекту
завода РТ-2
Наименование затрат. Затраты
Сумма, млн. руб. % к итогу
Сырье и комплектующие изделия 207,5 1,5
Химреагенты, вспомогательные 570,5 4,2 Σ =
материалы, тара для упаковки РАО 13,5%
Энергоресурсы 2607,1 19,0
- тепловая энергия, в. т.ч: 463 3,4
технологическая 238 1,7
- электроэнергия, в т.ч. 792 5,8
технологическая 707 5,2
- вода, в т.ч. 1272 9,3
технологическая 88 0,6
Фонд оплаты труда с ЕСН; 1299,3 9,5
охрана труда
Амортизация 2869 20,9
- зданий и сооружений 1169,1 8,5
- оборудования 1699,9 12,4
Содержание и обслуживание 3329,1 24,3
- зданий и сооружений 637,7 4,7
- оборудования 2691,4 19,6
Прочие неучтенные расходы 544,1 4,0
Общекомбинатские расходы 2285,3 16,7
ИТОГО 13711,9 100
Флюидная экстракция актинидов из ОЯТ

RELICT (REprocessing by LIquid Carbon

dioxide Treatment) –
(“Радиевый институт” и ГХК, Россия)).
Переработка ОЯТ в сжиженных газах
или сверхкритических флюидах
ОЯТ

Проверено на
ОЯТ ВВЭР-
реальном ОЯТ
1000 ФРАГМЕНТАЦИЯ
53 Гв*сут/т U ВОЛОКСИДАЦИЯ
7 лет
образец 10 г
КОНВЕРСИЯ В
НИТРАТЫ

ФЛЮИДНАЯ
ЭКСТРАКЦИЯ

ПОЛУЧЕНИЕ ОБРАЩЕНИЕ С
...
КОНЕЧНЫХ ОТХОДАМИ
ФОРМ
ПРОДУКТОВ
0
 Выщелачивание элементов из
имитатора ОЯТ ВВЭР-1000 раствором
ТБФ-HNO 33 во фреоне HFC-134a при 28
атм. и 80 ооС.
100
Извлечение элемента, %

90

80 U
Th
70 Сумма РЗЭ и ТПЭ (Eu)
Cs
60 Сумма Sr и Ba
Zr
50 Мо
40

30

20

10

0
0 50 100 150 200 250 300
Объем прокачанного фреона, мл
 ЗАКЛЮЧЕНИЕ
1. С ростом выгорания ОЯТ ВВЭР (PWR) снижаются ядерные потре-
бительские качества регенерированных плутония и урана, вследствие
чего сокращаются возможности их применения и при этом снижаются
требования по очистке; при выгорании 70 ГВт*сут/т ТМ уран становится
отходом производства, подлежащим захоронению, что экономически
выгодно.
2. Большое количество продуктов деления осложняет
технологический процесс выделения актинидов и отверждения
отходов, вследствие чего их локализация должна начинаться с
головных операций.
3. Разделение элементов, экстрагируемых разбавленным ТБФ – U, Pu,
Np, Zr и Tc - может быть достигнуто в единственном экстракционном
цикле одновременно с требуемой очисткой от гамма-излучателей.
4. Тепловыделение отвержденных отходов требует увеличения
выдер-жки ОЯТ до 7-10 лет или промежуточной выдержки упаренных
ВАО до этой общей продолжительности охлаждения.
5. В связи с изложенным представляют интерес упрощенные методы
переработки ОЯТ, облегчающие обращение с ВАО, к числу которых
относятся методы прямой флюидной экстракции актинидов из ОЯТ.
СПАСИБО ЗА ВНИМАНИЕ

Авторы доклада благодарят

А.А. Мурзина, Н.Д. Голецкого, Д.В. Рябкова и
В.М. Мосяжа
за предоставленные материалы