1

ESPECTROSCOPA Mssbauer
Vivianne Marquina F. y Ral Gmez G.

INTRODUCCIN

En 1957, Rudolph Mssbauer
1
descubri el efecto que hoy lleva su nombre y que lo
hizo merecedor al Premio Nobel en Fsica en 1961. El efecto Mssbauer no es ms que la
absorcin nuclear resonante de la radiacin emitida por un ncleo. Este fenmeno haba
sido buscado sin xito durante treinta aos antes de que R. Mssbauer realizara,
accidentalmente, la primera observacin de absorcin resonante sin retroceso en
191
Ir.
Presentamos una breve descripcin del efecto Mssbauer, del arreglo experimental
para observarlo y de las interacciones que el ncleo absorbedor tiene con sus vecindades
inmediatas (con su nube electrnica y con los iones que rodean al tomo). A partir de ste
anlisis, se pueden definir los llamados parmetros Mssbauer, que son las cantidades que
se determinan experimentalmente.


ABSORCIN RESONANTE

Para que ocurra la absorcin resonante es necesario que durante la emisin y la
absorcin de la radiacin los ncleos correspondientes no reculen, ya que este retroceso
toma parte de la energa de la radiacin que, en el caso de ncleos libres, produce un
corrimiento en la lnea de emisin (y de absorcin), que generalmente es mayor que el
ancho natural de la lnea correspondiente a la transicin nuclear y que hace que se pierda la
sintona del proceso resonante. En la figura 1 se muestra el corrimiento entre la lnea de
emisin y de absorcin, debido a la energa de retroceso E
r
de los ncleos.

La condicin para que ocurra la
resonancia se cumple cuando un tomo est
sujeto a la malla cristalina de un slido (o a una
molcula) y la energa de retroceso es tal, que no
se altera la estructura cristalina. En este caso, el
tomo emisor slo puede excitar fonones del
cristal; sin embargo, tambin puede ocurrir que la
energa de retroceso sea menor que la energa de
excitacin fonnica y entonces es el cristal, como
un todo, el que retrocede, logrndose as que la
lnea de emisin no sufra corrimiento alguno; esto
es, la energa del fotn emitido es esencialmente
igual a la energa de la transicin nuclear y puede
absorberse en un proceso semejante (absorcin
sin excitacin fonnica), de forma tal que, en
promedio, la energa transmitida a la red, a lo largo
de muchos procesos, es la energa de retroceso
del tomo libre. La fraccin de eventos que ocurren

0

0
R

0
+ R
Lnea de
emisin
Lnea de
absorcin
Figura 1. Corrimiento de las lneas de emisin
y de absorcin
2
sin emisin fonnica (tanto en la emisin como en la absorcin del gamma) se conoce como
la fraccin Mssbauer y viene dada por
3, 4
:

2 2
2 2
exp
E x
f
c

| |
| =
|
\

(1)

f
E x
c
=
|
\

|
|
exp

2 2
2 2

en donde <x
2
> es la amplitud vibracional cuadrtica media del ncleo en la direccin de la
radiacin y E

la energa del rayo . bviamente, la expresin para <x
2
> depende de las
propiedades vibracionales de la red cristalina y en slidos reales puede ser muy compleja,
pero siempre es posible idealizar al cristal y aplicar el modelo de Debye. En este caso, la
expresin que se obtiene
4
para la fraccin Mssbauer es:

2
r
0
6E 1
exp
4 1
D
T
x
D D
T xdx
f
k e

(
| |

( = +
` |

(
\
)

(2)
con E
r
la energa de retroceso del ncleo, k la constante de Boltzmann y
D
la temperatura
de Debye del cristal. De la ecuacin anterior, es claro que f es grande cuando
D
es grande
(es decir, una red con enlaces cristalinos fuertes) y cuando la temperatura T es pequea. En
el lmite, cuando T 0, la ecuacin (2) se transforma en:
f
k
T
D

`
)
0
3
2
exp
E
r

Es decir, la absorcin emisin resonante sin retroceso se optimiza si el ncleo est
fuertemente ligado a una red cristalina a baja temperatura.


FORMA DE LA LNEA DE ABSORCIN

Para obtener un espectro Mssbauer la fuente de rayos utilizada consiste en ncleos
emisores en estado excitado, embebidos en una matriz cristalina. La radiacin emitida por
estos ncleos es reabsorbida por los ncleos del sistema bajo estudio.
La energa efectiva del rayo puede modificarse si la fuente y el absorbedor estn
en movimiento relativo con una velocidad v, de tal manera que la energa difiere de E por
un pequeo corrimiento Doppler = (v/c)E. Si los valores de E de la fuente y el absorbedor
coinciden a una cierta velocidad, la absorcin resonante tendr un mximo y el nmero de
cuentas del detector tendr un mnimo. A velocidades mayores o menores, la resonancia
disminuir hasta que sea cero. El aspecto de un espectro Mssbauer en una grfica de
3
intensidad transmitida versus la velocidad Doppler entre la fuente y el absorbedor, es decir,
versus la energa efectiva del rayo , es como el mostrado en la figura 2. Tambin se
pueden obtener espectros de emisin, en donde el 57Co se difunde en el material bajo
estudio, o de retrodispersin, en los se detecta la radiacin reemitida por el material
despus de haberla absorbido resonantemente (ver la figura 8).

La forma de la lnea de absorcin es fcilmente derivable. Si la probabilidad de emisin
sin retroceso de la fuente es f
f
y la radiacin tiene un ancho de lnea , la distribucin de
energas en torno a la energa de los fotones emitidos E, viene dada por la frmula de
Breit-Wigner: :

( ) ( )
2
2
2
( )
2
f
f dE
N E dE
E E

+
(4)


que es distribucin Lorentziana; con
N(E) el nmero de transiciones con una
energa entre E y E+dE. Anlogamente,
la probabilidad de absorcin resonante
tiene un perfil determinado por:

( )
( ) ( )
2
0 2
2
2
( )
2
E
E E

+
(5)

en donde
0
es una constante nuclear
llamada la seccin transversal de
absorcin y viene dada por:



0
2
2
2 1
2 1
1
1
=
|
\

|
+
+ +
c
E
e
b
I
I
(6)

y donde I
b
e I
e
son, respectivamente, el espn nuclear del estado bsico y del estado
excitado y es la constante de conversin interna.

ISTOPOS MSSBAUER

Para observar el efecto Mssbauer se deben cumplir varios requisitos:

1. La energa del rayo debe estar en el intervalo entre 10 y 150 keV, de preferencia
menor que 50 keV, ya que tanto la fraccin Mssbauer f como la seccin transversal
resonante
0
decrecen cuando E

crece.
+ 0
-


Figura 2. Espectro Mssbauer de transmisin
en funcin del corrimiento Doppler.
Corrimiento Doppler relativo
4
2. La vida media del primer estado excitado del ncleo, la cual determina el ancho de
lnea , debe estar entre 1 y 100 ns, ya que si sta es ms grande, es muy estrecha y
cualquier vibracin mecnica puede destruir la resonancia; si es mas pequea, la lnea es
tan ancha que puede ocultar las interacciones hiperfinas.
3. Para que una fuente tenga utilidad prctica, debe existir un precursor con una vida
media larga, para que pueble continuamente al estado excitado.
4. El istopo en su estado bsico debe ser muy abundante.

El istopo Mssbauer ms popular es, sin lugar a dudas, el
57
Fe, cuyo precursor es el
57
Co, el cual decae, por captura electrnica, al nivel de 136.4 keV del
57
Fe, que a su vez
puebla el primer estado excitado (I
e
= 3/2), que a su vezl decae al estado bsico (I
b
= 1/2)
emitiendo un fotn de 14.4 keV (ver figura 3). El tiempo de vida de este estado es de
= 97.7 ns, as que el ancho de lnea, calculado a partir de las relaciones de
indeterminacin de Heisenberg, es de
H
= 4.67 X 10
-9
eV. Puesto que las lneas de
emisin y de absorcin se superponen, hay que convolucionar las curvas y, en ausencia de
otros factores que puedan producir ensanchamientos, el ancho experimental ) de la lnea
de
57
Fe es 2
H
, que en trminos de la velocidad Doppler ( v/c = / E

) es de 0.192 mm/s.
En consecuencia, el efecto Mssbauer es capaz de detectar un corrimiento en la lnea
Mssbauer de la mitad del ancho experimental, es decir:

( )
( )

E
E E
eV
eV

= =

2
467 10
144 10
032 10
9
3
12
.
.
.
(7)



De lo anterior vale la pena
resaltar la precisin intrnseca de
esta tcnica experimen-tal, que es
capaz de detectar cambios francio-
nales de energa del orden de 10
-13
.
Uno de los aspectos
experimentales mas importantes es
la matriz receptora de los ncleos
emisores, ya que debe tener una
fraccin Mssbauer grande y una
sola lnea de emisin o, lo que es lo
mismo, que la lnea no se desdoble
por las interacciones hiperfinas. Por
lo general se escoge una matriz con
estructura cbica de paladio, platino
rodio y el
57
Co

se difunde en el
metal.
INTERACCIONES HIPERFINAS

El efecto Mssbauer produce una radiacin casi monocromtica, con una definicin tal
que es idnea para estudiar las interacciones debidas a la nube de carga y los iones que
5/2
3/2
Captura electrnica
1.45x10
-7
s
14.4 keV
57
Fe
57
Co
270 dias
136.4 keV
Figura 3. Esquema de desintegracin del
57
Co.
5
rodean al ncleo Mssbauer en el material bajo estudio. Las tres principales interacciones
son:

1. La interaccin coulombiana entre la carga electrnica y la carga nuclear. Este efecto
produce un corrimiento de la velocidad cero en la lnea de absorcin y es conocido como el
corrimiento isomrico .
2. La interaccin cuadripolar elctrica entre el momento cuadripolar nuclear y el tensor
gradiente de campo elctrico, generado por los alrededores en el ncleo. Este efecto
produce, en el caso del
57
Fe, que la lnea de resonancia se desdoble en dos.
3. La interaccin dipolar magntica entre el momento magntico del ncleo y un campo
magntico, que puede ser interno externo. El resultado es un desdoblamiento de la lnea
en seis lneas (en el caso del
57
Fe).

Corrimiento Isomrico

En muchos casos es conveniente considerar la interaccin coulombiana entre los
electrones y el ncleo con un modelo de cargas puntuales, que predice que no hay cambio
en la energa de interaccin coulombiana, cuando un ncleo decae de su estado excitado a
su estado bsico. Sin embargo, el ncleo tiene un tamao finito y la funcin de estado de
los electrones s y p
1/2
(estos ltimos si se toma en cuenta el caso relativista) es diferente de
cero en el origen nuclear. Por lo tanto, puede existir un cambio fraccional en la energa
durante la transicin.
La energa coulombiana para un electrn de carga -e, movindose en el campo de
fuerza de un ncleo de carga +Ze, viene dada por:

( )

=
0
2
0
2
0
4 r
d
r
Ze
W
(8)

donde
0
es la permitividad del vaco, r la distancia radial y -e (r)
2
es la densidad de
carga en el volumen d. Si el ncleo tiene forma esfrica con un radio R, la ecuacin (8) slo
es vlida para r > R; pero si r < R, hay que hacer una correccin a la energa W, suponiendo
un modelo para la densidad de carga del protn dentro del ncleo
5
. Si sta se toma como
uniforme, se obtiene:

( ) W Ze R
s
=
1
10
0
0
2 2
2

, (9)

donde
s
(0)
2
es la funcin de onda electrnica en el origen nuclear.
Si el radio nuclear sufre un pequeo cambio R, durante la transicin del estado
excitado al bsico, habr simultneamente un cambio en la energa electrosttica dada por:
( )

W Ze R
R
R
s
=
1
5
0
0
2 2
2

. (10)

El valor R/R es caracterstico para cada transicin y es del orden de 10
-4
. Puesto que
la espectroscopa Mssbauer compara la diferencia energtica de las transiciones nucleares
6
entre la fuente y el absorbedor, el corrimiento isomrico (tambin llamado qumico)
observado, viene dado por:

( ) ( )

=
|
\

|
1
5
0 0
0
2 2
2
2
Ze R
R
R
s A s f

(11)

donde
s
(0)
A

2
y
s
(0)
f

2
son las densidades electrnicas de los electrones s (y p
1/2
) en el
origen nuclear de la fuente y el absorbedor, respectivamente.
Adicionalmente al corrimiento isomrico, existe otro efecto que desplaza la lnea de la
velocidad relativa cero, que es mucho ms pequeo que el anterior, llamado corrimiento
Doppler cuadrtico, el cual fue observado por primera vez por Pound y Rebka
6
en 1960.
ste es debido a que los ncleos, tanto del emisor como del absorbedor, estn vibrando en
la red cristalina. El periodo de vibracin es mucho menor que el tiempo de vida de la
transicin Mssbauer y el valor medio del desplazamiento y de la velocidad son
efectivamente cero, pero no as el valor cuadrtico medio de la velocidad ( v
2
).
Si
0
es la frecuencia del fotn emitido por el ncleo en reposo, el corrimiento en
frecuencia por el efecto Doppler, es:
=
|
\

|
|
\

0 2
1
2
1 1
v v
2
c c
cos
(12)

donde v es la rapidez relativa entre la fuente y el absorbedor y el ngulo entre v y la
direccin de propagacin del rayo . En un modelo de oscilador armnico, el valor medio de
v es cero; por tanto, slo el trmino cuadrtico de la ecuacin anterior es el que puede influir
en la resonancia Mssbauer. Considerando que v c, la ecuacin (12) se puede aproximar
a:

+
|
\

|
|
0
2
2
1
2
v
c
(13)

lo cual produce un corrimiento en la lnea Mssbauer

E
E c
=

=
0
0
2
2
2
v
. (14)

La descripcin del comportamiento del corrimiento isomrico en todo el intervalo de
temperaturas depende, evidentemente, del modelo cristalino utilizado. Con frecuencia, el
comportamiento real de un cristal no se puede describir con ninguno de los modelos
tradicionales (oscilador armnico, Einstein, Debye). Sin embargo, el comportamiento de
v
2
(y, en consecuencia, del corrimiento isomrico) a altas temperaturas, predicho por
estos tres modelos, es el mismo:

7
v
2
3
T
k
m
T

=
. (15)

de tal forma que, sustituyendo en (14), se obtiene:

E
E
k
mc
T
T
|
\

|
|
=

3
2
2
, (16).

de aqu que, al aumentar la temperatura (T) del slido, el corrimiento isomrico decrece
linealmente con sta, por el efecto Doppler cuadrtico.
Para poder discriminar entre los diferentes modelos cristalinos es necesario conocer
el comportamiento de a bajas temperaturas. En esta regin, el modelo de Einstein predice
que:

E
E
k
mc
E
E
|
\

|
|
=
3
4
2
, (17)

en donde
E
es la temperatura de Einstein del slido
Si el modelo es el de Debye, tambin en el caso T 0, el corrimiento viene dado
por:

E
E
k
mc
D
D
|
\

|
|
=
9
16
2
, (18)

en donde
D
es la temperatura de Debye del slido. De aqu que cuando T 0, la forma de
la curva es ms compleja y muy diferente para cada compuesto.


Interaccin cuadripolar elctrica

Cualquier ncleo con un espn mayor que 1/2 tiene una distribucin de carga
asimtrica. La magnitud de la deformacin de sta se conoce como el momento cuadripolar
nuclear Q y viene dado por:

( ) eQ r d =

2 2
3 1 cos
(19)

donde e es la carga del protn, la densidad de carga nuclear en el elemento de volumen
d localizada a una distancia r desde el centro del ncleo y formando un ngulo con el eje
de cuantizacin del espn nuclear.
El potencial electrosttico (V) en el ncleo, debido a una carga q localizada a una
distancia r de l, viene dado por V=q/4
0
r, donde
0
es la permitividad del vaco. El
8
hamiltoniano que describe la interaccin del momento cuadripolar nuclear con la distribucin
de carga electrnica puede escribirse como:

H = -
1
6
eQ E
, (20)

donde E es el gradiente de campo elctrico
= = E V
V
x x
ij
i j

2
. (21)
Escogiendo un sistema de ejes principales, para que el tensor sea diagonal, tal que el
eje z est en la direccin de la mxima componente del gradiente de campo elctrico (V
zz

=eq) y tal que V
zz
> V
yy
V
xx
, la ecuacin (20) se transforma en (tomando en cuenta
la ecuacin de Laplace (V
xx
+V
yy
+V
zz
= 0)):

| |
( )
| |
H =
eQ
I I
V V V
e qQ
I I
xx x yy zz
2 2 1 4 2 1
3
2
2
( )
( )

+ + =

+ I I I I I I I
2
y
2
z
2
z
2
x
2
y
2

(22)

donde I
2
, I
x
, I
y
e I
z
son los operadores del espn nuclear y =(V
xx
- V
yy
) / V
zz
es el llamado
parmetro de asimetra. Si es cero, los niveles energticos vienen dados por:
| |
E
e qQ
I I
m I I
Q z
=

+
2
2
4 2 1
3 1
( )
( )
(23)

donde m
Z
es el nmero cuntico de espn y puede tomar los valores de I, I-1,, -I. En el
caso del
57
Fe, el estado excitado (I
e
=3/2) se desdobla en dos subniveles, rompindose
parcialmente la degeneracin: uno para m
z
= 3/2 y una energa +e
2
qQ/4 y el otro para m
z
= 1/2 y una energa -e
2
qQ/4, mientras que en el estado bsico (I
b
=1/2) no se rompe la
degeneracin y, por lo tanto, no sufre desdoblamiento alguno.
En el caso que sea mayor que cero, slo existe solucin exacta para I=3/2 y sta es:














| 3/2 >
I = 3/2
I = 1/2
| 1/2 >
| 1/2 >
Figura 5. Espectro del nitroprusiato de sodio
Figura 4. Desdoblamiento cuadripolar para la
transicin del estado I
e
= 3/2 al estado I
b
= 1/2.


A
b
s
o
r
c
i

n

r
e
l
a
t
i
v
a
v
9
| |( ) E
e qQ
I I
m I I
Q z
=

+ +
2
2 2
1 2
4 2 1
3 1 1 3
( )
( ) /
/

, (24)

En el caso del
57
Fe, el espectro resultante es un doblete (ver las figuras 4 y 5) con una
separacin

( ) Q e qQ = + ( / ) /
2 2
2 1 3
(25)

que es el llamado desdoblamiento cuadripolar.


Interacciones magnticas

La segunda de las interacciones hiperfinas es el efecto Zeeman nuclear, que se
produce cuando existe un campo magntico en el ncleo. Este campo magntico puede ser
producido por la red cristalina, va interacciones de intercambio, o bien por un campo
externo aplicado.
El hamiltoniano que describe la interaccin dipolar magntica viene dado por:





















H = = H I H g
N

(26),

en donde es el momento magntico nuclear, I es el espn nuclear, g el factor de Land
nuclear (g= / I
N
) y
N
el magnetn nuclear de Bohr. Suponiendo que H est sobre el eje z,
los valores propios del hamiltoniano vienen dados por:
I = 3/2
I + 3/2 >
I + 1/2 >
I - 1/2 >
I = 1/2
I + 1/2 >
I - 1/2 >
I - 3/2 >
1
5
4
3
2
Figura 6. Desdoblamiento magntico para la transicin
del estado I
e
=3/2 al estado I
b
=1/2.

6
Figura 7. Espectro Msbauer de retrrdispercin
del meteorito Bacubirito.
-10 -5 0 5 10
I
N
T
E
N
S
I
D
A
D

R
E
L
A
T
I
V
A




VELOCIDAD (mm/s)
10
E
Hm
g Hm
m
z
N z
= =

I , (27)

donde m
z
es el valor propio de I
Z
(m
z
= I, I-1,, -I); es decir, la interaccin rompe totalmente
la degeneracin y desdobla un nivel con espn nuclear I en 2I+1 subniveles. Las reglas de
seleccin en el caso de transiciones dipolares magnticas (m
z
= 0, 1), determinan el
nmero de lneas observadas. Por ejemplo, en el caso del
57
Fe (la transicin Mssbauer es
del estado I
e
= 3/2 al I
b
=1/2) slo pueden ocurrir seis de las ocho transiciones posibles (ver
figuras 6 y 7).

Interacciones combinadas

Cuando estn presentes tanto la interaccin magntica como la cuadripolar, no es de
sorprender que el espectro hiperfino se complique considerablemente, ya que ambas tienen
que ver con la orientacin del momento cuadripolar nuclear respecto de la direccin del
gradiente de campo elctrico y de la direccin del campo magntico y puesto que los ejes
principales no son necesariamente colineales, el efecto resultante puede ser muy complejo.
El hamiltoniano, que es la suma de las dos interacciones, no tiene solucin general
slo existen soluciones particulares; por ejemplo, para la transicin 1/2 3/2, cuando la
interaccin cuadripolar es mucho ms dbil que la magntica y puede ser tratada como una
perturbacin a esta ltima. En este caso, los niveles energticos vienen dados por:

( ) E g Hm
e qQ
QM N z
m
z
= +
|
\

|
+

1
4
3 1
2
1
2
2 2
cos
(27)

en donde es el ngulo entre la direccin del campo magntico y el eje z del tensor
gradiente de campo elctrico.
En la prctica, el espectro Mssbauer puede ser muy complejo debido a varios
hechos: pueden existir varios sitios inequivalentes que el hierro puede ocupar en el material
bajo estudio, en los cuales existan interacciones combinadas; el hierro puede intervenir en
varios estados de oxidacin; la estructura cristalina del material puede tener un
desordenparcial, o total (amorfa) dando lugar a una distribucin de campos internos, tanto
elctricos como magnticos, etc.












Figura 8. Espectro de una lmina delgada
policristalina de una aleacin llamada Metglas

.
-10 -5 0 5 10
AJUSTE
SEXA
SEXB
SEXC
A
B
S
O
R
C
I
O
N

R
E
L
A
T
I
V
A
























VELOCIDAD (mm/s)
11
ARREGLO EXPERIMENTAL

El diseo experimental de un espectrmetro Mssbauer se muestra en la figura 9 y
consta de:

1. Fuente Mssbauer de
57
Co (radiacin ).
2. Servosistema de movimiento.
3. Absorbedor muestra.
4. Horno o cristato.
5. Detector.
6. Sistema de amplificacin.
7. Tarjeta de multicanal.
8. Computadora.

















Figura 9. Diagrama en bloques de un espectrmetro Mssbauer.

La observacin de un espectro Mssbauer requiere de una comparacin entre la
intensidad transmitida por el absorbedor, en y fuera de resonancia. Para lograr esto, es
necesario que exista un movimiento relativo entre la fuente y el absorbedor. Una manera de
lograrlo es moviendo la fuente radiactiva con aceleracin constante en sincrona con el
barrido de los canales del multicanal, de tal forma que con cada canal se pueda asociar
esencialmente una velocidad.
Amplificador
Preamplificador
Analizador
MULTICANAL
Fuente
radiactiva
SERVO SISTEMA
Horno
o
Criostato
Muestra
Blindaje
Colimador
Generador
de
funciones
Detector
Sistema de verificacin
12
La fuente est fija en el eje de un motor y se cubre con un blindaje de plomo, de tal
manera que solamente hay una abertura (colimador) que permite el paso de la radiacin al
absorbedor y de ste al detector.
El absorbedor puede colocarse en un cristato o en un horno para variar su
temperatura, ya que la variacin con la temperatura de las diferentes cantidades medidas,
puede relacionarse con procesos fsicos importantes, como transiciones magnticas,
transiciones estructurales, etc.
La radiacin transmitida a travs del absorbedor es recibida por un detector, que es
un contador proporcional, y la seal se preamplifica y amplifica. Estos pulsos pasan a la
tarjeta multicanal (la cual puede operar en forma de anlisis de altura de pulsos o bien como
multiescalador) que est instalada en una computadora, en la cual se hace la discriminacin
de la radiacin, operndola como analizador de altura de pulsos; con ello se pueden
eliminar los pulsos de energas mayores y menores que la de 14.4 keV. Hecho lo anterior,
la tarjeta se opera en forma de multiescalador y los datos se registran y almacenan en la
computadora.

Referencias

1. R. Mssbauer, .Z. Physik, 151, (1958), 124.
2. H.J. Lipkin, Ann. Phys., 9, (1960), 332.
3. J. Petzolt. Z. Physik, 163, (1961), 71.
4. H. Fraunfelder, The Mssbauer Effect, W.A. Benjamin Inc., N.Y., (1962).
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Bibliografa Recomendada

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2. H. Fraunfelder, The Mssbauer Effect, W.A. Benjamin Inc., N.Y., (1962).
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6. J.M. Blatt and V.F. Weisskopf, Theoretical Nuclear Physics, John Wiley and Sons,
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7. G.K. Wertheim, Mssbauer Effect: Principles and Applications, Academic Press,
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