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Cinética Metalúrgica

Aplicaciones de los Modelos Cinéticos a


Metalurgia

M.Sc Ing. Oscar Silva Campos 1

6. Aplicación de los Modelos


Cinética Metalúrgica II Cinéticos a la Metalurgia

6.1 Nociones básicas:


• La velocidad de reacción de un sistema heterogéneo
depende de:
a) Naturaleza de las sustancias
b) Concentración de reactantes fluidos
c) Temperatura
d) Área de la interfase
e) Geometría de la interfase
f) Naturaleza de la interfase
g) Presencia y naturaleza de los productos en la interfase
h) Hidrodinámica del sistema
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6. Aplicación de los Modelos
Cinética Metalúrgica II Cinéticos a la Metalurgia
6.1 Nociones básicas:
•Las etapas son: A( fl )  B( s )  P( fl )  Q( s )
1) Transporte de A a la superficie del sólido (transporte
de A a través de la película fluida de espesor x)
2) Difusión de A a través de la capa de productos sólidos
Q
3) Adsorción de A en la interfase
4) Reacción química en la interfase
5) Desorción de los productos de reacción
6) Transporte de productos fluidos de reacción a través
de la capa Q de productos
7) Transporte de productos fluidos de reacción a través
de la película fluida
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6. Aplicación de los Modelos


Cinética Metalúrgica II Cinéticos a la Metalurgia

6.1 Nociones básicas: A( fl )  B( s )  P( fl )  Q( s )


•Las etapas son:
Productos Película
Sólidos Fluida

Sólido Fluido
3
B 2 1 A
4

5 6
7
x P
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6. Aplicación de los Modelos
Cinética Metalúrgica II Cinéticos a la Metalurgia
6.1 Nociones básicas:
• La velocidad de reacción y las leyes experimentales
A( fl )  bB( s )  Pr oductos ( s , fl )
• La velocidad de reacción:
1  dn A  1  dn 
    B   k exp  c i
n
vr  vt   
S  dt  bS  dt 
• En cinética heterogénea la constante de velocidad puede ser:
a) Una constante química de velocidad. En este caso que
cuantifica el efecto de la naturaleza de las sustancias
así como la de la interfase.
b) Una constante de transporte que cuantifica el régimen
de transporte y depende de las variables hidrodinámicas
c) Una constante mixta cuando el transporte y la reacción
química tienen lugar a una velocidad comparable
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6. Aplicación de los Modelos


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6.1 Nociones básicas:


• Efecto de la temperatura: Ver 3.3
La energía de activación:
La EA nos sirve de guía para definir el tipo de control de
una reacción heterogénea.
En procesos sólido-fluido:
•Controlados por la reacción química:
> 40 kjmol (> 10 kcal/mol)
•Cuando es por control de transporte:
< 20 kj/mol (< 5 kcal/mol)
•El régimen de control mixto:
20 kj/mol (< 5 kcal/mol) < EA < 40 kjmol (> 10 kcal/mol)
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6. Aplicación de los Modelos
Cinética Metalúrgica II Cinéticos a la Metalurgia
6.1 Nociones básicas:
• Ejemplos de ecuaciones cinéticas

Reacción Ecuación cinética EA kJ/mol

2 Au( s )  4CN (ac )  O2 ( ac )  2 H 2O  v  kCN  [CN  ] [CN - ]bajo 8.36 - 20.9


2 Au CN 2 ( ac )  2OH (ac )  H 2O2 ( ac )

v  kO2 [O2 ] [CN - ]alto 8.36 - 20.9

CuFeS 2 ( s )  4 Fe 3( ac ) 
v  k[ Fe 3 ]1/ 2 (medio Cl - ) 83.0
Cu (2ac )  5 Fe(2ac )  2 S ( s )

kk a [Cl2 ][Cl  ]
Au( s )  3 / 2Cl 2 ( ac )  Cl (ac )  AuCl43( ac ) v 43.5
kh
1  k a [Cl  ] 
[Cl  ][ H  ]

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6. Aplicación de los Modelos


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6.1 Nociones básicas:


Reacciones sólido-líquido sin formación de capa
de productos sólidos
a) Etapa controlante: transporte de materia en la
interfase
x Concentración CA
Fluido A

Sólido B CA

CS=0
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6. Aplicación de los Modelos
Cinética Metalúrgica II Cinéticos a la Metalurgia
6.1 Nociones básicas:
Reacciones sólido-líquido sin formación de capa de
productos sólidos
a) Etapa controlante: transporte de materia en la
interfase
Cuando la reacción química es muy rápida, el reactivo
fluido se agota rápidamente en la superficie del sólido.
se forma una gradiente de concentración en la película
fluida adyacente a la superficie del sólido. La velocidad
de difusión que viene dada por la 1ra ley de Fick será: (
las unidades de D serán cm2/s)
1 dn A C
 D A
S dt x
El coeficiente de difusión varía con la temperatura:
 Q 
D  D0 exp  
 RT 
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6.1 Nociones básicas:


Reacciones sólido-líquido sin formación de capa de
productos sólidos
a) Etapa controlante: transporte de materia en la
interfase
La integración según la 1ra ley de Fick en condiciones
estacionarias o sea flujo constante: (el valor de x
será de 0.05 cm a 0.001)
1 dn A C
 D  D C A  C S 
S dt x
Bajo condiciones hidrodinámicas constantes x
constante y se puede definir una constante de
transporte ( o coeficiente de transferencia de masa) en
cm/s D 1 dn A 1 dnB
kd    kd C A    bk d C A
x S dt S dt
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6. Aplicación de los Modelos
Cinética Metalúrgica II Cinéticos a la Metalurgia
6.1 Nociones básicas:
Reacciones sólido-líquido sin formación de capa de
productos sólidos
a) Etapa controlante: transporte de materia en la
interfase
Tomar en cuenta que para control por transporte, el
orden de reacción es siempre unitario, la velocidad
depende poco de la temperatura y además es sensible
a la velocidad de agitación.
Muchos procesos pirometalúrgicos, a altas
temperaturas , exiben este tipo de control: la
combustión del carbono, la oxidación de metales con
óxidos volátiles como producto.
En hidrometalurgia: la corrosión de metales activos en
ócidos, la disolución en ácidos de óxidos simples (CuO,
ZnO), la cianuración del oro y la mayoría de reacciones
de cementación. M.Sc Ing. Oscar Silva Campos 11

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6.1 Nociones básicas:


Reacciones sólido-líquido sin formación de capa de
productos sólidos
a) Etapa controlante: transporte de materia en la
La influencia de las variables hidrodinámicas se puede
interfase
expresar mediante un número adimensional:
S h  2  B ( Re ) a ( S c ) b
k d dv v
S h  d ; Re  ; S c 
D  D
Para un sistema de partículas esféricas en caida libre
y que puede ser equivalente a partículas densas
suspendidas (por agitación) similar a los sistema de
lixiviación: k d d 1/ 3
 vt d    
1/ 3

 2 . 0  0 . 6   
D 2 1 
  D
  viscocidad cinemática (cm .s )
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6. Aplicación de los Modelos
Cinética Metalúrgica II Cinéticos a la Metalurgia
6.1 Nociones básicas:
Reacciones sólido-líquido sin formación de capa de
productos sólidos
a) Etapa controlante: transporte de materia en la
interfase
Cuando la velocidad terminal v para 0.4 < Re < 500:
t
1/ 3
 4 g 2 (  s   f )d 3  D   g 
1/ 3
vt    k d   0.31 D2/3
225  f 
2
r    
 
Donde para partículas muy finas (r < 10 m): k  D
d
r
Y para partículas muy gruesas (r > 100 m):
1/ 3
 g  s   f
kd  0.31  D2 / 3  
f
  
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6.1 Nociones básicas:


Reacciones sólido-líquido sin formación de capa
de productos sólidos
b) Etapa controlante: reacción química

x Concentración CA
Fluido A

CA
Sólido B

CA= CS

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6. Aplicación de los Modelos
Cinética Metalúrgica II Cinéticos a la Metalurgia
6.1 Nociones básicas:
Reacciones sólido-líquido sin formación de capa de
productos sólidos
b) Etapa controlante: reacción química
Cuando la reaccièn química es muy lenta comparada
con los fenómenos asociados al transporte de materia
no va a haber un gradiente de concentración
significtivo, en este caso la velocidad de reacción se
expresará así: 1 dnB n
  bk q C A
S dt
Nótese que kq será independiente de la hidrodinámica,
muy sensible a la temperatura y n dependerá del
mecanismo intríseco de la reacción. Ejms: la lixiviación
ácida de óxidos muy estables como ferrita, ilmenita, etc;
el sistema clorurado para el oro, etc...
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6.1 Nociones básicas:


Reacciones sólido-líquido sin formación de capa de
productos sólidos
c) Etapa controlante: control mixto
Cuando el control es mixto hay competencia entre los
dos mecanismos ya descritos:
1 dnB
velocidad química    bk q C Sn
S dt
1 dnB
velocidad de transporte  
S dt

 bk d C A  C S 
En condiciones estacionarias se igualan ambas
expresiones y para n=1, Cs:
kd 1 dnB k k
CS  C A ;  b q d CA
kd  kq S dt kd  kq
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6. Aplicación de los Modelos
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6.1 Nociones básicas:
Reacciones sólido-líquido sin formación de capa de
productos sólidos
c) Etapa controlante: control mixto
La constante mixta tiene una dependencia intermedia
de la temperatura (EA entre 20 y 40 kJ/mol)y
dependencia moderda de las variables hidrodinámicas:
kd kq
k mix 
kd  kq
Este control es típico de procesos pirometalúrgicos
donde es posible operar en amplios rangos de
tempertura. Nótese que al bajar T kq tiende a disminuir
y kd>>kq con lo que el control mixto se revierte a favor
del control químico y visceversa al aumentar la
temperatura kd baja y kq>>kd de tal suerte que el control
mixto se inclina al M.Sc
control
Ing. Oscarpor transporte de masa: 17
Silva Campos

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6.1 Nociones básicas:


Reacciones sólido-líquido sin formación de capa de
productos sólidos
c) Etapa controlante: control mixto

x Concentración CA
Fluido A

CA
Sólido B

0=CA= CS

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6. Aplicación de los Modelos
Cinética Metalúrgica II Cinéticos a la Metalurgia
6.1 Nociones básicas: A( fl )  B( s )  P( fl )  Q( s )
Reacciones sólido-líquido con formación de capa de productos
sólidos
a)Etapa controlante: transporte de materia a través de la capa
de productos
l x Fluido A Concentración CA

Sólido B CA

CS=0
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6. Aplicación de los Modelos


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6.1 Nociones básicas:


Reacciones sólido-líquido con formación de capa de productos
sólidos
a)Etapa controlante: transporte de materia a través de la capa
de productos
La difusión de A a través de la capa de productos se puede
expresar de acuerdo a la 1ra ley de Fick:
1 dn A De D
  C A  CS  De 
t
S dt l
De dependenpe a parte de D de las caraacterísticas físicas
de la capa, donde es la porosidad de la capa y t es el factor
de tortuosidad (t 1). Normalmente t no se conoce y el valor
de De se debe obtener experimentalmente . Usualmente De
10-1 - 10-2 veces D, para capas porosas. Si Cs =0:
1 dn A D D
  b e C A ; e  cte
S dt lSilva Campos
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6. Aplicación de los Modelos
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6.1 Nociones básicas:
Reacciones sólido-líquido con formación de capa de productos
sólidos
a)Etapa controlante: transporte de materia a través de la capa
de productos
Las principales características de este control son:
a) Orden de reacción unitario
b) Poca dependencia de la temperatura (5-15 kJ/mol) a
no ser que la temperatura altere las características
de la capa.
c) Velocidad de reacción por unidad de superficie
constante
d) Se ajusta a una ley parabólica. Para tal fin S debe ser
volumen de capa
constante reaccionando en un  Sl fluido de CA =
medio
cte y:
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6. Aplicación de los Modelos


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6.1 Nociones básicas:


Reacciones sólido-líquido con formación de capa de productos
sólidos
a)Etapa controlante: transporte de materia a través de la capa
de productos
Por otra parte, el volumen de la capa es proporcional al
número de moles de B reaccionados:c
volumen de capa   (nB , 0  nB ,t )
Por lo tanto:
 ( n B , 0  n B ,t )
l 
S
Sustituyendo e integrando:
n B ,t t
1 bD
  nB , 0  nB ,t dnB  e C A  dt
S nB , 0  0
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6. Aplicación de los Modelos
Cinética Metalúrgica II Cinéticos a la Metalurgia
6.1 Nociones básicas:
Reacciones sólido-líquido con formación de capa de productos
sólidos
a)Etapa controlante: transporte de materia a través de la capa
de productos
2
Por lo tanto:  n B , 0  n B ,t  2bDe
   C At
 S  
Simplificando la expresión:
n 2  k pt
Esta ley se presenta en pirometalurgia en procesos de
oxidación (tostación) de sulfuros y en la oxidación de
metales es decir reacciones a través de capas más o menos
porosas de óxidos. En hidrometalurgia es típico de la
lixiviación de sulfuros (cp, gl, es,..) con agentes
oxidantes(Fe(III), etc.) cuando éstos generan capas poco
porosas de azufre elemental
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6. Aplicación de los Modelos


Cinética Metalúrgica II Cinéticos a la Metalurgia

6.1 Nociones básicas:


Reacciones sólido-líquido con formación de una capa de
productos sólidos
b) Etapa controlante: la reacción química
Cuando el transporte a través de la capa de productos es
rápido comparado con la reacción qu1mica, no se forma
gradiente de concentración (CS = CA) y la velocidad de
reacción es independiente de la existencia de dicha
capa.
En este caso se tiene un control químico similar al primer
caso presentado. Como ejemplos se dan los siguientes
casos:
a)La oxidación de metales y de sulfuros cuando dan
capas de óxidos muy porosos.
b)La lixiviación deM.Sc
sulfuros en ciertas condiciones
Ing. Oscar Silva Campos 24

conduce a capas de azufre muy porosas.

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6. Aplicación de los Modelos
Cinética Metalúrgica II Cinéticos a la Metalurgia
6.1 Nociones básicas:
Reacciones sólido-líquido con formación de una capa de
productos sólidos
c) Control mixto en la capa de productos
l x Fluido A Concentración CA

Sólido B CA

0= CS = CA
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6. Aplicación de los Modelos


Cinética Metalúrgica II Cinéticos a la Metalurgia

6.1 Nociones básicas:


Reacciones sólido-líquido con formación de una capa de
productos sólidos
c) Control mixto en la capa de productos
En condiciones estacionarias se igualan las velocidades
de la reacción química y la de transporte de materia a
través de la capa de productos lo que nos permite
determinar la concentración de A en la superficie y la
velocidad de reacción:
De
CS  l C A 1 dn A De k q
D  b CA
kq  e S dt De  k q l
l

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6. Aplicación de los Modelos
Cinética Metalúrgica II Cinéticos a la Metalurgia
6.1 Nociones básicas:
Reacciones sólido-líquido con una capa de productos sólidos
c) Control mixto en la capa de productos
En sentido estricto no puede hablarse de una constante
mixta pues l=variable.
Normalmente, la variable que posibilita estos regímenes
mixtos es el tamaño de partícula.
a) Partículas muy pequeñas: la capa de productos muy
delgada en consecuencia De>>kq l se tiene control
químico
b) Partículas muy grandes: la capa de productos muy
gruesa aun para bajas conversiones y kq l >> De y se tiene
control por transporte de materia.
c) Partículas intermedias: control químico al inicio, control
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por transporte al final y mixto en conversiones
intermedias.

6. Aplicación de los Modelos


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6.1 Nociones básicas:


Reacciones sólido-líquido con formación de una capa de
productos sólidos
c) Control mixto en la capa de productos
1 Partículas pequeñas

Partículas intermedias
Control químico

Control por transporte


en capa de productos

Control mixto
Partículas grandes
0 Tiempo
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6. Aplicación de los Modelos
Cinética Metalúrgica II Cinéticos a la Metalurgia
6.2 Modelización en sistemas sólido-fluido:
A. Modelo de partículas esféricas de tamaño decrecientec
Peícula fluida
Sólido
B

B. Modelo de partículas esféricas de tamaño constante con


núcleo sin reaccionar: Núcleo sin reaccionar

Sólido
B

Peícula fluida
Otras formas sencillas posibles son modelos para placas
planas y cilindros.
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6. Aplicación de los Modelos


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6.2 Modelización en sistemas sólido-fluido:


Modelo para control químico:
Si la reacción química es la etapa lenta, Cs=CA y por tanto
es independiente de la presencia o no de capas de
productos
1 dnB
  bk q C An donde S  4r 2
S dt
Y además: 4
nB  r 3  B ; diferenciando
3
dnB  4r 2  B dr

Reemplazando e integrando: r t
  B  dr  bk q  C An dt
r0 0
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6. Aplicación de los Modelos
Cinética Metalúrgica II Cinéticos a la Metalurgia
6.2 Modelización en sistemas sólido-fluido:
Modelo para control
químico:
Si CA= cte sino CA=f(t), pero en la mayoría de casos de
reacciones sólido-fluido podemos considerarla constante:

bk q C An
r0  r  t
B
Y dividiendo por Finalmente:
ro:
r bk C
n
bk q C An
1  q A t 1  1   
1/ 3
r0  B r0  t
 B r0
3
Volumen Reaccionad o 4 / 3 r03  4 / 3 r 3 r
Si     1   
Volumen inicial 4 / 3 r03  r0 
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6. Aplicación de los Modelos


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6.2 Modelización en sistemas sólido-fluido:


Pasos para la verificación delmodelo
a) Comprobación del modelo:
Si se hacen experimentos a r0, CA, y T constantes y se
determina a diferentes tiempos la función será una
recta que pasa por el origen

b) Determinación del orden de la reacción:


Pueden hacerse experimentos a r0 y T constantes y
determinar vrs t a diferentes concentraciones:

bk q C An bk q
kexp  log kexp  log  n log C A
 B r0  B r0

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6. Aplicación de los Modelos
Cinética Metalúrgica II Cinéticos a la Metalurgia
6.2 Modelización en sistemas sólido-fluido:
Modelo para el control por transporte de materia en la
película fluida
La ecuación que se aplica es: 1 dnB
  bk d C A
S dt
Con la ayuda de la hidrodinámica se determinará k d:
1/ 3
D   g 
k d   k d' '
y k  0.31
d  D
2/3

r   
Y la expresión diferencial de nB será:

1 4  B r 2 dr D 
  b  k d' C A
4 r 2
dt r 
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6. Aplicación de los Modelos


Cinética Metalúrgica II Cinéticos a la Metalurgia

6.2 Modelización en sistemas sólido-fluido:


Modelo para el control por transporte de materia en la
película fluida
Integrando la expresión anterior:
r t
dr bC A
 
D '  
r0
  kd  0
r 
r
 1   
1/ 3
Y recordando la expresión:
r0
Se obtiene finalmente:
D  k d' r0 1   
1  1    
1/ 3
1/ 3 D bC A
 ' ln  k d'
k d r0 D  k d' r0  B r0
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6. Aplicación de los Modelos
Cinética Metalúrgica II Cinéticos a la Metalurgia
6.2 Modelización en sistemas sólido-fluido:
Modelo para el control por transporte de materia en la película
fluida
Para partículas muy pequñas (r < 10 m):

1  1      2bDC
2/3

 r 2
A
t
B 0

Y para partículas grandes (r > 100 m) kd = cte.:


bk d C A
1  1   
1/ 3
 t
 B r0
Nótese que esta ecuación se asemeja a la obtenida para
el control químico por lo que no garantiza por si un
control determinado. Es la diferente dependencia de las
constantes kq o kd con la temperatura quien mejor
elucida el asunto M.Sc Ing. Oscar Silva Campos 35

6. Aplicación de los Modelos


Cinética Metalúrgica II Cinéticos a la Metalurgia

6.2 Modelización en sistemas sólido-fluido:


Modelo para el control por transporte de materia en la capa de
Paraproductos
este control se debe asumir que C en la A
supeprficie del núcleo sin reaccionar es cero (CS=0).

La velocidad de transporte a través de la capa de


productos es:
1 dn A dC A
  De
S dt dr
para partículas esféricas : En condiciones estacionarias :
dn A dC A  dn 
-  4 r 2 De -  A   cte
dt dr  dt 

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6. Aplicación de los Modelos
Cinética Metalúrgica II Cinéticos a la Metalurgia
6.2 Modelización en sistemas sólido-fluido:
Modelo para el control por transporte de materia en la capa de
productosdesde r=r a C hasta r=r a C =0:
Integrando 0 A S

r CS 0
 dn  dr
-  A   2  4 De  dC A
 dt  r0 r CA

En consecuencia: -  dn A  1  1   4 D C
   e A
 dt  r r0 

Re cordando que : En con sec uencia :


 B r 2 dr  1 1
 B 4 r 2 dr      DeC A
dn A  bdt  r r0 
b

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6. Aplicación de los Modelos


Cinética Metalúrgica II Cinéticos a la Metalurgia

6.2 Modelización en sistemas sólido-fluido:


Modelo para el control por transporte de materia en la capa de
productos C =cte e integrando desde r=r hasta
Considerando r=r
A 0
a t=t: r t
1 1  2 bDeC A
    r dr 
 B 0
  dt
r0 
r r0 

En consecuencia: 2 3
r  r  6bDeC A
1  3   2   t
 r0   r0   B r02
Introduciendo en la expresión:
2 2bDeC A
1    1    
2/3
t
3  B r02
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4. Aplicación de los Modelos
Cinética Metalúrgica II Cinéticos a la Metalurgia
4.3 Otras ecuaciones empíricos y semiempíricos:

Modelo parabólico:  2  k pt

Ecuación de Jander: 1  1      k t
1/ 3 2
J

Otra ecuación de
(1   ) ln 1       k od t
difusión:
1/n
  1 
Modelo semiempírico ln   k At
de Avrami:   1    
Modelo cinético d (t )
 k (T )1   (t ) 
n

general: dt
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6. Aplicación de los Modelos


Cinética Metalúrgica II Cinéticos a la Metalurgia

6.2 Modelización en sistemas sólido-fluido:

Tipo de Control Cinético en Reacciones de Cementación


Sistema E°th, V EA kJ/mol Tipo de control
Ag+ / Cu 0.46 8 - 20 Transporte
Ag+ / Zn 1.56 8 - 25 Transporte
Ag+ / Zn (CN-) 0.95 23 Transporte
Cd2+ / Zn 0.36 17 - 20 Transporte
Cu2+ / Zn 1.10 13 Transporte
Pb2+ / Fe 0.31 50 Electroquímico
Ni2+ / Fe 0.21 30 Electroq. / mixto

M.Sc Ing. Oscar Silva Campos 40

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