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ABSTRACT
El ensuciamiento de las plantas de smosis inversa es descrito como una formacin indeseable de depsitos
orgnicos en la superficie de las membranas, considerndose el principal problema en la mayora de plantas
de agua salobre, de mar o de recuperacin de aguas residuales.
En funcin de la naturaleza de la incrustacin o depsito, el proceso de ensuciamiento conducir a una
reduccin el los caudales de produccin, incremento en las presiones de operacin necesarias y/o presiones
diferenciales, as como aumento en el paso de sales. En algunos casos puede ocurrir un dao irreversible en el
rechazo de sales de la poliamida. Este ensuciamiento siempre afectar de forma negativa a la eficiencia de la
instalacin y como resultado tendremos un incremento en los costes de operacin y consumo energtico.
A pesar de las muchas investigaciones realizadas en ste campo, los procesos de ensuciamiento de las
membranas son unos procesos extremadamente complejos y a da de hoy no totalmente comprendidos.
Histricamente los principales estudios de investigacin realizados sobre tecnologa de membranas se han
dedicado a entender el mecanismo de ensuciamiento mediante experimentos que comparan los efectos de
distintas variables frente a un contaminante especfico (materia orgnica, coloidal, etc.). Estn publicados slo
un pequeo nmero de trabajos referente al ensuciamiento de las membranas de plantas reales, considerando
el aporte de mltiples contaminantes.
Este documento presenta y analiza resultados de ms de 500 autopsias de membranas realizas durante la
ltima dcada en los laboratorios de Genesys Membrane Products S.L. Se utiliza un anlisis estadstico con el
fin de establecer relaciones entre diferentes tipos de contaminantes y los factores que afectan los procesos de
formacin de depsitos. En particular se analiza el posicionamiento de la membrana, tipo de agua de
alimentacin y diferentes tipos de ensuciamiento. Los autores reportan el efecto del ensuciamiento sobre las
propiedades de las membranas y resultados del procedimiento de autopsia. Se recomienda el uso de sta
tcnica para obtener datos claves que permitan mejorar el funcionamiento de las instalaciones.
1
1. INTRODUCCIN
La osmosis inversa (OI) es, actualmente, una de las tecnologas de desalacin ms extendidas que, adems,
tambin se ha convertido en una tecnologa perfectamente viable para la recuperacin de aguas residuales (1).
El inters comercial en la tecnologa de OI est aumentando a nivel mundial debido a las continuas mejoras
que conllevan una reduccin significativa de costes. Estos avances incluyen principalmente el desarrollo de las
propiedades de las membranas, diseo de los elementos y del proceso, dispositivos de recuperacin de
energa y estrategias de operacin enfocadas a la reduccin del consumo de energa. Sin embargo, el
ensuciamiento de las membranas de OI es todava considerado como uno de los principales retos para
conseguir una operacin eficiente de las instalaciones de OI, incluyendo plantas desalinizadoras de agua de
mar, agua salobre, aguas de proceso y plantas de tratamientos terciarios o reutilizacin de aguas residuales
(1,2, 3). La principal consecuencia de los procesos de ensuciamiento de las membranas, es un aumento en los
costes de operacin, principalmente relacionados con el aumento de demanda de energa, labores de
mantenimiento adicionales, limpiezas qumicas y reduccin del tiempo de vida de las membranas (4). Por esta
razn, son continuos los esfuerzos que se llevan a cabo en el desarrollo de nuevas membranas,
fundamentalmente en cuanto a la resistencia a procesos de ensuciamiento (5).
El ensuciamiento puede definirse como una formacin indeseable de depsitos en una superficie. Desde un
punto de vista prctico, el ensuciamiento en este tipo de sistemas es una acumulacin de materiales extraos
procedentes del agua de alimentacin, en la superficie activa de la membrana y/o del material espaciador hasta
el punto de causar problemas de operacin (6). Aunque esta descripcin no es muy ortodoxa, explica
claramente lo importante que es conocer como los diferentes componentes que coexisten en el agua, pueden
afectar el funcionamiento de las membranas de OI.
Existen diferentes clasificaciones de los distintos tipos de ensuciamiento, fundamentalmente basadas en su
naturaleza qumica. Las ms simples establecen simplemente dos categoras principales: ensuciamiento
bitico y abitico (7) y las ms complejas llegan a tener en cuenta otros procesos adicionales al propio
ensuciamiento (8). La clasificacin ms comn, se basa en cuatro categoras principales: biolgica, orgnica,
inorgnica y materia/partculas coloidales (9), aunque dependiendo del alcance del estudio, se pueden llegar a
establecer otras subcategoras.
Los diferentes tipos de ensuciamiento que pueden afectar los sistemas de OI, son bien conocidos (10):
- Ensuciamiento biolgico: Una biopelcula se describe como un agregado bacteriano unido a una
superficie, la estructura de la biopelcula incluye una matriz de sustancias polimricas extracelulares
(SPE) producidas por bacterias. Estas SPE estn compuestas por polisacridos, protenas y cidos
nucleicos que juegan un papel fundamental en la formacin de la biopelcula y su comportamiento,
alteracin de la porosidad, densidad, contenido en agua, carga y propiedades de sorcin (11).
- Partculas/materia coloidal: La deposicin de materia coloidal en la superficie de las membranas es una
consecuencia de un pretratamiento deficiente. La naturaleza ms comn de estos coloides es de
aluminosilicatos (arcillas), que son subproductos de rocas erosionadas y son omnipresentes en las
aguas de todo el mundo (12). Tambin se pueden encontrar otros componentes, como slice coloidal.
- Ensuciamiento inorgnico/incrustacin: La principal causa de una incrustacin es por supersaturacin.
Cuando se excede la solubilidad de una sal, esta precipita y forma una incrustacin, produciendo
cristales slidos directamente en la superficie de la membrana. Una vez que se forman zonas activas
en la superficie de la membrana, se originan ncleos de precipitacin que hacen que la precipitacin
sea incluso mayor (13).
- Ensuciamiento orgnico: Las sustancias de alto peso molecular y cadenas lineales como los cidos
hmicos y flvicos, son un ensuciamiento comn en el tratamiento de aguas superficiales. Estos
ensuciamientos orgnicos, suelen cegar secciones de la membrana y el agua no puede permear. Por
otro lado, los compuestos orgnicos proporcionan nutrientes, que mantienen las poblaciones
microbianas (14).
2
- Metales: Los elementos como hierro y manganeso pueden oxidarse desde una forma soluble a una
forma insoluble y precipitar en la membrana. Aunque podran incluirse en la categora de
ensuciamiento inorgnico, su origen est ms relacionado con problemas prcticos de operacin. El
hierro y el aluminio pueden ser un problema cuando se utilizan coagulantes basados en estos metales
para el pretratamiento del agua. Ambos el cloruro frrico y aluminio se sobredosifican y pueden dar
lugar a post-precipitaciones y ensuciar la membrana como un slido en suspensin (14).
Una autopsia de membrana puede considerarse como la principal herramienta para identificar la naturaleza de
un ensuciamiento de membrana y determinar la causa de los fallos que presente un elemento de OI. El
siguiente diagrama muestra las diferentes etapas y tcnicas analticas que suelen realizarse en un proceso de
autopsia y que ya estn extensamente explicados en publicaciones anteriores (12).
Tests integridad:
- Test azul de metileno
- Test Fujiwara / ATR-FTIR/XPS-ESCA
- Methylene blue test
Inspeccin Inspeccin
Test caracterizacin (clula de flujo):
externa interna
- Permeate flow rate
- Salt rejection
Diagrama 1.- Descripcin esquemtica de los principales anlisis realizados en las autopsias de membrana.
Una autopsia de membrana es una tcnica desctructiva que implica elevados costes relacionados tanto con el
trabajo analtico, como con la sustitucin de una membrana en la planta. En la mayora de los casos, las
autopsias de membrana se utilizan como la ltima opcin para resolver los problemas que se detectan en las
instalaciones. Normalmente, las autopsias se utilizan cuando hay problemas severos relacionados con la
disminucin del caudal de permeado, una mala retencin de sales o aumentos de presin diferencial, que no
se pueden solucionar por remedios convencionales.
De todas formas, algunas autopsias se realizan tambin para monitorizar el funcionamiento de una planta, para
optimizar los procedimientos de limpieza o evaluar pilotajes, principalmente en proyectos de desalinizacin de
gran escala. Mediante estos procesos de anlisis se obtienen evaluaciones realmente objetivas sobre las
prcticas de operacin y las condiciones en las que se encuentran las membranas.
Este trabajo incluye datos obtenidos en 500 autopsias, por lo que es una fuente muy valiosa de informacin de
datos reales y objetivos. Aunque ya hay publicaciones que recopilan resultados de autopsias (12, 15), este
trabajo incluye datos de un nmero de estudios tan elevado, que puede considerarse una base de datos real
sobre los tipos de ensuciamiento ms importantes y los fallos ms comunes que se dan en las plantas de OI en
todo el mundo.
3
2. RESULTADOS Y DISCUSIN
Las principales causas de los fallos de las membranas de smosis, pueden clasificarse en tres categoras:
ensuciamiento, dao fsico/abrasin y dao qumico, en el que se incluyen procesos de oxidacin. Como ya se
ha explicado anteriormente, el ensuciamiento es considerado tanto por los operadores de plantas de OI, como
por investigadores, como una de las principales razones por las que las membranas presentan fallos y
desviaciones en su funcionamiento. Los datos obtenidos a partir de las 500 autopsias realizadas en los
laboratorios de Genesys, indican que los procesos severos de ensuciamiento pueden considerarse como la
principal causa de los fallos de operacin en casi el 60 % de los casos (ver figura 1). Por otro lado, los daos
fsicos y qumicos aparecen ms frecuentemente como fallos moderados o leves.
Aunque estos datos demuestran que el ensuciamiento es el principal problema detectado en las membranas,
esto no demuestra que sea la peor situacin a la que enfrentarse cuando un sistema de OI falla. Si bien en la
mayora de los casos, el ensuciamiento puede eliminarse de la superficie de las membranas con limpiezas
qumicas, tanto los procesos de abrasin como los de oxidacin, provocan daos irreversibles que hacen
imposible recuperar los parmetros de operacin de referencia. En cualquier caso, una eliminacin efectiva del
ensuciamiento, depende principalmente de una identificacin exacta y de una aplicacin rpida del
procedimiento de limpieza.
60,0
50,0
40,0
% de membranas
SEVERO
30,0
MODERADO
20,0
LEVE
10,0
0,0
ENSUCIAMIENTO ABRASIN /DAO OXIDACION /
FSICO DAO QUMICO
4
Principales tipos de ensuciamiento detectados en membranas de
OI (n=500)
BIOPELCULA/MATERIA
ORGNICA
31,3
MATERIA/PARTCULAS
COLOIDALES
29,0
INCRUSTACIONES 22,1
METALES 10,0
Segn los datos recogidos en esta figura, el ensuciamiento biolgico y coloidal fue detectado como el principal
componente del ensuciamiento en el 60% de los casos estudiados. Este hecho muestra la importancia de la
optimizacin del pretratamiento para minimizar problemas de operacin. Los procesos de ensuciamiento
inorgnico/incrustacin, fueron identificados como el principal problema en el 22% de los casos. Las
incrustaciones ms comunes detectadas fueron las de slice y carbonato clcico (datos incluidos en Tabla 1).
En cuanto a los metales detectados en las membranas, el ms comn es el hierro, que suele aparecer como
xido cuando est como principal componente, pero que tambin es muy habitual que aparezca como arrastre
metlico/corrosin en forma de traza. Adems del hierro, es muy comn detectar aluminosilicatos (arcillas) en
la mayora de las membranas analizadas.
5
Para identificar la naturaleza del ensuciamiento de las membranas, se pueden utilizar diferentes tcnicas
analticas, que ya han sido descritas en el captulo anterior. Las tcnicas analticas de superficies, juegan un
papel decisivo en la caracterizacin de estos ensuciamientos. Entre todas ellas, la tcnica ms utilizada es la
microscopa electrnica de barrido con anlisis por energa dispersiva de Rayos-X (Scanning Electron
Microscopy with Energy Dispersive X-ray Analysis: SEM-EDX). Esta tcnica se utiliza comnmente para
estudiar la superficie de la membrana e identificar la composicin elemental de su ensuciamiento. La
determinacin elemental con este sistema est basado en el anlisis de los rayos X producidos a travs de la
excitacin producida por el haz de electrones de un rea de la muestra. La profundidad limitada del anlisis
(unos pocos m) y la posibilidad de seleccionar el rea de anlisis de inters bajo el haz de electrones, permite
realizar anlisis locales que pueden llegar a relevar diferencias de composicin. En la tabla 1 se incluye una
descripcin de las principales caractersticas de los distintos ensuciamientos detectados en las autopsias
realizadas, los fallos ms comunes de acuerdo con la experiencia en las instalaciones y la relacin relevante
obtenida a partir de las autopsias. Como complemento, se han incluido imgenes caractersticas de cada tipo
de ensuciamiento obtenidas por SEM-EDX. Datos adicionales sobre la frecuencia a la que se ha detectado
cada ensuciamiento, estn tambin incluidos en la tabla 1.
6
Tabla 1.- Principal composicin del ensuciamiento detectado en las autopsias de membrana
7
Imgenes de los principales grupos de ensuciamiento detectados en las autopsias de membrana
En la superficie de las membranas, los procesos de ensuciamiento son muy complicados y estn influidos por
muchos factores. Adems, la presencia de un ensuciamiento preliminar, provoca que con frecuencia otros
componentes presentes en el agua se depositen. Por lo tanto, un estudio exhaustivo del ensuciamiento de las
membranas debe considerar su naturaleza composita, por lo que es necesario tener en cuenta sus
componentes secundarios. La mayora de las autopsias estudiadas para este trabajo, mostr trazas de
diferentes componentes, pero en el 35% de las membranas analizadas se detect una presencia relevante de
un componente secundario en el ensuciamiento. La presencia de estos componentes secundarios, en funcin
del tipo de agua de alimentacin, se han representado grficamente en la figura 5. Esta figura verifica que,
aunque algunos componentes caractersticos no se detectan como principales ensuciamientos (por ejemplo
incrustaciones en membranas de agua de mar), pueden estar presentes como componentes secundarios.
Como esta figura muestra, los componentes secundarios en las membranas son principalmente inorgnicos y
presentan porcentajes muy similares en ambos tipos de membranas. En membranas de agua de mar, hay que
prestar especial atencin a la presencia de metales, ya que es una consecuencia de procesos de corrosin.
Segn estas figuras, para un buen funcionamiento de las plantas de OI, es necesario tener en cuenta el riesgo
de ensuciamiento de las membranas independientemente del tipo de agua de alimentacin (4)
Figura 4.- Principal ensuciamiento detectado en Figure 5.- Principal ensuciamiento secundario detectado
autopsias de membranas en autopsias de membranas
9
Como ya se ha explicado anteriormente, los principales componentes de un ensuciamiento son bien conocidos,
pero es mucho ms complicado encontrar informacin sobre posibles componentes secundarios que permitan
anticipar y prevenir su presencia. Por ello, los datos experimentales obtenidos a partir de las 500 autopsias
evaluadas para este estudio, son una valiosa fuente de este tipo de informacin.
En la figura 6 se han incluido los porcentajes de membranas en los que se han detectado componentes
secundarios relevantes, para cada tipo de ensuciamiento principal.
Segn esta figura, los ensuciamientos orgnicos (biopelcula y otros componentes orgnicos), estn
normalmente acompaados por partculas/materia coloidal (aluminosilicatos). Por otro lado, cuando la materia
coloidal es el principal componente del ensuciamiento, es ms comn encontrar incrustacin como
componente secundario. Cuando el ensuciamiento principal es una incrustacin o un metal, es ms comn
encontrar un componente secundario inorgnico que orgnico.
Finalmente, la figura 6 demuestra que es ms comn encontrar componentes secundarios relevantes en
ensuciamientos de carcter orgnico, probablemente debido a su habilidad para retener componentes del agua
mientras se forma en depsito en la superficie de las membranas. Esta ltima figura, verifica tambin que la
materia coloidal es el componente secundario ms comn encontrado en las membranas. Teniendo en cuenta
que, como ensuciamiento principal, los aluminosilicatos son el segundo tipo detectado como principal problema
en las membranas, el pretratamiento aparece en las instalaciones como uno de los principales fallos en las
instalaciones de OI.
40,0
35,0
ensuciamiento secundario relevante, %
30,0
Porcentaje de membranas con
25,0
20,0
15,0
10,0
5,0
0,0
OTROS ORGNICOS METALES INCRUSTACIONES MATERIA/PARTCULAS BIOPELCULA/MATERIA
COLOIDALES ORGNICA
10
2.2. IMPACTO DEL ENSUCIAMIENTO EN LAS MEMBRANAS
En la tabla 1, se han revisado los fallos ms comunes que pueden esperarse de cada tipo de ensuciamiento y,
por otro lado, se ha demostrado en este trabajo que es ms comn encontrar un ensuciamiento secundario que
uno puro. Una vez ms, la mejor forma de evaluar la influencia de estos factores en el funcionamiento de una
membrana, es a partir de datos experimentales.
En los siguientes captulos, trataremos de estudiar los principales fallos detectados en las autopsias de
membrana para cada tipo de ensuciamiento.
La tabla 2 incluye el porcentaje de membranas con Tabla 2.- Desplazamiento del vexar para cada tipo
desplazamiento del vexar para cada tipo de ensuciamiento de ensuciamiento
detectado. Tal y como demuestran estos resultados, en todos
Ensuciamiento % de membranes con
los tipos de ensuciamiento se detect desplazamiento del
desplazamiento de
espaciador, aunque las membranas con biopelcula son las que
vexar
presentan el mayor porcentaje. En membranas con biopelcula,
es muy comn encontrar una presencia significativa de Biopelcula 30,3
ensuciamiento en el material espaciador, lo que contribuye a un Orgnico 13,3
aumento de P y desplazamiento del vexar (ver fotografas 16 y Materia coloidal 19,5
17). Incrustacin 10,5
Tambin se detecta presencia de ensuciamiento en el material Metales 17,9
espaciador en procesos de incrustacin (fotografa 18).
La figura 7 representa la variacin del caudal de permeado dependiendo del tipo de ensuciamiento detectado
en la superficie de la membrana y la figura 8 corresponde al porcentaje de membranas con bajos valores de
retencin de sales, tambin para cada grupo. De nuevo, para evaluar solo la influencia del ensuciamiento en
estos parmetros de operacin, en esta figura solo se han incluido las membranas en las que se detect
ensuciamiento como el problema principal.
11
El ensuciamiento por incrustacin es el grupo que presenta el mayor porcentaje de membranas con bajo
caudal (40%) y, por otro lado, es tambin el grupo que muestra un mayor nmero de membranas con una mala
retencin de sales. En el resto de ensuciamientos, solo las categoras de carcter orgnico (biopelcula y otros
ensuciamientos orgnicos), muestran un mayor porcentaje de membranas con bajo caudal, ya que en las
membranas con materia coloidal y metales es ms comn obtener mayores caudales de los esperados.
Cuando hay una presencia relevante de ensuciamiento, el comportamiento esperado en la membrana es una
disminucin del caudal de permeado, pero entre los elementos autopsiados que presentaron ensuciamiento
como principal problema, el 22,7% dio un caudal superior al de diseo en contraposicin a los principios
tericos de transporte y ensuciamiento en la superficie de las membranas. La obtencin de caudales de
produccin superiores a lo establecido, implican daos en la capa de poliamida.
En cuanto a la retencin de sales, el 59% de las membranes analizadas con un problema severo de
ensuciamiento, dieron bajos valores de retencin. La Figura 8, muestra que todos los tipos de ensuciamiento
presentan esta prdida en las propiedad es de retencin. Una mala retencin de sales, puede deberse tanto a
la presencia de ensuciamiento, como a daos en la capa de poliamida. Si la razn es el ensuciamiento, la
retencin de sales de diseo podra recuperarse tras procedimientos efectivos de limpieza, pero cuando la
causa son daos en la poliamida, es imposible alcanzar los valores de referencia.
BIOPELCULA 46,7
BIOPELCULA
13,1
36,9
36,3
16,8 MATERIA COLOIDAL
MATERIA COLOIDAL 21,2
15,1 41,9 53,5
INCRUST. INCRUST.
METALES
23,1 43,6
15,4 METALES
6,7
OTROS ORGNICOS 26,7 26,7
OTROS ORGNICOS
Retencin inferior diseo
12
Una forma rpida de detectar daos fsicos en la superficie de las membranas, es el test del azul de metileno.
En este ensayo, se hace circular una solucin de azul de metileno a travs de una seccin de la membrana en
clula de flujo. El azul de metileno es una molcula de alto peso molecular que debera ser retenida por la capa
de poliamida si no est daada. Por ello, si la membrana est daada, se detectar presencia del colorante en
el lado de produccin/permeado de la membrana. Las fotografas 19 a 21 muestran algunos ejemplos de
cupones de membrana tras la realizacin de este ensayo.
Alimentacin
Fotografa 19.- Resultado negativo Fotografa 20.- Resultado positivo Fotografa 21.- Resultado positivo masivo
del test del azul de metileno del test del azul de metileno del test del azul de metileno
A continuacin, la tabla 3 incluye los porcentajes de las membranas que dieron un resultado positivo en el test
del azul de metileno. Como se puede observar, excepto para las membranas con ensuciamiento orgnico
diferente de biopelcula, en el resto de ensuciamientos es comn encontrar algn tipo de dao en la capa de
poliamida. Como cabra esperar, las membranas con incrustacin son las que muestran un mayor nmero de
elementos daados.
El efecto de los daos detectados en este test, en los parmetros de operacin de la membrana, depende de lo
relevantes que sean, por lo que es importante tener en cuenta si son resultados puntuales o masivos. Por ello,
en la figura 9 se han distinguido los resultados leves y masivos para cada tipo de ensuciamiento, y se ha
demostrado que en las membranas con ensuciamiento orgnico (biopelcula y otros orgnicos), es ms
frecuente que los daos sean leves, mientras que en las membranas con incrustacin y metales, hay un
porcentaje ms elevado de membranas en las que el resultado del test es masivo.
Teniendo en cuenta el nivel de dao detectado, las membranas con biopelcula son las que presentan el mayor
porcentaje de membranas con daos ligeros, por lo que tienen ms posibilidad de recuperar sus parmetros de
diseo con limpiezas qumicas. Por otro lado, las membranas con incrustacin muestran con mucha mayor
frecuencia daos masivos, por lo que se verifica que este tipo de ensuciamiento provoca consecuencias
irreversibles y las propiedades de retencin de sales no se pueden recuperar aunque la eliminacin del
ensuciamiento a travs de limpiezas sea efectiva.
Estos resultados indican que el principal impacto del ensuciamiento en las membranas es el dao que puede
producirse en la capa de poliamida y en las propiedades de retencin de sales. Las fotografas 22 a 24 ilustran
algunos de estos fenmenos (microfotografas SEM de marcas en la superficie de la membrana).
Tabla 3.- Porcentaje de membranas
con daos en la capa de poliamida
BIOPELCULA 3,3
Ensuciamiento % de membranas con 17,2
resultado positivo en MATERIA COLOIDAL 1,8
8,0
el test del azul de
15,1
metileno INCRUST. 5,8
Biopelcula 87,1 15,4
METALES 10,3
Orgnico 8,3
Materia coloidal 83,7 6,7
OTROS ORGNICOS 0,0
Incrustacin 95,8
Metales 78,1 Ligero positivo Positivo masivo
Figura 9. Porcentaje de membranas con daos ligeros y
severos en la capa de poliamida vs tipo de ensuciamiento
13
Fotografa 22.- Marcas de abrasin Fotografa 23.- Marcas de Fotografa 24.- Marcas de abrasin
abrasin
3. CONCLUSIONES
Los resultados obtenidos en las autopsias de membrana estudiadas en este trabajo, verifican la mayora de los
puntos establecidos en el tratamiento de agua por smosis inversa en lo que concierne al impacto del
ensuciamiento en los parmetros de operacin: bajo caudal, mala retencin de sales, daos en la capa de
poliamida, etc. Adems, todos los resultados aqu recogidos, indican que es prcticamente imposible encontrar
ensuciamientos puros y que su naturaleza compuesta, implica que el funcionamiento de la membrana, no
siempre se corresponda con la naturaleza del ensuciamiento principal. Esta situacin hace imprescindible
utilizar como herramienta las autopsias de membrana, para poder obtener una identificacin lo ms exacta
posible, que permita realizar una limpieza efectiva.
Por otro lado, la informacin obtenida a partir de las 500 autopsias incluidas en este estudio, permite llegar a
las siguientes conclusiones:
Agradecimientos
Los autores de este trabajo, agradecen a Silvia Gallego, Victoria Velasco, Oscar Salmern y Javier Rodriguez,
de Genesys Membrane Products S.L., su implicacin en el trabajo experimental realizado para la composicin
de este trabajo.
14
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