专论 · 综述

弹性体，
２０１９－１２－２５，
２９（
６）：
６７～７５
ＣＨＩＮＡ　ＥＬＡＳＴＯＭＥＲＩＣＳ

基于可逆键构筑超分子弹性体的研究进展 ＊
莫家亨，陈心渝，傅育槟，张安强 ＊ ＊
（华南理工大学 材料科学与工程学院高分子系，广东 广州 ５１０６４１）

摘 　 要：基于非共价键（如氢键、配位作用、
π－π 堆 积、离 子 键 等 具 有 可 逆 特 性 的 相 互 作 用 ）构 建 的
超分子弹性体因其具有诸多传统交联弹性体（如：硫 化 橡 胶、热 塑 性 弹 性 体）所 不 具 有 的 特 性，如 动 态 可
逆、可自修复、环境响应等，在近年来成为弹性体领 域 的 研 究 热 点 之 一。 综 述 了 基 于 上 述 常 见 可 逆 相 互
作用的超分子弹性体的设计、合成与应用。
关键词：可逆键；超分子弹性体；动态特性
中图分类号：ＴＱ　 ６　　 文献标识码：Ａ　　 文章编号：
３１６． １００５－３１７４（
２０１９）
０６－００６７－０９
DOI:10.16665/j.cnki.issn1005-3174.2019.06.014
　　 超分子弹性体（
Ｓｕｐｒ
ａｍｏ
ｌｅｃｕ
ｌａｒ
　ｅｌ
ａｓｔ ｒ）
ｏｍｅ 价键来说是一类 较 弱 的 相 互 作 用，仅 依 靠 低 强 度
是指以非共价键交联的、具有传统交联弹性体（如 的单重或二重氢键难以在聚合物体系中构建稳定
硫化胶、热塑性弹性体等）的典型黏弹特性和力学 的交联网络，因此 利 用 氢 键 构 建 超 分 子 材 料 时 往
特性的一 类 新 型 弹 性 体 材 料，因 其 所 构 建 的 “交 往需要设计具有一定强度的多重氢键或者数量足
联”往往具有一定的可逆性，表现出诸多与传统交 够的氢键。在聚 合 物 本 体 中，氢 键 被 聚 合 物 基 质
联弹 性 体 不 一 致 的 特 性，如 动 态 可 逆、可 自 修 复、 或者其他氢键基 团 包 围，在 体 系 中 可 以 产 生 各 种
环境响应等，因而 在 近 年 来 成 为 弹 性 体 领 域 的 研 不同的效应来影 响 大 分 子 的 聚 集，这 些 效 应 能 够
究热 点 之 一［１］。由 于 非 共 价 键 （如：氢 键、配 位 作 形成 堆 叠、微 相 分 离、结 晶 微 区 等 结 构，实 质 上 起
用、π－π 堆 积、离 子 键 等 具 有 可 逆 特 性 的 相 互 作 到了物理交 联 的 作 用。 此 外，氢 键 具 有 温 度 可 逆
用）的键能往往较共价键低，所构建的交联体系机 性，对湿度也较为敏感，可用于设计具有可逆性和
械强度亦偏低，使得其在结构材料中的应用受限， 感知外部环境的功能材料。
但是在其他领域却有广阔的应用前景，例如，可自 Ｃｏ
ｒｄｉ
ｅｒ等 １６ 以二元和 三 元 脂 肪 酸 的 混 合 物
［ ］

愈合弹性体在受损时会像生物体那样在外界不加
干预［２－４］［５］２９１２５或者稍加干预［６－７］［８］３３５ 的情况下 自 主
愈合，可大大延长使用寿命；利用非共价键强度低、
易断裂和动态可逆特点，制备能量耗散高效、韧性
高的弹性 体，可 应 用 于 阻 尼 材 料
键良好的环境响应能力，可制备人工皮肤
应力应变传感器［１４－１５］等。本文将从交联结构的角
度，简要综述基于上述常见的可逆非共价键所构建
的超分子弹性体的设计、合成与应用。
１　 基于氢键作用的超分子弹性体
氢键的 结 合 能 介 于 ５～３０ｋＪ ｌ，相 对 于 共
／ｍｏ
（二聚酸）为基础，通过与二乙烯三胺、尿素的两步
反应在羧基末端 接 上 多 种 多 重 氢 键 基 团，制 备 了
一系列具有不同 结 构 的 多 支 链 低 聚 物 的 混 合 物，
并利用低聚物间的 多 重 氢 键 相 互 作 用 组 装 成 “超
［
９－１１］
；利 用 非 共 价 分子橡胶”，其中，由 于 体 系 中 存 在 多 种 不 同 结 构
［
１２］［
１３］
６
和 低聚物，有效避免了结晶与宏观相分离，如表 １－Ａ
所示。但由于分子链中存在着大量刚性的环状结
构，使得该材 料 的 玻 璃 化 转 变 温 度 （
Ｔｇ ）较 高 （约
为 ２８℃ ），不利于室温下的自愈合；虽然可以通过
添加增塑剂（十 二 烷 或 水）将 其 Ｔｇ 降 至 ０～８℃ ，
扯断伸长率 超 过 ５００％ ，但 未 添 加 增 塑 剂 的 产 物
在常 温 下 呈 半 脆 性 玻 璃 态，难 以 称 为 弹 性 体。

＊ 基金项目：国家自然科学基金项目（ ５１４７３０５１）；广东 省 科 技 计 划 项 目（
２０１６Ａ０１０１０３００７）；华 南 理 工 大 学 探 索 性 实 验 项
目（２０１８）
作者简介：莫家亨（ １９９５－），男，广东英德人，在读硕士研究生，主要研究方向为超分子弹性体材料。
＊＊ 通讯联系人：张安强（ １９７６－），男，湖南安仁人，教授，博士生导师，主要研究方向为超分子弹性体与功能高分子材料。
收稿日期： ２０１９－０７－１２
 · ６８ · 弹 　 性 　 体 　　 第 ２９ 卷

Ｚｈａｎｇ 等 １７ 在 此 基 础 上，采 用 Ｔｇ 较 低 的 端 羧 基 同时 样 品 在 水 中 或 者 人 工 汗 液 浸 泡 ２４ｈ 后 未 观

［ ］

改性的 聚 二 甲 基 硅 氧 烷 链 （ ＰＤＭＳ－ＣＯＯＨ）替 换 察到任何明显的机械性能变化。这种具有高拉伸

超分子橡胶中的脂肪酸，如表 １－Ｂ 所示，使得产物
的 Ｔｇ 降低至 －１１３℃ ，且在常温环境下具有良好
的自修复性能，其修复 效 率 超 过 ８０％ ；继 而 发 现，
Ｌｅ
ｉｂｌ
ｅｒ所提出 的 合 成 路 线 中 存 在 一 种 被 忽 略 的
共价交联反应，从 而 使 得 其 产 物 中 存 在 共 价 交 联
和氢键的非共价 交 联，这 较 好 地 解 释 了 这 类 超 分
子弹性体溶解性 较 差 的 原 因，为 进 一 步 可 控 合 成
氢键型超分子弹性体提供了重要的参考 ［１８］。
Ｋａｎｇ 等 １３ １ 通过 将 两 种 不 同 的 异 氰 酸 酯 与
［ ］
比、高韧性、对水不敏感的自修复材料有望为未来
软机器人和假肢皮肤中的研究提供新的方向。
如前所述，单重氢键的强度较弱，难以用来交
联低相对分子质量的聚合物，除了利用多重氢键来
构建稳定的交联网络，也可以利用分子链之间的缠
绕来增加材料的强度。 Ｗａｎｇ 等［５］２９１２０ 利用高相对
分子质量的聚丙烯酸和聚环氧乙烷之间的氢键作
用以及大分子链的缠结作用来构建弹性体，如表 １－
Ｄ 所示，体系中不仅存在着羧基和醚之间较弱的氢

端氨基硅油反应得到一种基于两种强度不同的氢
键超分子材料，如表 １－Ｃ 所示，强的氢键起到支撑
的作用，弱的氢键起到耗散能量的作用，因而为体
系提供了良好的力学性能以及韧性。该材料独特
之处在于，相比传统氢键构建的超分子弹性体，该
材料能够在水中 和 人 体 的 汗 液 中 高 效 率 自 愈 合，
键作用，也存在着分子链之间的相互缠绕作用。该
弹性体的合成过程只需要将两种物质在水溶液中
均匀混合后除去溶剂，即可得到一种具有良好机械
性能和自愈合性能的弹性体，并且在移除外力后能
够恢复到 原 始 尺 寸，尤 其 在 相 对 湿 度 为 ９０％ 的 环
境中愈合 ２４ｈ 能够达到几乎 １００％ 的愈合效率。

表 １　 基于氢键的超分子弹性体

合成特点 主要合成工艺 主要性能特点

Ａ 　 　 拉 伸 强 度 约 为 ３．５
二／三元 脂 肪 酸 ＭＰａ；扯 断 伸 长 率 大 于
与 二 乙 烯 三 胺、 Ｔｇ 约 为 ２８ ℃ ，加
５００％ ；
尿 素 的 两 步 入塑 化 剂 （十 二 烷 或 水 ）
反应 ［１６］９７８ 后可降至 ８ ℃ ；室 温 下 自
修复 ３ｈ，可 恢 复 ９０％ 的
拉伸强度；断 开 切 口 很 快
会丧失自修复性能。

Ｂ 　 　 拉 伸 强 度 约 为 ０．
４
一／二／三 元 端 ＭＰａ；扯 断 伸 长 率 大 于
羧 酸 ＰＤＭＳ 与 Ｔｇ 约为 －１１３ ℃ ；
４００％ ；
二 乙 烯 三 胺、尿 修复效率最高可达９０％ ；
素 的 两 步 修复 效 率 与 断 开 时 间 有
反应 ［１７］２４３６ 关，长时间断 开 切 口 会 丧
失自修复性。

Ｃ 　　 弱氢键 耗 散 能 量，提
端氨 基 聚 硅 氧 供 高 延 展 性 （大 于
烷与 二 异 氰 酸 ２００％ ）；高 韧 性 （
１　 ／
１２ｋＪ
酯反应 ［１３］２ ｍ２）；缺 口 不 敏 感；对 水
不 敏 感；修 复 效 率 不
足 ８０％ 。
第６期 莫家亨，等 ．基于可逆键构筑超分子弹性体的研究进展 · ６９ ·
　　　　

续表

合成特点 主要合成工艺 主要性能特点

Ｄ 　 　 拉 伸 强 度 约 为 ６１
ＰＥＯ 与 ＰＡＡ ＭＰａ；扯 断 伸 长 率 大 于
在 水 中 简 单 ５００％ ；高 韧 性 （
３　 ２２．９
共混 ［５］２９１２１ ／ｍ２）；水 中 共 混，制 备
ｋＪ
简 单；水 可 渗 透 弹 性 体，
不耐水浸泡。

三）邻苯二酚络合物有序切换，材料的力学性能也
２　 基于金属配位作用的超分子弹性体
随着有序 变 化。 金 属 配 体 基 元 除 了 对 光、
ｐＨ 刺
金属离子与配体的配位作用是一种特殊的非 激有响应外，不同溶剂下配位数的改变，也会对超
共价键，配体通常为大分子链上的官能团，故配位 分子弹 性 体 的 性 能 产 生 改 变：
Ｊｉａ 等 ２０ 将Ｃｏ（Ⅱ ）
［ ］

中心离子、配体数目、配位键的强度等都将影响材 加入含有三唑侧 基 的 聚 二 甲 基 硅 氧 烷 中，由 于 钴

料性能。根据配 位 数 目 的 变 化，可 以 形 成 超 分 子 离子在水和甲醇 中 有 不 同 的 配 位 数，导 致 在 水 中
线性链或网络，也 可 以 使 金 属 离 子 和 大 分 子 之 间 和甲醇中产生不 同 的 颜 色，得 到 一 种 能 够 根 据 溶
的非共价结合作用力从近共价到高度动态之间变 剂变色的超分子弹性体。
化。因此，在一个合适的动态范围内，金属配位相 配位键可以受 到 多 种 因 素 调 控，因 此 研 究 人
互作用具有类似 于 氢 键 的 可 逆 性，常 被 用 于 自 愈 员尝试通过调控各种因素来对材料的力学性能进
合超分子网 络 的 构 建。 但 是 与 氢 键 不 同 的 是，配 行调控。Ｌｅ
ｉ等 ２１ 首次利用金属铝离子与聚硅氧
［ ］

位中心的配位数和构象可以在更广泛的刺激下发 烷侧基上的羧酸 基 团 进 行 配 位，制 备 了 一 种 新 型

生变化，因此金属 配 位 作 用 超 分 子 聚 合 物 是 将 聚 －ＣＰＤＭＳ），如 表 ２－Ｃ 所
的超分子弹 性 体 （Ａｌ（Ⅲ ）
合物的黏 弹 性 特 性 与 无 机 组 分 的 物 理 性 质 （光、 示。发现主链的 相 对 分 子 质 量、交 联 点 密 度 和 金

热、
ｐＨ、电 场、磁 场 或 机 械 力 ）结 合 起 来 的 杂 化 属与配体 之 间 的 比 例 都 能 够 影 响 交 联 网 络 的 性

材料。 能，这些探索与尝 试 为 拓 展 基 于 金 属 配 位 超 分 子

Ｂｕｒｎｗｏ
ｒｔｈ 等 ８ ３３４ 以 ２，
［］
６－ 双 （
１－ 甲 基 苯 并 咪 弹性体领域提供了新的思路。Ｌａ
ｉ等 ２２ 通过利用
［ ］

唑基）吡 啶 （Ｍｅｂ 锌与 ２，
６－ 双 （（亚 氨 基 ）甲 基 ）
－４－ 氯 苯 酚 之 间 的 配
ｉｐ）为 配 体，通 过 Ｚｎ（Ⅱ ）－Ｍｅｂ
ｉｐ
配位交联构建可 光 照 自 愈 合 的 超 分 子 弹 性 体，如 位作用构建了一种热力学稳定而动力学不稳定的

表 ２－Ａ 所示。小角度 Ｘ 射线散射（ 交联网络。由 于 锌 与 ２，

６－ 双 （（亚 氨 基 ）甲 基 ）
－４－
ＳＡＸＳ）和透射
电子显微 镜 （ 氯苯酚的配位键具有较大 的 结 合 常 数 （
２．２×１０１１
ＴＥＭ）揭 示 了 疏 水 段 和 极 性 金 属 配
体基元存在导致 相 分 离 的 层 状 结 构，片 层 间 距 约 Ｍ－１），质谱和核磁结果表明配位作用之间能够经
历快速和 可 逆 的 分 子 内 和 分 子 间 的 配 体 交 换 过
为９ｎｍ，其中 金 属 配 体 配 合 物 形 成 硬 核，非 晶 态
程。该聚合物表 现 优 异 的 机 械 性 能，在 室 温 下 愈
ＰＥＢ）形成软相。 其自愈合
乙烯丁烯无规共聚物（
合 ２４ｈ 后几乎能 够 达 到 １００％ 的 愈 合 效 率，这 种
机理 为：在 紫 外 线 照 射 下，金 属 配 体 基 元 被 激 发，
通过对分子设计来制备的具有优异性能的自愈聚
吸收的能量被转 化 为 热，导 致 金 属 配 体 基 元 暂 时
合物有望 用 作 能 量 吸 收 材 料。Ｌ
ｉ２３ 等 将 三 种 不
［ ］
脱离，同时聚合物 的 分 子 质 量 和 黏 度 也 随 之 可 逆
同强度的配 位 键 引 入 到 有 机 硅 体 系 中，如 表 ２－Ｄ
地下降，硬相的离解使得大分子链的运动性增加，
所示。在拉伸过 程 中，强 度 低 的 配 位 键 起 到 耗 散
从 而 促 进 机 械 损 伤 的 愈 合。 Ｈｏ
ｌｔｅｎ　Ａｎｄｅ
ｒｓｅｎ
能量的作用，强度 较 高 的 配 位 键 起 到 维 持 材 料 强
等 ［１９］受海洋中 的 贻 贝 表 皮 高 强 度 和 高 延 展 性 的
度的作用，因此材料表现出了极高的扯断伸长率，
启发，利用 Ｆｅ（Ⅲ ）与邻苯二酚配体之间的配位作
加入合适的金属 离 子 后，材 料 的 扯 断 伸 长 率 最 高
用，得到了具有接 近 共 价 交 联 弹 性 体 模 量 的 超 分
可以达到 ４　
５００％ 左右，远大于传统化学交联硅橡
子弹性体，如表 ２－Ｂ 所 示。 这 种 材 料 的 独 特 之 处
胶的 １００％～１　
１００％ 的扯断伸长率。
在于能够在不同的 ｐＨ 值中实现 Ｆｅ（Ⅲ ）－（单／双／
· ７０ · 弹 　 性 　 体 　　 第 ２９ 卷

表 ２　 基于金属配位的超分子弹性体

合成特点 主要合成工艺 主要性能特点

Ａ 　　 存 在 相 分 离 的 层 状 结
Ｚｎ（Ⅱ ）与 Ｍｅｂ
ｉｐ 构，片 层 间 距 约 为 ９ｎｍ；
配位 ［８］３３４ ＵＶ 照 射 ３０ｓ 几 乎 可 实 现
完全修复；最大 拉 伸 强 度 可
达 ５ＭＰａ；但 扯 断 伸 长 率 不
足 １００％ 。

Ｂ 　　ｐＨ 能 改 变 Ｆｅ（Ⅲ ）的
Ｆｅ（Ⅲ ）与 邻 苯 二 配 位 数；储 能 模 量 为 １２
酚配位 ［１９］２６５２ ｋＰａ；室 温 下 自 修 复 ２５ ｍｉ
ｎ
可恢 复 初 始 储 能 模 量
的 ８０％ 。

Ｃ 　　Ｔｇ１约为 －１２０℃ ，归属

Ａｌ（Ⅲ ）与 羧 基 于硅氧烷主 链； Ｔｇ２ 约 为 －８
配位 ［２１］２６２ ℃ ，归 属 于 侧 碳 链；增 加
ＰＤＭＳ 链长有 利 于 稳 定；Ａｌ
（Ⅲ ）－羧 基 配 位 键，提 高 力
学性能；提高羧 基 接 枝 比 和
Ａｌ（Ⅲ ）／羧基比 值 能 提 升 拉
伸强度；室温自 修 复 效 率 最
高可接近 １００％ 。
第６期 莫家亨，等 ．基于可逆键构筑超分子弹性体的研究进展 · ７１ ·
　　　　

续表
合成特点 主要合成工艺 主要性能特点

Ｄ 　　 强键提供 强 度，弱 键 用
Ｆｅ（Ⅲ ）与 Ｈｐｄ－ 于耗散能量；极 高 扯 断 伸 长
ｃａ配位 ［２３］６２０ 率（
４　５００％ ）；断面自修复对
湿度和停放时间不敏感。

３　基于 π－π 堆积作用构建的超分子弹性体
通常 π－π堆积相互作用是由芳香环中 π 轨道
的相互吸引作用从而产生的非共价键，主要发生在
缺电子芳香基团与富电子芳香基团间。由于 π－π
堆积作用具有热可逆性，因此常被应用于热响应的
可逆超分子聚合物网络的开发。通过使用聚酰亚
胺（缺电子）和芘基（富电子）封端的聚硅氧烷或聚
乙二醇等，可以组装出基于 π－π 堆积作用的超分
子弹性体，改变主链结构或者调节共混物的组成，
可以调节网 络 的 Ｔｇ 以 实 现 在 相 对 宽 的 温 度 范 围
甲酰基二酰亚胺的低分子质量聚二酰亚胺与富电
子基团芘 基 封 端 的 聚 二 甲 基 硅 氧 烷 进 行 物 理 共
混，组 装 得 到 了 超 分 子 材 料，如 表 ３－Ａ 所 示。 但
是这种材料在 常 温 处 于 玻 璃 态 （
Ｔｇ ＝１０６ ℃ ），并
非弹性体。随后，该 课 题 组 通 过 增 加 聚 酰 亚 胺 中
柔性链组分，并且 把 聚 二 甲 基 硅 氧 烷 主 链 替 换 为
聚氨酯 主 链 ［２５］，如 表 ３－Ｂ 所 示，合 成 了 模 量 高 达
５１０ＭＰａ 的可自愈 弹 性 体，其 热 可 逆 性 可 由 独 特
的流 变 特 性 揭 示：随 着 温 度 的 升 高，储 能 模 量
Ｇ′）和损耗模量（
（ Ｇ″）快 速 下 降，在 某 一 个 较 高 温

５０～１００℃ ）下的热可逆性能和力学性能。
（ 度时 Ｇ′小于 Ｇ″，材 料 显 示 黏 流 性，这 是 因 为 高 温

Ｂｕｒ
ｒａｔ
ｔｉｉ等 ２４ 报道 了 首 例 基 于 π－π 堆 积
ｎ
［ ］ 下分子间的 π－π 堆积 解 离，低 Ｔｇ 的 柔 性 链 得 以
作用的超分子材料。通过含有缺电子基团的萘四 获得足够的运动能力。

表 ３　 基于 π－π 堆积作用的超分子弹性体

缺电子组分 富电子组分

Ｂ
 · ７２ · 弹 　 性 　 体 　　 第 ２９ 卷

续表
缺电子组分 富电子组分

ｔ等 ２６ 将聚二 酰 亚 胺 与 芘 基 封 端 的 二 臂 同时发生氢键作用和质子转移，也称为离子氢键作
［ ］
　　Ｈａ
ｒ
和三臂聚乙二醇 分 别 混 合 后，得 到 具 有 不 同 交 联 用（最常见是羧基和胺之间形成的离子氢键），这种
程度的超分子 弹 性 体，如 表 ３－Ｃ 所 示。 相 比 于 使 相互作用能够形成一定的离子聚集体，而离子聚集
用二臂聚乙二醇 作 为 交 联 剂，当 三 臂 聚 乙 二 醇 作 体具有温敏特性和补强的特性，能够显著提高材料
为交联剂时，体系中的共价交联密度得到了提升， 的力学性能。Ａｂｏｕｄ
ｚａｄ
ｅｈ 等 ２８ 对于基于多种商业
［ ］

材料表现出了更 好 的 力 学 性 能，也 表 现 出 明 显 的 化的二／三官能度的小分子的胺和二官能度的羧酸

弹性体特征。Ｆｅｕ
ｌａ等
［
２７］
报道了一种在线型聚丁 构建的超分子离聚物进行了研究，如图 １－（
ａ）所示，
二烯的链端基上引入带有多个苯环的脲基衍生物 核磁和红外表明了体系中存在着酸和碱的质子转
基团，如表 ３－Ｄ 所示，脲基衍生物之间可以产生氢 移现象。Ａｂｏｕｄ
ｚａｄ
ｅｈ 等 ２９ 对柠檬酸与三种不同结
［ ］

键作用，而在苯环之 间 存 在 一 定 程 度 的π－π堆 积 构的胺构建弹性体的流变行为进行了深入的研究，

作用，同时苯环的 脲 基 衍 生 物 这 一 刚 性 的 端 基 与 在低温或者高频下，由于离子相互作用产生弹性网
柔性聚丁二烯主链不相容，因而产生了两相结构。 络；在高温和低频下，由于体系中的离子相互作用
材 料 的 流 变 行 为 表 现 出 明 显 的 弹 性 体 特 征：在 倾向于解离的状态，因此表现为黏流体网络。该研
３０℃ 下的主曲线上，出现 了 较 宽 的 橡 胶 平 台。 相 究为基于可再生物质构建自愈合材料同时具有离
比于大多数基于 π－π 堆 积 作 用 构 建 的 超 分 子 材 子传导性质的材料提供了研究思路。
Ｃｏｍｉ等 ３０ 将叔胺接枝到聚氨脂网络的侧基
［ ］
料需要在较高的 温 度 下 进 行 自 修 复，该 体 系 能 够
在较低的温度下（
４５℃ ）进行自修复。 上，而羧酸为非共价交联剂，得到了一种生物基材
料，如图 １－（
ｂ）所 示。 通 过 离 子 氢 键 的 重 组，该 材
４　 基于离子相互作用的超分子弹性体
料显示出形 状 记 忆、可 回 收 和 自 修 复 等 功 能。 材
离子相互作用是一种静电吸引作用，它既可以 料的力学性能可 通 过 添 加 不 同 的 酸 来 进 行 调 整。
在已经质子化的阴离子和阳离子之间产生，也可以 ｅｎ 等 ３１ 首次报道了将基于离子 键 的 自 愈 合
［ ］
Ｍａｄｓ
产生在未质子化的有机酸和有机碱之间，因其能够 聚合物用 于 界 电 击 穿 材 料。 该 材 料 由 ＰＤＭＳ 和
第６期 莫家亨，等 ．基于可逆键构筑超分子弹性体的研究进展 · ７３ ·
　　　　

接枝了氨基 和 羧 基 的 ＰＤＭＳ 形 成 互 穿 聚 合 物 网 和，形成羧酸钠的侧基，一小部分的离子基团进入

络，如图 １－（
ｃ）所 示。 由 于 带 有 极 性 基 团，该 弹 性 疏水的聚合物形 成 离 聚 体，被 中 和 的 及 未 被 中 和
体具有较高的介 电 常 数；氨 基 和 羧 基 之 间 的 质 子 的羧基结构能够 在 离 聚 体 之 间 进 行 跳 跃，从 而 进
转移形成可逆非 共 价 交 联，使 得 该 介 电 弹 性 体 具 入到离聚体内部，因 此 交 联 网 络 的 重 排 能 够 在 室
有良好的自愈特 性，在 发 生 诸 如 撕 裂 或 电 气 等 有 温下进行，如 图 １－（
ｄ）所 示。 这 种 离 子 聚 集 体 之
害事件后具备自我修复的能力。这种基于离子相 间可以快速重排 的 离 子 交 联 网 络 具 有 以 下 特 性：
互作用解决方案为提高介电弹性体的寿命和使其 通过分子链间滑移的阻力来提高网络的韧性和拉
能承受数百万次 高 电 压 循 环 的 能 力 提 供 了 借 鉴。 伸强度、材料在室温下具有自愈合的特性，不需要
Ｍｉｗａ等 通过将带有羧基的聚异戊二烯部分中 外界的干预。
［
３２］

ａ）柠檬酸与不同的二胺；（
（ ｂ）带叔胺的 ＰＵ 与不同的二／三 元 酸；（
ｃ）端 羧 基 ＰＤＭＳ 与 侧 氨 基 ＰＤＭＳ；（
ｄ）带 羧 基 和 羧 酸 钠 侧 基 的 聚
异戊二烯；（
ｅ）氨基和羧基形成离子氢键结构；（
ｆ）羧基和羧酸钠形成离子氢键结构

图 １　 基于离子氢键的超分子弹性体

５　 结束语 参　考　文　献：
１］　 张安强，陆合承，王炼石 ．基于氢键 作 用 的 超 分 子 弹 性 体 材
［
超分子弹性体 的 研 究 方 兴 未 艾，不 管 是 在 材
Ｊ］．高 分 子 材 料 科 学 与 工 程，
料的研究进 展 ［ ２０１２，
２８（
２）：
料制备还 是 机 理 研 究 方 面 的 文 献 报 道 都 卷 帙 浩 １６１－１６４．
［
２］　ＹＡＮＧ　
Ｌ， Ｙ，ＷＡＮＧ　
Ｌ，
繁。未来，如何更 好 地 利 用 非 共 价 键 对 外 界 刺 激 Ｌ
ＩＮ　 ｅ
ｔ　ａ
ｌ．Ｔｈ
ｅ　ｓ
ｙｎｔ
ｈｅｓ
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ｃｈａ
ｒａｃ
ｔｅｒ－
ｉ
ｚａｔ
ｉｏｎ　
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ｒａｍｏ
ｌｅｃ
ｕｌａ
ｒ　ｅ
ｌａｓ
ｔｏｍｅ
ｒｓ　
ｂａｓ
ｅｄ　
ｏｎｌ
　ｉｎ
ｅａｒ
　ｃａ
ｒｂｏｘｙ
ｌ－
有良好响应的特 点 开 发 功 能 性 超 分 子 弹 性 体，发
ｔ
ｅｒｍｉ
ｎａｔ
ｅｄ　ｐｏ
ｌｙｄ
ｉｍｅ
ｔｈｙ
ｌｓｉ
ｌｏｘａｎｅ　ｏ
ｌｉｇｏｍｅ
ｒｓ［
Ｊ］．Ｐｏ
ｌｙｍｅ
ｒ
掘更多应用，补足传统弹性体的缺陷，是重要的研 Ｃｈｅｍｉ
ｓｔｙ，
ｒ ２０１４，
５（１）：
１５３－１６０．
［
３］　ＹＯＵ　
Ｙ， Ｗ，ＺＨＡＮＧＡ，
究方 向；同 时，由 于 非 共 价 键 键 能 低，导 致 材 料 强 ＨＵＡＮＧ　 ｅｔａ
　ｌ．
Ａ　ｆ
ａｃｉ
ｌｅａｎｄ　
　 ｃｏｎ
ｔｒｏ
ｌ－
ｌ
ａｂｌ
ｅ　ｓ
ｙｎｔ
ｈｅｓ
ｉｓ　
ｏｆｄｕａ
　 ｌ－ｃ
ｒｏｓ
ｓｌｉ
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（
２３）：
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１）：
５．
第６期 莫家亨，等 ．基于可逆键构筑超分子弹性体的研究进展 · ７５ ·
　　　　

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ｔｏｍｅｒｓ　ｂａｓｅｄ　ｏｎ　ｒ
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（上接第 ５６ 页）

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Ｐｕｒｃｈａｓｉｎｇ　Ｃｏｍｐａｎｙ　ｏｆ　Ｊｉｌｉ
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ｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ　Ｃｏｍｐａｎｙ， Ｐｅｔ
ｒｏＣｈｎａ，
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ｉｎ１３２０２１，Ｃｈ ｎａ；
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ｒａｇｅ　
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ｏｆ　Ｊｉｌｉｎ　Ｐｅ
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Ｃｏｍｐａｎｙ Ｐｅ ｔｒｏＣｈｉ ，
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ｏｆ　Ｊｉｌ
ｉｎ　Ｐｅｔ
ｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ　Ｃｏｍｐａｎｙ，Ｐｅｔｒ
ｏＣｈｉｎａ，
Ｊｉｌ
ｉｎ１３２０２１，
Ｃｈｎａ；
ｉ ５．Ｓｈａｎｇｈａ
ｉ　Ｍａｒ
ｉｎｅ
Ｄｉｅ
ｓｅｌ　Ｅｎｇｉｎｅ　
Ｒｅｓｅａｒｃｈ　
Ｉｎｓｔ
ｉｔｕｅ，
ｔ Ｓｈａｎｇｈａ ２０１１０８，
ｉ　 Ｃｈ
ｉｎａ）

Ａｂ ｓｔｒａ
ｃｔ：Ｐｏ ｌ
ｙｐｒｏｐｙ ｌｅｎｅ （ＰＰ）ｗａ ｓ　ｔｏｕｇｈｅｎｅｄ　ｂｙ　ｂｌｅｎｄｉｎｇ　ｗｉｔｈ　ｂｉｎａｒｙ　ｅｔｈｙｌｅｎｅ－ｐｒｏｐｙｌｅｎｅ　ｒｕｂｂｅｒ
（ＥＰＭ）ａｎｄ　 ｅ
ｔｈｙｌｅｎｅ－ｏｃｔｅｎｅ　ｃｏｐｏｌｙｍｅｒ（ ＰＯＥ）ｒ ｅｓｐｅｃｔ
ｉｖｅｌｙ　ｗｈ ｉ
ｃｈ　ａｃｔｅｄ　ａｓ　ｔｏｕｇｈｅｎ ｉｎｇ　ｍｏｄ ｉ
ｆｉｅｒｓ，ａｎｄ
ｔｈｅｎ　ｔｈｅ　ｐｒｏｃｅｓｓｉ
ｎｇ　ｐｒ ｏｐｅｒ ｔ
ｉｅ ，
ｓ ｐｈｙｓｉｃａｌ
　ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ
　ａｎｄ　ｍｅ ｃｈａｎｉｃａ
ｌ　ｐｒ ｏｐｅｒｔｉｅ
ｓ　ｏ ｆ　ｔｈｅ　ｂｌｅｎｄｓ　ｗｅ ｒｅ
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　 ｐｒｏｃｅｓｓ
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