Wat. Res. Vol. 24, No. 6, pp. 699-708, 1990 0043-1354/90 $3.00 + 0.

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Printed in Great Britain. All rights reserved Copyright © 1990 Pergamon Press pie

ELIMINATION DE MICROPOLLUANTS PAR ADSORPTION

SUR CHARBON ACTIF D A N S L'EAU: CAS D ' U N
TENSIOACTIF N O N IONIQUE; INFLUENCE DE
CO-ADSORBATS
REMOVAL OF N O N IONIC S U R F A C T A N T FROM
WATER ONTO ACTIVATED CARBON. INFLUENCE
OF ORGANIC COMPOUNDS
MOHAMED ALLALI-HASSANI, ODILE DUSART et MICHEL MAZET @
Universit6 de Limoges, Facult6 des Sciences, Laboratoire de G6nie Chimique-Traitement des Eaux,
123 Avenue Albert Thomas, 87060 Limoges, France

(Refu novembre 1988; acceptd en forme rdvis~e dbcembre 1989)

R6sum6---Les techniques d'61imination de micropolluants pr6sents darts les eaux destin6es ~i la consomma-
-tion utilisent couramment l'adsorption sur charbon actif. Un micropolluant 6tant rarement seul en
solution, il est int6ressant de connaitre les modifications de ses propres param6tres d'6quilibre d'adsorption
lorsqu'il se trouve en pr6sence d'autres co-adsorbats et de v6rifier si certains mod61es de la litt6rature
scientifique permettent la description de ces interactions. Nous avons 6tudi6 l'adsorption, sur charbon actif
en poudre (CAP), d'un tensioactif non ionique CH3(CH2)sC6H40(CH2CH20)TCH2CH:OH, (NP8) en
r6gime dynamique et statique; l'affinit6 du couple charbon-NP8 a 6t6 d6termin6e ~i l'aide de param6tres
d'6quilibre d6duits des isothermes de Langmuir et du mod61e de Derylo-Jaroniec: valeurs de la capacit6
"ultime" d'adsorption (F ® = 0,60 mmol g-l) de la constante d'6quitibre (3 x l06 tool -I 1), du param6tre
d'h&6rog6n6it6 [3,80 x 10-9 (J tool-I) 2] et de l'6nergie libre d'adsorption ( - 6 0 kJ tool-l). L'analyse de ces
valeurs montre que l'adsorption du NP8 sur les sites du charbon est forte, proche de la chimie-sorption.
La pr6sence de co-adsorbats comme les alcools lin6aires (C2~5) modifie la r6tention du NP8 qui est
16g6rement favoris6e quand l'alcool est ~i chaine courte, puis, inhib6e lorsqu'elle croit. La pr6sence d'un
tensioactif anionique le dod6cylsulfate de sodium (DSS) provoque une inhibition de l'adsorption du NP8.
Le dosage des deux solut6s a permis de tester des mod61es de la litt6rature comme ceux de Jain et Snoeyink
et Derylo-Jaroniec. Le premier, s'il d6crit assez bien les r6sultats du couple NP8-DSS pour des rapports
molaires 61ev6s, s'6carte de la r6alit6 lorsqu'ils diminuent. Le deuxi6me moddle ne peut s'appliquer lorsque
l'adsorption relative totale de deux co-adsorbats est sup6rieure ~ 1, montrant ainsi la cr6ation de sites
suppl6mentaires (F J F ~o+ F2/F ~ ) > 1.

Mots-clds----charbon actif, traitement eau, adsorption, tensioactif non ionique, alcools, param6tres
d'6quilibre et 6nerg6tiques

Abstract--Adsorption of organic micropollutants on activated carbon is nowadays an integral part

of most advanced water and wastewater purification systems. Equilibria and capacity relationships
for monocomponent systems are well established and quantitatively expressed by the Langmuir
or Freundlich isotherms. The results of the adsorption of a nonionic surfactant: CH3(CH2)gC6H40
(CH2CH20)yCH2CH2OH (NP8) have been determined for micromolar concentration range. Using
Langmuir and Derylo-Jaroniec equations, the ultimate capacity, the equilibrium constant and energetic
parameters can be deduced. Influence of co-adsorbates are tested: linear and ramified alcohols (C2 to C5)
anionic surfactant CH 3(CH2)tISO4Na (DSS); the experimental results of adsorption are compared with
those obtained by using two bi-solute systems (.lain and Snoeyink, 1973; Derylo-Jaroniec, 1982) and
discussed in terms of competition, inhibition or promotion of the adsorption of co-adsorbates on the
carbon sites.

Analytical measurements
For NP8, u.v. spectrometric measurement at 275 nm is realized after chloroform extraction from NaC1
added solutions. The water range studied is 0-I mg 1-~ (0-1.75 #mol l-l).
Polarographic method based on the copper II wave maxima suppression has also been developed
directly on the aqueous solutions (dosed addition). Yet, interferences occur in the presence of anionic
surfactant (Dusart et al., 1988). The blue methylene method is carried out for anionic surfactant (DSS).

Isotherm tests
Isotherms were done by the batch method; accurately weighed amounts of carbon of ~<50 # m particle
size were added to a series of 1 or 21. aliquots of known adsorbate concentration. The bottles were
magnetically shaken for several hours at (20 + 2)°C (pH = 6.0 + 0.5); the solid phase was separated
by filtration on a 0.45/~m glass membrane, after which equilibrium residual concentrations were dosed
(Figs 1-2); the isotherm profile was determined by varying the carbon dosage (3-9 mg for 1 1 of solution).

699
700 MOHAMED ALLALI-HASSANIel al.

Results
Using the Langmuir equation (Fig. 4) or directly from experimental data (Fig. 3), the saturated capacity
F :° has been determined for NP8 (F ~ = 0 . 6 0 m m o l g -~) and the Langmuir equilibrium adsorption
constant ( K = 3 x 1061mol-'). For the DSS adsorbate F ~ = 0.70mmolg -~ and K = 1.4 x 1061mol J.
Using Derylo~aroniec equations for a single compound, the heterogeneity parameter for a carbon-NP8
or carbon-DSS system can be estimated: B~ = 3.8 x 10 -9 and 1.2 x 10-80 mol-J) 2 respectively. Also an
energy adsorption is deduced: E - - - 6 0 k J m o l -t for the two solutes (Table 1). The results indicate a
relatively strong fixation near to a chemisorption for each surfactant.
For millimolar concentration range, alcohols product, as co-adsorbates, an inhibition of the "ultimate"
capacity value of PAC for NP8 (F ® is reduced to 0.40 mmol g- ~) for butanol or pentanol solute (Fig. 10).
But, when the very short chain molecule such as that of ethanol is present in the NP8 solution, a
little promotion of the NP8 adsorption is observed (in the 1--30 mmol 1-~ ethanol concentration range,
Fig. 5).
The DSS, in micromolar concentration range, has an inhibition effect on the NP8 adsorption
reciprocally (Fig. 12). But the NP8 inhibition effect on DSS carbon fixation is stronger than the DSS effect
(Fig. 13): the predicting values of F by the Jain-Snoeyink (1973) equations are no more less convenient
when the NP8/DSS molar ratio diminishes. The experimental NP8 adsorption remains larger. For DSS
carbon fixation, the calculated results are in the reverse range. The Derylo-Jaroniec equations cannot be
exploited in this case because the total relative adsorption capacity ( F J F ~ + F2/F ~ > 1) showing a
supplementary sites creation by the second solute and the complexity of the mixed adsorption.

Key words--activated carbon, water treatment, adsorption, non-ionic surfactant, alcohols, energetic and
equilibrium parameters

NOMENCLATURE l'6volution de l'affinit6 des couples a d s o r b a t s -

F = capacit6 d'adsorption (tool g-l)
Fi = capacit6 d'adsorption pour le compos6 i
F ~= capacit6 maximum d'adsorption (tool g-J)
Cad/m = quantit6 de solut6 adsorb6 par unit6 de masse
d'adsorbant (tool g-I)
C~ = concentration r6siduelle de solut~ fi l'6quilibre
C, = concentration r6siduelle du solut~ i ~i l'~quilibre
Co = concentration initiale du solut6 en solution
K = constante d'~quilibre de l'isotherme de Langmuir
(1 tool- J)
K, = constante d'~quilibre d'adsorption pour un com-
pose t
a = fraction de surface recouverte de l'adsorbant
F
tr = - = isotherme de Langmuir
F~
B, = param~tre d'h6t6rog6n6it6 (~quation de Derylo)
(J mol-i)2
Xi = coefficient en relation avec l'6nergie libre mini-
mum d'adsorption (~quation de Derylo)
E = energie libre d'adsorption (kJ. mol-~).
INTRODUCTION
Les applications du c h a r b o n actif d a n s le d o m a i n e du
t r a i t e m e n t des eaux se d~veloppent c o n s t a m m e n t p a r
suite des pollutions accidentelles ou c h r o n i q u e s des
eaux naturelles p a r des substances o r g a n i q u e s (Russel
et Benedek, 1980; D o r b et al., 1982; D e L a a t et al.,
1984).
L'~tude exp~rimentale de r a d s o r p t i o n sur c h a r b o n
actif en poudre ( C A P ) en r6acteur discontinu, de
tensioactifs n o n ioniques seuls en c o n c e n t r a t i o n s
micromolaires ou en pr6sence d ' a u t r e s co-adsorbats
min6raux ou organiques ( D u s a r t et al., 1985, Dusart,
1986) nous a permis de traiter les r6sultats de
l ' a d s o r p t i o n ~t l'aide de mod61es de la litt6rature
(Langmuir; Jain et Snoeyink, 1973; Jaroniec-Derylo,
1981a, b, 1982; Jaroniec et al., 1983).
L'utilisation de ces mod61es p e r m e t d ' a p p o r t e r
quelques pr6cisions sur les m6canismes de fixation
de micropolluants sur le c h a r b o n , en fonction de
a d s o r b a n t et de pr~ciser d a n s une certaine mesure les
p h 6 n o m 6 n e s de comp6tition, d ' i n h i b i t i o n o u de pro-
m o t i o n de l'adsorption. L ' a d s o r p t i o n du tensioactif
n o n ionique, le n o n y l p h 6 n o x y h e p t a 6 t h o x y & h a n o l
CH3 (CH2)8 C6 H40(CH2CH20)7CH2 CH2OH (NP8)
pris c o m m e module est 6tudi6e en pr6sence o u n o n de
quelques c o - a d s o r b a t s c o m m e les alcools lin~aires
(C2 5- C5) ou ramifi6 (tertio b u t a n o l ) afin de suivre
l'6volution de l ' a d s o r p t i o n d u NP8 en fonction de
l ' a u g m e n t a t i o n de la l o n g u e u r de la chaine hydro-
carbon~e du c o - a d s o r b a t o u de son e n c o m b r e m e n t
st~rique. Le dod6cylsulfate de sodium (DSS) a 6t6
choisi 6galement c o m m e c o - a d s o r b a t parce que les
tensioactifs anioniques et n o n ioniques se r e t r o u v e n t
f r 6 q u e m m e n t dans les eaux et que l ' a d s o r p t i o n
de c h a c u n de ces types de tensioactif p e r m e t de
s~lectionner la r6ponse de mod61es de la litt&ature
(Allali-Hassani, 1988) p o u r des c o n c e n t r a t i o n s micro-
molaires, en vue d ' u n e pr6vision de la c o - a d s o r p t i o n
5- p a r t i r de la c o n n a i s s a n c e de param6tres correspon-
d a n t 5. leur a d s o r p t i o n simple sur c h a r b o n actif.
PRODUITS ET METHODES
Produits
Le NP8 est un produit purifi~ par chromatographie
gazeuse pr6parative (Soci6t6 SEPPIC) de puret~ I>98% en
mati~re active. Le DSS est un produit Fluka pour analyses.
Les alcools sont des produits Prolabo pour analyses.
Le charbon (Chemviron F 400) en grains est broy6, tamis6
pour obtenir un mat6riau de granulom6trie ~<50 #m. I1 est
conserv~ dans des flacons herm&iques en verre.
Ce charbon, essentiellement microporeux, est d'origine
min6rale, il a une taille effective de 0,55 fi 0,65 mm, une
granulom6trie de 0,4 fi 1,7 mm et son aire sp6cifique (BET)
est comprise entre 1050 et 1200 m 2 g-~.
Mbthodes: dosages et essais d'adsorption
Le tensioactif NP8 a 6t6 dos6 par deux m6thodes:
extraction et dosage u.v. ou par polarographie (Dusart
 Adsorption comp6titive de deux solut6s sur charbon actif 701

et al., 1988). Le dosage du DSS a 6t6 conduit selon la

m6thode normalis6e au bleu de m6thyl6ne. A 50
L'6tude de l'adsorption d'un micropolluant sur
charbon actif permet de d6terminer le temps de contact
adsorbat-adsorbant n6cessaire pour obtenir un 6quilibre 7
[] []
de l'adsorption (pseudo-6quilibre d'adsorption rapide).
Diff6rentes doses de charbon en poudre sont ajout6es h 1 R
1 d'eau distill6e (le pHest compris entre 5,5 et 6,0) contenant
des concentrations connues de NP8 et/ou d'alcool. Apr6s 3 h
de temps de contact, n6cessaire pour obtenir un 6quilibre
apparent, la suspension est filtr6e sur membrane (0,3 #m) et
ies solutions sont analys6es pour d&erminer la concen-
tration r6siduelle du NP8 (Crt). 0 40 80 120
Chaque point exp6rimental repr6sente la moyenne d'au
Temps (rain)
moins trois essais; la dispersion des valeurs est grande 6tant
donn6es les faibles masses de charbon Chemviron F400 Fig. 2. Cin&iques d'adsorption du NP8 (Co = 50 mg 1- ') sur
utilis6es (CAP) (3-15 mg par litre de solution) impos6es par CAP en mgl -~. ~ , 20; O, 30; ~ , 40; ©, 60.
le milieu extr~mement dilu& Fig. 2. Adsorption kinetics of NP8 (Co = 50 mg 1-t) onto
La Fig. 1 pr6sente la cin&ique d'adsorption du NP8 activated carbon in m g l - L I-q, 20; O, 30; ~-, 40; ©, 60.
seul en solution dans l'eau distill6e ~. une concentration de
1 mg l-t (1,75 # mol 1-=) sur CAP pour des doses de charbon
actif de 3 et 4 mg 1-~. Une grande proportion du NP8 est Nous avons port~ sur la Fig. 3 les r~sultats obtenus
adsorb6e pendant les trente premi6res minutes (environ pour le NP8 en fonction de la concentration initiale
50% de la quantit6 introduite); une cin6tique pour un temps Co du NP8 dans l'eau distill~e. La capacit6
de contact plus long montre qu'au bout de 24 h, la quasi
totalit6 du NP8 est adsorb6e. Cette disparition du NP8 n'est d'adsorption (Cad/m) crolt et atteint une valeur
pas due fi une hydrolyse, laquelle serait tr6s lente pour ce limite appel6e capacit~ ~ saturation ou capacit6
type de compos6: 82-88% de r6manence apr6s 40 jours selon ultime d'adsorption: (Cad/m)0 ou F ~. Pour le NP8,
Kaplin et al. (1968). cette valeur est de 0,68 + 0.05 mmol g - l .
Sur la Fig. 2, sont port6es les cin6tiques d'adsorption du
Dans le cas du DSS, la valeur ~ saturation, obtenue
NP8 (50 mg 1- ~)pour diff6rentes doses de CAP. On constate
qu'au bout de 30 rain, le pseudo-6quilibre d'adsorption est dans les m~mes conditions est de 0 , 7 6 m m o l g -l
largement atteint; cependant, dans tousles essais, le temps (Yaacoubi, 1988).
de contact a 6t6 maintenu 6gal ~. 3 h, temps n6cessaire pour Les r6sultats peuvent &re trait6s d l'aide
obtenir l'6quilibre de l'adsorption de tensioactifs charg6s d'isothermes de Langrnuir (Stumm et Morgan, 1981):
(Souabi et al., 1987; Lafrance et al., 1983).
CR
F =F ~ - -
RESULTATS EXPERIMENTAUX, INTERPRETATION K -l +C R
ET DISCUSSION
dans laquelle:
Suspension de charbon contenant un seul solute: N P 8
F -- C a d / m est la capacit6 d'adsorption
ou D S S
(mol g - l ) du charbon pour le solut6
La capacit6 d'adsorption du charbon ainsi que celle F ° ~ = capacit~ d'adsorption ~t saturation ou ca-
d'autres adsorbants d6pend de la concentration ini- pacit6 d'adsorption ultime
tiale en solut6 et s'exprime en quantit6 adsorb6e par K = constante de l'~quilibre d'adsorption
unit6 de masse d'adsorbant (Cad/m) exprim6e en (1 mol -l = I l K - l )
m o l g - f ou m g g -l ou en pourcentage massique. CR = concentration ~i l'6quilibre du solut6 dans la
phase liquide (mol 1- ~).
0,8

0,7 :
on

0
o 0,6
"~ 0,5
E
E ./4 J °
/
E 0,3
%.

'0 0,1
0,2 e ~ o
I I I I I I
0 4 8 12 16 20 24

I I I Co I~.mot l-ll
0 60 180 .300
Fig. 3. Courbe de saturation du CAP (F400) par le NP8.
Temps (rain)
Temps de mise en 6quilibre: 3 h. M6thodes de dosage
Fig. 1. Cin6tiques d'adsorption du NP8 (Co = I mg 1-I ou utilis6es: O, u.v.; ~', polarographique.
1,75 pmol 1 ~) sur charbon en poudre en mg 1-I. ©, 3; Q, 4. Fig. 3. Saturation curve of PAC (F400) by NP8. Equi-
Fig. 1. Adsorption kinetics of NP8 (CO= I mgl -t or librium time: 3 h. Analytic methods: O, u.v,; ~,, polaro-
1.75 pmol 1-I) onto activated carbon in mg l-k ©, 3; O, 4. graphic.
702 MOHAMED ALLALI-HASSANI et al.

Cette 6quation sera exploit6e sous sa forme
lin6aris6e:
] 1 K -1 l
-- =---4-----
F F °~ F ~ CR
la droite obtenue en portant 1IF en fonction de I/CR
permet la dOtermination des deux param6tres K et
F °~. Parmi les caractOristiques de l'isotherme de
Langmuir, notons que la valeur de F ~° correspond,
pour une fraction de surface or, ~ un recouvrement
total en monocouche pour lequel tr = 1. Dans ce cas,
l'6quation de Langmuir peut dOcrire la croissance
d'une monocouche d'adsorbat, ce qui s'exprime par
la relation: tr/(1 - a) = KC, pour laquelle la moiti6 de
la surface totale couverte par l'adsorbat, a = 0,5 (ou
Fi= F°~/2), correspondant ~, la condition: K - J = C.
Pour un 6quilibre r6versible de l'adsorption, K sera
fonction de l'6nergie libre d'adsorption (le passage de
l'6tat libre ~t l'6tat adsorb0 correspondant ~t un pro-
cessus exothermique): K = K~tr exp(-AG°ads/RT).
L'isotherme, 6tablie pour le NP8 pour
Co = 1,75 # m o l l -j aprOs 3 h de temps de contact a
6t6 d&ermin6e pour le dodOcylpentaOthoxyalcool
(DE6), le DSS et le naphtol-2 (Fig. 4).
La valeur de F ~ (NP8) obtenue par extrapolation:
(0,60 _+ 0,05)mmol g-J et celle obtenue ~. l'aide de la
courbe de saturation (Fig. 3). F°~= (0,68_+0,05)
mmol g-Z sont relativement proches compte tenu du
domaine d'incertitude. La valeur de K = ( 3 _ l ) x
106mol J l montre que l'adsorption du NP8 est
favorisOe.
L'isotherme de Langmuir &ablie pour le DSS ~ des
concentrations micromolaires (Fig. 4) montre que le
charbon poss6de une capacit6 ultime d'adsorption de
(0,70 ___0,04) mmol g-J de DSS (obtenue par extrapo-
lation qui est 16gOrement supOrieure ~ celle du NP8
[la constante thermodynamique de l'6quilibre est de
E
z charbon brut et qui servent d'interm6diaires pour la
(1,4 ___0,4) × 106 mol -l 1]. Dans le cas du m61ange des
deux solut6s, il est difficile d'aflirmer, ~ priori, que
l'adsorption du DSS sera favoris6e, inhibant ceUe du
(1) NP8. La pr6vision de ces r6sultats pourrait &re
d&ermin6e par l'exploitation de mod61es 6tablis pour
la coadsorption, par exemple en utilisant le mod61e de
Jaroniec et Derylo (1981, 1984), mod61e qui ne prend
en compte que les param6tres obtenus pour un seul
solut6.
Plusieurs &udes ont 6t6 men6es concernant
l'61imination des compos6s organiques ~t partir des
m61anges fi un seul solut6 ou ~t plusieurs solut6s sur
le charbon actif fi partir de solutions dilu6es. Ces
6tudes font intervenir des param~tres d'h~t6rog~n6it~
de la surface du charbon et des variations dans
l'6nergie d'adsorption correspondant aux diff6rentes
tallies des groupements polaires hydrophiles.
Derylo et Jaroniec (1981) ont utilis6 une 6quation
type Dubinin-Radushkevich, pour exploiter les r6sul-
tats exp6rimentaux de l'adsorption de m61anges de
compos6s organiques sur le charbon actif ~ partir
des solutions dilu6es. L'6quation g6n6rale (2) qu'ils
proposent permet de calculer le param6tre
d'h6t~rog6n6it6 Bi ainsi que l'~nergie libre minimum
d'adsorption Xi.
- I n Fi ~ '/2 = B~/2 R T In X , - B~/2 R T In C,. (2)
ro~)
Par suite, l'6nergie libre d'interaction E adsorbat-
adsorbant peut ~tre d6duite par la relation:
K = S i e-gIRT,
K 6tant la constante de l'6quation de Langmuir.
En portant ( - I n F / F ~ ) 1/2 en fonction de lnCi, (Ci,
concentration en solution du solut6 i), on obtient {t
partir de la pente et de l'ordonn6e ~ l'origine les deux
param6tres pour chaque solut6 quand il est seul en
solution (Tableau 1).
L'6nergie libre d'adsorption est la m6me pour les
deux compos6s aux erreurs exp6rimentales pros et on
note leur grande affinit6 pour le charbon. Le para-
m6tre d'h&6rog6n6it6 a une valeur sup6rieure pour le
DSS en relation avec la capacit6 d'adsorption plus
grande, ce qui est probablement li6 aux interactions
des ions calcium Ca 2÷ pr6sents fi la surface du
fixation du DSS. Une 61imination de ces ions fait
diminuer la valeur de ce param&re (Mazet et al.,
1988).

Suspension de charbon actif contenant deux solutes

I I I I I
0 1 2 3 4 ,5 La s61ectivit6 de l'adsorption des compos6s or-
ganiques sur charbon actif (dans le cas de m~langes
1/C R ( t /.LrnoL -1) de solut6s) d6pend de leur nature (taille de la
Fig. 4. Isothermes de Langmuir pour quelques adsorbats: mol6cule, groupements fonctionnels, encombrement
O, dod6cylhexa6thyoxyalcool (DE6) CH3(CH2)II st6rique), de leur solubilit6 et des polarit6s respectives
(OCH2CH2)6OH; O, NP8; D, DSS; I , naphtol-2. Temps
d'6quilibre: 3 h. des solut6s et de la surface de l'adsorbant. L'6tude des
modifications de l'adsorption du NP8 sur CAP a 6t~
Fig. 4. Langmuir isotherms for some adsorbates: ©, dode-
cylhexaethoxyalcohol (DE6) CH3(CH2)II(OCH2CH2)6OH; 6tudi6e successivement en pr6sence du DSS ou de
O, NP8; l-q, DSS; I , 2-naphthol. Equilibrium time: 3 h. l'un des alcools lin6aires suivants: 6thanol (EtOH),
 Adsorption comp6titive de deux solut6s sur charbon actif 703

Tableau 1. Valeurs des param~tres [equation (1) et (2)] obtenues pour l'adsorption
de solut6s seuls sur CAP
Table 1. Parameter values [equations (1) and (2)] for the single solute adsorption onto
PAC
Param6tres Bi E F~ K
Solut6 (Jmol i)2 (kJmol -I) (mmolg -I) (lmol i)
NP8 3,8 × 10-9 -60 0,60 3 x 106
DSS 1,22 x 10-8 -60 0,70 1,4 x 106

propanol-I (n-PrOH), butanol-1 (n-BuOH), pentanol-

1 (n-PenOH), afin de quantifier l'influence de la chaTne
alkyle de l'alcool sur l'adsorption du NP8, l'effet
des ramifications 6tant &udi~ avec le tertiobutanol
(t-BuOH).
Les r6sultats exp6rimentaux (mod61e de Langmuir) 3
obtenus pour le NP8 en pr6sence de concentrations E
variables des alcools primaires normaux sont port6s
respectivement sur les Figs 5, 6, 7 et 8. Sur la
Fig. 9 sont port6es quelques isothermes de Langmuir /J t
pour le NP8 en pr6sence de tertiobutanol ~t diff6r-
entes concentrations (toutes les concentrations n'ont
pas 6t6 repr6sent6es afin de ne pas surcharger les 1 1 I I I
1 2 3 4
figures). 1/CR (L FmoL-~)
La Fig. 10 pr6sente l'6volution des capacit6s
Fig. 6. Influence de ]a concentration du n-propano] en
ultimes d'adsorption du C A P (F400) p o u r le NP8 en mmol 1-1. 0 , 0; D, 13,4; II, 27,7 sur l'adsorption du NP8
pr6sence de concentrations croissantes en alcools. (Co= 1 mg1-1) sur CAP.
On constate (Fig. 5) que seul l'6thanol augmente la Fig. 6. Influence of n-propylalcohol concentration in
capacit6 d'adsorption du C A P pour le NP8 ainsi que mmoll -l. O, 0; [7, 13.4; II, 27.7 for NP8 (CO= 1 mgl -I)
sa capacit6 ultime (Fig. 10). Les autres alcools 6tudi6s adsorption on PAC.
conduisent ~t une inhibition de l'adsorption et l'effet
le plus marqu6 est obtenu avec le n - P e n O H (Fig. 8). correspondant ~t la variation de l'inhibition des al-
Le capacit6 ultime d'adsorption du C A P p o u r le NP8 cools pour l'adsorption du NP8 sur C A P
(Fig. 10) est peu modifi6e jusqu'~, des concentrations
~thanol < t-BuOH < n - P r O H
d'environ 8 mmol l -~ en pr6sence des alcools mais,
autour de 20 mmol 1-~ on peut 6tablir un classement < n-BuOH < n-PenOH.
On observe parall~lement (Fig. 11) une augmen-
tation de la constante d'6quilibre ( C A P - N P 8 ) , peu
marqube en pr6sence d'&hanol, traduisant, pour les
fortes valeurs, une saturation des sites du charbon
occup6s par le NP8 et par des molecules d'alcools.

o
E
E 2L i I •
E ..._. ~ 1 J

1 ~" I °'~"'~f ~f
2 j f

L[/ I I I I I I I i
0 1 2 3 4 0 I 2 3 4

1 / C R (l F m o l -'~) 1 / C R (L /.~moL -~)

Fig. 5. Influence de la concentration de l'&hanol en Fig. 7. Influence de la Concentration du n-butanol en

mm011-1. - - - - , 0; ~ , 0,84; II, 16,9; ©, 25,4 sur
l'adsorption du NP8 (Co = 1 mg 1-l) sur CAP.
Fig. 5. Influence of ethylalcohol concentration in mmol 1-L
,0; I-7, 0.84; II, 16.9; (3, 25.4 for NP8 (Co = 1 mgl -~)
adsorption onto PAC.
mmol 1-L- . . . . ,0; 17, 1,085; II, 13,11; O, 16,9; ~/~, 25,4 sur
l'adsorption du NP8 (CO= 1 mg l-t) sur CAP.
Fig. 7. Influence of n-butylalcoho! concentration in
m m o l l - L - . . . . ,0; IS], 1.085; II, 13.11; ©, 16.9; ~ , 25.4 for
NP8 (CO= 1 mg 1-i) adsorption on PAC.
704 MOHAMED ALLALI-HASSANI et al.

6
O

5-

I E

4 j
:::, 0,4
o
f...

3
0, 2

I I I I
2 I I I 1 4 q2 20 28
0 'I 2 3 4
ALco0L (mmoL t -~)
I / C R (L /.tmoL-~) Fig. I0. Variation de la capacit6 ultime d'adsorption du
Fig. 8. Influence de la concentration du n-pentanol en CAP pour le NP8 en fonction de la concentration en alcool.
m m o l l -~. O, 0; iN, 4,62; l , 9,22; ©, 18,4 sur radsorption ©, Ethyl; O, n-propanol; V , n-butanol; I-q, n-pentanol; A,
du NP8 (Co= 1 mgl -l) sur CAP. t-butanol.
Fig. 8. Influence of n-pentanol concentration in mmol 1-t. Fig. 10. Evolution of experimental ultimate capacity of
O, 0; I--I, 4.62; l , 9.22; ©, 18.4 for NP8 (Co= 1 m g l -~) adsorption of PAC for NP8 as a function of alcohol
adsorption on PAC. concentration. ©, Ethyl; O, n-propyl; ~ , n-butyl; I-7,
n-pentyl; A , terbutyl.
L'adsorption des alcools seuls sur le charbon actif
a beaucoup 6t6 6tudi6e (Arbuckle, 1981; Urano et al., Pour d6terminer l'influence du DSS sur l'adsorp-
1981, 1982; Gaid, 1981; Abe et al., 1980) et il a tion du NP8, nous avons 6tudi6 radsorption de ce
6t6 remarqu6 que radsorbabilit6 augmentait avec la demier (pour Co = 1 mg 1-1) quand la concentration
longueur de la chaine, ce qui est en accord avec en DSS augmente et avons v6rifi6 ~ raide d'un essai
l'ordre que nous avons trouv6 correspondant ~i l'effet t6moin sans CAP qu'il n'y a pas de perte du NP8 due
d'inhibition de ces alcools sur l'adsorption du NP8. ~i une complexation 6ventuelle NP8-DSS.
Une 6tude comparable conduite par Yaacoubi
(t988) sur l'effet des alcools sur l'adsorption du DSS
montre que des concentrations millimolaires e n 50
alcools ~ courtes cha~nes sont n6cessaires pour
influencer l'adsorption du DSS, mais, par contre,
qu'une concentration micromolaire en dod6canol
suffit ~t diminuer l'adsorption du DSS. Ce r6sultat 40

doit &re confirm6 pour l'adsorption d'un m61ange de

NP8 et de dod6cylsulfate de sodium.

X
Y 20-
T 3
E J v .I
I:: race1 1 0 ~'~
-- -- - i ...,.-o~ o.I,.,~-- 1o
I"

0 •

0 8 16 24 32
1 I t I I
1 2 3 4
ALcooL (rnmot. L-~)
1 /CR ( t. #retool ±~)
Fig. l l. V a r i a t i o n de la constante d'6quilibre K (NP8)
Fig. 9. Influence de la concentration du tertiobutanol en (Langmuir) en fonction de la concentration en alcool. ©,
m m o l l - k - - - - , 0; Vq, 2,65; l , 12,7; ©, 16,9 sur Ethanol; O, n-propanol; ~ , n-butanol; I-3, n-pentanol; A ,
l'adsorption du NP8 (Co = I m g 1-1) sur CAP. t-butanol.
Fig. 9. Influence of tertiobutanol concentration in mmol 1- t. Fig. 11. Evolution of the equilibrium constant K (NP8)
. . . . . ,0; f-q, 2.65; l , 12.7; C), 16.9 for NP8 (C O= 1 m g l -~) (Langmuir) as a function of alcohol concentration. ©,
adsorption on PAC. Ethyl; O, n-propyl; V , n-butyl; I-q, n-pentyl; A , terbutyl.
 Adsorption comp6titive de deux solut6s sur charbon actif
52
/ 14
d'// e~/
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18 / / /
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~ 3 ,t • •
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b .i "I
I I I I
0 1 2 S
1/CR (l #mot -~)
Fig. 12. Influence de la concentration du DSS (en mg 1-~) sur
l'adsorption du NP8 (CO= 1 mg 1-~) sur CAP. - - , 0. (a);
O, 0,1 (b); [], 0,5 (c); A, 2 (d); t , 2,5 (e); I I , 3 (f). [(b'),
0,1; (c'), 0,5; (d'), 2; mod61e de Jain et Snoeyink].
Fig. 12. Influence of DSS concentration (mg 1-L) on NP8
(Co = 1 mgl -~) a d s o r p t i o n - - , 0. (a); O, 0.1 (b); IS], 0.5
(c); A, 2 (d); [(b'), 0.1; (c'), 0.5; (d'): 2; Jain and Snoeyink
model].
Les concentrations r6siduelles fi l'6quilibre sont
d6termin6es exp6rimentalement pour les deux solut6s
et les isothermes correspondantes pour le NP8 trac6es
(Fig. 12).
Les valeurs de la capacit6 ultime d'adsorption et
de la constante thermodynamique de l'6quilibre sont
rassembl6es dans le Tableau 2. On notera que
l'incertitude relative sur K est voisine de 20%.
Les r~sultats indiquent une diminution de
l'adsorption du NP8 quand la concentration en DSS
augmente, ce qui se traduit par une diminution de la
capacit~ ultime d'adsorption du CAP pour le NP8 F ~
(NP8) qui passe de 0,60 mmol g 1 pour le NP8 seul
0,40 mmol g-I pour une concentration en DSS de
2 mg 1-1 et se stabilise/t partir de cette concentration
(Tableau 2). La diminution de F ~ (NP8)
s'accompagne d'une augmentation de la constante
thermodynamique de l'bquilibre K(NP8) qui tend
vers l'infini pour une concentration en DSS de
3 mg 1- J soit un rapport molaire DSS/NP8 = 6 (satu-
ration du charbon actif) et la quantit6 adsorb6e
(Cad/m)0 ne varie pratiquement pas.
Lorsqu'on 6tudie la coadsorption de deux solut6s,
ces derniers sont capables de s'adsorber avec une
cin6tique propre ft. chacun d'eux sur des sites (non
sp6cifiques) communs aux deux solut6s, ou sur des
Tableau 2. Valeurs des param6tres de l'adsorption du NP8 (1 mgl t) sur CAP en pr6sence de DSS
Table 2. Parameter values of NP8 adsorption onto PAC, in the presence of SDS
[DSS] (mgl ]) 0 0,1
F ~ (NP8) (mmolg t) 0,60 + 0,05 0,55
K(NP8)(1061mol I) 3 5
705
sites sp6cifiques ~t chacun d'eux ou selon u n mode
mixte et avec une pond6ration variable. Dans le cas
/
de la fixation de deux solut6s sur u n m~me site
c o m m u n se posera le probl6me de comp6tition de
l'adsorption pour chacun des solut6s susceptibles
d'etre adsorb6s. G6n6ralement, c'est l'adsorption du
i compos6 le plus adsorbable qui est favoris6e, dimi-
n u a n t ainsi la capacit6 d'adsorption du coadsorbat
O- (Chang-Huang et Steffens, 1976).
La diminution de l'adsorption du NP8 (en pr6sence
de DSS) peut provenir soit d'encombrement st6rique
provoqu6 par la mol6cule du DSS, soit d'une
comp6tition entre les mol6cules du NP8 et cells du
DSS.
Les r6sultats exp6rimentaux (diminution de la
capacit6 ultime d'adsorption et augmentation de la
I constante thermodynamique de l'6quilibre) indiquent
4 que l'inhibition de radsorption du NP8 est due ~ une
comp6tition partielle de l'adsorption des deux solut6s
[diminution de F ~ (NP8) sur des sites n o n sp6cifiques
du charbon actif].
Les r6sultats exp6rimentaux (mod61e de Langmuir)
de l'adsorption du DSS en pr6sence de 1 mg 1-1 du
NP8 sont indiqu6s sur la Fig. 13 et dans le Tableau 2.
On constate que l'adsorption du DSS dans ce cas est
fortement inhib6e par la pr6sence du NP8 et qu'il y
a saturation de la surface du charbon pour u n rapport
molaire DSS/NP8 = 2.
A partir du m61ange (1,0mg1-1 de N P 8 +
0,50 mg1-1 de DSS), soit u n apport molaire DSS/
NP8 voisin de 1, les concentrations r6siduelles
l'6quilibre du DSS sont pratiquement identiques
celles de la solution d'origine (dans le domaine des
concentrations du charbon actif variant de 3
10 mg 1-I), l'adsorption du DSS semble donc totale-
ment inhib6e par les mol6cules du NP8.
Ces r6sultats montrent que rinfluence du NP8 sur
l'adsorption du DSS est beaucoup plus grande que
celle du DSS sur l'adsorption du NP8.
La diminution de r a d s o r p t i o n du DSS par le
NP8 est sans doute en relation avec la taille des
mol6cules et n o t a m m e n t leur volume apparent re-
spectif DSS 234ml mo1-1 (Musbally et al., 1974) et
NP8 : 515 ml m o l - ~ estim6 ~t partir des r6sultats de
Tanford et al. (1972). La pr6sence de mol6cules de
NP8 de volume apparent plus important g6nerait
l'acc6s des mol6cules de DSS aux micropores.
Nous avons 6tudi6 d'autre part, (Dusart et al.,
1985) l'influence d ' u n nonylph6noxypoly6thanol
(NPn) sur l'adsorption du DSS et constat6 que
pour l'adsorption du DSS, l'influence du N P n
jusqu'~t la concentration de 0,1 m g l iest n6gligeable
alors qu'elle est fortement ralentie quand la con-
centration en N P n augmente. Une telle influence a 6t6
0,5 1 2 2,5 3
0,50 0,46 0,40 0,40 0,40 +_0,03
5 10 16 25
706 MOHAMED ALLALI-HASSANI et al.
C1 et C2 = concentrations r6siduelles S. l'6quilibre
des deux solut6s (Langmuir)
9 o---a---
K~ et /£2 = constantes fonction de l'6nergie
I d'adsorption des deux solut6s, et qui
0
E peuvent &re obtenues ~. partir des sys-
E
--o-- -xy-,~f.. m ~ t6mes fi un seul solut6 (Langmuir).
Dans l'6quation (3),
I ) (F~-F~)KICI
I I I
0 0,~' 0,4 0,6 o,8 1,o 1 + K 1C 1
1 / C R (k # m o t -~) repr6sente le nombre de mol6cules du premier solut6
Fig. 13. Influence de la concentration en NP8 (en mg 1-~) sur adsorb6 sur les sites sp6cifiques et sans comp6tition,
l'adsorption du DSS (en mg 1-l) sur CAP. m, DSS seul (1); le second terme
O, DSS (1)+ NP8 (1); O, DSS (2)+ NP8 (1);
F~ K I C 1
, DSS (1) + NP8 (1)~
" mod61e de Jain et Snoeyink. I + K~G + K2C2
- - O - - , DSS (2) + NP8 (1)J
Fig. 13. Influence of NP8 concentration (mgl -~) on DSS repr&ente le nombre de mol6cules participant a la
(mg 1-~) adsorption, m, DSS alone (1); O, DSS (1)+ NP8 comp&ition d'adsorption par unit6 de masse de CAP.
(1); O, DSS (2)+ NP8 (1);
Ce mod61e n'est utilisable que si une partie des sites
- - O - - , DSS (1) + NP8 (1)] est sp6cifique ~t chaque solut6 ce qui implique qu'il n'y
/, Jain and Snoeyink model.
- - O - - , DSS (2) + NP8 (1)J a pas de comp6tition d'adsorption sur ces sites: par
exemple, la diff6rence des tailles mol6culaires des
6galement observ6e pour les m61anges plus concen- deux solut6s permet au plus petit, l'acc6s aux micro-
tr6s d'octylph6nolocta&hoxyl6 [CH3(CH2)vC6H40 pores, ou bien certains sites du charbon sont inacces-
(CH2CHzO)dH ] par Schwuger et Smolka (1977) qui sibles pour un solut6 par suite des caract6ristiques
indiquent pour un raport 1/1 en mole, qu'il n'y a chimiques des sites et des caract6ristiques chimiques
pratiquement plus d'adsorption du DSS. Par contre, des solut6s.
ils ne notent pas d'influence du DSS sur l'adsorption Les r6sultats calcul6s de F~ et F 2 relatifs au NP8
du tensioactif nonionique. et au DSS sont respectivement regroup6s sur les
L'utilisation de mod6les fi deux solut6s permettra, Figs 12 et 13 (trac6s en pointill6). Les valeurs
en comparant les valeurs calcul6es et exp&imentales, calcul6es de F (NP8) diminuent plus rapidement que
de v6rifier si les hypotheses sur la nature et F~xp quand la proportion de DSS augmente. Pour le
l'occupation des sites d'adsorption sont en accord DSS, la capacit6 d'adsorption calcul6e convient
avec les r6sultats exp6rimentaux. (Fig. 13) pour le rapport DSS/NP8 = 4 et s'&arte
ensuite, l'adsorption r&lle &ant plus faible que
ModOle de Jain et Snoeyink (1973) celle calcul6e (DSS/NP8 = 2). Le module purement
Ce mod61e de coadsorption suppose l'existence de comp&itif de Butler et Ockrent (1930) conduit fi
sites sp6cifiques pour le premier solut6, de sites des r+sultats moins bons que ceux pr6sent6s ici
sp6cifiques pour le deuxi6me solut6 et des sites pour (Allali-Hassani, 1988).
lesquels il y a une comp&ition d'adsorption des deux
Modkle de Derylo et Jaroniec (1984)
solut6s, soit:
Dans le cas de deux solut6s, l'6quation 2 (dans
F~ # F ~ e t q u e F ~ > F ~ . laquelle a~ = FJFp) devient:

La quantit~ (F~ -- F ~ ) repr6senterait le nombre de [-- In(o-1+ 0"2)]1/2 -~- BI/2 R T In Xl

sites par unit6 de masse d'adsorbant pour lesquels il _BIj2 R T I n ( C I K: C"I
n'y aurait pas de comp6tition. Dans ce cas, l'6quation ~-KII 2}"
de l'isotherme propos6e est la suivante: En portant [-ln(0"~ + 0-2)]1/2 en fonction de
(F~{~ - F ~ z ) K I C 1 F~KICI K~
f I- q (3) l n ( C l + ~1Cz)
1 q-KIC l I+KICx-}-K2C 2
pour chaque solut6, on obtient les nouvelles valeurs
F2= F ~ (4) de B~ et le solut6 dans le syst6me de la co-adsorption.
1 + K 1C1 -[- K2C2
Pour le syst6me NPd-DSS, la quantit6 0-~ + 0-2 est
F 1et F a --- quantit& des solut6s 1 et 2 adsorb6es par sup6rieure fi 1 ce qui signifie que l'adsorption totale
unit6 de masse du charbon relative est sup&ieure fi 100% et donc qu'il y a
F~: et F~: = capacit6s ultimes d'adsorption du CAP cr6ation de sites. Les r6sultats pr6c6dents montrent
pour les deux solut&, pouvant &re que le NP8 a une adsorption sup6rieure ~ celle
obtenues fi partir des syst~mes/t un seul calcul6e, les mod61es ne prenant pas en compte une
solut6 (Langmuir) promotion relative de l'adsorption.
 Adsorption comp&itive de deux solut6s sur charbon actif
CONCLUSION
Le charbon actif en poudre est un adsorbant
efficace de tensioactifs non ioniques (NP8) ou
anionique (DSS) puisque les capacit6s ultimes
d'adsorption, d6duites des isothermes de Lang-
muir sont, respectivement, de (0,60+0.05) et
(0,70 +_0,05) mmol g-i sur un charbon Chemviron
F400, en poudre. Les valeurs importantes de l'6nergie
libre et de la constante d'6quilibre d'adsorption
( - 6 0 k J m o l ' et 3 × 1061mo1-1) m o n t r e n t la forte
affinit6 des couples adsorbat-adsorbant 6tudi6s.
En pr6sence d ' u n deuxi6me solut6 organique,
l'adsorption du NP8 est modifi6e ainsi que les
param6tres d'6quilibre, permettant de pr6ciser les
effets de comp6tition, d'inhibition ou de p r o m o t i o n se
produisant sur les sites d'adsorption. Les alcools ~i
des concentrations millimolaires simultan6ment en
pr6sence de NP8 en concentration micromolaire,
provoquent une inhibition de l'adsorption fi satura-
tion du NP8 sauf pour r&hanol, pour lequel on
observe une 16g6re promotion de l'adsorption et
de l'adsorption ultime. L'inhibition est d ' a u t a n t plus
marqu6e que la longueur de la cha~ne de l'alcool
augmente (pentanol-1). La pr6sence des alcools d6-
place l'~quilibre d'adsorption du NP8, ce qui se
traduit par:
- - u n e augmentation de son adsorption lorsque
c'est possible, c'est-~i-dire lorsque tes mol6cules
de NP8 ne sont pas en comp6tition avec le
deuxi6me coadsorbat, ce qui est le cas si l'alcool
est de petite taille e t a acc6s aux micropores
(6thanol).
- - u n e diminution de l'adsorption du NP8 pour
les rapports molaires 6tudi6s, lorsqu'il s'agit
d'alcools ~ plus longue chaine; le deuxi6me
solut6 (butanol-pentanol) occupant une partie
des sites du NP8 (comp6tition de l'adsorption).
Cet effet est encore plus marqu6 avec le dod6cyl-
sulfate de sodium pour lequel des concentrations
micromolaires suffisent pour inhiber l'adsorption du
NP8.
L'utilisation des param6tres obtenus en pr6sence
d ' u n seul adsorbat (Langmuir) dans la pr6vision de
la coadsorption (mod61e de Jain et Snoeyink et
Derylo-Jaroniec) montre que les valeurs calcul6es
de la capacit6 d'adsorption du CAP pour les diff6-
rents solut6s s'6cartent d ' a u t a n t plus de l'exp6rience
que la concentration du deuxi6me solut6 augmente,
concentration initiale constante du NP8. Le
NP8 conserve une adsorption sup6rieure ~t celle
pr6dite par les deux mod61e test6s (Derylo et
Jaroniec, 1984).
Ceci montre qu'il y a une modification de l'&at de
surface du charbon avec occupation de sites suppl6-
mentaires et que la connaissance de ces ph6nom6nes
complexes passe par l'examen de nombreux r6sultats
qu'il faudra probablement relier aux param&res
st6riques des adsorbats et ~t la taille des pores de
radsorbant.
707
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