전원 저널

472권 , 2020년 10월 1일 , 228585

비에너지가 높은 리튬이온전지의 열폭주 특성 및 열방출율 예측에 관한 실험적 연구

Haodong Chen a, Jonathan EH Buston b, Jason Gill b, Daniel Howard b, Rhiannon CE Williams b, Chandra M. Rao Vendra a, Ashish Shelke a, Jennifer X. Wen a

ㅏ Warwick FIRE, 공학부, University of Warwick, Library Road, Coventry, CV4 7AL, UK
비 건강 및 안전 행정 과학 및 연구 센터, Harpur Hill, Buxton, SK17 9JN, UK

2020년 2월 15일 접수, 2020년 6월 3일 수정, 2020년 6월 26일 수락, 2020년 7월 17일 온라인 사용 가능, 2020년 7월 17일 기록 버전 .

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https://doi.org/10.1016/j.jpowsour.2020.228585 권리 및 콘텐츠 얻기
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하이라이트
• 유형 21700 원통형 셀의 열 폭주 특성을 조사합니다.

• 열폭주 시 스파크 및 제트 화재의 특성을 자세히 분석합니다.

• 배터리 화재 거동에 대한 SOC의 영향이 제시됩니다.

• 유형 21700 배터리 화재의 열 방출률은 평균 화염 높이를 사용하여 추정됩니다.

추상적인
열 폭주 (TR) 동안 리튬 이온 배터리(LIB)의 잠재적인 열 위험을 이해하면 보관, 운송 및 사용 중 LIB의 안전성을 평가하는 데 도움이 됩
니다. 이 논문은 266 W∙h/kg의 비에너지를 가진 21700 원통형 LIB의 열폭주(TR) 특성에 대한 포괄적인 분석을 제시합니다. 30% 충전 상
태(SOC)와 100% SOC를 모두 갖는 배터리는 실험실 환경에서 유연한 히터를 사용하여 균일한 가열에 의해 TR로 트리거되었습니다. 3대
의 고화질 카메라와 1대의 고속 카메라를 배치하여 서로 다른 관점에서 TR 거동과 화염 진화를 포착했습니다. 난류 제트 확산 화염 의
열 방출 속도 (HRR)와 평균 화염 높이 간의 상관 관계LIB의 HRR을 추정하는 데 사용되었습니다. 셀 고장의 추가 특성(100% 및 30%
SOC를 갖는 셀의 경우)도 다음을 포함하여 비교를 위해 언급되었습니다. 셀에서 배출된 물체의 수; 스파크 및 후속 제트 화재. 유사한 음
극 구성을 가진 유형 18650 원통형 전지에 대한 이전 HRR 측정과 비교하여 TR 트리거 화재 및 결과로부터 HRR을 추정하기 위한 접근
방식이 개발되었습니다.

그래픽 요약
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이전 다음

키워드
TR; 원통형 LIB; 열 위험; 화염 특성; 심박수

1 . 소개
리튬 이온 배터리(LIB) 화재의 특성 분석은 특히 최근 몇 년 동안 도입되는 전기 자동차(EV)의 수가 증가함에 따라 점점 더 중요해지고 있
습니다. 대부분의 LIB 화재는 기계적, 전기적 및/또는 열적 남용[ [1] , [2] , [3] ]에 의해 촉발된 LIB 열폭주 (TR)로 추적할 수 있으며 다음 과
같은 복잡한 화학적 및 물리적 프로세스를 통합합니다. 전극 재료 의 분해스파크와 가연성 가스의 방출 및 연소에 이르기까지 일부의 연
소. LIB 열 남용 테스트 동안 LIB의 열 응답은 예열 단계, 발열 단계 및 냉각 단계의 세 단계로 나눌 수 있습니다. LIB 점화에서 소화로의
전환 과정은 발열 단계에서 발생합니다. 스파크 및 제트 화재를 포함하여 LIB 화재 동안 보고된 전형적인 현상은 이전 연구에서 TR 동
안 관찰되었습니다[ [4] , [5] , [6] , [7] , [8] , [9] , [10] , [11] , [12] , [13] , [14] , [15], [16] , [17] ]. LIB에서 방출된 스파크는 TR [ 8 ] 동안 LIB 내에서
생성된 배기 가스를 점화할 수 있는 것으로 밝혀졌습니다 . 단일 셀 LIB 테스트[ 4 , 6 , 13 ] 동안 두 번의 제트 화재가 보고되었으며, 단일
셀 LIB 및 LIB 모듈 테스트[ 9 , 12 , 18 ] 모두에서 다중 제트 화재 이벤트가 관찰되었습니다. 다양한 배터리 분류 및 화학 물질에 대한 최
대 셀 표면 온도 및 열 방출률 (HRR)이 표 1 에 요약되어 있습니다.. 완전히 충전된 원통형 18650 LIB의 최대 셀 표면 온도는 311~876°C
범위에서 보고되었습니다. 측정된 화염 온도는 단일 셀의 경우 1069°C[ 8 ], 배터리 모듈[ 9 ]의 경우 1500°C인 것으로 보고되었습니다. 또
한 화염이 진화하는 동안 관찰된 질량 손실률이 극적으로 감소한다는 증거가 있습니다[ 4 , 6 , 8 , 9 , 12 ].

표 1 . 이전 연구의 실험 결과 요약.

분류 양극/음극 재료 공칭 용량(Ah) 셀 표면의 최대 온도(°C) 최대 열방출율(kW) 참조

원통형 18650(직경 18mm, 높이 65mm) Li(N x Mn y Co z )O 2 /탄소 2.25 454 ± 13 1.1 [7]

Li(N x Mn y Co z )O 2 /흑연 3.2 703 1.3 [ 10 ]

Li(N x Mn y Co z )O 2 /흑연 2.0 539 ± 23 3.75 ± 0.86 [ 14 ]

Li(Ni 0.8 Co 0.15 Al 0.05 )O 2 /흑연 3.2 876 11.8 ± 0.05 [8]

LiCoO 2 /흑연 2.6 756 ± 56 4.1/3/3.3 [4]

LiCoO 2 /흑연 2.6 797 6.8 [5]

LiCoO 2 /카본 2.6 428 ± 20 1.5 [7]

LiFePO 4 /흑연 1.3 621 ± 29 6.8/8.3/7 [4]

LiFePO 4 /탄소 1.5 311 ± 2 1.3 [7]

작은 주머니 LiMn 2 O 4 /흑연 2.9 제공되지 않음 21 [ 11 ]

프리즘 Li(N x Mn y Co z )O 2 /흑연 50 665.4 37.08 [ 13 ]

Li(N x Mn y Co z )O 2 /Li 4 Ti 5 O 12 50 405 40 [6]

LiFePO 4 /흑연 50 580 64.32 [ 12 ]

기준 치수 LiFePO 4 /흑연 50 645 49.4 [9]

(병렬로 5개의 셀)
HRR은 LIB 화재로 인한 열 위험을 평가하는 중요한 매개변수입니다. HRR 의 범위와 기간 은 팩 내 인접 셀로의 TR 전파에 영향을 미칩
니다[ [14] , [15] , [16] , 19 ]. 표 1 에서 볼 수 있듯이 완전히 충전된 원통형 LIB에 대해 보고된 피크 HRR 은 1.1kW에서 11.8kW 사이였습니
다. HRR의 분포는 테스트 중인 LIB 의 공칭 용량 과 약하게만 관련된 것으로 나타났습니다 . 문헌 [ [4] , [5] , [6] , [7] , [8] ,[9] , [10] , [11] , [12]
, [13] , [14] , [15] , [16] , [17] , 20 ]은 [ 11 ], 이는 과대평가( 일산화탄소 및 그을음 입자 [ 11 , 21 ]의 형성으로 인해)와 과소평가( 음극 물질 의
분해로 인한 산소 방출로 인해 [ 4 , 5]). 이 두 가지 효과가 어느 정도 상쇄되지만 이 방법을 사용하여 LIB 화재의 HRR을 보다 정확하게
평가하려면 두 가지를 정량적으로 설명해야 합니다. 이전 실험 작업에서는 일반적인 LIB 유형의 경우 더 높은 충전 상태(SOC)가 더 높은
피크 HRR로 이어질 것이라고 보고했습니다[ 4 , 5 , 9 ]. 또한, 선택된 가열 방법[ 13 ]과 입사 열유속[ 8 , 17 ]이 관찰된 HRR에 영향을 미치
는 것으로 밝혀졌습니다.

EV의 유효 범위는 더 높은 에너지 밀도 를 제공하는 LIB 기술의 개발을 통해 지속적으로 개선되고 있습니다. 예를 들어, 유형 21700 원통
형 셀(직경 21mm, 높이 70mm)은 유형 18650 셀보다 높은 에너지 밀도와 낮은 배터리 시스템 비용으로 인해 Tesla Model 3 EV에 채택되
었습니다. [ 22]. 이러한 상업용 원통형 LIB에 대한 대부분의 이전 연구는 유형 18650 셀의 TR 거동 및 HRR에 초점을 맞추었습니다. LIB
의 TR 거동을 조사하기 위해 여러 연구가 수행되었지만 TR 중 유형 21700 셀 화재 특성에 대한 자세한 분석은 여전히 ​부족합니다. 이러
한 통찰력을 얻으면 화재 안전을 강화하기 위한 배터리 모듈의 완화 조치 및 화재 보호 설계 개발에 도움이 될 수 있습니다.

이 연구에서는 스파크 특성, 스파크에서 제트 화재로의 진화 및 TR 동안 유형 21700 셀에 의해 생성된 제트 화재의 전환 과정을 분석합
니다. 화재 행동에 대한 SOC의 영향도 조사될 것입니다. 유형 21700 전지 화재 중 난류 제트 확산 화염 의 기록된 과도 평균 화염 높이를
기반으로 유형 21700 배터리 화재의 HRR이 추정되었습니다.

2 . 실험
배터리 테스트 시설은 환기되는 연소실, 연결된 대기실 및 별도의 제어실의 세 가지 주요 섹션으로 구성됩니다. 모든 테스트는 연소실
내에서 수행되었습니다. 전지 점화 후 국소 배기 환기 (LEV)가 켜졌습니다. 대기실에는 데이터 수집 장비와 전원 공급 장치가 있습니다.
직원이 테스트를 시작하고 모니터링할 수 있는 제어실은 약 15m 떨어져 있습니다. 측정은 리튬 니켈 망간 코발트 산화물(NMC) 음극 이
있는 상업용 유형 21700 LIB 에 대해 수행되었습니다. 공칭 용량셀 유형의 전압은 5Ah 및 3.63V이며 하한 및 상한 전압 한계는 각각 2.5V
및 4.2V입니다. 셀 유형의 질량은 68.3 ± 1.0g이고 비에너지는 266W∙h/kg입니다. 도 1 에 도시된 바와 같이 , 전지(플라스틱 랩이 제거된)
는 수직 위치에서 클램프로 고정되었다. 저항이 17.9Ω인 접착제, 2" x 2" 가열 스트립(KHLVA-202/10-P, Omega)으로 가열하여 파손되었
습니다. 인가된 전압 이 꺼지는지점에서 장애가 관찰될 때까지 20V의 히터 전압을 셀에셀의 전압과 셀 표면의 온도는 배터리 분석기
(BST8-5A-CST, MTI)와 K형열전쌍각기. 히터와 열전대의 위치는 그림 1a에 나와 있습니다 . 테스트 중 측정된 데이터는 데이터 로거
(GL840, Graphtec)로 기록하였다. 초당 25프레임으로 녹화되는 고화질(HD) 카메라 3대(HD-SDI CCTV, NiteDevil)와 초당 1000프레임으
로 녹화되는 고속 카메라 1대(Phantom Miro LC320s, AMETEK)를 사용하여 TR 중 기체 방출 장면을 캡처했습니다. 및 다른 측면에서 화
염 특성. 카메라 위치를 보여주는 개략도가 그림 1에 나와 있습니다.비. 하나의 HD 카메라가 셀 바로 위에 배치되었습니다. 다른 HD 카
메라와 고속 카메라는 각각 셀에서 1.5m 떨어진 거리에 배치되었습니다. 고속 카메라와 HD 카메라 1대는 감방을 직접 마주하도록 설정
하고 다른 하나는 측면 보기를 녹화합니다.

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그림 1 . (a) 테스트 장치 및 (b) 카메라 위치의 개략도.

3 . 결과 및 토론
동일한 가열 조건에서 100% SOC로 3개의 테스트와 30% SOC로 3개의 테스트를 수행했습니다. 표 2 에 나타난 바와 같이 , 100% SOC 전
지에 대한 첫 번째 급격한 온도 상승은 15°C/s보다 큰 온도 상승 속도를 나타냈습니다. 각각 927.4초, 1038.8초, 1066.0초의 세 가지 테스트
동안 발생 시간과 함께. 연소 지속 시간은 100% SOC 전지의 경우 10초 이상인 것으로 나타났으며 온도 상승 시작과 점화 사이의 가장 짧
은 시간 차이는 3.3초로, TR 을 방지하기 위해 전지 온도를 낮추는 개입에 매우 짧은 시간입니다 . 30% SOC 전지 의 점화 시간 은 100%
SOC 전지보다 더 길었고 연소 이벤트 가 있었습니다.또한 지속 시간이 더 짧습니다. 100% SOC를 가진 전지는 30% SOC 전지와 비교할
때 온도의 급격한 첫 번째 상승에서 훨씬 더 일관된 온도를 발생시킵니다. Test 1~6의 1차 급격한 온도상승의 평균온도는 202.0℃로,
Separator의 용융에 의한 내부단락에 의해 다량의 발열이 발생하는 임계점이라고 할 수 있다.

표 2 . 실험 결과 요약.

SOC 테스트 샘플 점화 시간 연소 시간(들) 첫 번째 급격한 온도 상승 시 온도(°C) 셀 표면의 최대 온도(°C)

100% 1 933.0 ~15.2 187.6 583.5

2 1048.5 ~16.3 191.9 646.9

삼 1069.3 ~11.1 189.7 707.3

30% 4 1398.3 ~13.0 204.8 675.2

5 1943.7 ~15.7 189.5 727.7

6 2757.5 ~8.2 248.7 719.3

3.1 . 전반적인 특성
테스트 1의 이미지 는 100% SOC 전지에 대한 점화에서 소화로의 진화의 대표적인 예로서 그림 2 에 나와 있습니다. 점화의 초기 단계는
흰 연기와 가스의 분출이 특징입니다. 그 뒤를 스파크 생성, 불꽃 유형 효과, 불덩어리, 제트 화재 및 소화가 뒤따랐습니다. 전지 압력 완
화 메커니즘이 작동하면 전지에서 백연과 가스가 방출되며( 그림 2a 및 b) 이는 대부분 이산화탄소(CO 2 )와 전해질 증기로 구성된 것으
로 믿어집니다[ 2 , 11 , [23 ] , [24] , [25]]. 이 시점에서 가연성 배출 가스의 농도는 스파크에 의한 점화가 발생하지 않았기 때문에 가스 혼
합물 의 가연성 한계 를 벗어난 것으로 간주됩니다. 이러한 방식으로 배기는 초기 스파크 폭발이 관찰될 때까지 계속되며( 그림 2c) 점점
밝아집니다. 불꽃 생산은 HD 카메라로 선명하게 포착되는 불꽃 효과를 생성하기 위해 개발됩니다. 화염구( 그림 2d )는 방출되는 불꽃
과 가스에 의해 셀의 상단 덮개가 강제로 벗겨진 후 형성되었습니다. 그 후, 모든 가연성 가스가 소비되고 화재가 진압될 때까지 제트 화
재(그림 2e)가 발생했습니다( 그림 2에프). 약간의 그을음이 관찰되었지만 TR 동안 세포 케이싱의 명백한 팽창은 없었습니다. 대규모 LIB
테스트[ 13 ]에서도 흰 연기와 스파크가 발생하는 것이 관찰되었습니다. 이제 테스트 1에서 스파크의 거동과 제트 화염이 고려됩니다.

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그림 2 . HD 카메라에 포착된 100% SOC로 세포의 점화에서 진화로의 진화: (a) 흰 연기와 가스, (b) 불꽃, (c) 불꽃, (d) 불덩어리, (e) 제트 발
사, (f ) ) 소화.

3.2 . 스파크
스파크는 연소의 첫 번째 관찰된 증거이며 세포가 완전히 불이 붙기 전에 발생합니다. 스파크는 빨간색, 노란색, 은색/밝은 흰색의 작은
백열 입자로, 셀 내에서 발생하는 열분해 현상에 의해 생성된 고압 하에서 셀에서 방출됩니다. 처음에는 상대적으로 둔하고 붉은 색의
불꽃이 세포에서 방출되었습니다. 몇 밀리초 후에 스파크 덩어리가 뒤따랐고, 또한 셀 상단 덮개의 통풍구를 통해 붉은 색을 띠고 있었
습니다. 추가로 두 개의 스파크 클러스터가 그림 S1 과 같이 상단 덮개의 다른 두 개 통풍구를 통해 나가는 것이 관찰되었습니다 .추가 정
보. 스파크의 색상은 온도(예: '적색'에서 '백색'까지)뿐만 아니라 화학적 조성에 따라 결정됩니다. 관찰된 스파크 색상을 특정 요소(불꽃
색상을 생성하는 데 일반적으로 사용됨[ 26 ])에 의해 생성된 색상과 상호 참조함으로써, 적색으로 착색된 관찰된 스파크는 아마도 탄산
리튬 ( Li 2 CO 3 ) 고체 전해질 계면 (SEI) 물질, 에틸렌 카보네이트 (EC) 기반 전해질 및 탄소 기반 애노드 의 분해 및 반응에 의해 생성 [ 27]
셀 내에 존재합니다. 은색/밝은 흰색 불꽃은 알루미늄 집전체에 존재하는 알루미늄에 기인할 수 있습니다. TR의 초기 단계에서는 청색
착색이 관찰되지 않았으며, 이는 구리 집전체의 열화가 일어나지 않았음을 추론할 수 있다. 이로부터 분해조 내부 온도가 이 기간 동안
알루미늄의 융점(660.32°C)과 구리의 융점(1084.62°C) 사이에 있었다고 추론할 수 있습니다[ 11 ]. 방출된 스파크는 더 이상 관찰할 수 없
을 때까지 제트 발사 단계에서 점차 약해졌습니다. 스파크 단계의 지속 시간은 1.52초 미만이었습니다.

그림 3 은 수직으로 투사된 제트 스파크의 더 큰 클러스터로 여러 방향으로 투사되는 소수의 제트 스파크 이벤트에서 스파크의 진화를
보여줍니다. 제트 화염 사건과 시각적으로 유사하지만, 이 연소 단계에서 화려한 백열은 실제 화염이 아니라 밀집된 스파크 집중으로 인
해 발생하는 것으로 확인되었습니다. 이러한 스파크는 양극 물질 의 연소로 인해 발생한다고 가정합니다 . 연소 이벤트의 제트 스파크
단계는 1.07초 동안 지속되었습니다. 연소의 다음 단계는 제트 스파크가 진정한 제트 화염으로 발전하는 것이었고, 이 전환은 고속 카메
라로 포착되었습니다( 그림 4).). 작은 구리 집전체 조각과 함께 탄소 기반 애노드 물질의 큰 조각이 전이 동안 전지에서 방출되는 것이 관
찰되었습니다. 이 전환 과정 후에 세포에서 배출되는 숫자는 거의 없었습니다. 셀에서 배출된 여러 개의 탄소 기반 양극 재료와 구리 호
일 이 땅으로 떨어지는 것이 관찰되었으며 그림 S2 (보충 재료)에 나와 있습니다. 제트 스파크가 점화원 으로 작용했을 수 있다고 생각 됩
니다.일부 가스는 셀에서 배출되기 전에 이미 연소 중이었을 가능성이 있습니다. 요약하면, 제트 스파크는 초기 단계에서 지배적이었고,
그 다음에는 제트 불꽃과 셀에서 방출된 제트 스파크의 조합이 있었고, 마침내 제트 불꽃이 지배적이었습니다.

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그림 3 . 고속 카메라에 포착된 제트 스파크 클러스터의 진화.

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그림 4 . 고속 카메라에 포착된 스파크에서 제트 화재로의 진화.

3.3 . 제트 파이어
관측된 제트 화재 발달의 초기 단계는 그림 5 에 나와 있습니다. 일반적으로 제트 화염은 화재 프루드 수( Froude number )를 기반으로
특성화될 수 있으며 , 이는 부력 제어 제트 화염의 경우 3보다 작고 운동량 제어 제트 화염의 경우 5보다 크며 3-5 범위의 값은 전이를 나
타냅니다. 부력과 운동량 사이 [ 28 ]. 관측된 제트 화염의 경우 관측( Fig. 5), 화재 Froude 수에 의한 특성화는 이벤트 중 내부 압력과 같은
알려지지 않은 매개 변수가 있으므로 불가능합니다. 그러나 연소의 제트 화염 단계에서 일반적인 관찰을 할 수 있습니다. 불꽃은 스파크
와 구리 집전체 조각과 함께 거의 단조롭게 위쪽으로 퍼졌습니다. 테스트 셀에서 배출된 항목도 화염 모양에 영향을 미치며 일반적으로
수직 확산을 촉진합니다. 이 과정에서 불꽃의 색과 밝기도 변하는 것으로 밝혀졌다. 그림 6 은 화염의 상부에서 부력이 지배적이며 하부
에서 약간의 잔여 방출 모멘텀이 있는 횃불과 같은 제트 화재의 진화를 보여줍니다. 부력 효과운동량의 감소와 함께 점차적으로 지배적
이 되고 불꽃은 펄스와 함께 반경 방향으로 퍼지는 것이 관찰됩니다. 히터에서 테이프의 연소가 TR의 후반 단계에서 화재에 기여했지만
현재 테스트에서는 이 두 가지를 분리할 수 없었습니다. 화염 리프트오프 현상은 100% SOC [ 18 ] 를 사용하는 대형 LFP 전지에 대해 보
고 되었지만 이 연구에서는 관찰되지 않았습니다.

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그림 5 . 제트 화재 개발의 초기 단계.

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그림 6 . 고속 카메라에 포착된 횃불 모양의 제트 불의 진화.

화염 특성을 추가로 분석하기 위해 일시적인 화염 높이 를 MATLAB®을 사용한 이미지 처리 로 평가했습니다. HD 카메라에서 원본 이

미지를 추출하고 해당 바이너리 이미지 를 얻기 위해 임계값을 0.9로 설정했습니다 . 일부 프레임에서는 화염 높이가 프레임 크기를 초
과하여 고속 카메라에서 직접 촬영한 원본 이미지를 사용할 수 없었습니다. 측정된 높이와 이미지 처리 후 계산된 높이 사이의 오차는
원본 이미지에 기록된 화염 높이와 해당 바이너리 이미지에 렌더링된 불꽃 높이를 직접 비교하여 10% 이내인 것으로 나타났습니다. 그
림 7a는 방출 속도, 가스 조성, 사용 가능한 연료 및 화염 맥동의 변화의 조합으로 인해 변동하는 것으로 관찰된 획득된 과도 화염 높이를
보여줍니다. 화염 높이의 일반적인 하향 추세는 화염이 꺼질 때까지 관찰됩니다. 최대 계산된 화염 높이는 세 가지 테스트에 대해 각각
318.5 ± 31.9 mm, 318.0 ± 31.8 mm 및 333.3 ± 33.3 mm였습니다. 그림 7a 의 시작 시간( t  = 0) 은 점화의 시작으로 취해지며 가시적인 제트
화재가 형성된 후 화염 높이가 추정되었습니다. 연소의 후반 단계에서 히터 테이프의 연소로 인해 약간의 기여가 있었는데, 이는 모든
기체 제품이 전지에서 배출되어 소비된 후에도 화염이 계속해서 연소되었음을 의미합니다.
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그림 7 . (a) 화염 높이 대 시간 및 (b) 100% SOC LIB 에 대한 열 방출 속도 대 시간 .

3.4 . 충전 상태의 영향
100% SOC 전지에 사용된 것과 동일한 가열 조건으로 30% SOC 전지를 사용하여 3개의 테스트를 수행했습니다. 이 테스트 동안 점화되
기 전에 셀에서 많은 양의 연기와 가스가 배출되는 것이 관찰되었습니다. 점화 지점에서 30% SOC 전지의 소멸까지의 일련의 사건이 그
림 8 에 나와 있습니다. 격렬한 제트 화재는 관찰되지 않았으며, 이는 100% SOC 셀에 대한 테스트와 크게 다릅니다. 그림 8a (시험 4) 에
서 볼 수 있는 바와 같이 초기에 셀에서 스파크가 분출되었지만 셀은 점화되지 않았습니다. 테스트 4에 사용된 셀은 온도가 증가함에 따
라 밝은 빨간색이 되었습니다. 5.92초 후 셀, 히터 및 히터 테이프가 동시에 점화되어 불이 꺼질 때까지 계속 연소되었습니다. 도 8 에 도
시된 바와 같이b-d(시험 5 및 6), 전지 점화 전에 스파크가 관찰되지 않았습니다. 테스트 5 및 6의 셀, 히터 및 히터 테이프는 거의 동시에
점화되었습니다. 제트 화재의 초기 단계에서는 세 개의 통풍구가 있는 셀의 상단 덮개로 인해 세 방향으로 화염이 투사되는 것이 관찰되
었습니다. 셀의 상단 덮개는 분출된 가스에 의해 날아가지 않았으며, 이는 100% SOC 셀과 비교할 때 30% SOC 셀에 대한 동적 연소 프로
세스가 훨씬 덜함을 나타냅니다. 앞서 언급했듯이 히터, 히터 테이프 및 셀의 연소가 전체 에너지 생성 에 대한 상대적 기여도를 구별하
기가 어렵습니다.. 전지 연소 지속 시간은 테스트 4, 5 및 6에 각각 13.0초, 15.7초 및 8.2초의 지속 시간이 할당된 각 테스트 기간 동안 기록
된 화염 모양을 살펴봄으로써 추정되었습니다. 30% SOC를 가진 셀의 경우 방출된 화염은 100% SOC 셀보다 훨씬 약했습니다. 화염 높
이는 열 방출 속도 를 추정하는 데 사용되지 않았습니다 .
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도 8 . HD 카메라에 포착된 30% SOC로 세포의 점화에서 소화로의 진화.

30% SOC 전지의 화재 거동은 100% SOC 전지보다 덜 심각한 것으로 밝혀졌습니다. 이전에 50% SOC [ 14 ] 를 포함하는 유형 18650 LIB
에 대해 제트 화재가 없는 것으로 보고되었습니다 . 21700형 NMC 전지에 대해 분출된 가스 조성이 결정되지 않았기 때문에 다른 SOC에
서의 화재 거동은 다른 배터리 화학 물질에서 얻은 데이터에서만 추론할 수 있습니다. 한편, SOC가 증가함에 따라 LiCoO 2 (LCO),
LiFePO 4 (LFP) 및 Li(Ni 0.8 Co 0.15 Al 0.05 )O 2 (NCA) 캐소드가 있는 LIB의 경우 생성된 가스 부피가 증가했습니다. [ 23 , [29 ] , [30], [31] ] 가
스 조성의 수도 증가했습니다 [ 32 ]. 이러한 결과는 세포 내부에서 발생하는 화학 반응이 SOC가 높을수록 더 격렬해진다는 것을 나타냅
니다. 반면에, 분출된 가스 흐름 내의 CO 2 양은 SOC가 증가함에 따라 감소하는 것으로 나타났습니다[ 24 ], 이는 더 높은 SOC 전지에 의해 생성된 배출
가스 혼합물이 더 넓은 가연성 범위[ 23 , 24 , 31 ]를 가지며 더 쉽게 점화됩니다. 이 현재 연구의 결과를 사용하여 CO 2 의 양을 유추할 수 있습
SOC에서 생성된 것은 100% SOC에서 생성된 것보다 큽니다. 분출된 가스가 점화되지 않은 것은 가스 혼합물의 농도가 가연성
니다.30%
하한선 아래로 떨어지기 때문일 수 있습니다 . 테스트 4-6( 그림 8 ) 에서 관찰된 짧은 전지 연소 기간은 가연성 한계 내에 존재하는 더 적
은 양의 가연성 가스 혼합물의 존재와 관련이 있습니다.

4 . 방열율 예측
Heskestad[ 33 ]는 화염의 열 방출 속도 ( ) 및 수직 난류 제트 화염에 대한 평균 화염 높이( L f ).

(1)

여기서 L B 는 순수 부력으로 제어되는 화염 높이이고 RM 은 순수 부력 확산 화염 에 의해 생성된 운동량에 대한 가스 방출 운동량의 비

율 입니다 . 다음과 같이 계산할 수 있습니다.
 (2)

(삼)

여기서 N 은 무차원 매개변수이고 ρs 는 다음과 같이 작성된 배출 스트림에서 배출된 가스의 밀도입니다 .

(4)

(5)

여기서 T ∞ 는 주변 온도, ρ ∞ 주변 밀도, ρ s ∞ 주변 온도 및 압력에서 분출된 가스의 밀도 C P 일정한 압력에서 공기의 비열 T f 평균 화염

높이에서 기둥 중심선 온도, Δ T f T f 와 T ∞ 사이의 온도차 , H c 혼합 가스의 실제 더 낮은 연소열 , r혼합 가연성 가스에 대한 공기의 실
제 질량 화학량론적 비율 P s 전지 내부 압력 T s 전지 내부 온도 g 중력으로 인한 표준 가속도 D 통풍구 직경 마하수 는 다음 식[ 34 ] 으로
부터 계산할 수 있다 .

(6)

열방출율을 계산하기 위해서는 분출되는 가스의 조성을 알아야 합니다. Baird et al. [ 24 ] 최근 에 LIB 셀 에서 TR 동안 방출된 가스 구성
을 검토했습니다. 가스는 주로 수소, 일산화탄소 , 탄화수소 및 이산화탄소로 구성됩니다. 저자가 아는 한, 원통형 NMC 셀 의 배기 가스
구성을 측정한 참고 문헌은 단 두 개뿐입니다 . 하나는 Golubkov et al. [ 35 ] 단일 유형 18650 NMC 셀의 경우 TR 동안 Said et al. [ 19] TR
전파 중 유형 18650 NMC 셀 어레이의 경우. TR 동안 NMC 전지의 배출 가스에 대한 제한된 정보로 인해 총 수집된 배출 가스의 조성은
Golubkov 등의 테스트에서 추정되었습니다. 유사한 캐소드 유형을 갖는 단일 전지의 경우, 몰 분율 : H 2 의 경우 30.8% ; CO 2 의 경우
41.2% ; CO의 경우 13.0%; CH 4 의 경우 6.8% 및 C 2 H 4 의 경우 8.2% . 혼합기체의 추정 비열비( κ )는 1.38(CO 2 는 연소에 참여하지 않기
때문에 제외)이며, κ = 1 + 1/Σ( xi /( κ i -1)), 여기서 x i 및 κ i 는 기체 혼합물의 각 기체의 몰분율 및 비열비입니다. 세포 내의 내부 압력은
TR 동안 시간이 지남에 따라 변화하는 것으로 관찰되었습니다. 값은 16bar[ 36 ]와 12.5bar[ 37 ] 만큼 높았으며 유형 18650 LIB에 대한 배
기 전에 보고되었으며, 배기 캡이 파손된 후 압력이 급격히 감소했습니다. 셀 표면의 온도가 300 °C에 도달하면 5.3 bar로 떨어졌습니다. [
37]. MTI(Material Technology International Corporation) 및 LG 유형 18650 LIB의 파열 압력은 각각 평균값 2.158MPa 및 1.906MPa, 피
크값 2.364MPa 및 1.961MPa로 보고되었습니다[ 38 ].

우리 자신의 연구에서 TR 동안 원통형 LIB의 내부 압력을 측정하는 편리한 수단은 지금까지 발견되지 않았습니다. 내부 압력에 대한 이
러한 제한된 정보를 감안할 때 내부 압력이 대기압보다 크지만 2.364MPa보다 크지 않다고 가정하기로 결정했습니다. HRR을 추정하기
위해 사용된 매개변수는 표 3 에 나열되어 있습니다.

표 3 . HRR 계산에 사용되는 매개변수 .

매개변수 값 단위 원천

CP _ 1000 J/kg/K

디 0.01 중 정확히 잰

g 9.81 m/s 2

HC 6.25E+07 J/kg 계획된

시_ (1.01E+05, 23.64E+05] 아빠 추정된

피∞ 1.01E+05 아빠

아르 자형 10.8 계획된

시_ 1023 케이 추정된

T∞ 293 케이 추정된

ΔTf 500 케이 [ 33 ]

κ 1.38 계획된

ρ s∞ 0.524 kg/ m3 계획된

ρ∞ 1.20 kg/ m3
계산된 RM의 최대값 은 0.04 이며, 이는 표 1 의 18650 NMC 셀의 피크 측정값의 약 4배인 HRR에 대해 0.1보다 작습니다 . Hc 가 30 %로
변할 때 RM 은 여전히 ​0.1보다 작 습니다 . 이는 분출된 혼합 가스 또는 가스 조성의 몰분율이 약간 변하더라도 셀의 난류 제트 화염의 평
균 화염 높이가 순수 부력 제어 화염 높이에 비례함을 나타냅니다. 50% 화염 간헐성 을 갖는 평균 화염 높이를 나타내기 위해 시간 평균
화염 높이가 여기에서 채택되었습니다.내부 압력이 변하고 있기 때문입니다. 본 연구에서는 5개 프레임마다 평균 화염 높이를 평균 화
염 높이로 대체하는 데 사용합니다. 이 처리 방법은 프레임 수의 제한으로 인해 평균 화염 높이를 약간 과장합니다.

그림 7b 는 100% SOC 셀에 대한 시간에 따른 추정된 HRR을 나타냅니다. 테스트 1, 2 및 3에 대한 추정 피크 HRR은 각각 2.88 ± 0.68kW,
3.08 ± 0.73kW 및 2.95 ± 0.69kW입니다. 이러한 추정치는 이전에 보고된 1.1kW[ 7 ] 및 1.3kW[ 10 ]의 피크 HRR보다 크지만 유사한 음극을
사용하는 18650 LIB 의 경우 3.75 ± 0.86kW[ 14 ] 값보다 작습니다. HRR은 위의 방정식에 표시된 것처럼 많은 매개변수에 따라 달라집니
다. TR 중 분출된 가스 구성과 내부 압력은 HRR을 정확하게 계산하는 데 중요합니다. 또한 Heskestad[ 33 ]의 상관 관계는 연료 가스 를
사용한 제트 화재에 대해 개발되고 검증되었습니다.초기에는 일반적인 환경 온도에 있습니다. 방출된 기체 혼합물의 밀도를 계산하는
동안 셀 내부에서 방출된 기체의 상승된 온도가 고려되었습니다. 측정된 HRR 및 분출된 가스 구성과 같은 더 많은 매개변수를 사용할
수 있게 되면 상관관계의 유효성이 더 조사될 것입니다.

5 . 결론
균일한 전기 가열 하에서 상이한 SOC를 갖는 고비에너지 유형 21700 LIB 가 수행되었다. 배기부터 TR 까지의 전 과정 과 그로 인한 화재
는 HD와 고속 카메라로 녹화됐다. 셀 연소 중 스파크 및 제트 화재 이벤트의 특성을 분석했습니다. 일시적인 화염 높이는 이미지 처리
에 의해 계산되었습니다 . 화재 거동에 대한 SOC의 영향은 가연성 한계 분석 및 유형 18650 LIB의 배출 가스 구성요소로 제시 및 설명되
었습니다. 난류 제트 확산 화염 의 HRR 과 평균 화염 높이 사이의 발표된 상관 관계셀 화재의 HRR을 추정하기 위해 확장되었습니다.
HRR 예측은 유사한 LIB 세포에 대해 보고된 값과 비교되었습니다. 주요 결론은 다음과 같습니다.
(1) 제트 스파크에서 화재로 전환되는 동안 많은 탄소 기반 양극 재료와 구리 호일 이 100% SOC로 전지에서 방출되었습니다.

(2) 30% SOC를 가진 전지의 화재 거동은 유형 21700 LIB에 대해 100% SOC를 가진 전지보다 덜 심각했습니다. 더 높은 SOC를 가진 전
지에 대한 더 심각한 화재 거동에 대한 이유는 TR 동안 전지 내부에서 일어나는 화학 반응의 수와 속도의 증가로 인해 더 많은 가연
성 가스가 분출되기 때문인 것으로 생각되며, 이 분출된 가스 혼합물은 더 넓은 가연성 한계 범위.

(삼) 높은 에너지 밀도 를 가진 유형 21700 NMC 셀 의 TR 동안 방출된 가스 구성 또는 내부 압력에 대한 직접적인 측정 은 이루어지지 않

았습니다. 혼합 가연성 가스의 낮은 연소열 을 추정하기 위해 총 포집 가스를 채택했습니다 . 셀 내부의 화학 반응에 의해 생성된 압
력을 포함할 수 있는 다양한 내부 압력을 사용하여 순수한 부력 확산 화염에 의해 생성된 운동량에 대한 방출된 가스 방출 운동량의
비율을 계산했습니다. 추정된 HRR은 유사한 음극을 사용하는 18650 LIB에 대해 보고된 것과 일치하여 Heskestad가 제안한 상관 관
계를 사용하여 LIB 화재의 화염 높이로 HRR을 계산하는 가능성을 보여줍니다[ 33 ].

현재의 접근 방식은 한계가 있는 일반적으로 사용되는 산소 소비 방법 외에 HRR을 추정하는 대체 수단으로 사용할 수 있습니다. 측정된
HRR, 분출된 가스 구성 및 내부 압력을 사용할 수 있게 되면 상관 관계가 추가로 수정됩니다.

CRediT 저작자 기여 진술서

Haodong Chen: 개념화, 방법론, 소프트웨어, 시각화, 쓰기 - 원본 초안, 쓰기 - 검토 및 편집. Jonathan EH Buston: 자원, 조사, 방법론, 쓰
기 - 검토 및 편집. Jason Gill: 자원, 조사, 방법론, 쓰기 - 검토 및 편집. 다니엘 하워드: 조사, 검증. Rhiannon CE Williams: 조사, 검증.
Chandra M. Rao Vendra: 쓰기 - 검토 및 편집. Ashish Shelke: 쓰기 - 검토 및 편집. Jennifer X. Wen: 개념화, 방법론, 감독, 쓰기 - 검토 및
편집.

경쟁적 이해관계 선언
저자는 이 백서에 보고된 작업에 영향을 미칠 수 있는 경쟁적인 재정적 이해관계나 개인적 관계가 없음을 선언합니다.

감사의 말
이 작업은 Innovate UK 가 자금을 지원하는 "Lithium Ion Battery Research In Safety(LIBRIS)" 프로젝트의 틀 내에서 수행됩니다 .
Haodong Chen 박사 는 Marie Sklodowska-Curie 보조금 계약 번호 749512 에 따라 유럽 연합의 Horizon 2020 연구 및 혁신 프로그램의
지원을 받습니다 . 이 문서를 준비하는 데 의견과 기여를 해주신 Stephen R. Graham 박사(HSE-SRC)에게 감사드립니다.

이 문서에 설명된 작업의 측면은 HSE(Health and Safety Executive) 과학 및 연구 센터에서 수행되었습니다. 표현된 의견 및/또는 결론을
포함한 그 내용은 저자만의 것이며 HSE 정책을 반드시 반영하는 것은 아닙니다.

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