These29janv PSPDF

Th`se e
prsente par e e
David Plantier
pour obtenir le titre de Docteur de lUniversit Joseph Fourier - Grenoble I e en Physique
Etude par spectroscopie Raman des excitations de faibles nergies dans les e semiconducteurs soumis ` des champs a magntiques intenses e
Soutenue publiquement le 13 janvier 2003 devant le jury: G. Chouteau, Prsident e B. Jusserand, rapporteur W. Knap, rapporteur A. Wysmolek, examinateur M. Potemski, directeur de th`se e I. D. Vagner, codirecteur de th`se e
Th`se prpare au sein du e e e Laboratoire des Champs Magntiques Intenses e CNRS-MPI/FKF Grenoble
Le refus de lignorance, la volont de savoir, dexpliquer, sont, je crois, e lhonneur de lesprit humain dans tous les domaines. Thodore Monod e (1902-2002)
A mes parents
Remerciements
Ce travail de th`se a t ralis au sein du Laboratoire des Champs e ee e e Magntiques Intenses du Max-Planck-Institut fr Festkrperforschung et du e u o Centre National de la Recherche Scientique ` Grenoble. a Je tiens ` remercier toutes celles et tous ceux qui, par leurs aides, leurs ena couragements et leur soutien moral, ont particip ` llaboration de cette e a e th`se, et en particulier: e Je remercie sinc`rement les directeurs du laboratoire: Mr. Grard Mare e tinez, du ct franais, ainsi que MM. Peter Wyder et Walter Joss, du ct oe c oe allemand, qui mont accueilli dans leur laboratoire et ont accept de me e nancer durant ces quatre annes de th`se. e e Je voudrais exprimer ma profonde gratitude envers mes deux directeurs de th`se, Israel Vagner et Marek Potemski: Israel, qui avec son optimisme e contagieux de thoricien a accept le premier dassurer la codirection de mon e e travail ... exprimental; Marek pour sa disponibilit et sa grande patience e e avec moi, notamment lors des discussions sur les dlicates notions de la dife fusion Raman et sur les dirents probl`mes abords dans ce travail de th`se. e e e e Ils ont su, chacun ` leurs mani`res, faire de moi un physicien au bout de a e quatre longues annes. e Je tiens aussi ` remercier Louis Jansen pour son soutien scientique asa sur au dbut de ma th`se et lintrt qui la manifest pour mon travail. e e e ee e Je remercie de leur participation ` mon jury de th`se, Bernard Jussea e rand et Wojciech Knap, mes deux rapporteurs, Andrzej Wysmolek ainsi que Grard Chouteau qui a bien voulu accepter den tre le prsident. e e e Une pense fraternelle pour mes compagnons dinfortunes, avec qui jai e vcu de longues heures dans lobscurit de la salle de manips an de dtecter e e e les faibles signaux Raman, ` commencer par Andrezj Wysmolek, qui ma paa tiemment initi aux modes coupls plasmon-phonon, puis Francisco Teran, e e le spcialiste incontest des excitations de spin dans CdMnTe, et enn Andy e e Sachrajda with whom I shared tasty tomato soups. Je remercie toute la joyeuse quipe des thoriciens russes, et plus pare e ticuli`rement ceux avec qui jai partag les quelques m`tres carrs de notre e e e e
6 bureau et quelques sorties en montagne: Pavel Grigoriev, Yuri Pershin, Sergey Shevchenko et Macha Gvozdikova. Je remercie Boris Lembrikov, Yosef et Shalva Ben-Ezra, Tsofar Maniv, Victor Fleurov, Pinhas Malits et Dahan Pini pour leur aide prcieuse et leur e accueil chaleureux en Israel. Pour leur agrable compagnie et leur humour de toutes circonstances, je e tiens ` remercier mes confr`res thsards (mais futurs docteurs), ingnieurs a e e e et techniciens les plus proches, Cdric Bardot, Olivier Estibals, Clment e e Faugeras, Vincent Renard, Wilfried Desrat, Adeline Richard, Eric Mossang, Eric Faivre, Luc Ronayette, Sbastien Buisson, Nadia Samba, Thierry Beaue villiers, Duncan Maude, Thomas Roth. Et enn, je ne voudrais pas terminer sans remercier lensemble du personnel du laboratoire, les quipes de latelier mcanique, de llectronique, e e e de linformatique, de lI.S. et de ladministration tant du ct MPI que du oe ct CNRS qui par leur aide et soutien technique, logistique et administratif, oe mont rendu la vie plus facile.
` TABLE DES MATIERES
Table des mati`res e

Introduction 1 Techniques exprimentales e Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.1 Spectroscopies des semiconducteurs dans le visible . . . . . 1.1.1 Photoluminescence . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.1.1.1 Recombinaison excitonique . . . . . . . . 1.1.1.2 Recombinaison bande-`-bande . . . . . . . a 1.1.2 Spectroscopie dexcitation de luminescence . . . . . 1.1.3 Spectroscopie par diusion inlastique de la lumi`re e e 1.2 Dispositifs exprimentaux . . . . . . . . . . . . . . . . . . e 1.2.1 Production de champ magntique . . . . . . . . . . e 1.2.2 Cryognie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . e 1.2.3 Dispositifs de mesures optiques . . . . . . . . . . . 1.2.4 Instrumentation Raman . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11 15 15 15 15 16 18 18 19 20 20 21 21 22
Excitations collectives dans nGaAs

. . . . . . .
25
27 27 28 29 30 30 32 32
1 Gnralits sur les plasmons e e e 1.1 Caractristiques dun plasma ` ltat solide . . . . . . . . . . e a e 1.1.1 Crit`re de faible couplage . . . . . . . . . . . . . . . e 1.1.2 Longueur dcrantage . . . . . . . . . . . . . . . . . . e 1.1.3 Frquence plasma . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . e 1.1.4 Fonction dilectrique . . . . . . . . . . . . . . . . . . e 1.2 Diusion inlastique de la lumi`re par les plasmas . . . . . . e e 1.2.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.2.2 Diusion de la lumi`re par les plasmas dlectrons dans e e les semiconducteurs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.2.2.1 Facteur de structure dynamique . . . . . . . 1.2.2.2 Couplage plasmon-phonon LO . . . . . . . .
. 33 . 33 . 35
8 1.2.3
` TABLE DES MATIERES Magnto-plasmon . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37 e . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41 42 43 44 48 57 61 65 65 74 78 80 84
2 Rsultats exprimentaux et discussions e e 2.1 Dtails exprimentaux . . . . . . . . . . e e 2.2 Rsultats exprimentaux . . . . . . . . . e e 2.2.1 Plasmon ` champ nul . . . . . . . a 2.2.2 Rsultats pour qB (Voigt) . . . e 2.2.3 Rsultats pour q||B (Faraday) . . e 2.2.4 Rsultats pour (q,B) = 45 . . . e 2.3 Analyse et discussion . . . . . . . . . . . 2.3.1 Conguration qB (Voigt) . . . 2.3.2 Conguration q B (Faraday) . . 2.3.2.1 Transition mtalisolant e 2.3.3 Conguration q ` 45 de B . . . a 2.4 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . .
II Excitations de spins dans des puits quantiques de CdMnTe 87

1 Gnralits sur les semiconducteurs magntiques dilus e e e e e 1.1 Les semiconducteurs magntiques dilus (SMD) . . . . . . . e e 1.1.1 Structures de bandes de CdMnTe . . . . . . . . . . . 1.1.2 Proprits physiques de CdMnTe . . . . . . . . . . . ee 1.1.2.1 Magntisme . . . . . . . . . . . . . . . . . . e 1.1.2.2 Magnto-optique . . . . . . . . . . . . . . . e 1.1.3 Interaction dchange s(p)-d . . . . . . . . . . . . . . e 1.1.3.1 Eet de linteraction s(p)-d sur les tats e lectroniques des bandes s(p) . . . . . . . . e 1.1.3.2 Eet de linteraction s(p)-d sur les tats e lectroniques 3d5 des ions Mn2+ . . . . . . . e 1.1.4 Puits quantiques et superrseaux de SMD . . . . . . e 1.2 Proprits des gaz lectroniques 2D . . . . . . . . . . . . . . ee e 1.2.1 Connement quantique et densit dtats . . . . . . . e e 1.2.2 Quantication de Landau . . . . . . . . . . . . . . . 1.2.3 Polarisation de spin . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.3 Spectroscopie dans les puits quantiques de SMD . . . . . . . 1.3.1 Luminescence dans un champ magntique . . . . . . e 1.3.2 Diusion Raman par excitations dpendantes du spin e 1.3.2.1 Excitations lectroniques . . . . . . . . . . . e 1.3.2.2 Excitations magntiques . . . . . . . . . . . e . . . . . . 89 89 90 91 91 93 93
. 94 . . . . . . . . . . . 96 99 100 101 103 106 108 109 109 109 111
` TABLE DES MATIERES 2 Puits quantiques de CdMnTe Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.1 Structure des chantillons . . . . . . . . . . . . . . . . . . . e 2.2 Modulation de dopage . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
9 113 . 113 . 114 . 115
3 Caractrisation des chantillons par photoluminescence (PL) e e et photoluminescence dexcitation (PLE) 117 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 117 3.1 Dtails exprimentaux . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 118 e e 3.2 Spectres PL et PLE ` champ nul . . . . . . . . . . . . . . . . 119 a 3.3 Spectres PL et PLE en fonction du champ magntique . . . . 122 e 3.3.1 Eet Zeeman gant . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 122 e 3.3.2 Transitions excitoniques: excitons, trions . . . . . . . . 124 3.4 Conditions de rsonances . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 129 e 3.4.1 Identication des raies dabsorption (PLE) . . . . . . . 131 3.4.2 Conditions dexcitation des rsonances SfMni . . . . . 134 e Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 138 4 Etude par spectroscopie Raman Introduction: buts de ltude . . . . . . . . . e 4.1 Caractristiques exprimentales . . . . e e 4.2 Rsultats exprimentaux . . . . . . . . e e 4.2.1 Spin-ip lectronique (Sfe) . . . e 4.2.2 Spin-ip magntique (SfMn) . . e 4.2.3 Couplages dexcitations de spin 4.3 Diusion Raman multiple . . . . . . . Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Conclusion gnrale e e Bibliographie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 141 141 142 145 147 149 152 157 162 165 169
10
` TABLE DES MATIERES
Introduction
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Introduction
Le sujet de ce travail de th`se est ltude et la dtection, par des teche e e niques de spectroscopie optique, des excitations de faibles nergies dans les e semiconducteurs soumis ` des champs magntiques intenses. Ltude porte a e e sur deux types dexcitations prsentes dans les semiconducteurs: les excie tations dpendantes du spin dans des puits quantiques ` modulation de doe a page de CdMnTe, et les excitations collectives couples plasmonphonon dans e GaAs. La technique spectroscopique commune aux deux parties est la diusion inlastique de la lumi`re, ou spectroscopie Raman. e e Excitations collectives plasmonphonon dans GaAs Un plasma est une collection de charges lectriques mobiles en interaction les unes e avec les autres, au moyen des forces de Coulomb, et dont lensemble est lectriquement neutre. Les exemples les plus connus de plasma sont les plase mas de gaz, dont le libre parcours moyen des direntes particules est souvent e de lordre des dimensions du contenant, mais on observe aussi des plasmas dans les solides comme les mtaux et les semiconducteurs: on parle alors e de plasmas ` ltat solide (PES). Dans le cas dun semiconducteur, le PES a e est form des lectrons et des trous qui peuvent tre considrs comme quae e e ee siment libres, mais dont le libre parcours moyen est beaucoup plus petit que les dimensions de lchantillon; par consquent les conditions aux limites e e jouent quun petit rle. Les plasmas de semiconducteurs sont gnralement o e e plus dilus que ceux que lon trouve dans les mtaux. Les mod`les thoriques e e e e dvelopps ` laide du formalisme de la fonction dilectrique dcrivent ree e a e e marquablement bien le comportement des PES de semiconducteurs. De nombreuses tudes sur les ondes de propagation de plasma dans les e mtaux et les semiconducteurs ont t ralises depuis les annes 60. Par e ee e e e exemple, les premiers travaux eectus par diusion inlastique de la lumi`re e e e dans nGaAs, montrant leet du couplage entre les modes plasmon et phonon optique longitudinal (LO) du rseau polaire, ont t raliss par Moorae ee e e dian et Wright en 1966 [Mooradian 66]. Depuis cette poque pionni`re peu de e e mesures ralises en fonction du champ magntique, ont t rapportes pour e e e ee e
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Introduction
les semiconducteurs polaires. La thorie de la fonction dilectrique applique e e e aux excitations couples lectronphonon a dintressantes consquences ` la e e e e a limite des champs magntiques intenses lorsque la frquence cyclotron est du e e mme ordre de grandeur que les autres frquences prsentes dans le cristal e e e (frquences plasmon, phonon TO et LO: p , T O et LO respectivement). e Dans cette premi`re partie de la th`se, nous prsentons les rsultats des mee e e e sures de diusion Raman ` tr`s hauts champs magntiques (jusqu` 28 T) des a e e a modes coupls plasmonphonon dans des chantillons de GaAs mtalliques. e e e Le chapitre 1 est consacr aux gnralits sur la physique des plasmas ` ltat e e e e a e solide. Certains param`tres caractristiques dun plasma sont prsents, tels e e e e que la longueur dcrantage, la frquence plasma ou la constante dilectrique. e e e Ensuite, nous abordons plus spciquement la diusion Raman par les e (magnto)plasmas dans les semiconducteurs, ainsi que le couplage plasmon e phonon. Nous dveloppons le formalisme de la fonction dilectrique, qui sera e e utile pour lanalyse des rsultats exprimentaux au chapitre suivant. e e Le chapitre 2 est divis en deux parties. Dans la premi`re partie nous e e prsentons les rsultats des expriences de diusion Raman sur GaAs, ` e e e a champ nul et ` hauts champs magntiques pour direntes congurations a e e de mesures. En eet, la rponse optique est dirente suivant que le vece e teur donde de la lumi`re est parall`le (Faraday) ou perpendiculaire (Voigt) e e ` la direction du champ magntique. Dans la seconde partie de ce chapitre, a e nous analysons et discutons les rsultats ` laide du formalisme de la fonction e a dilectrique dvelopp au chapitre 1. Finalement nous terminons le chapitre e e e par une conclusion.
Excitations de spin dans CdMnTe Les semiconducteurs magntiques e dilus (SMD), appels aussi semiconducteurs semi-magntiques, sont des ale e e liages semiconducteurs dont une partie des atomes constituant le rseau a e t substitue par des atomes magntiques [Furdyna 88a]. La majorit des ee e e e IV II SMD tudis ces derni`res dcennies sont du type A1x Mnx B . Les deux e e e e raisons importantes de ce choix sont que lion Mn2+ poss`de un grand moe ment magntique (S = 5/2), caractristique dune couche d ` moiti pleine; e e a e et quil est possible de lincorporer en grande quantit dans la matrice hte e o sans aecter la qualit cristallographique du matriau nal. Suivant la quane e tit x dions magntiques alatoirement distribus dans le sousrseau de cae e e e e tions, les proprits magntiques du SMD pourront tre celles, par exemple, ee e e dun paramagntique, dun (anti)ferromagntique ou dun verre de spin. Un e e autre aspect tr`s important des proprits des SMD, est linteraction qui e ee existe entre les moments magntiques localiss Mn2+ et les moments de spin e e dlocaliss des lectrons des bandes de conduction et de valence. Cette intere e e
Introduction
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action dchange, souvent appele interaction s(p)-d, est ` lorigine de cere e a taines particularits uniques des SMD, dont la plus spectaculaire est leet e Zeeman gant. e Linteraction dchange s(p)-d dans les SMD peut tre compare ` lintere e e a action hyperne qui couple le syst`me de spin nuclaire avec le syst`me de e e e spin lectronique dans les mtaux [Abragam]. Un champ magntique exe e e terne relativement faible cre une forte polarisation dans le syst`me de spins e e magntiques Mn. Cette polarisation induit un champ eectif, analogue au e champ de Overhauser en RMN, qui sajoute au champ magntique externe, e et va ` son tour aecter le syst`me de spins lectroniques. La considrable a e e e modication de lnergie de sparation des niveaux de spin rsultant de ce e e e couplage, est communment appele splitting Zeeman gant. Leet ine e e verse, des lectrons sur les proprits magntiques (quivalent du dcalage de e ee e e e Knight en RMN) est beaucoup moins prononc. Les eets induits par lintere action dchange s(p)-d sont restitus par les proprits magnto-optiques. e e ee e Dans la seconde partie de ce travail de th`se, nous tudions qualitativement e e les excitations de spin lectronique et magntique ainsi que leurs couplages, e e dans des puits quantiques de CdMnTe ` modulation de dopage, en utilisant a la spectroscopie Raman comme outil dinvestigation. Les chapitres de cette seconde partie sont organiss de la faon suivante. e c Dans le chapitre 1 nous prsentons bri`vement les proprits lectroniques et e e ee e magntiques de CdMnTe ainsi que linteraction dchange s(p)-d, dveloppe e e e e dans le cadre de lapproximation du champ moyen. Sont ensuite abordes e quelques gnralits sur les proprits lectriques et optiques dun gaz e e e ee e lectronique bidimensionnel (2D) de SMD dans un champ magntique. e e Une description succincte des direntes structures de puits quantiques de e CdMnTe tudis dans cette th`se est donne dans le chapitre 2. e e e e Le chapitre 3 a pour but de caractriser nos chantillons au moyen de la phoe e toluminescence (PL) et de la photoluminescence dexcitation (PLE). Dans les structures faiblement dopes, leet Zeeman gant est bien mis en vidence e e e par lvolution dans le champ magntique de la luminescence des niveaux e e excitoniques. La dirence des nergies Zeeman de lexciton neutre (X) et e e de lexciton charg (X ), mesure ` partir de la PL, permet de calculer la e e a e T somme des nergies Zeeman des lectrons et des trous lourds (EZ et EZ L rese e e pectivement). La connaissance de EZ , dtermine par diusion Raman (voir e e plus loin), nous permet de calculer approximativement la valeur du champ T B pour lequel EZ L sannule. A partir des mesures de PL ralises dans un e e puits de structure dirente, nous tentons de dterminer les conditions de e e rsonances des multiples transitions de spin magntiques. e e Le chapitre 4 est consacr ` ltude des processus de transitions de spin e a e (spinip) lectronique (Sfe) et magntique (SfMn) dans des puits quane e
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Introduction
tiques de CdMnTe par diusion inlastique de la lumi`re. Lvolution dans le e e e champ B de chaque excitation de spin est compare au mod`le thorique issu e e e de lapproximation du champ moyen dcrit au chapitre 1. La correspondance e entre le mod`le et les donnes exprimentales est satisfaisante, except dans e e e e la rgion du champ o` les nergies Zeeman eectives de chaque transition sont e u e e M supposes se croiser (EZ EZ n ). Dans cette rgion, on observe la manifese e tation dun anticroisement en accord avec de rcents travaux thoriques e e sur le ferromagntisme dans les SMD [Knig 02]. Certains aspects surpree o nants de nos mesures, comme lanisotropie du facteur g du Mn, et lorigine du processus de multiples spinips magntiques sont aussi discuts dans ce e e chapitre.
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Chapitre 1 Techniques exprimentales e

Introduction
Ce chapitre consacr aux techniques exprimentales donne une br`ve ine e e troduction sur quelques concepts de bases de la spectroscopie des semiconducteurs dans le visible, telles que la photoluminescence et la spectroscopie Raman. La seconde partie de ce chapitre est consacr ` la description de e a linstrumentation proprement dite.
1.1
Spectroscopies des semiconducteurs dans le visible
Parmi toutes les techniques instrumentales disponibles pour tudier les e structures et les proprits des cristaux semiconducteurs, les mthodes opee e tique ont le grand avantage dtre non-invasive. Dans les paragraphes qui e suivent, nous dtaillons bri`vement trois techniques parmi les plus communes, e e que nous avons utilises pour caractriser et tudier nos chantillons. e e e e
1.1.1
Photoluminescence
An quun chantillon puisse mettre une radiation il faut que celui-ci soit e e au pralable port dans un tat excit. Le principe de la photoluminescence e e e e consiste ` exciter lchantillon avec une radiation lumineuse. Labsorption, a e par le semiconducteur, dun photon dnergie plus grande que la bande ine terdite cre un lectron dans la bande de conduction et laisse un trou dans la e e bande de valence. Llectron et le trou excits thermalisent en relaxant vers e e des tats libres de plus basses nergies dans lespace des k. Par la suite le e e
16
1. Techniques exprimentales e
syst`me se dsexcite par la recombinaison radiative de la paire lectron-trou e e e en mettant un photon de plus faible nergie que le photon incident (voir e e gure 1.1). Dirents processus de recombinaison radiative sont possible dans e les semiconducteurs, elles sont gnralement fonction de la temprature, du e e e dopage, de la densit de puissance de lexcitation. Nous citerons deux cas e caractristiques: la recombinaison excitonique et la recombinaison bande-`e a bande.
1.1.1.1
Recombinaison excitonique
A basse temprature (hlium liquide), dans une structure semiconductrice e e ` puits quantique, le spectre de photoluminescence est domin par les raies exa e citoniques. Linteraction Coulombienne exerce sur llectron et le trou phoe e tocre forme un exciton X = e + h. Lexciton ayant une nergie plus faible e e que la paire lectron-trou sans interaction, ` basse temprature lquilibre e a e e thermique favorisera les transitions excitoniques par rapport aux transitions bande-`-bande. Les raies dmission et dabsorption sont gnralement ina e e e tenses et tr`s troites (quelques meV). Un mod`le ` base de niveaux hye e e a drog`nique tenant compte des nergies de liaison des excitons Eb , dcrit ase e e sez bien les niveaux excitoniques ainsi que leur volution dans un champ e magntique [MacDonald 86]. e Pour des densits de porteurs un peu plus leves un exciton peut capturer e e e un lectron (ou un trou) supplmentaire, formant ainsi un exciton charg (ou e e e + un trion), X = 2e + h et X = e + 2h. Lexistence dun tel complexe ` a trois particules a t prdite par Lampert en 1958 [Lampert 58], mais na ee e t observ que rcemment dans un puits quantique de CdTe [Kheng 93]. ee e e Lnergie de liaison de la troisi`me particule augmente gnralement avec le e e e e connement spatial, elle est de 2 meV environ pour un puits quantique de 10 nm de largeur [Thilagam 97]. La formation de trions chargs implique des e lectrons avec des spins dirents: e e X e +e +h et X e +e +h ,
o` et reprsentent les spins lectroniques 1/2 et , les spin des trous u e e 3/2. A partir des r`gles de slections, donnant la polarisation des processus e e dabsorption et dmission (gure 1.2), on peut remarquer que la cration e e (absorption) de X dpendra de la polarisation des lectrons, et quinvere e sement la polarisation de lmission dpendra de la polarisation des trous. e e
1.1. Spectroscopies des semiconducteurs dans le visible
17
Energie
nergie dexcitation fixe k=0 E
Absorption PL Intensit
mission k Energie dexcitation
nergie dexcitation variable
k=0
Figure 1.1 Schma de principes de la PL et de la PLE (partie gauche). e Les spectres sont des illustrations schmatiques donns a titre dexamples e e ` dans le cas dun gaz 2D idal (partie droite). Le dcalage entre les spectres e e PL et absorption vient du fait que lmission appara au bas de la bande de e t conduction alors que labsorption survient au dessus du niveau de Fermi; cest le dcalage Burstein-Moss M B = EF (1 + me /mh ) qui permet de dterminer e e lnergie de Fermi EF . Le spectre PLE est lenregistrement de la variation de e lintensit PL, pour une nergie dmission donne, en fonction de lnergie e e e e e dexcitation. La PLE peut tre considre comme de la pseudo-absorption e e e [YuCardona].
mission k
PLE
Intensit PL
18
BC h -3/2 BV Absorption +3/2 e + h X +1/2 -1/2 BC
+1/2 -1/2 h
BV Emission
X - e + h
Figure 1.2 Transitions optiques permises pour la cration (absorption) et e la recombinaison (mission) du trion X dans un champ magntique. Les e e schmas montrent les tats naux de chaque processus. BV et BC dsignent e e e respectivement la bande de valence et la bande de conduction. 1.1.1.2 Recombinaison bande-`-bande a
Les transitions bande-`-bande correspondent ` la recombinaison dun a a lectron et dun trou sans formation dun exciton. Dans un semiconducteur e parfait les paires lectron-trou photocres se thermalisent en saccumulant e e aux extremums de la bande de conduction et de valence avant de se recombiner. A basse temprature les eets excitoniques sont tr`s prononcs, e e e cependant ils peuvent tre ngligs lorsque (i) les excitons sont ioniss, c.e e e e `-d. pour kB T a Eb ou (ii) les chantillons sont fortement dops, soit pour e e EF Eb . Dans ces deux cas, on observe des transitions bande-`-bande. a Dans un champ magntique, les porteurs se rpartissent sur les niveaux de e e Landau N = 0,1,2,.... Sous certaines conditions de r`gles de selection, ceste `-dire N = 0 et ms = 1, des transitions entre bande de conduction et a bande de valence peuvent avoir lieu.
1.1.2
Spectroscopie dexcitation de luminescence
Lemploi de lasers continment accordable sur de larges bandes de u longueurs donde, permet de faire un autre type de spectroscopie. Dans cette technique on mesure lvolution de lintensit de la photoluminescence e e (PL) en fonction de lnergie dexcitation (voir gure 1.1). Sous certaines e conditions cette technique, connue aussi sous le nom de photoluminescence dexcitation (PLE), peut-tre considre comme une technique de pseudoe ee absorption [YuCardona].
-3/2 +3/2
1.1. Spectroscopies des semiconducteurs dans le visible
19
1.1.3
Spectroscopie par diusion inlastique de la e lumi`re e
Dans les deux prcdents paragraphes nous avons parl de techniques e e e spectroscopiques mettant en jeu des excitations relles entre les photons de e la radiation excitatrice et les lectrons (et les trous) de la mati`re. En spece e troscopie par diusion inlastique de la lumi`re; on parlera plus couramment e e de spectroscopie Raman, des excitations virtuelles dlectrons peuvent tre e e voques. Lorsquune radiation lectromagntique illumine un matriau, bien e e e e e que la majeure partie est soit transmise soit absorbe suivant les lois de la e rexion et de la rfraction, une inme partie est diuse dans toutes les e e e directions par les inhomognites du milieu. Ces inhomognites peuvent e e e e e e tre soit des dfauts, telles les dislocations du rseau, soit des variations de e e e densit de charge et de spin. e La diusion inlastique est un processus ` deux photons qui ncessite ` la e a e a fois lannihilation dun photon incident et la cration dun photon dius. Si e e la frquence de celui-ci S est plus petite que la frquence du photon incident e e L , alors le milieu reoit un quantum dnergie (L S ); on parle alors c e de processus Stokes. Inversement si S > L , nous avons un processus antiStokes o` un quantum dnergie (L + S ) est perdu par le milieu diusant u e (gure 1.3). Pour les syst`mes en quilibre thermodynamique, lintensit des e e e raies anti-Stokes dpend fortement de la temprature puisque les processus e e anti-Stokes se produisent uniquement lorsque le milieu nest pas dans son tat fondamental. Bien que les processus du premier ordre, impliquant un e seul quantum dnergie, sont dominant en diusion Raman, des processus du e deuxi`me ordre (et plus) peuvent avoir lieu, qui conduisent a la cration (ou e ` e annihilation) de deux quantum dexcitation dans le milieu [WeberMerlin 00]. Au l des dveloppements des techniques spectroscopiques, la spectroscopie e Raman na cesse de simposer comme un outil exprimental de rfrence, e e ee souple et polyvalent pour ltude des excitations de faibles nergies de la e e mati`re condense. Dans les syst`mes 3D et les gaz dlectrons 2D, les excie e e e tations accessible ` cette technique inclue notamment, les phonons, les plasa mons ainsi que les excitations lmentaires associes ` des uctuations de ee e a densit de spin. e La diusion inlastique par les phonons et par les plasmons dans les semicone ducteurs massifs sera abord en premi`re partie de ce travail de th`se, alors e e e que la deuxi`me partie traitera de la diusion par les excitations de spins e lectroniques et magntiques dans les puits quantiques de semiconducteurs e e magntiques dilus. e e
20
h( ), q

|f
Absorption
|i
mission
|i
|f
Figure 1.3 Transitions optique entre deux niveaux dnergies | i > et | f > e (` droite). Processus de diusion Raman impliquant un quantum dexcitation a (L S ) (` gauche). a
1.2
1.2.1
Dispositifs exprimentaux e
Production de champ magntique e
Le laboratoire des champs magntiques intenses de Grenoble (LCMI) dise pose de deux sortes daimants pour la production de champs intenses: des aimants rsistifs et des aimants supraconducteurs. Les aimants rsistifs sont e e composs de bobines ` base de cuivre, de type Bitter [Bitter 36] ou polyhlices e a e [Schneider-Muntau 81]. La puissance lectrique dissipe par les plus gros aie e mants est de 20 MW. Le courant, pouvant atteindre 50 000 A sous une tension de 400 V, est fourni par des alimentations de puissance garantissant une stabilit de 10 ppm sur une priode de temps de 10 mn environ. Le ree e froidissement des aimants est assur par une circulation deau dionise, avec e e e 3 un dbit atteignant jusqu` 1000 m /h pour un aimant de type 20 MW. Les e a aimants rsistifs les plus puissant que nous avons utiliss pour nos mesures, e e produisent des champs continus jusqu` 28 T (30 T sur demande) dans un a diam`tre de 50 mm. e Nos mesures en champs plus faibles ont t ralis dans un aimant supraee e e conducteur Oxford dlivrant 14 T dans un diam`tre de 50 mm. La bobine e e constitue denroulements supraconducteurs de N b3 Sn/N bT i, est refroidie ` e a lhlium liquide. La source d alimentation, dlivrant 100 A au maximum, e e peut tre pilote ` la main ou par une interface du type IEEE. e e a Quelques caractristiques des aimants utiliss pour les mesures de spectroe e scopie sous champs magntiques sont rsumes dans le tableau 1.1. e e e
h , k
h ,k
|i
Cristal
|f
1.2. Dispositifs exprimentaux e Homognit e e e Aimants Supra (1 kW) M6 (10 MW) M10 (20 MW) Champ 14 T ` 4,2 K a 16 T ` 2 K a 24 T 30 T trou 50 mm 50 mm 50 mm
Dans une sph`re de e 10mm de diam`tre e
21 type de bobine
supraconductrice
5104 7104 1,4103
Bitter + hlices e Bitter + hlices e
Tableau 1.1 Tableau rcapitulatif des caractristiques des aimants utiliss. e e e
1.2.2
Cryognie e
La production des basses tempratures (<100 K) est obtenue grce aux e a gaz liqus. Les deux plus utiliss en laboratoire sont principalement: lazote e e e (N2 ) et lhlium (4 He) liquide dont les tempratures dbullition ` pression e e e a normale sont respectivement 77,3 K et 4,2 K. Pour diminuer les cots dutiu lisation de lhlium liquide on emploie un montage adapt en circuit ferm e e e avec rcupration des vapeurs. Il est possible dabaisser la temprature de e e e lchantillon en dessous de 4,2 K en pompant le volume dhlium. On peut e e atteindre ainsi une temprature de 1,7 K avec une pression de vapeur de e quelques mmbar.
1.2.3
Dispositifs de mesures optiques
La spectroscopie optique en champ magntique telle que la photoluminese cence ou la diusion Raman donne, entres autres, des informations sur ltat e de spin des niveaux lectroniques participant aux transitions optiques. Les e r`gles de slection pour labsorption et lmission de lumi`re dans les semie e e e conducteurs impliquent que les faisceaux incidents et diuss soient polariss e e circulairement +/ . Ceci signie que les mesures doivent tre rsolues en e e polarisation. La gure 1.4 montre le schma de principe des expriences de spectroscopie e e optique (PL et Raman) rsolues en polarisation. La polarisation circulaire e + droite et gauche est obtenue par lensemble compos dun polariseur e et dune lame quart donde. Les photons sont guids par des bres optiques e puis focaliss par des lentilles sur lchantillon pour les photons incidents, e e et vers le spectrom`tre coupl ` un dtecteur pour les photons diuss par e ea e e lchantillon. Lavantage de ce syst`me est quil permet danalyser la polarie e sation de la luminescence en fonction de la polarisation dexcitation. Ainsi
22
quatre combinaisons de polarisation du couple excitation/mission +/ +/ e sont possible. Lensemble chantillon plus syst`me optique est plac dans un cryostat et e e e soumis ` un fort champ magntique. Les dirents lments subissent des dia e e ee latations thermiques et sont soumis aux forces magntiques, donnant lieu ` e a des dsalignements aux cours des mesures. Les parties mcaniques, tels que les e e supports des lments optique, seront non-magntique avec un faible coeee e cient de dilatation thermique. De plus le diam`tre interne de la queue du cryoe stat nexcdant pas 34-37 mm, lensemble optique plus support chantillon e e orientable sera miniaturis. e Quelques caractristiques des bres optiques sont listes dans le tableau cie e dessous (tableau 1.2).
Fibres silice optimises pour proche IR e nue ct chantillon oee connecteur SMA ct oppos oe e
cur: 200 m excitation 600 m dtection e
Attnuation e ` 820 nm a 8 dB/km
Tableau 1.2 Fibres optiques
1.2.4
Instrumentation Raman
Ce chapitre passe en revue les dirents lments utiliss pour les mesures e ee e de spectroscopie optique (PL et Raman) cest-`-dire principalement: la source a dexcitation (laser), le(s) spectrom`tre(s), le dtecteur. e e La source dexcitation Comme source dexcitation continue et accordable nous avons employ un laser Titane saphir (Ti:Saphir) pomp par un lae e ser Ar+ . Sa gamme de fonctionnement qui stend de 690-850 nm permet dexe citer nos chantillons de GaAs et CdMnTe au voisinage de leur gap dnergie e e CdM nT e GaAs (xM n ) = 1.606 + 1.592xM n (4,2K)=1.5192 eV et Eg respectif (Eg ` 4,2 K). Pour viter la dtrioration et lchauement des chantillons la a e ee e e densit de puissance typique du laser utilise est de 1 mW/cm2 . e e Spectrom`tres et syst`me de dtection Les spectres Raman et les e e e spectres de photoluminescence des puits quantiques de CdMnTe ont t meee sur par un spectrom`tre Jobin-Yvon de 1m de focale quip dun rseau e e e e e dispersif simple de 1800 t/mm. La rsolution spectrale maximale est de 0.2 e A
1.2. Dispositifs exprimentaux e

Excitation Laser Dtection Luminescence
23
polariseurs lames /4 miroir
lentilles
axes optique
support chantillon
Figure 1.4 Reprsentation schmatique dune exprience typique de spece e e troscopie optique rsolue en polarisation (photoluminescence ou spectroscopie e Raman). ` 765 nm. Le spectrom`tre est quip dun syst`me de dtection multicanal a e e e e e ` couplage de charge (CCD) refroidi ` lazote liquide. a a Les spectres Raman de GaAs ont t ralis par un spectrom`tre Raman ee e e e XY de chez Dilor. Loptique est compos dun double monochromateur e et dun spectrographe. Le syst`me double monochromateur, utilisant deux e rseaux plans holographique, fonctionne en mode additif pour augmenter la e rsolution. La fonction du spectrographe est assure par une carte informae e tique utilisant un seul rseau plan holographique. La dtection multicanal, e e constitue dun CCD, est refroidie par un lment Peltier et selle dans un e ee e environnement sec et pressuris pour viter la condensation. Lensemble est e e motoris par des moteurs pas-`-pas de grande prcision, et pilot par ordie a e e nateur via une interface du type IEEE. La gure 1.5 reprsente un schma densemble dune exprience standard de e e e spectroscopie optique.
24
Laser Ti:Saphir
BS
Spectromtre
M Wave-mtre
Fibre optique
Camra CCD
Cryostat He Echantillon + Systme de polarisation
Bobine
Figure 1.5 Schma densemble montrant une exprience standard de spece e troscopie optique (PL ou Raman). L dsigne des lentilles de focalisation et e BS une lame sparatrice. M est un moteur permettant daccorder le laser par e le biais dune commande manuelle ou interfaable. c
Micro-ordinateur
25
Premi`re partie e Excitations collectives dans nGaAs
27
Chapitre 1 Gnralits sur les plasmons e e e

Ce cours chapitre est ddi aux notions de bases sur la physique des e e plasmas ` ltat solide. La premi`re partie donne quelques unes des caa e e ractristiques les plus importantes dun plasma ` ltat solide; telles que e a e la frquence plasma et la constante dilectrique. La seconde partie est plus e e spciquement consacre ` la diusion inlastique de la lumi`re par les plase e a e e mas dans les semiconducteurs.
1.1
Caractristiques dun plasma ` ltat soe a e lide
Un plasma ` ltat solide (PES) est une expression utilise pour dcrire a e e e toute collection de porteurs de charges mobiles, en interaction les uns avec les autres par le biais des forces de Coulomb, dans les solides. De tels plasmas se rencontrent dans les gaz et les liquides, mais aussi dans les mtaux e et les semiconducteurs. Dans ce dernier cas, le PES est constitu par les e lectrons et les trous du semiconducteur, dont les charges dans les bandes e respectives peuvent tre considres comme quasiment libres. Cependant les e ee plasmas dans les semiconducteurs sont beaucoup plus dilus que ceux que e lon trouve dans les mtaux; par consquent la densit lectronique ne joue e e ee aucun rle dans la dtermination des proprits de la structure cristalline. o e ee En bref, on ntudie pas les PES dans les semiconducteurs pour conna la e tre structure du cristal mais pour leurs caractristiques intrins`ques. Une autre e e dirence entre PES dans les mtaux et les semiconducteurs, est que dans e e ces derniers tous les param`tres dintrts les frquences plasma et cycloe ee e tron, les nergies de Fermi, des phonons optiques et de la bande interdite e peuvent tre de valeur comparables. La combinaison de ces param`tres donne e e lieu ` une grande varit de phnom`nes dans les plasmas. Dans la suite de a ee e e
28
1. Gnralits sur les plasmons e e e
cette section nous prsentons quelques uns des param`tres caractristiques e e e dun PES dans les semiconducteurs.
1.1.1
Crit`re de faible couplage e
Un plasma constitu de particules charges est caractris par son aptie e e e tude ` rpondre ` des sollicitations dorigine lectrique et/ou magntique. La a e a e e ractivit dun plasma aux perturbations extrieures est directement relie ` e e e e a la mobilit de ses constituants et ` la force des liaisons entre constituants ou e a entre constituants et le rseau (dans le cas dun semiconducteur par exemple). e Pour quun syst`me de particules se comporte comme un plasma, on sattend e donc intuitivement ` ce que lnergie dagitation des particules soit beaucoup a e plus grande que lnergie qui les lie au rseau. Or tous les syst`mes de pare e e ticules charges ne rpondent pas ` ce crit`re. e e a e La condition pour quun syst`me de particules charges ait un comportement e e de type plasma ` ltat solide (PES) peut scrire: a e e Epot Ec 1, (1.1)
o` Epot est lnergie potentielle moyenne de linteraction entre particules, et u e Ec leur nergie cintique. Cette condition est aussi appele crit`re de faible e e e e couplage. Elle se vrie dans deux cas limites. Le premier cas est celui dun e plasma dilu ` haute temprature, dont lnergie thermique des particules e a e e qui le compose est plus grande que lnergie moyenne de linteraction coulome bienne entre particules. Les plasmas de gaz font partie de cette catgorie. Le e second cas est celui dun plasma froid, dense et dgnr, correspondant ` la e e ee a plupart des plasmas de mtaux et aussi de semiconducteurs fortement dops. e e Dans ce cas, le crit`re de faible couplage se vrie en comparant lnergie e e e de Coulomb avec lnergie de Fermi EF du gaz dlectrons de prfrence ` e e ee a son nergie thermique kB T . Lnergie moyenne des interactions de Coulomb e e dans un milieu de constante dilectrique 0 est approximativement e2 /4 0 l0 , e o` l0 est la distance moyenne entre porteurs, qui sexprime en fonction de la u 1/3 densit l0 = n0 . Le crit`re 1.1 devient: e e e2 n0 Epot Ec 4 0 EF
1/3
1.
(1.2)
Dans un semiconducteur, lnergie de Fermi du gaz dlectrons libres est e e 2 EF = 2 kF /2m ; o` kF = (3 2 n0 )1/3 est le vecteur donde de Fermi et m la u masse eective. Il est pratique alors de rcrire lquation 1.2 en termes de ee e 2 2 rayon de Bohr eectif aB = 4 0 /m e et dune longueur note r0 dnie e e
1.1. Caractristiques dun plasma ` ltat solide e a e
29
3 e comme le rayon du volume lmentaire par lectron, soit 4 r0 = 1. Le crit`re ee e 3 de faible couplage scrit alors de la faon suivante [Platzman 73]: e c
rs
r0 a B
1.
(1.3)
Le param`tre sans dimension rs caractrise souvent la force de linteraction e e lectron-lectron dans un PES de semiconducteur. Dans le cas de GaAs, e e pour des concentrations de lordre de n0 1018 cm3 , avec une constante dilectrique 0 = 12,85 et une masse eective m = 0,063m0 ` 300 K e a et r0 [Blakemore 82], lapplication numrique donne: aB e 110 A 6,2 A soit un param`tre rs 0,05. Le crit`re 1.3 est bien satisfait. e e
1.1.2
Longueur dcrantage e
Dans un milieu dense, tel que les mtaux et les semiconducteurs, le potene tiel de Coulomb dune charge positive (ion), plonge dans un gaz dlectrons, e e vue par une autre charge positive diminue dune quantit exp(kD r)/r ` e a mesure que la distance entre charge r augmente. Le gaz dlectrons ` tene a dance ` saccumuler autour de la charge positive et ` lcranter. Cet eet est a a e connu sous le nom dcrantage lectrostatique. Le comportement dcrantage e e e dun gaz dlectron en fonction du vecteur donde est dcrit par sa fonction e e dilectrique statique (0,k). e Dans le cas dun plasma non dgnr, ou Maxwellien (EF e e ee kB T ), le param`tre dcrantage kD est dni par lexpression suivante: e e e
2 kD
4n0 e2 1 . = 2 4 0 kB T D
(1.4)
D est la longueur dcrantage de Debye et T la temprature du gaz e e dlectrons. D peut tre comprise comme tant la distance de pntration e e e e e du champ lectrostatique externe avant que celui-ci ne soit compens par e e les champs induits dans le plasma. Pour un plasma dgnr (EF e e ee kB T ) cette longueur est appel longueur de Fermi-Thomas F T . Elle est dnie en e e 3 remplaant dans lexpression 1.4 lnergie thermique ( 2 kB T ) par lnergie de c e e Fermi (EF ) [Kittel 96]. La longueur dcrantage est un param`tre important de la caractrisation e e e dun plasma. Elle spare la rponse du plasma en deux rgimes dirents: e e e e le premier, pour > D , correspond ` un rgime doscillations collectives, a e alors que le second, pour < D , donne un comportement doscillations individuelles. La longueur de Debye de GaAs ` temprature ambiante pour a e 18 3 . n0 10 cm est de lordre de 40 A
30
1.1.3
Frquence plasma e
On peut de la mme faon dnir une frquence caractristique p , e c e e e appele frquence plasma, qui spare les domaines des hautes et basses e e e frquences, ` lintrieur desquels le plasma acquiert des comportements e a e dirents. Les champs lectromagntiques de frquences plus petites que p e e e e seront cranter, alors que les champs de plus hautes frquences seront transe e mis. Dans les semiconducteurs dops il y a en fait deux modes plasmas: un mode e hautes frquences aectant tous les lectrons de valence; et un mode basses e e frquences o` seuls les lectrons de conduction participent. Chaque mode e u e est alors caractris par une frquence plasma qui dpend de la constante e e e e dilectrique du milieu oscillant considr: gaz dlectrons ou backgroune ee e d positif des ions. Pour un semiconducteur dop de type n ` bande de e a conduction simple (tel que nGaAs), la frquence plasma du mode bassee frquence qui nous intresse ici, sexprime dans le cadre du mod`le de Drude e e e par [YuCardona] p = nc e2 0 0 m
1/2
(1.5)
o` m est la masse eective des porteurs, nc la densit lectronique de conducu ee tion et 0 la constante dilectrique statique du semiconducteur non dop. e e Cette formule est valable en dehors de la rgion reststrahlen. Pour GaAs, e les valeurs des constantes dilectriques ` 300 K sont gales ` 0 = 12,85 et e a e a = 10,88 (constante dilectrique hautefrquence) [Blakemore 82], ce qui e e fait des nergies de lordre de quelques dizaines de meV, c.-`-d. que p < EG , e a o` EG est le gap dnergie interdite (1,42 eV pour GaAs ` 300 K). u e a Une onde de plasma quantie est appele plasmon, et son quantum dnergie e e e est p . Les eets du couplage entre les plasmons et les phonons sont importants dans les semiconducteurs polaires (GaAs). Les modes coupls plasmon e phonon ont t observs pour la premi`re fois par diusion inlastique de ee e e e la lumi`re par Mooradian et Wright en 1966 dans nGaAs [Mooradian 66]. e Nous reviendrons sur la diusion Raman des plasmons et sur lexprience de e Mooradian et Wright plus tard.
1.1.4
Fonction dilectrique e
En lectrostatique classique, la fonction dilectrique dun gaz dlectrons e e e est dnie ` laide du champ lectrique E et de la polarisation P par la e a e relation D = 0E + P = 0E , (1.6)
1.1. Caractristiques dun plasma ` ltat solide e a e
31
o` D est le vecteur dplacement associ au champ lectrique. La fonction u e e e dilectrique dun gaz dlectron dpend gnralement de la frquence et e e e e e e du vecteur donde (,k). Cette fonction est tr`s importante pour la cae ractrisation dun plasma: dune part (,0) fournit une description des excie tations collectives de la mer de Fermi (plasmons); alors que (0,k) fournit une description de lcrantage lectrostatique des interactions lectrons-lectrons e e e e et lectrons-rseau dans le cristal. La rponse dilectrique dun gaz dlectrons e e e e e (,0), ` la limite des grandes longueurs donde ( a D ), peut tre calcule e e ` partir de lquation de mouvement dun lectron libre soumis ` un champ a e e a lectrique e d2 x (1.7) m 2 = eE . dt Si x et E dpendent du temps de faon harmonique, alors lquation 1.7 e c e scrit e eE m 2 x = eE soit x= (1.8) m 2 La polarisation P est dnie comme le moment dipolaire par unit de volume e e soit, n0 e2 E . (1.9) P = n0 ex = m 2 La fonction dilectrique ` la frquence est dnie ` partir de la relation 1.6 e a e e a cest-`-dire, a n0 e2 P . (1.10) =1 () 1 + 2 0E 0 m Nous avons vu plus haut que lensemble des charges positives avait une constante dilectrique note pour les hautes frquences. Alors lquation e e e e 1.10 devient: 2 p n0 e2 () = (1.11) = 1 2 ; 2 0 m avec p le mode basse-frquence dni au paragraphe prcdent par e e e e lquation 1.5. e Les quations 1.10 et 1.11 ont t obtenues en supposant que les lectrons e ee e du plasma taient totalement libres, ce qui est bien videmment faux dans e e les plasmas de ltat solide; particuli`rement dans les semiconducteurs. Les e e lectrons du PES subissent la contrainte du potentiel du rseau cristallin qui e e contient invitablement des dfauts, des impurets et du dsordre thermique e e e e (les phonons). Nous verrons dans les sections suivantes le formalisme de la fonction dilectrique, appliqu ` la dtermination des frquences des modes e ea e e de propagation collectifs (plasmons) dans les semiconducteurs polaires, tels que GaAs.
32
1.2
1.2.1
Diusion inlastique de la lumi`re par les e e plasmas

Introduction
Les plasmons dans les solides ont t abondamment tudis par specee e e troscopie de perte dnergie des lectrons d`s le dbut des annes 50 e e e e e [Ruthermann 48, Pines 51, Marton 55]. De telles expriences montrent que e les lectrons perdent une nergie dune quantit gale ` un entier multiple e e ee a du quantum dnergie p , qui vaut dans le cas des mtaux simples une die e zaine dlectronvolt (par ex. 15,8 eV dans Al [Ruthermann 48]). Les nergies e e mesures par cette technique donnent des renseignements sur les modes cole lectifs (plasmons) tr`s hautes frquences qui impliquent tous les lectrons e e e de valence. Dautres modes collectifs de plus basses frquences qui mettent e en jeu uniquement les lectrons de conduction, peuvent tre observs, pare e e ticuli`rement dans les semiconducteurs dops. Ces ondes ont des nergies e e e caractristiques de lordre de la dizaine de meV. Ces nergies, qui vont du e e proche au lointain infrarouge, ne sont pas dtectables par des expriences de e e perte dnergie des lectrons. Par contre, la diusion inlastique de la lumi`re e e e e est un outil puissant pour ltude des excitations de faibles nergies dans les e e semiconducteurs. Lavantage dutiliser la diusion inlastique de la lumi`re e e est que cela nous permet dtudier non seulement le spectre dnergie des e e excitations de plasma, qui est dnie par la dirence des frquences des e e e photons incidents et diuss ( = i s ), mais aussi la dispersion de e leur vecteur donde, dnie par le transfert du moment k = ki ks . Les e proprits des modes coupls plasmon-phonon LO dans GaAs ont t abonee e ee damment tudis dans le pass par cette technique, principalement ` champ e e e a magntique nul [Pinczuk 77, Abstreiter 79, Nowak 81]. e La gomtrie dune exprience typique de diusion est illustre sur la e e e e gure 1.1 (gomtrie valable indiremment pour la diusion dlectrons ou e e e e de lumi`re). Le faisceau incident de vecteur donde ki et de frquence i vient e e illuminer un plasma qui, ` son tour, rediuse une petite partie de la lumi`re a e dans toute les directions avec pour vecteur donde ks et pour frquence s . e Langle de diusion est langle pour lequel on observe la lumi`re diuse et e e le vecteur donde de diusion scrit: q = ki ks . e Comme nous lavons dj` prciser dans la section prcdente, il existe deux ea e e e types dexcitations lectroniques pour q 0: les excitations collectives, pour e lesquelles les frquences de propagation sont non nulles ` q = 0, et les exe a citations ` une particule avec = 0 pour q 0. Par consquent, nous a e trouverons les excitations ` une particule (SPE) proches du laser en diua
1.2. Diusion inlastique de la lumi`re par les plasmas e e
33
( ,k )

Plasma
Figure 1.1 Illustration schmatique de la gomtrie dune exprience de e e e e diusion (dlectrons ou de lumi`re). Langle est langle sous lequel est e e observe la lumi`re diuse par le plasma. e e e sion Raman. Le spectre Raman des excitations collectives (plasmons) est schmatiquement illustr sur la gure 1.2(b), o` on voit la raie Stokes (S) et e e u la raie anti-Stokes (AS). Dans la suite de ces lignes nous allons utiliser le formalisme de la fonction dilectrique pour un plasma non dgnr dans la limite k 0 (grandes lone e e ee gueurs donde), o` le spectre est domin par les eets collectifs (plasmons), u e et lappliquer aux couplages plasmonphonon LO dans les semiconducteurs polaires tels que GaAs.
1.2.2
Diusion de la lumi`re par les e dlectrons dans les semiconducteurs e
Nous nallons pas dvelopper ici lensemble de la thorie de la diusion e e inlastique de la lumi`re par un gaz dlectrons, qui fait appel ` la physique e e e a ` Ncorps; mais nous allons utiliser quelques uns des rsultats connus et les a e appliquer aux semiconducteurs et aux couplages plasmonphonon-LO. 1.2.2.1 Facteur de structure dynamique
Nous considrons ici le cas dun plasma de semiconducteur constitu dune e e seule esp`ce et dont les lectrons sont dans une bande de conduction parae e bolique simple avec un tenseur de masse eective m . Les eets de nonparabolicit des bandes dnergies des lectrons ne sont pas pris en compte. e e e La thorie de linteraction des champs lectromagntiques incidents (i) et e e e diuss (s) avec les lectrons du semiconducteur nous am`ne ` calculer la e e e a
faisceau incident
faisceau diffus ( ,k )
plasmas
34
Intensit diffuse
Intensit diffuse
(a)
kv
(b)
AS
Figure 1.2 Spectres schmatiques de diusion Raman dun plasma Maxe wellien simple pour le rgime des excitations a une particule (SPE) (a) et le e ` rgime des oscillations collectives ou plasmons (b). e section de diusion direntielle, note 2 /. Cette section de diusion e e sexprime en fonction du tenseur de masse eective, du volume de diusion V , du rayon classique de llectron r0 = e2 /4 0 mc2 , des frquences incie e dente i et diuse s et du facteur de structure dynamique S(,q), o` lon e u a pralablement dnie la frquence de diusion e e e = i s , et le vecteur donde de diusion q = ki ks . (1.13) (1.12)
Lintrt du facteur S est grand puisquil est directement reli ` la ee e a rponse dilectrique du plasma et il contient toutes les informations concere e nant lintensit et la forme des spectres de diusion Raman. La fore mulation du facteur de structure dynamique est obtenue au moyen du thor`me de uctuation-dissipation, et donne en dnitive lexpression suie e e vante [Platzman 73, Abstreiter 84]: S(,q) = q 2 0 2 1 e e2 V
/kB T 1
o` 0 est la constante dilectrique du vide, la constante dilectrique du u e e rseau et (,q) la constante dilectrique longitudinale totale du semiconduce e 1 est la fonction de la statisteur dnie par 1.6. Le terme 1 e /kB T e tique de Bose-Einstein. Les nergies des modes caractristiques des spectres e e de diusion lumineuse sont alors apparentes aux maximums de la fonction e Im{1/(,q)} dans lquation 1.14. e

= -p 0
= p
Im
1 (,q)
(1.14)
1.2. Diusion inlastique de la lumi`re par les plasmas e e 1.2.2.2 Couplage plasmon-phonon LO
35
Les modes coupls plasmonphonon-LO sont des modes longitudinaux e associs ` un champ lectrique macroscopique qui couple les phonons avec e a e les excitations collectives des porteurs libres. Chaque mode coupl poss`de e e sa propre relation de dispersion (q) dont lobtention ncessite la connaise sance de la fonction dilectrique (,q). Une premi`re information dcoule e e e directement des quations de Maxwell dont la condition k E = 0 pour les e modes longitudinaux donne le rsultat suivant [Kittel 96], e (,q) = 0 . (1.15)
Cependant dans un plasma, la fonction dilectrique scrit comme la somme e e dune partie relle et dune partie imaginaire. Si la partie imaginaire est petite e devant la partie relle, alors le terme Im{1/(,q)} de lquation 1.14 sera e e maximum pour des frquences et des vecteurs donde qui donnent e Re{(,q)} = 0 . (1.16)
Lquation 1.16 est la condition qui dtermine les frquences des modes cole e e lectifs (plasmons) et des modes coupls. e Pour les parties imaginaires plus grandes, lapproximation prcdente nest e e plus valable et lquation 1.15 impose alors des solutions avec des valeurs e de et k complexes. Ces solutions peuvent tre imposes par les conditions e e exprimentales: par exemple, en diusion Raman les conditions impliquent e k rel [Nowak 81]. e Dans la suite, nous appliquons les rsultats prcdents aux semiconducteurs e e e polaires et dgnrs, situation que lon trouve dans nGaAs avec des doe e ee pages mtalliques. Dans le cadre de lapproximation de la phase alatoire e e 1 (RPA ) et pour q 0 ce qui est gnralement le cas dans la plupart e e des expriences de diusion Raman la fonction dilectrique longitudinale e e totale scrit [Varga 65] e (,q) = + L () + (0,) 2 2 2 p LO T O = + 2 2 T O 2 (1.17) (1.18)
o`, le second et le dernier terme correspondent respectivement ` la contribuu a tion du rseau polaire L () et des porteurs libres (0,) ` la susceptibilit e a e lectrique. Dans lquation 1.18, T O et LO sont les frquences du phonon e e e optique transverse (TO) et optique longitudinal (LO); p est la frquence e
1. RPA = Random Phase Approximation (voir la rfrence [Platzman 73]) ee
36
Figure 1.3 Comparaison de la thorie (q. 1.19) avec les points e e exprimentaux des modes coupls plasmonphonon dans nGaAs a T= 300 K e e ` (dapr`s [Mooradian 67]). e plasmon dnie par 1.5. e Dapr`s la condition 1.16 on obtient lquation des modes coupls plasmon e e e phonon-LO 1 1/2 2 2 2 2 2 2 (p + LO ) (p + LO )2 4p T O . (1.19) 2 La gure 1.3 montre la variation des modes coupls en fonction de la e densit de porteur compare avec la prdiction donne par lquation 1.19, e e e e e dapr`s les rsultats de Mooradian et al. [Mooradian 67]. e e Les rsultats de la gure 1.3 ont t interprts en termes du mod`le simple e ee ee e de Drude pour la susceptibilit des lectrons libres (q. 1.18), cest-`-dire e e e a sans tenir compte de la dpendance en vecteur donde q de la frquence e e plasma (q 0). En ralit de faibles dispersions des modes collectifs ( (q) e e et p (q)) peuvent tre observes dans une gomtrie backscattering pour n e e e e GaAs dgnr [Murase 74, Pinczuk 77]. Dans cette gomtrie, lamplitude e e ee e e du vecteur donde de diusion peut tre modie en faisant varier la longueur e e
2 =
37
donde de lexcitation laser. Dans ces conditions, la susceptibilit des lectrons e e libres peut tre calcule ` partir dune approche hydrodynamique [Nowak 81, e e a Abstreiter 84], dont lexpression est la suivante
2 p (q,) = 2 3 2 2 . 5 q vF
(1.20)
Cette expression est valide pour > qvF et q < kF , dans le rgime o` le e u Landau damping est ngligeable. e
1.2.3
Magnto-plasmon e
Lapplication dun champ magntique inuence les proprits dun PES e ee de deux faons direntes. La premi`re est classique, qui, via les forces c e e de Lorentz, cre des courants non parall`les au champ magntique et par e e e consquent donne un tenseur de conductivit anisotropique. La seconde est e e quantique; cest-`-dire que le mouvement des lectrons est quanti dans le a e e plan normal au champ magntique, et produit un ensemble discret de niveaux e dnergies appels niveaux de Landau. Dans le cadre de la quantication de e e Landau la frquence du mouvement des lectrons est la frquence cyclotron e e e bien connue c = eB/m . La thorie de la fonction dilectrique applique e e e aux excitations couples lectronsphonons a dintressantes consquences e e e e dans les grands champs magntiques lorsque c p . Dans la suite de cet e = expos, nous considrons un magntoplasma o` les eets quantiques sont e e e u ngligeables. e La procdure de calcul est la mme que prcdemment; cest-`-dire que lon e e e e a cherche ` exprimer le facteur de structure dynamique, modi par lapplia e cation dun champ magntique. Pour cela nous partons des quations de e e Maxwell dans la mati`re. Les quations de Maxwell doivent tre modies de e e e e telle faon que linduction lectrique (ou dplacement lectrique) D et linc e e e tensit du champ magntique H soient exclues puisque la force de Lorentz, e e qui joue le rle clef dans les probl`mes de plasmas magntiss, dpend de lino e e e e tensit du champ lectrique E et de linduction magntique B. Les quations e e e e de Maxwell pertinentes pour notre probl`me sont les suivantes: e B = 0, ind Eind = ,
0
(1.21) (1.22)
0
B = 0 Jind + Eind = B , t
Eind t
(1.23) (1.24)
38
o` Jind est le courant induit dans le plasma par le champ lectrique total, u e reli au tenseur de conductivit du gaz dlectrons par la relation suivante: e e e Jind = (,q) Etot , avec Etot = Vext + Eind = Eext + Eind . (1.26) Lensemble des quations 1.21-1.26 constitue un ensemble auto-consistant. e On suppose que les dirents champs ont la forme dune onde plane (` part e a Eext ) soit exp(it+qr), o` et q sont la frquence et le vecteur donde des u e oscillations collectives (magntoplasmons) induites dans la mati`re, dnis e e e plus haut. Alors Eind est solution de la traditionnelle quation de propagation e dans la mati`re, soit, e D Eind = i o` D est le tenseur dni par u e 2 D q qq 2 (,q) . c
2
(1.25)
(,q) Eext , 2 0c
(1.27)
(1.28)
(,q) est dornavant un tenseur avec des lments non diagonaux, et est e ee reli au tenseur de conductivit par lexpression [Nakajima 80] e e (,q) = 1 + i (,q) . 0 (1.29)
Lquation de propagation 1.27 donne un ensemble de trois quations pour e e les trois coordonnes despace. Sil ny a pas de champ lectrique externe e e appliqu (Eext = 0 soit D Eind = 0 ), alors le syst`me dquations a une e e e solution non triviale si et seulement si, le dterminant de leurs coecients e sannule, c.-`-d. pour a det(D) = 0 . (1.30) Ceci constitue la relation de base dont les racines donnent les frquences e des modes longitudinaux (ondes de plasmas) et transversaux (ondes lectromagntiques) dans un plasma. Dans les magntoplasmas le tenseur e e e D a des composantes non diagonales non nulles, par consquent les modes e de propagation ne seront pas purement longitudinaux ou transversaux, mais pourront tre un mlange des deux. e e An de simplier lexpression du facteur de structure, nous appliquons
39
lapproximation quasi-statique o` la partie transverse du champ (pureu ment lectromagntique) est nglige [Platzman 73]. A partir des quations e e e e e prcdentes ont trouve nalement, e e S(,q) q 2 0 2 1 e 2V e
/kB T 1
Im
q2 qq
(1.31)
A linstar de lquation 1.14 le facteur de structure dans les plasmas e magntiques 1.31 est maximum pour la condition e qq=0 soit (,q) = 0 , (1.32)
o` v(), la vitesse de llectron, est dtermine ` partir de lquation du u e e e a e mouvement v m v = e(E + v B) m . (1.34) Le champ magntique est suppos tre dans la direction de laxe z. La e e e gomtrie du probl`me est donne sur la gure 1.4. Le dernier terme de e e e e lquation de mouvement est un terme phnomnologique d aux collisions e e e u lectronlectron. e e En rsolvant lquation direntielle 1.34 pour v() et en utilisant les e e e quations 1.33 et 1.29, on obtient lexpression du tenseur dilectrique suie e vant [Halevi 92] 0 (1.35) = 0 , 0 0 z avec = 1 z
2 p 2 2 c 2 p c = i 2 2 c 2 p = 1 2 .
expression qui permet de dterminer les relations de dispersion des modes e longitudinaux = (q). An de dterminer les modes de propagations, ` laide de la relation 1.32, e a nous devons conna tre lexpression du tenseur de la fonction dilectrique. e Pour cela, nous valuons le courant en calculant le mouvement dun lectron e e dans un champ lectrique et magntique uniforme. Dans lapproximation du e e champ uniforme la vitesse de llectron est relie au tenseur de conductivit e e e par la relation j() = () E() = nev() , (1.33)
(1.36) (1.37) (1.38)
40
z q x
Figure 1.4 Gomtrie du probl`me ainsi que le syst`me de coordonnes e e e e e pour une onde plane se propageant dans un milieu inni O` p et c sont les frquences plasmon et cyclotron. Leet des collisions a u e t nglig pour lobtention de ces formules (c.-`-d. ee e e a 1/ ). Suivant la conguration gomtrique des expriences, la relation de dispersion e e e 1.32 donnera des solutions direntes pour les modes doscillations collectives. e Nous verrons au chapitre suivant, lors de lanalyse et discussion des rsultats, e lexpression des frquences des modes collectifs donns par la relation qq = e e 0, pour les congurations Voigt (qB), Faraday (q B) et oblique (q,B ` 45 ). a
B y
41
Chapitre 2 Rsultats exprimentaux et e e discussions

Le sujet de ce chapitre est la prsentation des rsultats des mesures de dife e fusion Raman par les plasmons dans GaAs massif, soumis ` de forts champs a magntiques, ainsi que lanalyse de ces rsultats. Dans une premi`re tape e e e e (section 2.1) nous dcrivons succinctement le syst`me de mesure ncessaire e e e pour les mesures optiques et les proprits des chantillons que nous avons ee e mesurs. Ensuite nous prsentons les rsultats exprimentaux dans la sece e e e tion 2.2. Dans cette section un premier paragraphe est rserv aux plasmons e e ` champ nul, o` nous constatons que lvolution de la frquence plasma, a u e e en fonction de la concentration dlectrons, se comporte bien comme prdit e e par les quations thoriques tablies au chapitre 1. Les paragraphes suie e e vants rapportent nos rsultats pour trois direntes congurations de mee e sures (rtrodiusion Voigt, Faraday et ` 45 ). En eet la rponse optique e a e en diusion Raman est tr`s dpendante de la conguration gomtrique e e e e entre les vecteurs donde incident et dius (ki et ks respectivement) avec e la direction du champ magntique. Nos conventions pour les directions spae tiales sont donnes sur la gure 1.4, o` le champ magntique B est toue u e jours appliqu le long de laxe z. Ce sont, ` notre connaissance, les pree a miers rsultats de diusion inlastique de la lumi`re sur les modes coupls e e e e plasmonphonon ` tr`s hauts champs (jusqu` 28 T) dans nGaAs mtallique a e a e [Wysmolek 01a, Wysmolek 01b]. Une discussion de ces rsultats, ` la lumi`re e a e du formalisme de la fonction dilectrique, est donne en section 2.3. Et enn e e pour conclure ce chapitre nous rcapitulerons les rsultats dans la section e e 2.4.
42
2. Rsultats exprimentaux et discussions e e
Figure 2.1 Gomtrie des expriences de rtrodiusion Raman pour les e e e e congurations Voigt et Faraday. ki et ks sont les vecteurs donde incident et dius. e
2.1
Dtails exprimentaux e e
Le syst`me de mesure et la technique exprimentale ont t dcrit au e e ee e chapitre consacr aux Techniques exprimentales (chapitre 1. Un laser e e accordable Ti:saphir, fonctionnant dans la gamme des longueurs dondes lg`rement en-dessous du gap de GaAs (c.-`-d. 840860 nm), oprant tye e a e piquement vers 100 mW de puissance, a t utilis pour lexcitation. Un ee e syst`me ` bres optiques, spcialement dessin a t employ pour les mee a e e ee e sures ` hauts champs jusqu` 28 T. Les champs magntiques jusqu` 14 T sont a a e a fournis par un aimant supraconducteur, et ceux jusqu` 28 T par un aimant a rsistif. Les spectres Raman ont t mesurs principalement ` la temprature e ee e a e de lazote liquide (soit 7780 K), et quelques uns ` la temprature de lhlium a e e liquide (4,25 K), dans trois congurations direntes suivant lorientation e des vecteurs dondes incident et dius par rapport ` la direction du champ e a magntique, comme indiqu sur la gure 2.1. Les spectres sont mesurs par e e e un spectrom`tre Raman double rseau, de rsolution 0,18 nm dans la gamme e e e dutilisation qui nous intresse. La dtection est assure par une camra CCD e e e e refroidie par un lment Peltier. Lensemble monochromateur ` rseaux et ee a e spectrographe est pilot par un ordinateur via une interface du type IEEE. e Chaque lment du montage de mesure est dtaill dans le chapitre 1 voir ee e e notamment le schma de principe de la page 24. e
2.2. Rsultats exprimentaux e e n [cm3 ]

300K/LN2
43
chantillons e E2/92/6 E2/92/5A E15/91/1
[cm2 V 1 s1 ]
300K/LN2
d [m] 540 540 520
Orientation (100) (100) (100)
2,2 1017 /1,9 1017 9,7 1016 /8,2 1016 2 1016 /1,5 1016
3691/3730 4320/4790 4500/5000
Tableau 2.1 Tableau des proprits des chantillons donnes par le fouree e e nisseur. la concentration n et la mobilit sont donnes a 300 K et a la e e ` ` temprature de lazote liquide (LN2 ). d est lpaisseur de la couche mince. e e Pour les besoins de cette tude nous avons mesur jusqu` 18 chantillons e e a e dirents. Certains dentre eux ont t carts en raison de la mauvaise quae eee e lit des spectres obtenus ` champs nuls. Par la suite, nous avons retenu 7 e a chantillons qui montrent des rsultats intressants et reproductibles. Les e e e chantillons mesurs sont tous massifs, mais obtenus par deux mthodes de e e e croissances direntes: les chantillons nots avec le prxe B sont obtenus e e e e par mthode Czochralski 1 , les chantillons nots par le prxe E sont obe e e e tenus par pitaxies de couches minces sur substrat de mme nature. Ils ont e e t raliss par les quipes de T. Slupinski de lUniversit de Varsovie et ee e e e e Z.R. Zytkiewicz du Department of Solid State Spectroscopy de lInstitute of Physics de Varsovie, Pologne. Les proprits des chantillons pitaxis E, ee e e e donnes par le fournisseur, sont montres dans le tableau 2.1. Les concentrae e tions ` temprature ambiante des chantillons B vont de 1017 ` 2 1018 cm3 . a e e a
2.2
Rsultats exprimentaux e e
Le contenu de cette section concerne les rsultats obtenus pour trois oriene tations du vecteur donde de diusion (q = ki ks ) par rapport au champ magntique B. La premi`re conguration gomtrique correspond ` qB, e e e e a ou conguration Voigt. Cest la plus intressante au niveau des rsultats et e e la plus simple du point de vue thorique, puisque quil ny a pas de Lane dau damping pour les modes plasmas se propageant perpendiculairement au champ magntique; et de plus, lexpression du tenseur dilectrique (,q) e e
1. Plus exactement par la mthode appele Liquid-Encapsulated Czochralski (LEC), o` e e u le mlange ` fondre est isol de lair par une couche doxyde de bore en fusion, an de e a e prvenir la contamination par des vapeurs danions volatiles e
44
a une forme relativement simple. La deuxi`me conguration teste est pour e e q B, ou conguration Faraday. Il peut para tonnant de mesurer dans tre e cette conguration, puisqu` priori le champ magntique na pas dinuence a e sur les modes se propageant parall`lement au champ. Cependant, nous avons e observ lapparition de modes (transverses?) ` tr`s hauts champs (au-del` de e a e a 20 T) pour certains de nos chantillons mesurs ` la temprature de lhlium e e a e e liquide. Enn la troisi`me et derni`re gomtrie est celle pour q ` 45 de B. e e e e a Cette gomtrie fait appara deux modes collectifs pour un q donn, et e e tre e semble tre un mlange des deux autres congurations. e e Mais avant de prsenter et de discuter les rsultats ` hauts champs, nous e e a abordons dans un premier paragraphe les plasmons pour B = 0 T .
2.2.1
Plasmon ` champ nul a
Les spectres de diusion Raman ` champ nul, pour cinq chantillons a e avec des concentrations en lectrons direntes, sont prsents sur la gure e e e e 2.2. Comme on peut le voir sur cette gure, chaque chantillon montre un e pic tr`s n associ au mode du phonon optique transverse (TO), observ e e e ` une nergie proche de 33,75 meV caractristique du semiconducteur non a e e dop [Blakemore 82]. Par contre, aucun spectre nache de signal Raman e apparent au mode phonon optique longitudinal (LO) de GaAs non dop. e e A la place, on observe deux modes coupls plasmonphonon: + visible ene dessous de la frquence TO et observ au-dessus de la frquence LO e e e (36,5 meV pour GaAs non dop). Comme prvu, les frquences + et e e e sont fonction de la concentration en lectrons n, cest-`-dire en dautres e a termes, de la frquence plasma p = ne2 / 0 m (o` est la constante e u dilectrique haute frquence et m la masse eective lectronique, voir q. e e e e 1.5). De plus, llargissement des modes coupls dpend lui aussi de la concene e e tration en lectrons. Ceci est bien visible sur les spectres de la gure 2.2: un e largissement de type phonon est plus troit quun largissement de type e e e plasmon. Le mode peut tre considr du type plasmon et le mode + de e ee type phonon pour les faibles concentrations, lorsque p LO . Au contraire, est de type phonon alors que + est de type plasmon pour p LO , c.-`-d. pour les fortes concentrations. Chaque mode coupl est caractris par a e e e sa propre relation de dispersion qui est obtenue en cherchant les solutions de (,q) = 0. Cependant dans la limite des grandes longueurs dondes q 0, ou approximation locale, les frquences des modes coupls plasmonphonon e e sont donnes par lquation 1.19, vue au chapitre prcdent. Comme lindique e e e e la gure 2.3, les points exprimentaux, mesurs ` partir des spectres Raman, e e a sont conforme aux modes thoriques calculs ` partir de lquation 1.19. e e a e La dtermination exprimentale des frquences , ` partir des spectres Rae e e a
2.2. Rsultats exprimentaux e e
45
Figure 2.2 Spectres Raman mesurs a champ nul pour T = 80 K en e ` rtrodiusion, pour cinq chantillons de n-GaAs avec direntes concentrae e e tions en lectrons. On voit clairement le pic TO et les deux modes coupls e e plasmonphonon LO, nots + et . e man, permet de calculer la frquence plasma ` laide de lexpression suivante, e a p =
2 2 2 + + LO
(2.1)
drive de lquation 1.19, donnant les modes coupls. La connaissance de e e e e p exprimentale, permet de calculer la concentration des lectrons n dans e e chaque chantillon grce ` lquation 1.5. Les rsultats des calculs de p e a a e e
46
Figure 2.3 Comparaison entre thorie et exprience des modes coupls e e e plasmonphonon LO pour nGaAs a T = 80 K et B = 0 T . Les courbes en ` traits pleins reprsentent lvolution des modes pour q 0. e e et n pour les sept chantillons utiliss pour cette tude sont donns dans le e e e e tableau 2.2. A lexception de lchantillon E2/92/6, les valeurs de n calcules e e ` partir des points exprimentaux sont en bon accord avec celles donnes dans a e e le tableau 2.1, en dpit du fait que nous avons nglig la dispersion des modes e e e plasma (p (q) p (0)). Si lon tient compte du vecteur donde q dans les = ondes de plasmas, il faut expliciter la frquence p en fonction de q. A la e limite des petits vecteurs dondes, ce qui est gnralement le cas en diusion e e Raman, et dans le cas des semiconducteurs dgnrs la frquence plasma e e ee e scrit [Pines 51, Abstreiter 84]: e 3 2 2 2 p (q) = p (0) + q 2 vF , 5 (2.2)
e e o` p (0) est donn par lquation 1.5 et vF = kF /m la vitesse de Fermi. u 2 Dans la gomtrie de la rtrodiusion, le transfert de moment de la lumi`re e e e e
2.2. Rsultats exprimentaux e e chantillons e B43H B47F B47D B47B E2/92/6 E2/92/5a E15/91/1 1 [meV] 31.79 30.65 22.14 19.15 31.75 13.62 8.7 2 + [meV] 51.29 46.10 38.00 37.43 50.47 36.95 36.96 p [meV] 48.05 41.62 24.53 20.87 47.15 14.78 10.3 m 0.0708 0.0708 0.0694 0.0683 0.0708 0.0679 0.0675 n [cm3 ] 1.261018 9.431017 3.211017 2.291017 1.171018 1.141017 5.41016
47
Tableau 2.2 Tableau rcapitulatif des calculs de la frquence plasma et e e de la concentration en lectrons pour les chantillons de types B (Bulk) et e e E (Epitaxie). Les valeurs de LO , et m sont donnes par la rfrence e ee [Blakemore 82]. dexcitation au milieu diusant, ou vecteur donde de diusion, est dni par e q = ki ks soit pour =180 (voir la gure 1.1) q= 4ni , i (2.4) 2ki sin(/2) , (2.3)
o` ni est lindice de rfraction du milieu ` la longueur donde incidente i . u e a Pour les longueurs dondes dexcitations laser utilises dans ce travail, le e 7 1 transfert de moment vaut ` peu pr`s q 5 10 m . Les modes plasmas a e en fonction du vecteur donde q sont alors obtenus en remplaant p par p (q) c de lquation 2.2, dans les expressions prcdentes. Les courbes de dispersion e e e des modes coupls (q) sont montres sur la gure 2.4 pour lchantillon de e e e 18 3 plus fort dopage (B43H pour n = 1,3 10 cm ). Comme on peut le voir sur la gure, lerreur commise sur la position des modes ` q = 0, par rapport a ` q = 5 107 m1 , est de lordre de 1 meV; et elle est maximale pour le a mode de type plasmon. Lapproximation locale (q 0) est justie dans ce e cas l`. Nous verrons qu` champ non nul et pour certaines conditions, leet a a du vecteur donde q sur les modes plasma nest pas toujours ngligeable. e
1. Les frquences sont mesures pour une nergie dexcitation laser de 1,450 eV, e e e sauf E15/91/1 qui est mesur pour 1,459 eV. e 2. Le caract`re fortement plasmon (c.-`-d. tr`s largi) du pic associ au mode coupl e a e e e e pour cet chantillon, ne permet pas de dterminer avec prcision sa frquence. e e e e
48
Figure 2.4 Dispersion des modes coupls (q) dans nGaAs. e
2.2.2
Rsultats pour qB (Voigt) e
Lapplication dun champ magntique modie la rponse optique mee e sure par diusion Raman. Comme nous lavons vu plus haut, cette rponse e e est fortement dpendante de la conguration des vecteurs donde incident e et dius avec la direction du champ magntique. Nous prsentons ici les e e e rsultats obtenus par rtrodiusion en conguration Voigt (voir gure 2.1), e e pour divers chantillons avec direntes concentrations en lectrons et pour e e e direntes excitations laser. Les mesures ont t ralises ` la temprature de e ee e e a e lazote liquide T 80 K. Les spectres sont prsents suivant les concentrae e tions dcroissantes, tout dabord pour les chantillons nots avec le prxe e e e e B (croissance LEC), pour lesquels nous faisons la distinction fort dopage et faible dopage, et ensuite pour les chantillons nots E (couches pitaxies). e e e e La limite fort dopage Avec n = 1,3 1018 cm3 et n = 9,4 1017 cm3 B43H et B47F sont les chantillons massif les plus dops de notre srie. e e e Lvolution de leurs spectres Raman dans des champs magntiques jusqu` e e a
49
28 T sont montrs sur les gures 2.5 et 2.6 respectivement pour deux vae leurs de lexcitation laser. De faon gnrale, dans la gamme des excitations c e e de 1,4761,450 eV (840855 nm), on observe le mme comportement pour e les deux chantillons. Les caract`res phonon et plasmon de chaque mode e e sont plus marqus pour B43H que pour B47F. Les modes coupls plasmon e e phonon LO, que nous avons nots ` champ nul, voluent vers les hautes e a e nergies lorsque le champ magntique augmente. Ces modes sont interprts e e ee comme des modes hybrides cyclotronplasmonphonon hyb [Kaplan 67], dont nous verrons une expression algbrique approche dans la section 2.3. e e hyb croise le mode TO et nalement se rapproche du mode LO par valeur infrieure. Le pic hyb est environ deux fois plus troit pour les champs ine e tenses qu` champ nul; ceci signie que le mode hybride infrieur accro son a e t caract`re phonon ` la limite des forts champs magntiques. Dautres eets e a e dpendant du champ sont perceptibles sur les modes hyb . On remarque, vers e + 1012 T pour le mode hyb et vers 1516 T pour le mode hyb , une sparation e des modes accompagne dun largissement de chaque pic. La prsence dun e e e largissement suppose leet dun anti-croisement entre deux modes de mme e e nergie pour ces champs magntiques. La sparation para plus prononce e e e t e pour le mode hybride suprieur, cest-`-dire pour le mode au caract`re plase a e mon le plus marqu. Nous verrons dans la section 2.3, que ce comportement e danti-croisement est le rsultat de linteraction entre les modes collectifs et e les modes des excitations de particules individuelles (modes Bernstein) avec 2c pour frquence [Platzman 68, Patel 68]. Lorigine des structures visibles e pour les faibles dcalages Raman, vers 5-10 meV (voir par exemple gure e 2.5(a)), sont probablement dues aux excitations ` une particles (SPE). a La limite faible dopage Nous discutons ici des rsultats des chantillons e e B47D et B47B avec des concentrations en lectrons relativement faible: e n = 3,2 1017 cm3 et n = 2,3 1017 cm3 respectivement. Lvolution e dans le champ magntique des spectres Raman est montre sur les gures e e 2.7 ` 2.9. La seule considration des modes hybrides cyclotronplasmon a e phonon nest plus susante pour interprter lvolution des spectres Raman e e des chantillons faiblement dops. Un troisi`me mode collectif, not + ape e e e para ` hauts champs. Comme on peut le voir sur les gures prsentes, la t a e e branche suprieure du mode hybride se spare en deux composantes entre e e 12 T et 15 T, suivant lchantillon. Alors que le mode hybride classique e + e hyb , montrant un largissement de plus en plus important, continue sa progression vers les hautes nergies, la composante restante qui persiste ` hauts e a champs magntiques se rapproche de la frquence LO par valeur suprieure e e e (cf. par ex. gure 2.9(b)). Le comportement ` hauts champs de la branche a
50
hybride infrieure est assez similaire ` celui observ pour les chantillons e a e e les plus dops. Le pic hyb , de plus en plus troit ` mesure que le champ e e a magntique augmente, croise le mode TO pour nalement se rapprocher de e la frquence LO par valeur infrieure. Cependant, il est plus dicile dobe e server ce pic pour les champs magntiques faibles du fait de son caract`re e e plasmon fortement marqu. e Nous proposons une hypoth`se dans la section Analyse et discussion 2.3; e que la dtermination ` hauts champs magntiques des modes collectifs doit e a e tenir compte des modes transverses de la fonction dilectrique totale. En efe fet, lanalyse de la fonction dilectrique transverse [Iwasa 69] prdit certains e e modes qui pourraient ajuster correctement le pic que nous avons not + sur e les gures. Les composantes SPE du spectre, observes ` faibles nergies Raman pour e a e les petits champs magntiques dans les chantillons ` fortes concentrations e e a en lectrons, sont pratiquement absentes ici. e
Echantillons couches minces Les rsultats prsents dans ce paragraphe e e e correspondent aux rsultats des chantillons constitus de couches minces e e e pitaxies. Les deux chantillons mesurs ici ont des concentrations en e e e e lectrons de n = 1,1 1018 cm3 pour E2/92/6 et n = 1,1 1017 cm3 e pour E2/92/5a. Les spectres correspondants sont donns sur les gures e 2.10 et 2.11, respectivement. Les volutions des modes en fonction du champ e magntique ne sont pas fondamentalement direntes de celles observes pour e e e les chantillons dit massifs. E2/92/6 rentre dans la catgorie limite fort e e dopage alors que E2/92/5a poss`de les caractristiques de la limite faible e e dopage, toutes deux prsentes aux paragraphes prcdents. On observe, cee e e e pendant, une meilleure dnition des spectres, notamment pour les modes e hybrides hyb et transverse + pour lchantillon E2/92/5a, et inversement e une moins bonne dnition pour ceux de E2/92/6, par rapport ` leurs e a quivalents massifs (comparer par ex, les gures 2.11(b) avec 2.9(b) et e 2.10(b) avec 2.5(b)). Les modes SPE sont visibles ` bas champs magntiques a e pour les petits dcalages Raman. e
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Figure 2.5 Evolution des spectres Raman en fonction du champ magntique jusqu` 28 T, mesurs pour lchantillon B43H (n = 1,3 e a e e 1018 cm3 ) en conguration Voigt pour des excitations de 1,476 eV (a) et 1,459 eV (b). Les spectres montrs en (a) et (b) sont mesurs tous les 2 T e e et 1 T, respectivement. Les lignes pointills rouges sont des guides pour les e yeux.
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Figure 2.6 Evolution des spectres Raman en fonction du champ magntique jusqu` 27,5 T, mesurs pour lchantillon B47F (n = 9,4 e a e e 1017 cm3 ) en conguration Voigt pour des excitations de 1,467 eV (a) et 1,450 eV (b). Les spectres montrs en (a) et (b) sont mesurs tous les 2 T e e et 1 T, respectivement. Les lignes pointills rouges sont des guides pour les e yeux.
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Figure 2.7 Evolution des spectres Raman en fonction du champ magntique mesur pour lchantillon B47D (n = 3,2 1017 cm3 ) en cone e e guration Voigt. Lnergie dexcitation est de 1,450 eV. Le pas de mesure est e de 1 T.
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Figure 2.8 Evolution des spectres Raman en fonction du champ magntique jusqu` 28 T, mesurs pour lchantillon B47B (n = 2,3 e a e e 17 3 10 cm ) en conguration Voigt pour une excitation de 1,467 eV. Les lignes pointills rouges sont des guides pour les yeux. e
54
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Figure 2.9 Evolution des spectres Raman en fonction du champ magntique jusqu` 28 T, mesurs pour lchantillon B47B (n = 2,3 e a e e 17 3 10 cm ) en conguration Voigt pour des excitations de 1,455 eV (a) et 1,442 eV (b). Les lignes pointills rouges sont des guides pour les yeux. e
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Figure 2.10 Evolution des spectres Raman en fonction du champ magntique jusqu` 28 T, mesurs pour lchantillon E2/92/6 (n = 1,1 e a e e 18 3 10 cm ) en conguration Voigt pour des excitations de 1,467 eV (a) et 1,459 eV (b). Les lignes pointills rouges sont des guides pour les yeux. e
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Figure 2.11 Evolution des spectres Raman en fonction du champ magntique jusqu` 28 T, mesurs pour lchantillon E2/92/5a (n = e a e e 17 3 1,1 10 cm ) en conguration Voigt pour des excitations de 1,450 eV (a) et 1,442 eV (b). Les lignes pointills rouges sont des guides pour les e yeux.
57
2.2.3
Rsultats pour q||B (Faraday) e
Dans la conguration Faraday, excepts les eets du champ sur la lare geur spectrale des raies Raman, les modes coupls plasmonphonon sont e peu perturbs par lapplication dun champ magntique. En eet, dans les e e expriences de diusion Raman on sonde principalement les excitations longie tudinales qui, par consquent, ne sont pas modis lorsquelles se propagent e e dans la direction du champ magntique. Cependant, pour des chantillons e e non dops ou tr`s faiblement dops, nous observons ` basse temprature e e e a e (T = 4,2 K) et pour des champs magntiques suprieurs ` 15 T des e e a modes qui sont dicilement interprtables par la seule considration de e e la fonction dilectrique longitudinale. Ces modes sont prsents sur les e e e gures 2.16 et 2.17. Ces rsultats sont ` notre connaissance les premiers e a observs ` tr`s hauts champs magntiques dans nGaAs. An didentier e a e e ces nouveaux modes, nous proposons deux interprtations (cf. section 2.3). e La premi`re est base sur lanalyse de la fonction dilectrique transverse e e e [Iwasa 69], alors que la seconde est base sur une transition mtalisolant e e induite par champ magntique et une interaction lectronphonon qui forme e e un magnto-polaron [Huant 95, Grynberg 96]. e Les rsultats prsents ici sont obtenus par rtrodiusion Raman en congue e e e ration Faraday (voir gure 2.1). Les gures 2.12 ` 2.15 montrent lvolution des spectres Raman en fonction a e du champ magntique obtenus pour les chantillons B43H, B47D, B47B e e et E2/92/5a ` T = 80 K. Comme attendu aucune inuence du champ a magntique nest perue sur les modes collectifs et SPE, except peut-tre e c e e un lger largissement des pics ` hauts champs. e e a Nous avons ralis quelques mesures ` T = 4,2 K en conguration Faraday e e a sur les chantillons couches minces E2/92/5a et E15/91/1 de tr`s faibles e e concentrations en lectrons (n = 1,1 1017 cm3 et n e 5 1016 cm3 ` a T = 4,2 K). Dans ces conditions, lvolution des spectres en fonction du e champ magntique montre lapparition de modes collectifs supplmentaires e e de faible intensit, dans la gamme 1520 T (voir gures 2.16 et 2.17). Une e observation plus en dtails de lagrandissement (g. 2.18) permet de faire les e remarques suivantes: (i) lvolution du premier mode, entre les frquences TO e e et LO, comporte des similitudes avec le mode hybride hyb observ en cone guration Voigt, mais il na pas la mme amplitude (voir gure 2.11(b)); (ii) e une lg`re dviation, vers les basses nergies (LO), ainsi quune modication e e e e de la largeur spectrale du mode longitudinal + sont observs vers 20 T . Le e fait que ces vnements surviennent lorsque la frquence cyclotron croise le e e e mode longitudinal (vers 1520 T) pourrait suggrer quune interaction entre e les modes longitudinaux et transverses ait lieu.
58
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Figure 2.12 Evolution des spectres Raman en fonction du champ magntique, mesurs en conguration Faraday pour lchantillon B43H e e e 18 3 (n = 1,3 10 cm ) et pour une excitation de 1,459 eV.
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Figure 2.13 Evolution des spectres Raman en fonction du champ magntique, mesurs en conguration Faraday pour lchantillon B47D e e e 17 3 (n = 3,2 10 cm ) et pour une excitation de 1,442 eV.
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Figure 2.14 Evolution des spectres Raman en fonction du champ magntique, mesurs en conguration Faraday pour lchantillon B47B e e e 17 3 (n = 2,3 10 cm ) et pour une excitation de 1,442 eV.
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Figure 2.15 Evolution des spectres Raman en fonction du champ magntique, mesurs en conguration Faraday pour lchantillon E2/92/5a e e e 17 3 (n = 1,1 10 cm ) et pour une excitation de 1,442 eV.
60
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Figure 2.16 Echantillon E2/92/5a (n = 1,1 1017 cm3 ); T = 4,2 K; excitation 1,442 eV. Les pointills rouges correspondent aux modes longitue dinaux et les bleus aux modes supposs transverses (voir texte). e
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Figure 2.17 Echantillon E15/91/1 (n 5 1016 cm3 ); T = 4,2 K; excitation 1,450 eV. Pointills rouges: modes longitudinaux; bleus: modes e transverses.
61
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Figure 2.18 Agrandissement de la gure 2.17 pour lchantillon e E15/91/1 (n 5 1016 cm3 ); T = 4,2 K; exc. 1,442 eV.
2.2.4
Rsultats pour (q,B) = 45 e
La troisi`me et derni`re gomtrie teste est la conguration pour laquelle e e e e e le vecteur de diusion q est ` 45 de la direction du champ magntique B. a e Comme nous lavons vu au paragraphe prcdent, des modes transverses e e sont susceptibles dappara lorsque la frquence cyclotron et la frquence tre e e du mode LO sont de mme grandeur. Avec cette conguration oblique, on e esp`re ainsi sonder les interactions entre les modes longitudinaux et les modes e transverses pour nc , o` n est un entier positif. u Pour les chantillons ` forte concentration dlectrons, la situation para e a e t relativement claire. Les spectres de diusion Raman dans des champs magntiques jusqu` 28 T, pour les chantillons B43H et B47F (voir e a e gures 2.19 et 2.20 respectivement), montre lvolution des modes hybrides e coupls cyclotronplasmonphonon tels que nous les avons vus en congurae tion Voigt. On notera cependant labsence des modes Bernstein. Le compor0 tement dans le champ magntique des trois modes hybrides observs (hyb , e e + hyb et hyb voir section 2.3) peut tre expliqu de faon qualitative par le e e c mme mod`le utilis en conguration Voigt, bas sur le formalisme de la e e e e
62
fonction dilectrique en faisant lapproximation locale (q 0). e De la mme mani`re, lvolution des modes hybrides pour les chantillons e e e e dont la concentration en lectrons est relativement petite (chantillons e e B47D, B47B et E2/92/5a), ressemble ` celle observe dans la congua e ration Voigt. On notera, sur les gures 2.21 ` 2.23, que lvolution du mode a e 0 hyb observ ` haut champ pour des nergies Raman de lordre de 10 ` e a e a 15 meV suivant lchantillon, nest pas inuence par lapplication dun e e champ magntique intense. A linverse des autres modes hybrides hyb , on e 0 constate en fait que le mode hyb ne croise jamais la frquence c , except ` e ea 0 T. Comme nous lavons not pour les congurations Voigt et Faraday, le e voisinage de c et 2c (modes Bernstein) donne lieu ` des sparations et des a e largissements de mode (comparer par ex la gure 2.22 avec 2.9). e
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Figure 2.19 Evolution des spectres de rtrodiusion Raman en fonction du e champ magntique jusqu` 28 T, mesurs en conguration 45 pour B43H e a e avec n = 1,3 1018 cm3 .
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Figure 2.20 Evolution des spectres de rtrodiusion Raman en fonction du e champ magntique jusqu` 28 T, mesurs en conguration 45 pour B47F e a e avec n = 9,4 1017 cm3 .
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Figure 2.22 Evolution des spectres de rtrodiusion Raman en fonction du e champ magntique jusqu` 28 T, mesurs en conguration 45 pour B47B e a e avec n = 2,3 1017 cm3 .
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Figure 2.23 Evolution des spectres de rtrodiusion Raman en fonce tion du champ magntique jusqu` 28 T, mesurs en conguration 45 pour e a e 17 3 E2/92/5a avec n = 1,1 10 cm .
2.3. Analyse et discussion
65
2.3
Analyse et discussion
Dans cette section nous analysons les rsultats sur lvolution des e e modes coupls plasmonphonon LO dans nGaAs en prsence dun champ e e magntique pour les trois congurations. Pour cela nous utilisons le formae lisme de la fonction dilectrique, que nous avons dveloppe en labsence e e e de champ magntique au chapitre 1. Lapplication dun champ magntique e e va modier profondment le mouvement des particules charges, comme les e e lectrons, dont la frquence est alors donne par lexpression bien connue e e e c = eB/m , ou frquence cyclotron. An de dterminer linuence de e e la frquence cyclotron sur les direntes excitations du magnto-plasma, e e e nous avons besoin de conna tre la fonction de dispersion des modes. Les frquences des modes de propagation longitudinaux dans un magnto-plasma e e sont donnes par la condition q q = 0 [Platzman 73], o` et q sont rese u pectivement la frquence et le vecteur donde de diusion; est le tenseur de e la fonction dilectrique (cf. quation 1.31 et les suivantes). Suivant la congue e ration gomtrique du vecteur de (rtro)diusion par rapport ` la direction e e e a du champ magntique, la relation de dispersion sera dirente. Dans la suite e e de cette section nous tentons de dterminer les expressions algbriques des e e modes de propagation dans les trois congurations de mesures, an dajuster nos donnes exprimentales. e e
2.3.1
Conguration qB (Voigt)
La conguration Voigt est la gomtrie la plus utilise pour ltude des e e e e magnto-plasmas. Cest aussi celle qui donne les rsultats les plus simples du e e point de vue thorique, puisquil ny a pas de Landau damping pour les e ondes de plasma se propageant suivant la direction du champ magntique. e Dans cette conguration, les frquences des modes longitudinaux, pour e lapproximation des grandes longueurs dondes q 0, sont donnes par e lquation suivante (cf. quation 1.32): e e xx () = 0 . (2.5)
A laide de lexpression de la composante xx du tenseur dilectrique e 1.36, et en tenant compte de la contribution du rseau polaire de GaAs, e lquation prcdente scrit alors e e e e xx () = 1 +
2 2 2 p LO T O 2 2 T O 2 c 2
=0.
(2.6)
66
La rsolution de lquation 2.6 donne une quation bi-quadratique dont les e e e solutions physiques (c.-`-d. sans parties imaginaires) sont les suivantes: a
(hyb )2 =
1 2 2 2 2 2 2 2 + LO (2 + LO )2 4(c LO + p T O ) c c 2
1/2
, (2.7)
2 2 e e e o` 2 = c +p . Les frquences donnes par la formule 2.7, sont les frquences u c des modes hybrides cyclotronplasmonphonon dj` mentionnes dans la secea e tion 2.2. An de vrier la validit des formules ci-dessus, nous allons les e e confronter ` nos rsultats exprimentaux pour deux cas limites: le cas des a e e chantillons fortement dops (p e e T O ,LO ), et le cas des chantillons faie blement dops (p T O ,LO ). e
limite fort dopage A partir des spectres prsents dans la section e e prcdente, nous tablissons les diagrammes de positions des pics Raman e e e en fonction du champ magntique pour les dirents chantillons mesurs. e e e e Les modes hybrides, calculs ` laide de lquation 2.7, apparaissent en poine a e tills sur les diagrammes correspondant aux chantillons fortement dops, ` e e e a savoir: B43H (gure 2.24), E2/92/6 (g. 2.26) et B47F (g. 2.25). Le comportement des modes collectifs est identique pour ces trois chantillons; par e consquent, la discussion qui suit est applique principalement ` lchantillon e e a e le plus dop B43H (sauf mention contraire), tout en sachant quelle est vae lable pour les deux autres. Pour cette tude, nous nous sommes principalee ment concentrs sur lvolution des modes coupls plasmonphonon (collece e e tifs). Ltude des excitations ` une particule (SPE) nest donc pas aborde e a e ici. Le mode hyb croise le mode TO et nalement se rapproche de la frquence e LO du matriau non dop. Ce rsultat caractristique peut tre interprt e e e e e ee comme la possibilit de faire se propager des excitations du type phonon-LO e suivant la direction du champ magntique dans les syst`mes mtalliques, mais e e e soumis ` des champs magntiques tr`s intenses. Une autre caractristique de a e e e lquation 2.7 et visible sur les gures , est lobservation dun point de croie sement commun aux trois modes collectifs de frquence hyb , T O et c , et e ceci indpendamment de la concentration en lectron. A chaque fois que la e e frquence cyclotron croise la rsonance TO, la branche hyb co e e ncide aussi avec la rsonance TO. Comme nous le verrons plus tard, ce mode persiste en e conguration Faraday. Comme on peut le voir sur la gure 2.24, les modes hybrides ne sont correctement ajusts par lquation 2.7 qu` bas champ magntique (entre 0 e e a e et 10-12 T) et pour les champs les plus intenses (au-del` de 25 T). Entre a ces deux limites, les frquences hyb se sparent en deux modes distincts, e e + vers 10-12 T pour hyb et vers 15-17 T pour hyb . Nous avons vu plus haut
67
Figure 2.24 Diagramme des positions des modes plasmonphonon-LO et SPE en fonction du champ magntique pour lchantillon B43H avec e e n = 1,3 1018 cm3 . Les dirents symboles correspondent aux rsultats e e obtenus pour direntes nergies dexcitations. Les lignes tiretes montrent e e e les frquences c , 2c et T O . Les courbes pleines et pointilles reprsentent e e e lvolution des modes collectifs calculs dapr`s les prdictions du formalisme e e e e de la fonction dilectrique (voir le texte). e
68
que cette sparation saccompagne dun largissement des modes, et montre e e une dpendance en champ non monotone: ceci indique lexistence dun antie croisement. Bien que lanti-croisement est plus important pour le mode hybride suprieur, il est aussi prsent pour le mode infrieur (leet est plus e e e visible sur les spectres Raman). Un tel comportement rsulte de linterace tion entre les modes hybrides collectifs et les excitations cyclotron collectives + (modes Bernstein) avec la frquence de 2c [Patel 68]. Puisque le mode hyb e montre un anti-croisement plus prononc que le mode hyb , nous en dduisons e e que les modes Bernstein couplent prfrentiellement avec les modes de type ee plasmon et non pas de type phonon.
Figure 2.25 Diagramme des positions des modes plasmonphonon-LO et SPE en fonction du champ magntique pour lchantillon B47F avec e e 17 3 n = 9,4 10 cm . Les dirents symboles correspondent aux rsultats obe e tenus pour direntes nergies dexcitations. Les lignes tiretes montrent les e e e frquences c , 2c et T O,LO . Les courbes pleines et pointilles reprsentent e e e lvolution des modes collectifs calculs dapr`s les prdictions du formalisme e e e e de la fonction dilectrique (voir le texte). e
69
Figure 2.26 Diagramme des positions des modes plasmonphonon-LO et SPE en fonction du champ magntique pour lchantillon E2/92/6 avec e e n = 1,1 1018 cm3 . Les dirents symboles correspondent aux rsultats obe e tenus pour direntes nergies dexcitations. Les lignes tiretes montrent les e e e frquences c , 2c et T O,LO . Les courbes pleines et pointilles reprsentent e e e lvolution des modes collectifs calculs dapr`s les prdictions du formalisme e e e e de la fonction dilectrique (voir le texte). e Ce phnom`ne de couplage de modes provient du fait que le vecteur e e donde q de lexcitation, dans les expriences de diusion Raman, nest pas e exactement zro. Par consquent, pour tenir compte de cet eet, nous nous e e proposons de calculer la variation du tenseur dilectrique au deuxi`me ordre e e en fonction de q. Dans la conguration Voigt, nous devons chercher les racines de lquation e xx (,q) = 0 . (2.8) Malheureusement, ` notre connaissance il nexiste pas dexpression simple a de xx pour un gaz dlectrons 3D dgnr [Tzoar 69]. Donc, an de dcrire e e e ee e nos donnes exprimentales nous avons adopt la formule pour un plasma e e e
70 Maxwellien [Platzman 73]: xx (,q) = 1 +
2 2 1 LO T O 2 p + 2 2 2 2 2 2 T O 4c c
(2.9)
2 2 o` = q 2 Vth /c est une mesure de la non-localit (tient en compte la disperu e sion). Vth est la vitesse thermique des porteurs. An de reproduire la relation de dispersion dun plasma dgnr 3D ` B = 0 T , nous avons remplac e e e e a e u Vth par la vitesse eective Vef f = vF / 5 [Abstreiter 84], o` vF est la vitesse de Fermi calcule dans lapproximation des bandes paraboliques. Les e param`tres utiliss pour les calculs sont pris dans la rfrence [Blakemore 82], e e ee soit: = 10,6; LO = 36,5 meV ; T O = 33,75 meV et m = 0,0708m0 . Le calcul des solutions de la relation de dispersion 2.8 en utilisant un tel mod`le, e ajuste correctement les points exprimentaux (voir courbes pleines sur les e gures 2.24, 2.25 et 2.26). Ceci montre que la description par un mod`le de e plasma classique marche bien dans ce cas. Cependant, une thorie convenable e de la diusion inlastique de la lumi`re par les plasmas dgnrs 3D serait e e e e ee ncessaire pour obtenir des param`tres du syst`me plus ables. e e e
limite faible dopage Les seules considrations des modes hybrides e cyclotronplasmonphonon et des modes Bernstein ne sont pas susantes pour interprter lvolution dans le champ magntique des spectres Raman e e e mesurs pour les chantillons avec des concentrations en lectrons plus faibles. e e e Ceci est particuli`rement le cas pour la branche suprieure du mode plasmon e e phonon (voir les gures 2.27, 2.28 et 2.29). Ce mode se spare en deux come posantes vers 15 T . La composante de plus basse nergie, diminue jusqu` e a atteindre LO par valeur suprieure, alors que la composante de haute nergie e e correspond probablement ` un mode Bernstein. On remarque ensuite, que a les modes Bernstein sont plus dvelopps pour la branche hybride infrieure. e e e Le fait quils persistent pour hyb montre une fois de plus que les modes Bernstein couplent prfrentiellement avec les excitations de type plasmon. ee Les courbes pleines, montres sur les gures, ajustent relativement bien les e donnes exprimentales. Elles correspondent aux racines de lexpression 2.9. e e Les param`tres de calculs pour les chantillons de faible concentration en e e lectrons sont les mmes que ceux utiliss dans le cas prcdent, excepte e e e e e e pour la masse eective: m = 0,0694m0 pour B47D; m = 0,0683m0 pour B47B et m = 0,0679m0 pour E2/92/5a (voir rf. [Blakemore 82] page e R163). Lobservation du nouveau pic Raman entre 40 meV et LO, not + sur les e gures, est dicilement explicable en termes de fonction dilectrique longie tudinale. Nous pensons quune possible explication est que ce nouveau mode
71
Figure 2.27 Diagramme des positions des modes collectifs plasmon phonon-LO en fonction du champ magntique pour lchantillon B47D avec e e 17 3 n = 3,2 10 cm . Lignes tiretes: modes LO, TO, et frquences cycloe e tron; courbes pointilles: modes hybrides; courbes continues: modes Berne stein; courbes tiret-pointilles: modes transverses (voir texte). e correspond ` une excitation transverse. Ceci signie quen plus des modes a longitudinaux, certains modes transverses apparaissent sur les spectres de diusion Raman ` tr`s hauts champs magntiques. Dit dune autre faon, a e e c les champs magntiques intenses sont susceptibles dinduire des champs EM e transverses qui ne peuvent pas tre ngligs dans la rponse Raman. An e e e e de tenir compte des modes transverses, revenons ` lquation sculi`re du a e e e probl`me qui permet de calculer les frquences de propagation des modes e e dun magnto-plasma, soit det(D) = 0 (voir quation 1.30). Dans la cone e guration Voigt et en faisant lapproximation habituelle q 0, lquation e sculi`re se rduit ` [Halevi 92] e e e a xx r l = 0 ; (2.10)
o` r,l = i reprsentent les fonctions dilectriques pour les propagau e e tions dondes polarises circulaires droite et gauche, respectivement. Ce qui e
72
Figure 2.28 Diagramme des positions des modes collectifs plasmon phonon-LO en fonction du champ magntique pour lchantillon B47B avec e e 17 3 n = 2,3 10 cm . Lignes tiretes: modes LO, TO, et frquences cycloe e tron; courbes pointilles: modes hybrides; courbes continues: modes Berne stein; courbe tiret-pointille: mode transverse + (voir texte). e
73
Figure 2.29 Diagramme des positions des modes collectifs plasmon phonon-LO en fonction du champ magntique pour lchantillon E2/92/5a e e 17 3 avec n = 1,1 10 cm . Lignes tiretes: modes LO, TO, et frquences cye e clotron; courbes pointilles: modes hybrides; courbes continues: modes Berne stein; courbe tiret-pointille: mode transverse + (voir texte). e donne, ` laide des expressions 1.36 ` 1.38: a a r,l = 1 +
2 2 2 p LO T O 2 T O 2 ( c )
(2.11)
Les solutions de xx () = 0 correspondent aux modes hybrides longitudinaux vus plus haut. La rsolution des quations r,l () = 0 donne des polynmes e e o dordre 4 dont les solutions, calcules numriquement, sont les quatre modes e e + + transverses, que nous avons nots , , + et + sur la gure 2.27. e Comme on peut le voir sur cette gure et sur les suivantes, seul la branche + semble correspondre ` un mode transverse observ exprimentalement. a e e Le fait que ce mode apparaisse dans la gamme des champs magntiques o` e u + la frquence cyclotron croise le mode hyb sugg`re une interaction entre les e e modes transverses et longitudinaux. Par consquent, il serait ncessaire de e e
74
dvelopper une thorie de la diusion inlastique de la lumi`re qui prene e e e drait en compte non seulement les champs longitudinaux mais aussi les champs transverses induits par des champs magntiques intenses. De plus, e dautres mesures sur les r`gles de slections Raman seraient ncessaires an e e e de dterminer les raisons pour lesquelles certains modes sont observs et pas e e dautres.
2.3.2
Conguration q
B (Faraday)
Dans la conguration Faraday, o` le vecteur donde est parall`le ` la diu e a rection du champ B, les modes de vibrations longitudinales (+ et ) ne sont pas perturbs par lapplication dun champ magntique. Cependant, la e e composante transverse du champ lectromagntique, de vecteur de polarisae e tion eB, associe ` lexcitation de vecteur donde q peut tre ` lorigine de e a e a modes transverses. Dans ces conditions, le champ magntique a une inuence e sur ces modes de propagation. Pour dtecter de tels modes, nous avons mee surs des chantillons avec de tr`s faibles concentrations en lectrons an de e e e e diminuer les collisions entre porteurs ( 1/ ). Les mesures de diusion Raman ont t ralises ` T = 80 K et T = 4,2 K. ee e e a
Figure 2.30 Diagramme des positions des modes collectifs plasmon phonon-LO en fonction du champ magntique pour lchantillon B43H avec e e n = 1,3 1018 cm3 , obtenu en gomtrie Faraday pour T = 80 K. e e
75
Figure 2.31 Diagramme des positions des modes collectifs plasmon phonon-LO en fonction du champ magntique pour lchantillon E15/91/1 e e 16 3 avec n = 5,4 10 cm , obtenu en gomtrie Faraday pour T = 80 K. e e Dans la gomtrie Faraday, les modes collectifs longitudinaux sont dtermins e e e e par lquation e q q = zz (,q) = 0 ; (2.12) soit, ` laide de lexpression 1.38 a
2 2 2 LO T O p 2 =0. 1+ 2 T O 2
(2.13)
Les solutions de cette quation, qui ne dpend pas de c , donc du champ e e magntique, sont les modes coupls plasmonphonon observs ` champ e e e a nul (cf. quation 1.19). On constate eectivement, sur les gures 2.30 et e 2.31, que les modes subissent tr`s peu linuence du champ. Ceci est pare ticuli`rement vraie pour lchantillon le plus dop (B43H voir gure 2.30), e e e o` les petites variations autour de la valeur calcule sont ` mettre sur le u e a compte des erreurs et incertitudes de mesures. Cependant, une inspection plus en dtails de lvolution du mode + de lchantillon le moins dop e e e e E15/91/1, dvoile une lg`re dcroissance lorsque le champ augmente. La e e e e branche identie par + sur la gure 2.31, scarte progressivement du mode e e
76
Figure 2.32 Diagramme des positions des modes collectifs plasmon phonon-LO en fonction du champ magntique pour lchantillon E15/91/1 e e 16 3 avec n = 5 10 cm , obtenu en gomtrie Faraday pour T = 4,2 K. Les e e courbes en trait plein correspondent aux modes transverses.
77
coupl suprieur pour ventuellement atteindre la frquence LO du matriau e e e e e non dop, ` tr`s haut champ magntique. e a e e Les mesures Raman ` plus basse temprature (T = 4,2 K) sur ce mme a e e chantillon permettent dobserver les autres modes. Nous avons trac sur la e e + + gure 2.32 les quatre modes , , + et + , que nous supposons tre e transverses. Les valeurs calcules ` partir de lquation 2.11 sont en bon ace a e cord avec les points exprimentaux. Les param`tres du calcul des frquences e e e sont m = 0,0675 et 0 = 12.41 ` T = 4,2 K [Blakemore 82]. a Deux observations simposent ` la lecture des rsultats de la gure 2.32. a e + Tout dabord, on remarque que la branche nest visible quentre les frquences T O et LO (rgion reststrahlen), alors quelle est totalement e e absente entre 0 et 20 T. La seconde remarque concerne la nouvelle raie Raman, visible ` basses nergies et qui semble se dtacher du mode a e e vers 5 T, pour cro tre progressivement en nergie ` mesure que le champ e a magntique augmente. Cette raie peut tre identie ` une transition entre e e e a paires accepteursdonneurs dans GaAs non dop. En eet, des expriences e e de photoluminescence slective (PLS) dans le champ magntique dont le e e principe est succinctement expos sur la gure 2.33 sur des chantillons de e e nGaAs, comportant 1015 cm3 donneurs neutres, montrent que la transition intradonneur dominante est la transition 1s-2p0 [Wysmolek 01c].
Figure 2.33 Principe de la spectroscopie de photoluminescence slective e (PLS) pour ltude des tats donneurs et accepteurs dans les semiconduce e teurs. La dirence dnergie Eexc Elum correspond a la transition intrae e ` donneur ED . En ce sens la PLS est similaire a de la diusion inlastique. ` e
78 2.3.2.1
2. Rsultats exprimentaux et discussions e e Transition mtalisolant e
A partir de ces deux observations, nous proposons une interprtation e dirente de nos rsultats. Cette interprtation est prsente sur la gure e e e e e 2.34. A champ nul les modes collectifs (modes plasmons) dominent les spectres Raman. Lorsque le champ magntique augmente, lnergie du mode e e dcro et dispara vers 10 T alors que la transition intradonneur 1s-2p0 , e t t caractristique du matriau non dop, appara vers 5 T. De la mme faon , le e e e t e c mode + qui persiste ` hauts champs magntiques dcro lentement pour se a e e t rapprocher par valeur suprieure de lnergie du phonon LO du matriau non e e e dop. Lvolution des deux modes plasmon, ainsi que lapparition dune trane e sition intradonneur, sugg`rent lexistence dune transition mtalisolant, ou e e transition de Mott, induite par le champ magntique. Le crit`re de Mott pour e e 1/3 quun cristal soit mtallique est donn par a nc = 0.36, o` a est le rayon e e u B B de Bohr eectif et nc la concentration critique en lectrons. Pour GaAs, en e prenant une masse eective de 0,0675, nous obtenons une concentration critique de nc = 4,5 1016 cm3 . On peut donc estimer, ` partir de la gure a 2.34, que lchantillon E15/91/1, avec une concentration en lectrons de e e 16 3 5 10 cm (calcule ` partir des donnes exprimentales ` T = 4,2 K), e a e e a est lg`rement mtallique ` champ nul, et que la transition mtalisolant e e e a e se produit entre 5 et 10 T. Les transitions intradonneurs dnergies plus leves ne sont pas visibles sur e e e nos spectres Raman, probablement pour des raisons de r`gles de slections. e e Cependant, nous pensons que les branches dnergies E (voir gure 2.34) e observes vers 20 T de part et dautre de LO, sont la manifestation dun e couplage de type polaron entre la transition 1s-2p+ et le phonon LO [Huant 95, Grynberg 96]. Les nergies des transitions intradonneur 1s-2p0 e et 1s-2p+ sont calcules ` partir dun mod`le hydrog`nique dans un champ e a e e magntique [Makado 86]. Nous avons utilis un Rydberg eectif de 5,92 meV e e et une masse eective de 0,0675m0 . An de dcrire qualitativement cette e interaction, nous la modlisons par un anti-croisement entre les niveaux e dnergies 1s-2p+ et LO , en introduisant un param`tre phnomnologique e e e e dans les quations des modes non perturbs. Les modes perturbs E sont e e e alors calculs de la faon suivante: e c E1s2p+ E soit E1s2p+ + LO E = 2 E1s2p+ LO 2
2
LO E
=0,
(2.14)
+ 2 ,
(2.15)
79
o` E1s2p+ est lnergie non perturbe de la transition 1s-2p+ , u e e LO = 36,5 meV et = 2 meV estim ` partir des points exprimentaux. ea e An de tenir compte du fait qu` champ nul lchantillon est lg`rement a e e e
Figure 2.34 Interprtation, dans le cadre dune transition de Mott, des e positions des nergies mesures pour lchantillon E15/91/1. Les courbes e e e pointilles rouges correspondent aux transitions intradonneurs, les courbes e continues bleues ` linteraction polaron. a
80
mtallique, cest-`-dire que lnergie de liaison des niveaux donneurs est e a e plus petite que celle du matriau isolant, nous avons ajust articiellement e e lnergie E1s2p+ dans lexpression 2.15. Comme on peut le voir sur la gure e 2.34, les ajustements sont en tr`s bon accord avec la position des nergies e e mesures. Lcart 2 entre les deux branches polarons est estim ` partir des e e ea points exprimentaux ` 4 meV . Il nest pas tonnant de voir que cette valeur e a e est plus petite que lcart polaron observ dans un puits quantique de GaAs e e de 100 , qui est de lordre de 0,9R , soit 5,3 meV [Shi 91]. A
2.3.3
Conguration q ` 45 de B a
Dans cette derni`re section nous discutons les rsultats obtenus en cone e guration de rtrodiusion oblique, ou plus prcisment, lorsque langle entre e e e le vecteur donde q et la direction du champ magntique est de 45 . Suie vant cette gomtrie, le calcul de la relation de dispersion donne le rsultat e e e suivant: q q = 0 = + zz = 0 , (2.16) o` et zz sont donnes par les quations 1.36 et 1.38. Les solutions de u e e lquation 2.16 sont au nombre de trois; elles sont traces en trait plein sur e e les gures 2.35 ` 2.39. a Lajustement est tr`s bon notamment pour les chantillons avec de grandes e e concentrations en lectrons (cf. gures 2.35 et 2.36). Nous nobservons pas e clairement de modes Bernstein sur les deux gures prcdentes. Cependant, e e un lger dcalage de la branche suprieure (de type plasmon) vers 2c par e e e rapport au mod`le, laisse supposer la naissance dun mode Bernstein (g. e 2.36). Sur la mme gure, le mode collectif plasmonphonon de plus basse e nergie de lchantillon B47F dveloppe une tonnante volution dans le e e e e e champ magntique. Celui-ci appara vers 5 T, reste constant ` 17 meV e t a jusqu` 15 T, pour en dnitive suivre le mode collectif infrieur ` plus haut a e e a champ magntique (voir la gure 2.36). Ce comportement est observ dans e e dautres chantillons moins dops, y compris les chantillons constitus de e e e e couches minces (voir plus loin). Pour les chantillons avec des concentrations en lectrons relativement faibles e e 17 17 3 (entre 10 et 3 10 cm ) la situation est dirente. Bien que les trois e modes collectifs plasmonphonon soient clairement visibles, on observe de plus la prsence du mode transverse + (cf. les gures 2.37, 2.38 et 2.39). e Comme pour le cas prcdent des chantillons de forte concentration, nous e e e observons des dviations du mode collectif mdian, par rapport au mod`le, e e e qui sont particuli`rement bien visibles sur les gures 2.37 et 2.38. Probablee ment, l` aussi un mode Bernstein tente dappara a tre. Le fait quil survienne
81
Figure 2.35 Diagramme des positions des modes collectifs plasmon phonon-LO en fonction du champ magntique pour lchantillon B43H avec e e n = 1,3 1018 cm3 , obtenu en gomtrie oblique. e e
Figure 2.36 Diagramme des positions des modes collectifs plasmon phonon-LO en fonction du champ magntique pour lchantillon B47F avec e e 17 3 n = 9,4 10 cm , obtenu en gomtrie oblique. e e
82
Figure 2.37 Diagramme des positions des modes collectifs plasmon phonon-LO en fonction du champ magntique pour lchantillon B47D avec e e n = 3,2 1017 cm3 , obtenu en gomtrie oblique. e e sur ce mode nest pas tonnant, puisque comme nous lavons vu ` de multiples e a reprises les modes Bernstein interagissent prfrentiellement avec les excitaee tions de type plasmon, cest-`-dire loin de la paire LOTO. Pour rsumer, a e on peut dire que cette conguration prsente des rsultats intermdiaires par e e e rapport ` ceux obtenus dans les gomtries prcdentes: plus du Faraday, pas a e e e e tout-`-fait du Voigt. a Le dernier point sur lequel nous souhaitons attirer lattention, concerne le mode constant en nergie ( 17 meV ). Visible sur la gure 2.37, il e est trangement absent de la gure 2.38; on le retrouve pour lchantillon e e E2/92/5a (g. 2.39), toujours ` la mme place, mais au dpart de la branche a e e mdiane des modes collectifs et ` plus haut champ magntique. Ce mode e a e a pour caractristiques remarquables dtre constant en nergie, quelque soit e e e
83
le champ magntique, quelque soit la concentration en lectrons et quelque e e soit le type dchantillon (massifs ou couches pitaxies). Cependant, il na e e e t observ quen conguration oblique. Aucune interprtation satisfaisante ee e e de ce mode a t trouve ` ce jour. ee e a
Figure 2.38 Diagramme des positions des modes collectifs plasmon phonon-LO en fonction du champ magntique pour lchantillon B47B avec e e n = 2,3 1017 cm3 , obtenu en gomtrie oblique. e e
84
Figure 2.39 Diagramme des positions des modes collectifs plasmon phonon-LO en fonction du champ magntique pour lchantillon E2/92/5a e e avec n = 1,1 1017 cm3 , obtenu en gomtrie oblique. e e
2.4
Conclusion
En conclusion, les expriences de diusion Raman sur des chantillons de e e GaAs fortement dops, montrent une grande richesse en termes dexcitations e collectives (plasmon). Comme prvu, la rponse Raman du matriau soumis e e e ` des champs magntiques intenses (jusqu` 28 T) est tr`s dpendante de a e a e e la conguration des vecteurs dondes incident (ki ) et dius (ks ) par rape port ` la direction du champ magntique (B). Dans ce chapitre, nous avons a e prsent nos mesures obtenues dans trois congurations direntes, et anae e e lys les rsultats en utilisant le formalisme de la fonction dilectrique. e e e Pour la gomtrie de rtrodiusion Voigt (ki ,ks B), les spectres Raman e e e montrent le dveloppement de modes hybrides cyclotronplasmonphonon, e
2.4. Conclusion
85
ainsi que dautres excitations collectives. Linteraction entre les modes coupls plasmonphonon-LO de basse et haute frquence avec les modes e e Bernstein a t observe. Cette interaction est plus forte lorsquelle sexerce ee e sur les excitations collectives de type plasmon. A la limite des champs magntiques intenses, nous avons observ des modes collectifs qui progrese e sivement se rapprochent de la frquence du phonon LO du matriau non e e dop. Lapparition de ces modes, observs sur des chantillons mtalliques e e e e avec des concentrations en lectrons relativement faible, ncessite des invese e tigations thoriques et exprimentales plus approfondies, notamment en ce e e qui concerne les r`gles de slections des modes transverses. e e Excepts des eets dlargissement spectral dpendant du champ, les modes e e e coupls plasmonphonon sont tr`s peu inuencs par lapplication dun e e e champ magntique suivant la gomtrie de rtrodiusion Faraday (ki ,ks e e e e B). Ceci nest pas tonnant, puisque dans cette conguration particuli`re, e e on sonde principalement les excitations longitudinales qui restent inchanges e lorsquelles se propagent dans la direction du champ magntique. Cepene dant, pour des chantillons tr`s faiblement dops et dans les conditions des e e e tr`s basses tempratures (T = 4,2 K), nous observons jusqu` quatre noue e a veaux modes se dveloppant pour certaines rgions du champ magntique. e e e Lanalyse de la fonction dilectrique transverse, qui prdit certains modes e e qui pourrait expliquer lvolution des pics Raman observs, najuste pas core e rectement les points exprimentaux. Dans la seconde hypoth`se propose, on e e e suppose que lchantillon subit une transition de Mott (mtalisolant) ine e duite par le champ magntique, et on interpr`te lanticroisement observ ` e e ea 20 T comme leet dun magnto-polaron (interaction lectronphonon entre e e une transition intradonneur 1s-2p0 et le phonon LO). Dans le cadre de ce mod`le, les prdictions sont en bon accord avec les donnes exprimentales. e e e e Dans la gomtrie oblique (ki ,ks ` 45 de B), trois modes hybrides sont e e a observs pour les chantillons fortement dops, et un quatri`me pour les e e e e chantillons relativement peu dops. Ce mode transverse rejoint la frquence e e e du phonon-LO du matriau non dop par valeur suprieure, lorsque le champ e e e magntique augmente. Cette observation, ralise sur des chantillons avec e e e e des concentrations en lectrons typiquement de lordre de 1017 cm3 , valable e pour les trois congurations, nous fait prsumer une transition mtalisolant e e ` tr`s hauts champs magntiques. Enn, une derni`re singularit de frquence a e e e e e constante, indpendante du champ magntique et de la concentration en e e lectrons, est visible quelque soit le type dchantillon (3D et couches 2D) e e vers 17 meV . Nous navons pas dexplication de ce comportement dans le champ. Cette derni`re conguration, montre des rsultats exprimentaux e e e intermdiaires, et constitue une transition entre les congurations Voigt et e Faraday.
86
En rsum: e e Le formalisme de la fonction dilectrique donne de tr`s bon rsultats pour e e e les chantillons fortement dops, dans les trois congurations de mesure. e e Pour les chantillons plus faiblement dops, en plus des modes plasmons nous e e avons observs des excitations collectives qui ressemble au phonon optique e longitudinal lorsque le champ magntique augmente. La seule considration e e des modes hybrides cyclotronplasmonphonon nest pas susante pour interprter lvolution des donnes exprimentales dans ces chantillons. De fue e e e e tures investigations sur les r`gles de slections en Raman seraient ncessaire e e e an de clarier les raisons pour lesquelles certains modes apparaissent et pas dautres. Nous avons probablement observ ` tr`s basse temprature, la manifestation ea e e dune transition mtalisolant induite par le champ magntique et leet dun e e magnto-polaron ` tr`s haut champ, dans un chantillon avec une concene a e e tration en lectrons qui se situe ` la limite du crit`re de Mott. Des mesures e a e en conguration Voigt permettrait de conrmer cette observation.
87
Deuxi`me partie e Excitations de spins dans des puits quantiques de CdMnTe
89
Chapitre 1 Gnralits sur les e e e semiconducteurs magntiques e dilus e

1.1 Les semiconducteurs magntiques dilus e e (SMD)
Les semiconducteurs magntiques dilus 1 (SMD) sont forms en dissole e e vant une petite quantit datomes de mtaux de transition magntiques (Mn, e e e Fe, Co, ...) dans une matrice de semiconducteurs. Les matriaux les plus e tudis et les mieux connus sont les alliages du type AII Mnx BV I (par ex. e e 1x Cd1x Mnx Te) dans lesquels une fraction des atomes du sous-groupe II (Cd dans notre exemple) est alatoirement substitu par des atomes de mangan`se e e e [Furdyna 88a]. Dans le cas qui nous intresse ici, cest-`-dire Cd1x Mnx Te, e a lion Mn2+ poss`de un moment magntique localis provenant des lectrons e e e e de valence de la couche incompl`te 3d du mangan`se. Cet tat magntique loe e e e calis et ses interactions avec les tats lectroniques du semiconducteur hte e e e o modie profondment certaines proprits physique de lalliage et donne lieu e ee ` dtonnant et intressant nouveaux eets. Depuis de nombreuses annes a e e e dj` les SMD et leurs eets sont lobjet dinnombrables tudes, notamment ea e par des mthodes de spectroscopie optique. e
1. On emploie aussi le terme de semiconducteurs semi-magntiques (ScSm). e
90
1. Gnralits sur les semiconducteurs magntiques dilus e e e e e
Figure 1.1 Variation du gap dnergie de Cd1x Mnx Te en fonction de la e concentration de Mn x pour direntes tempratures (dapr`s [Lee 84]). e e e
1.1.1
Structures de bandes de CdMnTe
Le semiconducteur hte de CdMnTe (CdTe) est un semiconducteur o II IV du type A B qui cristallise dans la structure de la blende de zinc. Cd1x Mnx Te conserve la structure cristalline de son hte sur lensemble o de son domaine dexistence: 0 < x < 0.77. Au dessus de cette valeur la phase cristalline est un mlange de structure blende de zinc et wurzite e [Furdyna 88b]. Lalliage Cd1x Mnx Te poss`de un gap direct qui varie de faon e c quasi-linaire avec la composition de Mn. La gure 1.1 montre la variation e du gap dnergie en fonction de la concentration de mangan`se x. Des mee e sures de magnto-absorption [Twardowski 79] et de rectivit [Lee 84] ` la e e e a temprature de lhelium liquide donnent des dpendances en fonction de x e e similaires: Eg (x) = 1,606 + 1,592x , (1.1)
o` Eg est exprim en eV. Les extremums des bandes sont situs dans la u e e premi`re zone de Brillouin. Linteraction spin-orbite divise la bande de vae lence en quatre sous bandes 8 et 7 . La plus haute sous-bande 8 (J = 3/2) et la plus basse 7 (J = 1/2) sont respectivement, quatre fois et deux fois dgnres. La bande de conduction 6 (J = 1/2) est deux fois dgnre e e ee e e ee (voir gure 1.2).
1.1. Les semiconducteurs magntiques dilus (SMD) e e
91
Zinc-Blende
%$( "!
Figure 1.2 Structure de bande du type blende de zinc pour CdMnTe. TL: trous lourds, tl: trous lgers, so = 0,97 eV: spin-orbite splitting. e
1.1.2
1.1.2.1
Proprits physiques de CdMnTe e e

Magntisme e
Un ion Mn2+ substitu ` un cation du rseau hte AII BIV poss`de la e a e o e 5 conguration lectrique 3d de lion libre. La couche 3d est alors ` moiti e a e pleine avec ses cinq lectrons tous aligns suivant les r`gles de Hund (), e e e ce qui correspond ` un tat de base not 6 S5/2 avec S=5/2 et L=0. Cette para e e ticularit est ` lorigine des proprits magntiques des SMD ` base dions e a ee e a Mn (plus gnralement ` base dion magntiques). e e a e Les proprits magntiques tonnantes de Cd1x Mnx Te apparaissent princiee e e palement aux basses tempratures et sous champs magntiques. Lune de e e ces proprits remarquables est la possibilit dobtenir direntes phases ee e e 2+ magntiques par la dilution dions Mn ` concentration variable. Les intere a 2+ actions dchanges entres les ions Mn sont responsables dun tel diagramme e de phases (voir gure 1.3). Pour des alliages ` forte concentration de Mn, des a phases magntiques ordonnes apparaissent ` basses tempratures (phases e e a e anti-ferromagntique et verre de spin [Galazka 80]). Pour les syst`mes fortee e ment dilus (x<0,17) les interactions dchanges sont de courtes portes et e e e 2+ permettent de sparer le syst`me magntique en ions Mn isols ou en petits e e e e groupes (paires, triplets ... ). Des mesures de magntisation en champ fort e sur CdMnTe montrent un comportement en forme de marches (gure 1.4). Ces marches sont dues ` la magntisation successive des paires dions les a e plus proches voisines et par la suite les plus distantes en fonction du champ [Isaacs 88].

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E
%$#"!
%$( "! '&
92
Figure 1.3 Diagramme des phases magntiques de Cd1x Mnx Te pour la e temprature en fonction de x (dapr`s [Galazka 80]). e e
Figure 1.4 Magntisation en fonction du champ magntique appliqu pour e e e Cd1x Mnx Te, x= 0,033 et temprature T= 1,28K (dapr`s [Isaacs 88]). e e
1.1. Les semiconducteurs magntiques dilus (SMD) e e 1.1.2.2 Magnto-optique e
93
Les interactions dchanges entre ions Mn et porteurs libres sont ` lorigine e a des tonnantes proprits magnto-optiques observes dans Cd1x Mnx Te: efe ee e e fet Zeeman gant, rotation Faraday gante, polaron magntique, diusion Rae e e man sur les retournements de spins etc. [Furdyna 88a]. Ces interactions impliquent les lectrons de la couche 3d des ions Mn localiss avec les lectrons e e e s (bande de valence) et p (bande de conduction) du semiconducteur hte. o Cette interaction, que lon nomme aussi interaction dchange sp-d, couple e mutuellement les deux syst`mes lectroniques (lectrons 3d5 et lectrons des e e e e bandes s(p)) et inuence fortement leurs proprits physiques. ee
1.1.3
Interaction dchange s(p)-d e
Pour ltude de linteraction s(p)-d il est pratique de considrer le semie e conducteur magntique dilu constitu de deux sous-syst`mes lectroniques e e e e e en interaction mutuelle. Le premier sous-syst`me correspond aux lectrons e e s(p) des bandes de valence et de conduction du semiconducteur. Le second syst`me correspond aux lectrons 3d5 provenant des moments localiss introe e e 2+ duits par les ions Mn . Ces deux sous-syst`mes sont coupls par linteraction e e dchange s(p)-d, qui modie ainsi leurs proprits physiques intrins`ques. e ee e On peut donc tudier sparment les eets sur les deux sous-syst`mes: eet e e e e du couplage des moments magntiques localiss sur les lectrons des bandes e e e et inversement, eet du couplage des lectrons s(p) sur les tats lectroniques e e e 5 3d . Ces deux phnom`nes sont lquivalent respectivement, de leet Ovee e e rhauser et du dcalage de Knight en RMN [Abragam], et linteraction e dchange s(p)-d joue le mme rle que linteraction hyperne entre les deux e e o syst`mes de spins : lectroniques et nuclaires (voir par ex. [Dyakonov 73]). e e e Lhamiltonien dinteraction utilis dans ce cas est analogue ` lhamiltonien e a de Kondo employ pour dcrire le couplage entre les spins localiss sur le e e e noyau et les spins des lectrons de conduction. e Lhamiltonien de Kondo dans le cas de linteraction dchange s(p)-d sexe prime de la faon suivante: c Hech =
spd Ji,j (rj Ri )Si j ,
(1.2)
i,j
o` Si est loprateur de spin dun ion Mn2+ ` la position Ri et j loprateur u e a e spd densit de spin dun porteur j ` la position rj . Ji,j est lintgrale dchange e a e e reprsentant la force de couplage entre les deux syst`mes de spins. La some e mation se fait sur tous les lectrons et les sites du rseau occups par un ion e e e 2+ Mn .
94
La valeur de lintgrale dchange J est proportionnelle ` lamplitude de e e a 2 la fonction donde lectronique |j | et dpend fortement de la localisation e e des porteurs: J diminue si les porteurs sont dlocaliss et inversement J auge e mente sils sont localiss. Le signe de J dtermine le type dinteraction; ferroe e magntique (positif) ou antiferromagntique (ngatif). Lintgrale dchange e e e e e J sexprime en eV.cm3 . On utilise alors le produit JN0 , o` N0 = 1/ est le u nombre de cellules lmentaires par unit de volume (cm3 ), an de dcrire la ee e e valeur dchange des couplages s-d et p-d pour un matriau donn. Dans le e e e cas de CdMnTe les constantes dchange sont donnes par JN0 = N0 = 0,22 e e eV pour les lectrons de conduction et JN0 = N0 = 0,88 eV pour les trous e de la bande de valence, avec = e |J|e et = t |J|t [Gaj 78]. 1.1.3.1 Eet de linteraction s(p)-d sur les tats lectroniques des e e bandes s(p)
La sparation gante des niveaux Zeeman 2 est un eet manifeste de line e teraction s(p)-d sur les tats lectroniques. Considrons lhamiltonien dine e e 2+ teraction dun ensemble dions Mn sur un seul porteur libre des bandes de conduction (lectron) et de valence (trou); il scrit: e e Hspd = Jispd (r Ri )Si . (1.3)
Ri
La sommation seectuant uniquement sur lensemble des sites occups par e 2+ ion un Mn . An de simplier cet hamiltonien, il est utile de faire quelques approximations. Premi`rement, le fait que la fonction donde lectronique soit tr`s tendue, e e e e cest-`-dire quun lectron voit ` tout moment un grand nombre dions a e a Mn2+ , nous permet dutiliser lapproximation du champ moyen en substituant Si par sa valeur moyenne thermique S prise sur lensemble des ions Mn2+ . Pour un syst`me paramagntique (x<0,17), si le champ magntique e e e est appliqu suivant la direction z alors S = Sz , quantit qui est direce e tement relie ` la magntisation du syst`me. Ensuite, toujours parce que la e a e e fonction donde lectronique recouvre un grand nombre dions, nous pouvons e remplacer la sommation sur tout les sites occups par un ion Mn2+ Ri par une e somme sur lensemble des coordonnes R du rseau. On peut ainsi appliquer e e lapproximation du cristal virtuel, par laquelle on substitue Jispd (r Ri ) par xef f J spd (r R), o` xef f reprsente la fraction eective dion Mn qui inu e teragit avec le porteur. Lhamiltonien dchange pour un porteur seul scrit e e
2. La terminologie anglo-saxonne emploie le terme de Giant Zeeman splitting.
1.1. Les semiconducteurs magntiques dilus (SMD) e e de la faon suivante: c

e Hspd = z Sz xef f
95
J spd (r R) .
(1.4)
Toujours dans la cadre de lapproximation du champ moyen, la somme sur R de lintgrale dchange R J spd (r R) peut se simplier par e e J spd (r R) = J spd N0 . (1.5)
En substituant (1.5) dans (1.4) on obtient lhamiltonien eectif pour un porteur seul: e Hspd = {J spd N0 }z Sz xef f , (1.6) o` Sz est proportionnel ` la magntisation mais avec un signe oppos et u a e e est dcrite par une fonction de Brillouin B5/2 (B,T ): e Sz = SB5/2 (gM n B BS/kB Tef f ) , (1.7)
o` S = 5/2 pour Mn2+ , gM n = 2 et Tef f = T0 + TAF la temprature efu e fective dnie comme tant la somme de la temprature relle du rseau T0 e e e e e plus une temprature provenant dune interaction rsiduelle de type antifere e romagntique TAF (augmente avec x) [Gaj 79]. Il sensuit que laugmentation e dnergie des niveaux de spins pour les lectrons de conduction resultant de e e linteraction dchange s-d scrit: e e e = N0 xef f m SB5/2 (gM n B BS/kB Tef f ) , sd (1.8)
o` m = 1/2 reprsente la projection du nombre quantique de spin = 1/2 u e sur laxe du champ z. Ce terme sajoute ` lexpression classique de lnergie a e de Zeeman pour donner lnergie Zeeman totale pour les lectrons de la bande e e de conduction: e (1.9) EZ = ge B Bm + e ; sd que lon peut mettre sous les formes suivantes:
e EZ = gef f B Bm ,
(1.10) (1.11) (1.12)
ou,
e EZ = ge B (B + Bef f ) ,
avec gef f = ge +
N0 xef f SB5/2 , B B
96 et
Bef f =
N0 xef f S B5/2 . ge B
(1.13)
Ce sont les derniers termes des quations (1.12) et (1.13) qui sont respone sables du Giant Zeeman Splitting. Une consquence possible de ce rsultat e e est que lcartement entre les niveaux de spins peut tre plus grand que e e lnergie cyclotron entre deux niveaux de Landau. On mesure des valeurs e de e jusqu` 100 meV pour xef f = 0,17 dans CdMnTe. Au-del` de cette a a sd valeur, ce sont les interactions de type antiferromagntique qui dominent et e tendent ` rduire la valeur de e . a e sd Lvolution de lquation (1.11) est trace en fonction du champ magntique e e e e appliqu pour deux tempratures sur la gure 1.5. On remarque deux rgimes e e e caractristiques: le premier ` bas champ, o` lnergie Zeeman totale est doe a u e mine par le terme dchange s-d qui est positif et non-linaire et un second e e e rgime ` haut champ, gouvern par le terme conventionnel de lnergie Zeee a e e man, qui est ngatif et linaire (ge = 1,6440,005 dans CdTe [Sirenko 97]). e e 1.1.3.2 Eet de linteraction s(p)-d sur les tats lectroniques 3d5 e e des ions Mn2+
Leet de la concentration des porteurs libres sur les moments magntiques introduits par Mn2+ donne lieu ` une variation du facteur g e a 3 (dcalage de Knight ). Cependant cette variation reste tr`s faible vis-`-vis e e a de celle engendre par le couplage inverse (voir paragraphe prcdent). Cette e e e dirence est essentiellement due au fait que dans un SMD il y a beaucoup e plus dions Mn2+ que de porteurs libres. En eet les concentrations typiques dans Cd1x Mnx Te sont de lordre de 1017 -1019 cm3 alors que 1% de mangan`se correspond dj` ` 51022 cm3 dions Mn2+ . Quelques tudes sur le e eaa e sujet ont t rcemment ralises dans des SMD de type IV-VI [Story 96] et ee e e e II-VI [Haury 97]. Comme dans le paragraphe prcdent, considrons lhamiltonien dchange e e e e s(p)-d pour un seul ion Mn2+ en interaction avec les lectrons de conduction e de spin j (voir quation 1.3): e Hspd = Jjspd (rj R)Si j . (1.14)
La sommation se fait sur tous les sites du rseau occups par un e e spin lectronique. Dans le cadre de lapproximation du champ moyen vue e
3. Dans la suite on emploiera le terme anglais de Knight shift.
97
EZ Energie Zeeman totale (eV)
E = g B (CdTe)
B Champ magntique appliqu (T)
2 1 0
Figure 1.5 Energie Zeeman totale des lectrons de conduction en fonction e du champ magntique appliqu dans Cd1x Mnx Te pour deux tempratures. e e e Pour comparaison, lnergie Zeeman lectronique standard pour un facteur g e e ngatif est aussi trace. e e prcdemment, leet de linteraction s-d sur un ion Mn2+ peut se simplier e e par Hsd = Sz z Jjspd .
j
Lintgrale dchange Jjspd est proportionnelle ` lamplitude de la fonction e e a donde lectronique. Si tous les lectrons ont la mme fonction donde, ceste e e `-dire quils sont tous dans le mme tat - cest vrai ` basse temprature a e e a e on peut alors crire la valeur moyenne de la somme de J comme tant le e e produit de la moyenne de lamplitude de la fonction donde par la constante dchange calcule sur tous les lectrons des ions Mn: e e e Jjspd
j
= Ne |j (R)|2
33 1
2 1
E = g (B+B )
T <T
4
(1.15)
(1.16)
98
o` Ne est le nombre dlectrons par unit de volume et j (R) la partie u e e orbitale de la fonction donde lectronique. e Pour simplier la suite du traitement considrons le cas ` deux dimensions. e a Dans un puits quantique de largeur eective d et de surface eective a, la distribution surfacique de la fonction donde lectronique sexprime de la e faon suivante: c |(z)|2 , (1.17) |j (R)|2 = a o` (z) est la fonction donde normalise dans la direction de connement z. u e En substituant 1.17 et 1.16 dans 1.15 on rcrit alors lhamiltonien dchange ee e s-d eectif pour un ion Mn2+ :
Mn Hsd = Sz z ne |(z)|2 ,
(1.18)
avec ne = Ne /a la densit surfacique dlectron dans le puits. Finalement, e e laugmentation de lnergie des niveaux de spins dun ion Mn2+ coupl aux e e lectrons de la couche 2D via linteraction dchange s-d sexprime par: e e ne M n = mS z (N0 )( )|(z)|2 , (1.19) sd N0 o` lon retrouve la constante dchange N0 , quantit intrins`que ` chaque u e e e a matriau. mS est la projection du nombre quantique total de spin S suivant e laxe de quantication (c.-`-d. laxe du champ magntique appliqu soit z ) a e e et prend les 2S + 1 valeurs S, S + 1,...,S. Le terme dnergie de lquation e e 1.19 correspond ` une nergie supplmentaire de type Zeeman acquise dans a e e un champ magntique par un lectron de la couche 3d dun ion Mn2+ en e e interaction avec les lectrons s occupant une sous bande lectrique du puits e e quantique. Cette nergie sajoute ` lnergie Zeeman conventionnelle EZ = e a e mS g M n B B qui correspond ` lnergie des six niveaux de spin de lion Mn2+ a e 5 3 5 e (pour S = 2 ; mS = 2 , 3 , 1 , 1 , 2 , 5 ) sans interaction avec les lectrons s. 2 2 2 2 2+ Les niveaux Zeeman pour lion Mn sont schmatiss sur la gure 1.6. e e En denitive lnergie Zeeman totale scrit: e e
M EZ n = mS g M n B B + M n sd
= mS g M n B B mS z (N0 )(
ne )|(z)|2 N0 (1.20)
= mS g M n B (B + BK ) , avec BK (z) = N0 z |(z)|2 ne > 0, g M n B N0 et z < 1 ,
(1.21)
99
Energie Zeeman E
=
= =
Champ Magntique B
Figure 1.6 Reprsentation schmatique des niveaux de spins des lectrons e e e de la couche 3d pour un ion Mn2+ en fonction du champ magntique appliqu. e e 6 Le terme S5/2 correspond ` la notation spectroscopique de ltat fondamental a e 5 de latome de Mn (S = 2 ,L = 0). o` BK reprsente un champ eectif additionnel due ` linteraction dchange u e a e sur le Mn. Il est lquivalent du Knight shift que lon observe dans les e mtaux sur la position des frquences de rsonance magntique nuclaire e e e e e [Abragam, Knight 49].
1.1.4
Puits quantiques et superrseaux de SMD e
Les SMD massifs sont tudis depuis de nombreuses annes pour leurs e e e tonnantes et originales proprits physiques, dont notamment lcartement e ee e gant des niveaux Zeeman que nous venons de voir en dtails dans les parae e graphes prcdents. Grce aux dveloppements des techniques de croissance e e a e de couches bi-dimensionnelles, telle lpitaxie par jets molculaires, il est pose e sible maintenant de faire des superrseaux et des htrostructures de grande e ee II VI qualit ` base de A1x Mnx B [Datta 85]. Lun des intrts majeurs des e a ee htrostructures de SMD est la possibilit de contrler les proprits strucee e o ee turales et semiconductrices, comme par example les param`tres du rseau, la e e masse eective, le gap dnergie (voir gure 1.1), en faisant varier la concene tration x du mangan`se. Cette capacit ` faire varier les dirents param`tres e ea e e structuraux ` t mise ` prot dans la fabrication dhtrostructures de SMD. ae e a ee
A B
6 @
6 7
E GH F
I QR P
CD
89
89
fed
S UV T
b a` Y
E =m g
X c W
B
=
=
=
100
De rcentes tudes des eets de la rduction des dimensions sur les interace e e tions mutuelles entre les lectrons des bandes s(p) et les lectrons 3d des e e ions Mn dans des SMD ont montrs la grande richesse du sujet, ouvrant e ainsi de nouvelles perspectives pour la recherche fondamentale et applique e [Kuhn-Heinrich 94, Mackh 96, Prechtl 00]. Les eets de linteraction dchange s(p)-d dans des htrostructures de e ee SMD ` grand gap (tel que Cd1x Mnx Te) ont t largement tudis dans a ee e e de nombreuses congurations de concentration en Mn, de dopage, de composition et priodicit des puits et barri`res constituant la structure. Une e e e structure typique est, par example, un puits quantique de Cd1x Mnx Te pris en sandwich entre deux barri`res non-magntiques, par exemple e e Cd1y Mgy Te, o` x et y sont ajusts de faon ` obtenir un bon conneu e c a ment des lectrons dans le puits. Le dopage de ces structures est ralis par e e e les techniques modernes de modulation de dopage, qui consistent ` introa duire au sein dune barri`re, ` une distance plus ou moins grande du puits, e a une couche de porteurs, lectrons ou trous suivant le type de dopage dsir e e e [Wojtowicz 98, Bicknell 87]. Rcemment, de nouvelles htrostructures ont e ee t ralises, dans lesquelles des mono-couches dions magntiques sont inee e e e troduite, de faon ponctuelle 4 , dans un puits quantique de CdTe [Crooker 95] c (gure 1.7). Cest ce type dhtrostructures qui ont t tudies dans ce traee e ee e vail de th`se, et que nous verrons plus en dtails au chapitre 2 consacr aux e e e Echantillons.
1.2
Proprits des gaz lectroniques 2D e e e
Comme nous venons de le voir dans le paragraphe 1.1.4 les progr`s des e techniques de croissances de couches minces, telles que lpitaxie par jets e molculaire ou la dposition par vapeur chimique mtallo-organique 5 , pere e e mettent de raliser des structures de taille nanomtrique (on parle alors de e e nanostructures). Les porteurs mobiles (les lectrons et les trous) injects dans e e les nanostructures se dplacent vers les tats de plus basses nergies dans leurs e e e bandes respectives, et par consquent se xent dans la couche mince centrale. e Les porteurs se comportent comme si la troisi`me dimension, perpendiculaire e ` la couche mince nexistait pas. Lexample le plus connu de nanostructures a est le puits quantique, dans lequel les lectrons de conduction sont contraint e de se dplacer dans un plan perpendiculaire au puits, le mouvement dans la e troisi`me dimension (laxe du puits) tant quanti. e e e
4. Digital magnetic heterostructures (DMH) 5. Molecular beam epitaxy (MBE) et metal-organic chemical vapor deposition (MOCVD).
1.2. Proprits des gaz lectroniques 2D e e e
101
Figure 1.7 Diagramme du prol dnergie dune structure du type e Cd1y Mgy Te/Cd1x Mnx Te. Le dopage est obtenu par des ions iodure I2+ introduits sous la forme de mono-couches. Ve reprsente la barri`re de potentiel e e du puits. Leet de la rduction de la dimension dans au moins une direction, engendre e de nouvelles proprits physiques; en particulier les proprits optiques qui ee ee sont tr`s sensibles au connement quantique [Chemla 93]. e La premi`re partie de cette section est consacre au connement quantique e e et ` ces eets sur les bandes dnergies et les densits dtats correspona e e e dantes dans les nanostructures. La deuxi`me partie traite de la quanticae tion de Landau des syst`mes dlectrons bi-dimensionnels soumis ` un champ e e a magntique. Finalement, la troisi`me partie aborde bri`vement la polarisae e e tion de spin dans ces mmes structures. e
1.2.1
Connement quantique et densit dtats e e
Dans un cristal inni et idal les particules, dcrites en termes de fonctions e e dondes de Bloch (R), poss`dent une nergie cintique note p2 /2m et e e e e sont soumises ` une nergie potentielle V (R). Les tats dnergies propres a e e e du syst`me sont alors donns par la rsolution de lquation de Schrdinger e e e e o indpendante du temps ` trois dimension (3D) e a p2 + V (R) (R) = E(R) . 2m (1.22)
+ + + + + +
gpi h
rq
CdMgTe e
CdTe
CdMgTe
102
Cette quation peut tre insoluble, notamment si (R) est un potentiel quele e conque. Dans un puits quantique constitu de couches alternes, le potene e tiel (R) ne dpend plus que de la coordonne z normale aux couches. Les e e lectrons pigs dans le puits se dplacent uniquement dans les directions e e e e x et y; on parle alors de connement spatial de la fonction donde. Ainsi V (R) = V (z) et lquation de Schrdinger 1.22 devient: e o
2
2m
2 2 2 + 2+ 2 x2 y z
+ V (z) (x,y,z) = E(x,y,z) .
(1.23)
La fonction donde est suppose tre une onde plane dans les directions x et e e y; en posant r = (x,y) et k = (kx ,ky ) la fonction donde scrit alors e k,n (r,z) = exp(ik r)un (z) , (1.24)
o` un (z) est la fonction de Bloch inconnue dpendant uniquement de z. Le u e nombre quantique n permet de labeller les tats lectroniques. En substie e tuant 1.24 dans 1.23 on obtient une nouvelle quation de Schrdinger 2D, e o dont les solutions sont donnes par: e En (k) = En + k . 2m
2 2
(1.25)
Lnergie E est appele nergie de connement de la particule lorsque celle-ci e e e est conne dans un espace de longueur L. Pour un puits quantique carr e e inni de longueur Lz les nergies En sont donnes par: e e En = (n + 1)2 . 2m L2 z
2 2
(1.26)
Les lectrons des bandes de valence et de conduction sont donc rparti en e e sous-bandes lectriques dindice n = 0,1,2... et pour chaque n la relation 1.25 e donne une parabole qui dmarre ` lnergie En (k = 0) = En (gure 1.8). e a e La densit dlectrons par unit de surface n2D est donne par le produit e e e e de la densit dtat 2D totale 2D (E) avec la fonction de Fermi-Dirac f (E) e e intgr sur tout le syst`me, soit: e e e
n2D =
2D (E)f (E)dE .
(1.27)
Dans un syst`me 2D idal ` basse temprature la densit totale dtats scrit e e a e e e e comme la somme des densits dtats de chaque sous-bandes [Ando 82] e e 2D (E) = m (E En ) , 2 (1.28)
103
(a)
E (k)
s
(b) E (k)
t
(c)
Figure 1.8 (a)Potentiel V (z) dun puits carr inni ainsi que les niveaux e dnergies et les fonctions dondes. (b)Relation de dispersion En (k), donnant e lnergie totale (cintique plus connement) en fonction de k. (c)Densit e e e dtats 2D, la courbe en trait n sur le mme trac reprsente la densit e e e e e dtats parabolique 3D pour des lectrons non conns. e e e o` reprsente la fonction de Heavyside. u e Les rsultats sont illustrs sur la gure 1.8. La partie de gauche montre le e e potentiel du puits V (z) avec ses nergies permises En et les fonctions dondes e un (z). La relation de dispersion 1.25 est trace au centre, alors que lvolution e e de la densit dtats 2D (E) en fonction de lnergie est donne sur la partie e e e e de droite.
1.2.2
Quantication de Landau
Leet du champ magntique a de spectaculaires consquences sur les e e mouvements et la dynamique de spin des lectrons, particuli`rement dans les e e syst`mes bi-dimensionnel. Classiquement un champ magntique B appliqu e e e suivant laxe z naecte pas le mouvement parall`le au champ, mais le mouvee ment suivant le plan perpendiculaire au champ (xy). Les lectrons excutent e e des trajectoires circulaires dans le plan xy de rayon Rc ` la frquence cycloa e tron c = eB/m .
ut
Lz
-k
E (k)
E (k)
(E)
104
Lhamiltonien dun lectron dans un champ magntique uniforme est le suie e vant: 2 1 eA , (1.29) HL = p+ 2m c o` m et e sont respectivement la masse eective et la charge de llectron, u e p est loprateur impulsion de llectron et A le potentiel vecteur associ au e e e champ magntique par B = A. En utilisant la jauge de Landau, pour e laquelle A = (0,Bx,0), lquation de Schrdinger qui correspond ` lHamile o a tonien H scrit e 1 2m
2
2 + eBx + i 2 x y
2 z 2
(R) = E(R) . (1.30)
Cette quation peut tre spare en deux quations, lune pour le moue e e e e vement suivant la direction z et la seconde pour le mouvement dans le plan xy. Le mouvement suivant z est celui dune particule libre se propa2 geant parall`lement au champ magntique avec une nergie Ez = 2 kz /2m . e e e Lquation du mouvement dans le plan xy se rsout en crivant que la fonce e e tion donde a la forme (x,y) = u(x) exp(iky y). Lquation 1.30 se simplie e alors en une quation de Schrdinger dun oscillateur harmonique ` une die o a mension, soit: 1 k d2 2 2 + m c x + 2m dx 2 eB
2 2
u(x) = Eu(x) .
(1.31)
Les nergies propres du mouvement sont celles dun oscillateur harmonique e 1 En = (n + ) c , 2 (1.32)
avec n pour indice de quantication qui prend des valeurs enti`res n = e 0,1,2..., o` n = 0 est ltat de plus basse nergie (gure 1.9(b)). u e e Jusqu` prsent nous avons ignor leet du spin de llectron et dun quela e e e conque potentiel de connement V (z). Dans le cas dun gaz dlectrons 2D e conn dans la direction z et soumis ` un champ magntique parall`le ` z, e a e e a lHamiltonien gnral dun lectron scrit e e e e HT = HL + HZ + V (z) , (1.33)
o` HZ correspond au terme dinteraction du spin des lectrons et HL ` u e a lHamiltonien de lq. 1.29. La rsolution de lquation de Schrdinger dans e e e o le cadre de la jauge de Landau donne les nergies propres suivantes: e E i,n = Ei + En + EZ , (1.34)
105
o` Ei sont les nergie des sous-bandes lectriques (q. 1.26), En sont les nergie u e e e e des niveaux de Landau (q. 1.32) et EZ est lnergie Zeeman. e e A champ nul le mouvement est quanti uniquement dans la direction z du e potentiel de connement, alors qu` champ non nul, pour chaque sous-bandes a lectriques Ei le mouvement est aussi quanti dans le plan perpendiculaire e e xy. Par consquent, La densit dtats des lectrons libres, qui est constante, e e e e est remplace par une distribution de fonctions de Dirac quidistantes, ape e peles niveaux de Landau (gure 1.9(a)). Pour des syst`mes rels, cest-`-dire e e e a o` les lectrons subissent des chocs entre lectrons, impurets, phonons, etc., u e e e les niveaux de Landau slargissent dune quantit qui peut tre dnie e e e e comme tant la largeur totale ` mi-hauteur. La forme prcise du prol des e a e niveaux de Landau est sujette ` controverse; les prols Lorentzien ou Gausa sien sont les plus communs. Les nergies donnes par lquation 1.32 ne dpendent pas de k, ce qui a e e e e pour consquence immdiate que les tats de mme n mais de k dirent e e e e e sont dgnrs. La dgnrescence D pour un spin, est dnie comme tant e e ee e e e e e le nombre dtats permis dans chaque niveau de Landau par unit de surface, e e soit: B eB D= = , (1.35) 0 h o` 0 = h/e est le quantum de ux magntique. Le facteur 2 d au spin u e u nest pas inclus car les tats de spin ne sont pas dgnrs dans un champ e e e ee magntique. e La sparation des niveaux de Landau, donne par c , ainsi que le nombres e e dtats dans chaque niveaux augmentent lorsque le champ magntique auge e mente. La plupart des expriences sont raliss en maintenant la densit e e e e dlectrons n2D constante, donc le nombre de niveaux de Landau occups e e doit diminuer. On dni le facteur de remplissage par le nombre de nie veaux de Landau occups, en tenant compte des deux tats de spins haut e e 1 1 (+ 2 ) et bas ( 2 ): hn2D n2D = . (1.36) = D eB Une des consquences directes de la quantication de Landau en niveaux e dnergies distincts, est lobservation de phnom`nes priodiques tels que e e e e leet Shubnikov-de Haas (SdH) ou leet de Haas-van Alphen (dHvA). Ces deux eets sont caractristiques des oscillations magnto-quantiques et e e mettent bien en vidence la priodicit en 1/B de certaines proprits des e e e ee mtaux et des semiconducteurs soumis ` un champ magntique uniforme. e a e On explique simplement ces oscillations de la faon suivante. Dans un syst`me c e 2D avec N lectrons au zro absolu, les niveaux de Landau sont tous remplis e e jusqu` un niveau discret n (entier positif) et le niveau suprieur n + 1 est a e
106
partiellement remplis, an de caser tous les lectrons disponibles. Lnergie e e de Fermi se trouve alors au niveau de Landau n + 1. Lorsque le champ magntique augmente, la dgnrescence de chaque niveaux augmente aussi e e e e (voir eq. 1.35), les lectrons se dplacent pour occuper les niveaux dnergies e e e plus basses. Lorsque le niveau n + 1 est vide, lnergie de Fermi descend e brutalement au niveau infrieur n et ainsi de suite (voir gure 1.10). Cette e variation de la position du niveau de Fermi en fonction du champ B est responsable des oscillations observes dans la rsistivit pour leet SdH et e e e la magntisation pour leet dHvA [Kittel 96]. e
1.2.3
Polarisation de spin
An de simplier le traitement de la quantication en niveaux de Landau le spin de llectron a t nglig, except le fait quil double le nombre dtats e ee e e e e disponibles (eq. 1.36). Typiquement, ` champ faible les niveaux de Landau a contiennent les deux tats de spin, ils commencent ` se sparer lorsque le e a e champ augmente, et ils sont compl`tement rsolu ` tr`s fort champ. Ces e e a e deux congurations dnergies sont donnes par le terme Zeeman EZ (voir e e eq. 1.34); selon que le moment soit parall`le ou anti-parall`le au champ on a: e e 1 EZ = gB B , 2 (1.37)
o` B = e /2m0 est le magnton de Bohr, et g u e 2 est le facteur g pour les lectrons libres. La valeur de g dpend principalement du couplage spine e orbite (on la note par un facteur g eectif g ) et peut tre tr`s dirente dun e e e semiconducteur ` lautre: gGaAs = 0,44 et gCdT e = 1,64 [Willatzen 95]. Les a interactions mutuelles entre lectrons (repulsion coulombienne, interaction e dchange spin-spin, ...) sont susceptibles de modier substantiellement la e valeur de g comme une fonction du champ magntique et de la densit de e e porteurs. Le taux doccupation de chaque niveau de spin change en fonction du champ magntique. Le degr de polarisation de spin P est dni par la dirence e e e e 1 1 normalise des densits de spin (+ 2 ) et spin ( 2 ): e e P= n n . n + n (1.38)
La valeur de P varie en fonction du champ magntique: pour les facteurs de e remplissage pairs, les niveaux de Landau les plus bas sont enti`rement oce cups avec les deux orientations de spin et , et tous les niveaux suprieurs e e sont vides; la polarisation nette est donc nulle. Pour les facteurs de remplissage impairs le plus haut niveau de Landau occup est polaris de spin et e e
107
E 2h
(a)
(b)
n=4
n=3 n=2
h h
E n(E)
Figure 1.9 (a)Distribution de la densit dtats en niveaux de Landau pour e e un champ magntique donn, avec une largeur a mi-hauteur . (b)Evolution e e ` des nergies des niveaux de Landau en fonction du champ B (q. 1.32). Le e e spin est nglig pour les deux gures. e e
Figure 1.10 Variation du niveau de Fermi en fonction du champ magntique pour un gaz dlectrons 2D. Le spin est nglig. EF est lnergie e e e e 0 e de Fermi ` champ nul. a
=4
=2
n=1 n=0
108
seul son niveau de spin le plus bas est totalement occup; dans ce cas la polae risation a pour valeur 1/. Dans les deux cas ltat du syst`me dlectron bie e e dimensionnel est lquivalent dun tat isolant avec une petite bande dnergie e e e interdite. Au dessus dun certain champ, seul le niveau de spin le plus bas du dernier niveau de Landau est occup, par consquent tous les spins sont e e polariss, on a alors = 1 et P = 1. Dans le cas = 1, tous les lectrons se e e trouvent dans leur conguration de plus basse nergie (quivalent dun tat e e e fondamental). Dinmes perturbations de cet tat fondamental de spin ene gendrent la formation de textures de spin connues sous le nom de skyrmions [Sondhi 93, Fertig 94].
1.3
Spectroscopie dans les puits quantiques de SMD
La luminescence et la diusion inlastique de la lumi`re sont les deux prine e cipaux outils spectroscopiques dimportance pour ltude des proprits des e ee gaz dlectrons bi-dimensionnel, comme les puits quantiques et les rseaux e e dhtrostructures. Les expriences de spectroscopie donnent des informaee e tions complmentaires sur la structure lectronique des syst`mes 2D par rape e e port aux expriences de transport. Dans une exprience standard de transe e port, on sonde le syst`me lectronique en mesurant tensions et courants e e de la couche active par le biais de contacts avec un circuit lectrique exe terne. Ainsi, les nergies des lectrons misent en jeu, sont celles comprises e e dans un intervalle de kB T autour de lnergie de Fermi EF . Dans le cas e de mesures optiques (luminescence, spectroscopie Raman), sans contacts avec lchantillon, les photons mis sont issus des transitions lectroniques e e e proches de la bande interdite ou dun gap dexcitation (rsonance cyclotron, e processus de renversement de spin 6 ), et sont moyenns sur lensemble de e lchantillon [Nurmikko 93]. La spectroscopie dans linfrarouge lointain, qui e nest pas aborde ici, donne acc`s aux transitions entres niveaux de Landau e e adjacents spars par lnergie cyclotron c (transitions intra-bandes). La e e e spectroscopie Raman donne acc`s aux excitations lmentaires qui ne peuvent e ee tre atteintes par la luminescence, telles que les excitations du rseau (phoe e nons), les excitations lectroniques et les excitations magntiques. e e Dans la suite de cette section, apr`s un court rappel sur les transitions ope tiques inter- et intra-bande dans les puits quantiques, on abordera la spectroscopie Raman des excitations dpendantes des processus de spin-ip. e
6. Une telle transition est qualie de processus spin-ip dans la littrature angloe e saxonne. Dans la suite on emploiera ce terme.
1.3. Spectroscopie dans les puits quantiques de SMD
109
1.3.1
Luminescence dans un champ magntique e
La spectroscopie de luminescence (PL et PLE) a dj` t partiellement eaee traite dans le chapitre Techniques Instrumentales. Dans le rgime de leet e e Hall quantique la densit dtats dun gaz dlectrons 2D se condense, dans e e e les bandes de valence et de conduction, en niveaux de Landau (voir gure 1.11). Les processus optiques possibles sont les transitions inter-bandes telle que la luminescence et les transitions intra-bandes ou absorption cyclotron ncessitant de la lumi`re infrarouge. e e Dans une exprience standard de photoluminescence (PL), une excitation e optique de la largeur de la bande interdite cre une petite population de e paires lectrons-trous en exc`s. Les lectrons additionnels viennent alimenter e e e le gaz 2D prsent dans le puits quantique. Les trous en exc`s recombinent e e radiativement avec tous les lectrons disponibles, et lmission spontane qui e e e en rsulte est lempreinte spectroscopique du gaz dlectrons (voir la gure e e 1.1).
1.3.2
Diusion Raman par excitations dpendantes du e spin
La spectroscopie Raman est une mthode exprimentale performante e e pour ltude des excitations lmentaires dans les semiconducteurs, base e ee e sur le dcalage spectral relatif par rapport ` la frquence dune source dexcie a e tation monochromatique (voir chap. Techniques Instrumentales). La diusion Raman permet de dcrire avec une grande prcision les deux types dexe e citations de spin prsentes dans les SMD: les transitions de spin magntiques e e entre les dirents niveaux du multiplet de ltat fondamental de lion Mn2+ e e spars par un champ magntique externe et les processus de spin-ip des e e e lectrons de conduction dcrivant des orbites dans un champ magntique e e e [Ramdas 88]. 1.3.2.1 Excitations lectroniques e
Lorsquelle est dtectable, la diusion Raman des processus de spin-ip e est un moyen pratique pour sonder la structure lectronique des semicone ducteurs, et particuli`rement celles des SMD. Lopportunit dobserver de la e e diusion Raman par des processus de spin-ip lectroniques impliquant des e lectrons de conduction dans les niveaux de Landau dun semiconducteur a e t suggr pour la premi`re fois par Wol [Wol 66]. Les premi`res observaee ee e e tions ont t ralises dans n-InSb [Slusher 67] et pour les SMD a petit gap, ee e e dans HgMnTe [Geyer 80].
110
Energie Absorption intra-bande (cyclotron)
BC
Luminescence BV Densit dtats

Figure 1.11 Les dirents processus optiques dans un puits quantique soue mis ` un champ magntique: transitions inter-bandes (absorption , mission a e e et diusion Raman) et transitions intra-bandes entre niveaux de Landau adjacents (rsonance cyclotron). Le spin est nglig sur la gure. e e e Le principe de base de la diusion Raman est donne par la gure 1.3. e La radiation incidente dnergie L interagit, via le couplage spin-orbite, e avec un spin lectronique, qui prcesse ` la frquence Zeeman Z dans un e e a e champ magntique externe B, et induit un renversement de spin e (spin-ip). Le processus est accompagn par lmission dun photon dius e e e dnergie (L Z ) (raie Stokes) ou (L + Z ) (raie anti-Stokes), o` Z e u est lnergie Zeeman lectronique. Le champ lectrique de la radiation ine e e cidente laser EL exp iL t induit des processus de spin-ip par le biais de transitions dipolaires lectriques virtuelles dcrites par lHamiltonien e e H= expi(L S )t + expi(L +S )t (EL ES ) , 2 2 (1.39) o`, est la matrice de polarisabilit, son complexe conjugu, sont les u e e matrices de Pauli, S et ES la frquence et le champ lectrique de la radiation e e
1.3. Spectroscopie dans les puits quantiques de SMD
111
Figure 1.12 Mcanisme Raman a deux tapes pour la raie P M impliquant e ` e des transitions internes au multiplet Zeeman de lion Mn2+ . Les `ches ine diquent les transitions dipolaires virtuelles. Les chelles dnergies ne sont e e pas respects et E0 e P M . (dapr`s [Petrou 83]). e diuse [Geschwind 84]. A partir du produit vectoriel EL ES de lquation e e 1.39, on peut dduire les r`gles de slections pour la symtrie cubique. La e e e e matrice de Pauli a des composantes hors diagonale qui correspondent ` des a transitions de spin-ip observables uniquement lorsque le rsultat du produit e EL ES est perpendiculaire au champ magntique. Dans cette gomtrie, e e e pour un champ magntique suivant z, les raies Stokes (anti-Stokes) sont e polarises +() pour des faisceaux incidents L et diuss S en polarisation e e croise. Aucune diusion Raman nest possible si les polarisations de L et S e sont parall`les. e 1.3.2.2 Excitations magntiques e
La couche d incompl`te des atomes magntiques dans un SMD est respone e sable de nombreux phnom`nes dans lesquels les moments magntiques locae e e liss jouent un rle important, que se soit individuellement ou collectivement e o via leurs interactions mutuelles. A faible concentration x de mangan`se, line teraction dchanges entre ions Mn2+ est plus petite que lnergie thermique e e kB T et les ions peuvent tre considrs comme isols les uns des autres: cest e ee e la phase paramagntique (PM). Dans cette phase ltat fondamental dgnr e e e e ee
112
de lion Mn2+ , not 6 S5/2 (avec L = 0, S = 5/2), se spare en six niveaux dans e e un champ magntique externe (reprsents sur la gure 1.6). Des transitions e e e de spin-ip entre sous-niveaux adjacents de ce multiplet peuvent tre observs e e par diusion Raman [Petrou 83]. Les r`gles de slections pour lobservation e e des excitations magntiques sont donnes par lquation 1.39. Suivant les e e e arguments dvelopps par Fleury et Loudon [Fleury 68], il est possible de e e concevoir un processus ` deux tapes avec pour tat intermdiaire un tat a e e e e excit de lion Mn2+ (L = 1, S = 5/2). La gure 1.12 montre les mcanismes e e dun tel processus ` deux tapes pour les deux composantes Stokes et Antia e Stokes dune raie Raman. Pour la composante Stokes un photon incident dnergie L et de polarisation circulaire droite + induit une transition e dipolaire lectrique virtuelle entre un tat initial et intermdiaire qui di`re e e e e par mJ = +1; elle est suivit par une seconde transition dipolaire entre ltat intermdiaire et ltat nal avec mJ = 0. Cette deuxi`me transition e e e e est accompagne par une mission de photon dius de polarisation suivant e e e laxe z et dnergie s = L P M avec P M = gM n B B. A la n du e processus lion Mn2+ revient dans un tat excit ` lintrieur du multiplet e e a e Zeeman et qui di`re de ltat initial de mS = +1. Un processus similaire e e peut tre envisag pour la raie anti-Stokes avec pour polarisation incidente e e et rsultante suivant z. Il faut not que le phnom`ne dcrit ci-dessus est e e e e e lquivalent de la Rsonance Paramagntique Electronique (RPE) de lion e e e Mn2+ observe par diusion Raman. e
113
Chapitre 2 Puits quantiques de CdMnTe

Introduction
Le dveloppement des techniques modernes de dpt de couches minces e e o (pitaxie par jets molculaires, pitaxie en phase vapeur, pitaxie en phase e e e e liquide ...) permettent actuellement de raliser des htrostructures de e ee grandes qualits. Une htrostructure est un empilement de couches minces e ee de dirents matriaux semiconducteurs dans lequel lordre cristallin est e e conserv dune couche ` lautre. Il est dsormais possible, grce ` ces teche a e a a niques, de contrler lpaisseur des couches ` lchelle de la distance intero e a e atomique (quelques Angstrms), et daccder ` des tailles pour lesquelles o e a les eets quantiques prdominent avec lapparition des niveaux dnergie e e discrets conns. Linvention de la modulation de dopage, qui consiste ` e a incorporer une couche de dopant ` une distance dtermine de la couche a e e de connement, a permis damliorer considrablement la mobilit du gaz e e e dlectrons bi-dimensionnel (2D) [Dingle 78]. Les premi`res expriences sur e e e les gaz dlectrons 2D ont t ralises dans des transistors MOSFET au e ee e e silicium. Jusqu` prsent, les recherches sur les htrostructures ont t prina e ee ee cipalement orientes sur les tr`s populaires semiconducteurs de type III-V, e e comme par exemple les superrseaux GaAs/GaAlAs. Leurs grandes qualits e e sont caractrises par des faibles densits de dfauts, lies au faible dsaccord e e e e e e de maille, et des grandes mobilits de porteurs. Cependant depuis quelques e annes, les htrostructures de semiconducteurs II-VI, bien que plus dicile e ee ` raliser, sont lobjet de nombreuses tudes sur les proprits optiques et a e e ee de transport des gaz dlectrons 2D [Landwehr 01]. De plus, dans ces struce tures, il est relativement ais dincorporer ` la fois, des ions magntiques e a e obtenant ainsi des htrostructures de semiconducteurs magntiques dilus ee e e (SMD) et des porteurs libres par modulation de dopage. Ceux-ci orent
114
2. Puits quantiques de CdMnTe
Buffer CdTe
Figure 2.1 Reprsentation schmatique de la structure des bandes dun e e puits quantique typique de Cd1y Mgy Te/Cd1x Mnx Te avec y = 0,2 et x 0,005; L = 100 ou 150 (voir texte). A A une opportunit unique dtudier les interactions dchanges entre les pore e e teurs fortement mobiles avec les spins magntiques localiss. e e La suite de ce chapitre donne des dtails sur la fabrication, la structure et la e mthode de dopage des chantillons que nous avons mesurs. e e e
2.1
Structure des chantillons e
Lensemble des chantillons tudis pour ce travail de th`se ont t e e e e ee raliss par lquipe de J. Kossut du Department of Growth and Physics e e e of Low Dimensional Crystals de lInstitute of Physics de Varsovie, Pologne. La mthode de croissance des structures est lpitaxie par jets molculaires e e e (EJM) durant laquelle un substrat de GaAs semi-isolant orient suivant laxe e cristallographique (100) et maintenu ` une temprature de 250 o C, est expos a e e ` un ux continu de vapeur de sources lmentaires Cd, Te, Mg et Mn ou ` a ee a un ux modul dun compos de ZnI2 pour le dopage ` liodure. e e a La structure dtaille des chantillons est montre sur la gure 2.1. Une e e e e structure typique se compose dun puits quantique simple (largeur L de 100 ` 150 ) de Cd1x Mnx Te dlimits par des barri`res non-magntiques de Aa A e e e e Cd1y Mgy Te [Karczewski 98]. Suivant les chantillons, la distribution de Mn e
Substrat GaAs (100)
Superrseau CdTe/CdMgTe
Puits Quantique Cd - Mn Te
Buffer CdMgTe
Barrires Cd -yMgyTe
dopage
2.2. Modulation de dopage
115
` lintrieur du puits est soit homog`ne soit rpartie en couches alternes vera e e e e (voir g. 1.7), ceci an dobtenir un ticales de CdTe/MnTe spares de 30 A e e meilleur recouvrement partiel des fonctions dondes entre les tats conns et e e les tats magntiques des ions localiss. La concentration eective de Mn xef f e e e est estime exprimentalement ` partir de la courbe du splitting Zeeman e e a gant (voir gure 1.5 et quation 1.8) dtermin par spectroscopie Raman e e e e comme nous le verrons dans les chapitres suivants. La dtermination exprimentale de la bande dnergie interdite de e e e Cd1y Mgy Te ralise par photoluminescence (PL), donne une raie PL a e e ` 1,95 eV correspondant ` une concentration de Mg denviron 20%. Cette vaa leur permet dobtenir des osets importants entre les bandes de conduction (et de valence) du puits et de la barri`re selon une rpartition en e e 70/30 de la dirence totale des bandes interdites des deux semiconducteurs e [Kuhn-Heinrich 93] assurant ainsi un bon connement quantique des tats e lectroniques dans le puits. e
2.2
Modulation de dopage
Les lectrons sont introduits dans la structure par modulation de doe page. Cette technique, invente par H.L. Strmer et R. Dingle en 1978 e o [Dingle 78], consiste ` sparer spatialement les lectrons de conduction davec a e e leurs atomes donneurs parents. Il en rsulte alors une rduction de la dife e fusion des lectrons de conduction sur les impurets neutres et ionises, e e e et par consquent une amlioration considrable de la mobilit. Dans nos e e e e chantillons, les impurets dopantes (ions iodure I2+ ) sont introduites sous e e la forme dune couche mince dpaisseur variable e, spare de 100 du e e e A puits quantique par un espace intrins`que de Cd0,8 Mg0,2 Te, suivant une die rection perpendiculaire ` laxe de croissance [Wojtowicz 98]. Lintroduction a dune couche de dopage conduit ` une asymtrie du potentiel du puits telle a e quelle est reprsente schmatiquement sur la gure 2.2. Le contrle prcis de e e e o e lpaisseur e se fait durant le processus de croissance par EJM, en dplaant e e c progressivement un masque devant le substrat expos ` un ux molculaire ea e de ZnI2 . Le rsultat obtenu est reprsent schmatiquement sur la gure 2.3: e e e e on obtient une structure comportant 4 niveaux de dopage dirents variant e 11 2 de, nominalement, 0 ` environ 510 cm , grce ` 4 paisseurs de la rgion a a a e e dope e direntes, tout en un seul processus dEJM. La mobilit maximale e e e pour de telles structures est de lordre de 105 cm2 /Vs.
116
2. Puits quantiques de CdMnTe
Cd - Mn Te
khjihhgf le
100
Epuits(x)
e Cd Mg Te Cd Mg Te
e d e d
Figure 2.2 Prol asymtrique tr`s schmatique des bandes dnergies dun e e e e puits quantique de Cd0,8 Mg0,2 Te/Cd1x Mnx Te.
Sens de progression du masque
Figure 2.3 Prol de lintensit du dopage obtenu avec la technique de e modulation de dopage pour une structure Cd0,8 Mg0,2 Te/Cd1x Mnx Te. Les concentrations de porteurs ni dpendent de lpaisseur ei , avec i = 1,2,3,4. e e La `che au-dessus de la gure indique le sens de progression du masque lors e du processus de croissance par EJM.
~}|y x {zy xwv
~} { wv
u tts
u tts
~}|y x {zy xwv
~ | w
=1.95 eV
117
Chapitre 3 Caractrisation des chantillons e e par photoluminescence (PL) et photoluminescence dexcitation (PLE)
Introduction
La photoluminescence (PL) et la photoluminescence dexcitation (PLE), cette derni`re tant une technique quivalente ` de la spectroscopie dabsorpe e e a tion, sont des techniques de spectroscopie optique abondamment utilises e pour ltude et la caractrisation des nanostructures semiconductrices. Dans e e ce chapitre nous prsentons les rsultats des mesures de PL et PLE sur des e e puits quantiques magntiques du type Cd1x Mnx Te/Cd0,8 Mg0,2 Te ` modue a lation de dopage [Wojtowicz 98]. Lintroduction de moments magntiques localiss dans une matrice de semie e conducteurs II-IV induit sur le gaz dlectrons 2D, par le biais de linterace tion dchange sp-d, dimportants changements dans le spectre dnergie du e e matriau. Dans les SMD, la sparation des niveaux de spins, conscutives e e e aux modications nergtiques, donne lieu ` un splitting Zeeman gant pare e a e ticuli`rement visible sur les spectres dmission. Dans nos structures, les proe e cessus de luminescence et dabsorption sont domins par les recombinaisons e de complexes excitoniques. Ce chapitre est constitu de quatre sections principales. Dans la premi`re sece e tion on reviendra sur quelques dtails exprimentaux. La seconde et troisi`me e e e sections prsentent les rsultats des mesures de photoluminescence sur un e e puits quantique CdMnTe (chantillon B1) ` champ magntique nul et ` tr`s e a e a e
118
3. Caractrisation des chantillons par photoluminescence e e (PL) et photoluminescence dexcitation (PLE)
hauts champs respectivement. Lobjectif de cette tude est dutiliser la spece troscopie dmission comme un outil pour sonder les proprits lectroniques e ee e et magntiques de notre structure. Leet Zeeman gant est mis en vidence, e e e dans nos chantillons, par lvolution dans le champ magntique des transie e e tions excitoniques. La quatri`me et derni`re section est consacre ` lanalyse e e e a des rsultats de PL et PLE dun second chantillon (MR). Ces mesures ont e e permis de dterminer les conditions de rsonances des transitions de spin-ips e e magntiques (SfMn), qui seront utiles par la suite pour ltude en spectroe e scopie Raman.
3.1
Dtails exprimentaux e e
Les mesures de PL et PLE ont t ralises sur deux chantillons de ee e e e concentrations en Mn et de densit de porteurs dirents. Le premier, que e e lon nommera par la suite B1, provient de la structure telle quelle est dcrite e sur la gure 2.3 du chapitre prcdent. Lchantillon B1 correspond, avec e e e une paisseur de la couche de dopant e1 = 0, ` un dopage nominal nul ou e a intentionnellement nondop. Toutefois, la valeur de la densit dlectrons e e e ne peut tre calcule ` partir de la dpendance en polarisation des pics des e e a e excitons chargs 1 (X ) [Astakhov 02], et est estime ` 2 1010 cm2 . e e a La quantit eective de mangan`se Mn dans le puits quantique, dtermine e e e e ` partir de lquation 1.8, vaut pour les chantillons Bi xef f 0,2%. Les a e e ions Mn2+ sont distribus sous la forme de 3 mono-couches de Cd0,9 Mn0,1 Te e ` lintrieur dun puits de CdTe (voir chapitre 2 et gure espaces de 30 A a e e 1.7). Le deuxi`me chantillon 031298C, dsign par MR (Multi-Raman) pour e e e e des raisons que lon exposera plus loin, est constitu dun puits de largeur e avec une densit dlectron de ne 2,9 1011 cm2 et une L = 150 A e e concentration en Mn xef f = 0,54% rpartie de faon homog`ne dans le puits. e c e Les expriences de PL et PLE ont t ralises sur des chantillons soumis e ee e e e ` des tempratures de 4,2 K et 1,7 K et exposs ` des champs magntiques a e e a e jusqu` 14 T, dans une bobine supra, et 28 T dans une bobine rsistive. Les a e chantillons sont monts en conguration Faraday, cest-`-dire que le vecteur e e a k de la radiation lumineuse est ` peu prs parall`le au champ magntique B. a e e e Des bres optiques, optimises pour le proche infra-rouge, avec un diam`tre e e de cur de 200 m pour lexcitation et 600 m pour la collection, sont utilises pour guider la lumi`re. Les mesures sont rsolues en polarisation e e e grce ` lutilisation dune mini-table optique dcrite au chapitre Techniques a a e exprimentales. La source dexcitation est un laser titane saphir accordable e
1. On emploie aussi le terme de trions
3.2. Spectres PL et PLE ` champ nul a
119
de 690-1100 nm. Pour viter les eets de chauage, la densit de puissance est e e 2 maintenue en-dessous de 1 mW/cm . Les spectres PL et PLE sont obtenus avec une camra CCD, et traits sur ordinateur. e e
3.2
Spectres PL et PLE ` champ nul a
La gure 3.1 montre les spectres de PL et PLE des chantillons B1 et MR e ` champ magntique nul et pour une temprature de T = 1,7 K. Bien que a e e intentionnellement nondop, lchantillon B1 est de type n et a probablee e ment une densit dlectrons denviron 2 1010 cm2 dans le puits. Le pic e e PLE (absorption) le plus intense observ pour cet chantillon (g. 3.1(a)) est e e attribu ` lexciton neutre X, alors quun second pic beaucoup moins intense, ea observ ` plus basse nergie, est identi ` lexciton charg ngativement X . ea e ea e e Parall`lement le spectre PL pour le mme chantillon prsente lui aussi deux e e e e pics bien distincts. Le premier pic, ` haute nergie, co a e ncide prcisment avec e e celui observ en absorption et peut tre clairement attribu ` lexciton libre e e ea X. Le second, ` plus basse nergie, est certainement produit par lexciton a e charg X . Ce pic est lg`rement dcal vers les basses nergies par rapport e e e e e e ` celui observ en absorption. Ce dcalage entre les raies dmission et daba e e e sorption sugg`re que X vu en PL est li ` un donneur (D0 X), alors quen e ea absorption il est d ` un exciton charg libre . Les principaux pics dmission ua e e et dabsorption montrent un largissement asymtrique. Cet largissement e e e est plus prononc du ct des hautes nergies pour le pic le plus intense en e oe e absorption (X), alors quen mission (X ), il est plus prononc du ct des e e oe basses nergies. On explique cet largissement asymtrique par la contribue e e tion de la diusion exciton-lectron aux transitions optiques observes (proe e cessus combin exciton-lectron). e e On reconna qualitativement les transitions X et X sur le spectre t dmission du deuxi`me chantillon MR (g. 3.1(b)), mais avec une densit e e e e 11 2 (> 100 dlectrons de 2,9 10 cm et une largeur de puits d = 150 A e A pour B1) il poss`de un spectre dabsorption plus complexe. Les deux pics e qui suivent la position du laser sont identis dans lordre des nergies croise e santes, ` la transition excitonique 1s(TL) associe ` ltat fondamental de a e a e lexciton trou-lourd (TL) et 1s(tl) associe ` lexciton trou-lger (tl). Les e a e `ches verticales rouges indiquent la position en nergie de la dtection des e e e spectres PLE. Une reprsentation graphique des donnes ` deux dimensions, c.-`-d. avec e e a a deux variables indpendantes (nergie dexcitation et nergie de dtection) e e e e et une variable dpendante (intensit) est montre sur la gure 3.2. Sur cette e e e gure labscisse correspond ` lnergie du laser et lordonne ` lnergie de a e e a e
120
Figure 3.1 Spectres PL et PLE des chantillons B1(a) et MR(b) a champ e ` nul. Les nergies dexcitations sont de 1.65 eV pour B1 et 1.71 eV pour MR. e Les `ches rouges correspondent a lnergie de dtection des spectres PLE. e ` e e Les concentrations eectives en mangan`se sont estimes ` 0,2% et 0,54% e e a pour B1 et MR respectivement.
dtection, et o` lintensit des donnes est traduite par des nuances de gris e u e e ou de couleurs. Le spectre PL est extrait de cette reprsentation en visuae lisant la ligne de contour suivant laxe dexcitation, et inversement on obtient les spectres PLE en visualisant la ligne de contour suivant laxe de dtection. Lanalyse, dun nombre important de mesures est grandement fae
3.2. Spectres PL et PLE ` champ nul a

PL Intensit (unit. arb.)
121
PL Energie (eV)
PLE intensit (unit. arb.)
" !# " !# "

! "
Laser Energie (eV)
Figure 3.2 Reprsentation graphique des mesures de luminescence pour e lchantillon MR ` champ magntique nul. La section verticale donne un e a e spectre PL pour une nergie dexcitation donne, et inversement la section e e horizontale correspond au spectre PLE pour une nergie de dtection donne. e e e cilite par cette reprsentation graphique 2 ; elle sera abondamment utilise e e e par la suite, notamment pour ltude des conditions de rsonances des transie e tions de spin-ips (voir chapitre suivant). Sur limage au format gray-scale de la gure 3.2, obtenue pour lchantillon MR ` champ nul, on voit la raie e a diagonale intense due au laser ainsi que deux lignes, qui lui sont parall`les, e correspondant aux raies Raman (Stokes) du phonon LO et de sa rplique e (2LO). La partie centrale et intense, entre 1.6071.610 eV, correspond aux structures de luminescence telles quon peut les voir sur le spectre PL de MR (g. 3.1(b)). Au-dessous de cette nergie, les zones sombres (1.6 eV) e ont t identies ` de la luminescence provenant de la couche tampon (bufee e a fer) de CdTe. Dapr`s la gure, le calcul de la frquence du phonon LO dans e e CdTe pour B = 0 T et T = 1,7 K donne LO 21 meV (` comparer avec a
2. Reprsentation au format gray-scale ou raster image suivant la terminologie e anglo-saxonne
122
la valeur de 21,08 meV pour CdTe massif ` 1,2 K [YuCardona]). a
3.3
Spectres PL et PLE en fonction du champ magntique e
Lapplication dun champ magntique modie profondment les proe e prits optiques du puits quantique de CdMnTe. Linteraction dchange ee e s(p)-d entre les lectrons des tats s de la bande de conduction(p de la bande e e de valence) et les lectrons des tats d de lion Mn2+ est ` lorigine de leet e e a Zeeman gant. Le splitting Zeeman gant qui en rsulte est responsable e e e des proprits optiques des SMD. Lvolution dans le champ magntique ee e e des transitions optiques lies aux excitons neutres X et chargs ngatif X e e e (trions) illustre parfaitement leet du splitting Zeeman gant notamment e pour les chantillons de faible concentration (voir B1). Pour des concentrae tions un peu plus leves de nouvelles transitions optiques, qui ne peuvent e e tre attribues aux pics de magnto-excitons classiques, apparaissent dans e e e les spectres dabsorption (PLE) en fonction du champ magntique. Ces trane sitions, lies ` des mcanismes dinteraction entre exciton-lectron combins, e a e e e ont t rcemment observes dans des puits quantiques de CdTe/CdMgTe ee e e [Yakovlev 97, Ossau 01].
3.3.1
Eet Zeeman gant e
La prsence de moments magntiques localiss dans CdMnTe induit un e e e rarrangement des tats de spins lectroniques sous champ magntique. Ce e e e e rarrangement est la consquence de linteraction dchange sp-d et donne e e e lieu ` ce que lon nomme leet Zeeman gant. Cet eet ce traduit par un a e tr`s grand cartement entre les niveaux de spins ou splitting Zeeman gant e e e qui peut tre observ sur les spectres de photoluminescence, mme pour e e e des champs relativement faibles. Tel quil est dcrit au chapitre 1 le cristal e semiconducteur de CdTe a ses extremums des bandes de conduction (6 ) et de valence (8 ) situs au centre de la zone de Brillouin (gap direct) et dont les e moments angulaires totaux sont gaux ` J = 1/2 et J = 3/2 respectivement e a 2+ (voir gure 1.2). Lajout dions Mn dans le semiconducteur hte a pour o eet de raligner les tats de spins des lectrons et des trous sous un champ e e e magntique. e La gure 3.3 reprsente la dpendance en champ magntique des structures e e e de bandes pour CdTe et CdMnTe. On remarque, pour CdMnTe (voir gure 3.3(b)), que lnergie du terme dchange p-d est quatre fois plus grande e e t e que lnergie du terme dchange s-d [Gaj 78]: par consquent, EZ = 4EZ e e e
3.3. Spectres PL et PLE en fonction du champ magntique 123 e
Figure 3.3 Reprsentation schmatique de lvolution des structures de e e e bandes en fonction du champ magntique pour CdTe (a) et CdMnTe (b). e
Intensit (u. a.)
Energie (eV)
Figure 3.4 (a) Arrangement des niveaux de spins pour un champ magntique et une temprature donns. e1(TL1) correspond a la premi`re e e e ` e sous-bande lectrique des lectrons(trous lourds) dans un puits quantique. (b) e e Evolution de lintensit et de la position en nergies des composantes + et e e des spectres PL en fonction du champ magntique. e
124
(voir gure 3.4(a)). les r`gles de slection pour les transitions optiques dans e e CdMnTe sont elles aussi bien tablies en photoluminescence. La luminescence e la plus intense est observe en lumi`re polarise circulaire + , et correspond e e e aux transitions entre le plus bas niveau de spin lectronique (mj = 1/2) e et le plus haut niveau de spin de trou (mj = 3/2). La composante correspond aux transitions complmentaires. Par consquent, lobservation des e e + composantes / de la lumi`re correspond ` la somme des nergies Zeee a e e t man de la bande de conduction EZ et de valence EZ . En absorption (PLE), les deux composantes + et sont dgales intensits. e e Dans un puits de CdMnTe les phnom`nes de connement quantique pere e mettent dattribuer les transitions optiques aux processus de recombinaisons entre les lectrons occupant le bas de la sous-bande lectrique e1 et e e les trous du sommet de la sous-bande de valence TL1. Lapplication dun champ magntique spare en deux niveaux de spins ( et ) les sous-bandes e e de conduction et de valence prcdentes, tel que le montre la gure 3.4(a). La e e luminescence du gaz 2D est tr`s sensible aux conditions extrieures; notame e ment au champ magntique appliqu et ` la temprature. La forte polarisae e a e + tion de la luminescence observe ` basse temprature et ` champ faible, e a e a est illustre par les spectres PL donns sur la gure 3.4(b). Ceci constitue e e la principale caractristique de la rponse optique dun puits quantique de e e CdMnTe dop ou non-dop, et quelque soit lorigine des transitions optiques e e mises en jeu (excitoniques ou bandes-`-bandes) [Teran 98]. a
3.3.2
Transitions excitoniques: excitons, trions
La gure 3.5 montre lvolution des composantes de polarisation + et e de la luminescence en fonction du champ magntique jusqu` 28 T pour e a lchantillon non-dop B1 ` T = 1,7 K. Comme on peut le voir sur cette e e a gure la photoluminescence de B1 est principalement caractrise par les e e transitions optiques associes ` lexciton neutre X et ` lexciton charg e a a e ngativement X (ou trion). De plus, on remarque clairement que la lue minescence est fortement polarise + . Cependant, ` partir de 20 T les e a transitions optiques associes ` X et X dtectes en polarisation + die a e e minuent dintensit alors quen dtection les intensits de X , et de faon e e e c moins prononce celle de X, augmentent. Ce phnom`ne est discut plus loin. e e e e La reprsentation des donnes en format grayscale de la gure 3.6 donne e e une ide plus qualitative de lvolution de lintensit en fonction du champ e e e magntique. Une analyse plus dtaille des donnes permet dextraire lintene e e e sit et la position en nergie des dirents pics dmission (PL) en fonction e e e e du champ magntique; elle est prsente sur la gure 3.7 ainsi que la posie e e tion en nergie des pics dabsorption (PLE) correspondants. La PLE a t e ee
3.3. Spectres PL et PLE en fonction du champ magntique 125 e
Figure 3.5 Evolution des composantes de polarisation + et des spectres PL en fonction du champ magntique pour B1 a T = 1,7 K. Lnergie dexcie ` e tation est de 1,707 eV. Lintensit est reprsente en unit logarithmique. e e e e mesure seulement jusqu` 14 T. e a Lvolution de la position en nergie de lexciton libre (X) en fonction du e e champ magntique jusqu` 28 T re`te incontestablement leet Zeeman e a e gant tel que nous lavons vu plus haut. La dirence dnergies entre les e e e + deux branches et de lexciton X quivaut ` la somme des nergies e a e e t e Zeeman des lectrons et des trous lourds (EZ +EZ ). La valeur de EZ en fonce tion du champ magntique est extraite des mesures de spectroscopie Raman e sur les transitions de spin lectronique (voir chapitre suivant). En combinant e lanalyse des donnes exprimentales obtenues en photoluminescence et en e e spectroscopie Raman, il est donc possible de conna EZ (T ). Les rsultats tre t e exprimentaux sont reprsents par des symboles ouverts sur les gures 3.8. e e e e Comme prvu le splitting Zeeman des lectrons EZ (cf. gure 3.8(a)) sane e nule pour une valeur du champ magntique accessible ` lexprience (voir e a e t son calcul ci-dessous). Le splitting Zeeman des trous EZ (cf. gure 3.8(b)) montre, lui aussi, une tendance ` sannuler, mais pour un champ magntique a e
126

1.640 1.635
Energie (eV)
1.630 1.625 1.620 1.615 1.610 1.605 -20 -10 0 10 20
Champ magntique (T)
Intensit (unit arb.)
Figure 3.6 Reprsentation en format gray-scale de la PL corrige des e e fuites en fonction du champ magntique pour lchantillon B1 a T = 1,7 K. e e ` beaucoup plus intense. A partir de cette observation, nous nous proposons de faire la premi`re prdiction de la valeur du champ magntique pour laquelle e e e t on a EZ = 0 (voir calcul plus loin). e Lexpression EZ (B), donnant lnergie du splitting Zeeman des lectrons e e en fonction de B, utilise pour ajuster les points Raman exprimentaux de e e la bande de conduction, est la suivante (voir aussi quation 1.8): e
e EZ (B,T ) = ge B B + E0 Br(5gM n B B/2kB Tef f ) ,
(3.1)
o` ge le facteur-g du gaz 2D des lectrons dans CdMnTe, E0 la valeur ` u e a 5 saturation du second terme correspondant au produit N0 2 xef f et Tef f la temprature eective, sont les param`tres ` ajuster et Br une fonction de e e a Brillouin dordre 5/2. Pour le facteur-g du mangan`se nous avons pris la e valeur donne par Deigen et al. soit gM n = 2,007 [Deigen 67]. Le meilleur e ajustement est obtenu pour les param`tres suivants: ge = 1,51 0,02, e valeur cohrente avec -1,47 mesure dans des structures CdTe/CdMgTe e e
3.3. Spectres PL et PLE en fonction du champ magntique 127 e par une technique dirente (spin quantum beats measurements) [Zhao 98]; e E0 = 1,22 0,01 meV soit xef f 0,0022, pour une constante dchange e s-d N0 220 meV dans CdTe massif [Gaj 79]; et enn une temprature e eective Tef f = 1,67 0,04 K. Ces rsultats permettent de dterminer la e e valeur du champ magntique pour laquelle le splitting Zeeman eectif sane e nule (EZ = 0) soit 14 T (voir g. 3.8(a)). On proc`de de la mme faon pour dterminer le splitting Zeeman des e e c e t trous. A bas champ, les points EZ , obtenus par la procdure dcrite plus haut, e e sont ajusts par la fonction de Brillouin E0 Br(B,T ) o` E0 est lquivalent e u e du dcalage Overhauser pour les trous. Dapr`s la gure 3.8(b), la partie e e haut champ semble se fermer. Nous faisons lhypoth`se dune extrapoe lation linaire ` hauts champs magntiques. Ceci nous permet de faire une e a e estimation du facteur g dni pour les trous lourds ( 3/2), cest-`-dire que le e a terme linaire de lnergie Zeeman scrit 3gt B B. Une expression approche e e e e t de EZ (B,T ) peut scrire de la faon suivante: e c
t EZ (B,T ) = 3gt B B + E0 Br(B,T ) .
(3.2)
Cette expression ne tient pas compte des eets Zeeman nonlinaires ine trins`que dans CdTe, causs par la complexit des structures de la bande e e e de valence. Si nous xons le terme = 4, valeur conseille par Gaj et al. e [Gaj 79], le rsultat de lajustement donne pour param`tre le facteur g des e e trous lourds gt = 0,20 0,01. Les rsultats des ajustements sont montrs e e sur la gure 3.8. Le splitting Zeeman des trous sannule alors pour un champ magntique de lordre de 138 T, valeur qui est actuellement hors de porte e e des expriences classiques de laboratoire! Les calculs thoriques pour les face e teurs g sont en gnral plus diciles ` rsoudre pour les trous que pour e e a e les lectrons, notamment ` cause des structures de valence plus complexes, e a des eets de connement et de contraintes. De plus les param`tres dajustee ment appropris de la barri`re non magntique de CdMgTe sont mal connus e e e [Zhao 98]. Lvolution de lexciton charg (X ), bien quidentique ` celle de X pour les e e a champs faibles (de 0 ` 14 T), dvie substantiellement ` partir de 15 T par a e a rapport au comportement attendu, notamment pour la branche . Cette dviation saccompagne de lapparition, vers 18 T, dune troisi`me ligne e e (reprsente par des triangles pleins sur la gure 3.7(a)), observe aux basses e e e nergies. Ce phnom`ne na pas trouv dinterprtation satisfaisante ` ce e e e e e a jour. On note sur la gure que labsorption de X dtecte en polarisation e e + nest observable qu` partir de 12 T. Labsorption de lexciton charg cora e respond ` la transition optique h + e X o` llectron e est dans un tat a u e e initial de spin +1/2 ou 1/2, et o` les deux tats naux possibles pour X u e sont constitus de deux lectrons de spins anti-parall`les + et - 1/2 capturs e e e e
128
Figure 3.7 Position en nergies des pics de PL et PLE (a) et intensit e e des pics de PL (b) en fonction du champ magntique pour lchantillon B1. e e La courbe note S correspond a la somme des intensits. Les rsultats on t e ` e e ee corrigs des ventuels probl`mes de fuites de polarisation e e e
3.4. Conditions de rsonances e
129
par un trou de spin +3/2 (tat not A) ou 3/2 (tat B) [Kheng 93]. Or ` e e e a tr`s basses tempratures et pour un champ magntique donn, les lectrons e e e e e de la bande de conduction peuplent prfrentiellement les tats de plus basses ee e nergies. Il est alors vident, dapr`s la gure 3.9(b), que les transitions qui e e e ont un lectron de spin +1/2 pour tat initial (absorption + ) ne deviennent e e visibles qu` partir de 12 T. En eet, comme nous le verrons dans le chapitre a suivant, avec une concentration eective en Mn de 0,2%, les sous-niveaux de e spins lectroniques de lchantillon B1, sinversent pour 14 T (EZ = 0). e e La gure 3.7(b) montre lvolution de lintensit des raies PL pour les deux e e + polarisations et . On remarque, tout dabord que lintensit est maxie male pour la polarisation + . Toutefois de fortes variations dintensit sont ` e a noter, notamment ` tr`s haut champ. Lintensit des raies X et X dtectes a e e e e + en polarisation diminue fortement vers 15 T et 20 T respectivement, alors que dans le mme temps lintensit des transitions X et, dans une moindre e e mesure X, dtectes en polarisation augmente jusqua atteindre un plae e teau vers 25 T. Une interprtation qualitative rudimentaire des rsultats est e e propose sur la gure 3.9(a) et expose dans les lignes qui suivent. Pour les e e champs magntiques compris entre 0 et 12 T, les transitions de polarisation e + sont plus favorables vis-`-vis de celles de polarisation , puisque les a lectrons et les trous occupent toujours, apr`s thermalisation, les tats de e e e plus basses nergies. Apr`s inversion des niveaux de spins lectroniques, les e e e transitions de polarisation deviennent plus favorables, quoique dans une moindre mesure, puisque comme nous lavons vu plus haut, linversion des niveaux de spins des trous lourds se produit beaucoup plus loin. La somme S des intensits de X et X dans les deux polarisations, amorce sa descente e aux alentours de 15 T (voir courbe note S sur la g. 3.7(b)). e
3.4
Conditions de rsonances e
Cette tude concerne plus particuli`rement lchantillon MR. Cet e e e chantillon est constitu dun puits quantique Cd1x Mnx Te de 150 de e e A largeur avec une concentration en Mn de x = 0,0054 %, rpartie de faon e c homog`ne dans le puits (voir le chapitre 2), et une densit de porteur de e e 2,9 1011 cm2 lectrons. Les mesures ont t ralises ` 1,7 K et 4,2 K e ee e e a dans une conguration Faraday utilisant de la lumi`re polarise circulaire e e et jusqu` des champs magntiques de 28 T. Sauf mention contraire, ltude a e e prsente ici repose principalement sur les mesures ` T = 1,7 K. La particue e a larit essentielle de lchantillon MR est quil manifeste de multiples pics de e e rsonances associs aux transitions de spin du Mn. Nous avons observ juse e e qu` un maximum de 7 pics (SfMni avec i=[1. . . 7]). Lvolution en fonction a e
130

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Figure 3.8 (a) Points exprimentaux (voir chapitre suivant) correspondant e e au splitting Zeeman lectronique EZ , lisss avec les param`tres encadrs e e e e e (voir texte).(b) Points exprimentaux, calculs par X X+ EZ (voir g. e e 3.9(a)), ajusts par la somme dune fonction de Brillouin et dune fonction e linaire dont les param`tres sont et gt (voir texte). e e
Figure 3.9 (a) Structures de bandes simplies en fonction du champ B, e ainsi que les transitions permises pour lmission de X. Les doubles `ches e e signient que les transitions sont plus favorables. (b) Absorption dun exciton e charg de part et dautre de EZ = 0 situ vers 1214 T (ligne verticale e e pointill). |i > et |f > signient respectivement tat initial et nal. e e
131
du champ magntique du pic de plus faible nergie a une pente qui correse e pond ` un facteur g du Mn proche de 2 (voir tude par spectroscopie a e Raman au chapitre 4). Le but de cette tude est de caractriser lchantillon MR, notamment e e e en procdant ` lidentication des direntes lignes dabsorption, an de e a e dterminer les conditions de rsonances des transitions SfMni . Dans les sece e tions suivantes sont prsents les rsultats de PL et PLE obtenus ` T = 1,7 K, e e e a ainsi que les conditions de rsonances pour lobservation des transitions de e spins magntiques. e
3.4.1
Identication des raies dabsorption (PLE)
La gure 3.10 montre lvolution en fonction du champ magntique de la e e position en nergie des pics dmission, ou PL (symboles pleins), et ceux dabe e sorption, ou PLE (symboles ouverts). Lidentication des direntes raies qui e apparaissent dans les spectres nest pas aise; certaines particularits ont t e e ee identies, dautres non. Tout dabord, on voit distinctement sur la gure e 3.10 les transitions caractristiques X et X dont lvolution en fonction du e e champ magntique re`te clairement le splitting Zeeman gant. On notera e e e toutefois que la branche PL de X dtecte en polarisation est absente e e alors que la branche quivalente PLE est elle bien prsente. e e An de prciser la nature de certaines raies dabsorption (PLE) nous e procdons aux ajustements. La structure nergtique des magnto-excitons e e e e ` deux dimensions (2D) ressemble ` celle dveloppe par latome dhya a e e drog`ne dans un champ magntique. Par ce biais, nous tentons de dcrire e e e les tats excitoniques associs aux trous lourds (TL) en utilisant le mod`le e e e hydrognique, que nous nexposerons pas ici, propos par A. MacDonald e e et D. Ritchie [MacDonald 86]. Les param`tres ncessaires aux calculs des e e nergies des tats excitoniques pour lchantillon MR sont les suivants: la e e e bande dnergie interdite eective EG = 1.6305 eV , lnergie de liaison de e e lexciton neutre EbX 20 meV estime ` partir du spectre PLE ` B = 0 T e a a par la dirence dnergie des tats exciton 1s et 2s (voir gure 3.2), et m e e e la masse eective rduite dnie par m1 = m1 + m1 avec me = 0.11m0 et e e t e mt = 0.18m0 . Lnergie de recombinaison ` champ nul est dtermine par la e a e e bande dnergie interdite EG moins lnergie de liaison EbX . En prsence dun e e e champ magntique B le comportement des tats excitoniques est inuenc e e e par la masse rduite m et lnergie de liaison EbX . Lquation montrant cette e e e dpendance en champ magntique scrit: e e e Enm = EG + EbX nm (z) 4 avec z=
2 c , EbX
(3.3)
132
Figure 3.10 Evolution dans le champ magntique de la position en nergie e e des pics PL (symboles pleins) et PLE (symboles ouverts). Le diam`tre des e symboles est li ` lintensit de chaque pic. Lnergie dexcitation laser est e a e e 1,65 eV.
o` c = eB/m est lnergie cyclotron rduite et la fonction nm (z) est u e e un quotient de polynmes de z, dont les coecients sont tabuls en fonction o e de n et m (cf. rfrence [MacDonald 86]). Les indices nm reprsentent les ee e niveaux hydrogniques habituellement nots par 1s, 2s, 2p, 3d, etc. Lexprese e sion dnitive, qui tient compte de lnergie dchange s(p)-d, scrit par e e e e example pour ltat excitonique fondamental 1s trou lourd: e
1 + / E1sT L = E1s EZ (B,Tef f ) . 2
(3.4)
Ici E1s correspond ` lnergie calcule par lquation 3.3 et EZ reprsente a e e e e lnergie Zeeman eective, calcule ` partir de lquation 1.9 avec ge = 1,6 e e a e et gt = 0,43 pour les facteurs g des lectrons et des trous (gt est mesur de e e
133
e la mme faon que pour B1), et enn E0 = 5E0 14 meV pour la somme des e c nergies dchanges ` saturation dans les bandes de conduction et de valence e e a e avec E0 2,8 meV (obtenu en Raman au chapitre 4). Les rsultats pour les e transitions excitoniques 1s et 2s trous lourds (TL) sont montrs sur la gure e 3.11. Seule la transition 1sTL semble ajuster les points exprimentaux. Le e mod`le bi-dimensionnel hydrognique simple utilis ici ne peut calculer ltat e e e e excitonique fondamental impliquant des trous lgers (tl), parce que la masse e eective des trous lgers est dicilement calculable ` cause des tats de la e a e bande de valence compliqus. La transition 1stl est trace ` la main sur la e e a gure 3.11 (ligne tirete verte). e Rcemment de nouvelles rsonances optiques ` trois particules (exciton e e a lectron) et ` quatre particules (trionlectron) ont t observes dans le e a e ee e spectre dabsorption dun puits quantique de CdTe/CdMgTe contenant une gaz dlectrons 2D de faible densit et soumis ` un champ magntique exe e a e terne. Dans ce cas, un photon incident cre non seulement un exciton (ou un e trion), mais en plus, excite un second lectron du niveau fondamental vers e un niveau de Landau suprieur. Ce processus peut tre dcrit comme une e e e rsonance combine excitoncyclotron (ExCR) ou trioncyclotron (TrCR) e e [Yakovlev 97, Ossau 01]. Lnergie de la transition optique ExCR peut tre e e qualitativement dcrite par e
1 e 3 e c + h X + c . 2 2 Lnergie attendue pour la raie ExCR est alors e

e EExCR = EX + c ,
(3.5)
(3.6)
e e e o` c = 1,05 meV /T est la frquence cyclotron des lectrons, avec me = u 0,11m0 . La principale caractristique de cette transition combine, est quelle e e a une pente tr`s proche de la rsonance cyclotron (en fait la thorie prdit e e e e e une pente gale ` c [1 + me /(me + mh )] = 1,25 meV /T avec mh = 0,48m0 e a [Ossau 01]). Sur la gure 3.11, nous avons trac la courbe ExCR ` laide de e a lquation 3.6, et en tenant compte de lnergie dchange s(p)-d prsent dans e e e e notre structure. La pente de la partie linaire est estime exprimentalement e e e ` 1,3 meV/T. Nous navons pas observ de rsonance trioncyclotron (TrCR) a e e dans cette structure. Les pics observs ` plus hautes nergies (> 1.63 eV ) correspondent probae a e blement ` des excitons associs aux tats de mme nombre quantique n des a e e e lectrons et des trous lgers. De plus, le fait que le puits ne soit pas parfaie e tement symtrique peut aussi engendrer des transitions entres sousbandes e de nombres quantiques dirents. Les outils de modlisation ` notre dispoe e a
134
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Figure 3.11 Mme chose que la gure 3.10 mais avec certains ajustements e (voir texte). ExCR reprsente lexcitation combine excitonlectron, dont e e e lnergie est calcule par lquation 3.6. e e e sition ne nous permettent pas de rendre compte de toute la complexit des e transitions optiques observes dans notre structure. Cependant, ` partir des e a rsultats prcdents, certaines conditions de rsonances des signaux Raman e e e e associs aux spins ips lectroniques et magntiques peuvent tre dnies e e e e e dans le paragraphe suivant.
3.4.2
Conditions dexcitation des rsonances SfMni e
A laide des spectres de PLE visualiss au format gray-scale nous e sommes capable de suivre lvolution de la position en nergie des rsonances e e e des transitions SfMni en fonction du champ magntique. Lexemple donn e e sur la gure 3.12 a t obtenu pour B = 14T et pour une conguration de ee polarisation / + (excitation/dtection) ` T = 1,7 K (pour plus de dtail e a e sur le format gray-scale voir la gure 3.2 et le texte). Une description sommaire de cette gure permet didentier les lignes du laser, des signaux
135
Raman (Stokes) associs au phonon optique LO et 2LO ainsi que la photolue minescence du puits sur la partie centrale de la gure. Dans la zone encadre e Z1, on distingue clairement 2 ` 3 rsonances attribues ` SfMn. Lagrana e e a dissement de la zone Z1 (gure 3.13) permet de voir distinctement deux types de rsonance: le premier, o` les rsonances apparaissent successivement e u e alignes verticalement (In-coming resonance) et sur le second, successivee ment alignes horizontalement (Out-going resonance). Comme le montre e la gure 3.13, le premier type de rsonance signie que lensemble des transie tions SfMni sont visibles pour une nergie dexcitation laser donne alors que e e pour le second type, il faut changer lnergie dexcitation pour observer une e par une successivement chaque transitions SfMn. Cette derni`re constatation e a son importance, puisquen choisissant judicieusement lnergie dexcitation, e nous pouvons dtecter chaque transition rsonante indpendamment lune de e e e lautre et suivre ainsi son volution dans le champ magntique. Cest en pare e tie la technique utilise pour tudier les croisements successifs entre SfMn et e e Sfe en diusion Raman (voir chapitre 4). La mme conguration est visible e dans la zone Z3, mais correspond cette fois-ci aux combinaisons rsonantes e LO+SfMni . Dans la zone Z2, les combinaisons LO+SfMni sont uniquement visibles en rsonance out-going. A partir des spectres issus de la zone Z1, nous e pouvons extraire, suivant le type de rsonance, la valeur de lnergie dexcie e tation pour laquelle les transitions SfMn sont maximales. An de dterminer e les conditions de rsonances des transitions SfMn, nous confrontons ces vae leurs mesures pour chaque champ magntique avec les graphes montrant e e lvolution des raies dabsorption (PLE) dans le champ magntique raliss e e e e au paragraphe prcdent. e e Les rsultats, obtenus pour les deux polarisations, sont montrs la gure e e 3.14. Sur cette gure, les symboles vides correspondent aux pics PLE et les carrs pleins aux positions en nergie des excitations laser pour lesquelles e e les signaux Raman associs aux transitions SfMn, matrialiss par les autres e e e symboles pleins, sont rsonant. e On distingue les deux types de rsonances cites plus haut. Sur la gure de e e droite (polarisation + / + ), la position de rsonance de SfMn1 , de type oute going, suit le niveau 1stl (symboles ouverts lis par des pointills) jusqu` e e a 7 T. A partir de 8 T, la rsonance change de nature on le voit par le fait e que ce nest plus SfMn1 qui suit le niveau 1stl, mais la position du laser; ce qui caractrise une rsonance de type in-coming et parall`lement dautres e e e positions de rsonances du type out-going apparaissent ` plus hautes nergies e a e + jusqu` 14 T. Pour la gure de gauche ( / ) la situation est dirente. De a e 1 ` 11 T la rsonance est du type out-going et suit le niveau 1sTL (symboles a e ouverts lis par des lignes continues), au-del` de 12 T elle change de nature e a tout en suivant le mme niveau dabsorption. Les fortes rsonances qui ape e
136
/+
Figure 3.12 Reprsentation des spectres au format gray-scale a B = 14 T , e ` + T = 1,7 K et polarisation / . La zone Z1 est agrandie sur la gure 3.13. Lchelle de couleur rend compte de lintensit. e e

1.622 1.621 1.620 1.619 1.617 1.616 1.615 1.614
137
1.617
1.619
1.621
1.622
1.624
1.626
1.627
1.629
Figure 3.13 Agrandissement de la zone note Z1 sur la gure 3.12. Deux e types de rsonances sont clairement visibles: rsonance in-coming marque e e e par une ligne tirete rouge verticale et rsonance out-going par une ligne e e tirete noire horizontale. e paraissent au dessus de 1,62 eV sont toutes du type out-going et suivent le niveau excitonique 1stl de la polarisation + / + (la ligne dabsorption excitonique 1stl na pas t rajoute an de ne pas surcharger la gure). On ee e note de plus, la particularit des positions de rsonance marques par des e e e symboles rouges, nots laser2 et SfMn2 sur la lgende de la gure 3.14, dont e e la rsonance est du type in-coming sur une ligne dabsorption qui na pas t e ee identie, et out-going sur le niveau 1stl. e Lobservation, en diusion Raman, de transitions de spins lectroniques et e magntiques se fait en polarisation croise et principalement dans la cone e guration + / , puisque comme nous lavons vu au dbut du chapitre, cest e dans cette conguration que la luminescence est la moins intense. A laide des rsultats prcdents, on peut donc dire quil faut exciter lchantillon MR au e e e e voisinage des niveaux excitoniques fondamentaux trous lourds (1sTL) et/ou trous lgers (1stl) en tenant compte du type de rsonance, pour observer e e les rsonances SfMn. La deuxi`me mthode est souhaitable si lon cherche e e e ` exciter les transitions magntiques indpendamment les unes des autres: a e e pour ltude des croisements avec les transitions de spin lectronique (Sfe) e e par exemple.
138
Figure 3.14 Comparaison des rsultats de PLE pour les deux congue rations de polarisations (symboles ouverts) avec la position en nergie des e rsonances de SfMn (symboles pleins). La lgende adopte permet de distine e e guer les positions des excitations laser (carrs) pour lesquelles on a rsonance e e de type incoming ou outgoing des transitions SfMn (autres symboles). Les symboles lis entre eux par des lignes continues et pointilles correse e pondent aux niveaux excitonique 1sTL et 1stl respectivement.
Conclusion
Dans ce chapitre nous avons tudi lvolution dans le champ magntique e e e e de la photoluminescence (PL) et de la photoluminescence dexcitation (PLE) dans deux puits quantique de CdMnTe ` modulation de dopage. Cette tude a e avait pour but de caractriser nos structures an den tirer prot pour des e mesures de spectroscopie Raman. Les rsultats pour lchantillon B1, qui est e e intentionnellement non dop, rv`lent une persistance des transitions excie e e toniques. Lvolution en fonction du champ magntique des excitons neutre e e et charg caractrise clairement leet Zeeman gant dans un semiconduce e e teur magntique dilu. Un calcul simple, en parall`le avec les rsultats de la e e e e
139
spectroscopie Raman, nous a permis de dterminer la structure des bandes e de conduction et de valence de B1. La caractrisation de lchantillon MR et e e lidentication des direntes transitions excitoniques, bien quincompl`tes, e e donnent une reprsentation partielle des conditions dexcitations pour obsere ver les transitions SfMn en diusion Raman.
140
141
Chapitre 4 Etude par spectroscopie Raman

Introduction: buts de ltude e
La spectroscopie Raman est une technique optique qui permet de mesurer des excitations de faibles nergies dans les cristaux, tels que les phonons, les e plasmons, les magnons. Mais elle est aussi tr`s sensible aux excitations Zeee man: transition de spin (retournement de spin ou spinip lectronique e et magntique. De plus laugmentation rsonante du signal permet de lapplie e quer ` ltude des excitations de faibles nergies dans les structures de puits a e e quantique. Un des avantages de la technique de diusion Raman est quelle permet de sonder les transitions de spins lectroniques et magntiques (ions e e 2+ Mn ) de faon continue en fonction du champ magntique. c e Le but de cette tude est dexplorer les transitions de spins lectroniques et e e magntiques, ainsi que leurs interactions, ` basses tempratures en fonction e a e du champ magntique jusqua 28 T. Dans cette tude nous nous sommes plus e e particuli`rement concentrs sur les aspects suivants: e e Etude de la dpendance en fonction du champ magntique des excitae e tions de spins lectroniques et magntiques. Comme nous lavons not e e e dans le chapitre prcdent, la diusion Raman associe ` une transie e e a tion de spin restitue d`lement le splitting Zeeman eectif pour les e lectrons ou les ions Mn2+ . Il est alors possible de mesurer lnergie Zeee e man autour de certaines rgions de champ magntique o` des nouveaux e e u eets dpendant du spin peuvent se produire. Ces rgimes sont, (i) e e proche de zro o` des porteurs localiss sur des impurets induisent, par e u e e lintermdiaire de linteraction dchange sp-d, une forte magntisation e e e sur leur voisinage (on parle de polarons magntiques lis [Wol 84]), (ii) e e dans la rgion de champs pour lesquels les nergies des transitions de e e spins lectroniques et Mn sont comparables, o` un anti-croisement e u
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4. Etude par spectroscopie Raman
est observ et (iii) ` plus haut champ o` lnergie Zeeman lectronique e a u e e eective sannule. Etude de linuence de la densit dlectrons sur le couplage des excie e tations de spins lectroniques et magntiques lorsque les nergies sont e e e comparables (point (ii) du paragraphe prcdent). Un mod`le simple, e e e qui met en vidence lanti-croisement des deux transitions de spins est e propos, an de dcrire nos observations. Un tel comportement a dj` e e ea t observ en conguration Voigt (B k) dans CdFeSe [Scalbert 89]. ee e Mesure des facteurs g des lectrons libres (ge ) et des ions Mn2+ (gM n ). e La valeur gM n = 1,95 trouve dans nos mesures est assez loigne de la e e e valeur communment admise (g = 2). Une proposition de mod`le qui e e tient compte de la structure ne et hyperne de lion Mn est discut. e Observation, par la diusion Raman de multiples transitions de spin-ip ` lintrieur du sous-syst`me magntique Mn2+ . Le nombre maximum a e e e i de transitions observes (i = 7) exclue tout mod`le bas sur un ion e e e 2+ Mn isol (S = 5/2 soit i = 5; voir g. 1.6). e
4.1
Caractristiques exprimentales e e
On rappelle ici bri`vement quelques caractristiques exprimentales e e e concernant la spectroscopie par diusion Raman et les syst`mes tudis par e e e cette technique. Pour de plus amples dtails voir le chapitre 1. Les procese sus de diusion Raman sur les transitions de spins obissent aux r`gles de e e slections quant ` la polarisation circulaire de la lumi`re. Lobservation des e a e transitions est ralise en polarisation croise, cest-`-dire que les lumi`res ine e e a e + cidente et diuse ont des orientations circulaires opposes ( / et inversee e ment). Les mesures sont ralises en conguration de rtrodiusion (backse e e cattering) Faraday. Le syst`me optique est bas sur le principe de la gure e e 1.4. Lchantillon ` tudier est plac dans un cryostat ` 4 He pomp an e a e e a e dabaisser la temprature aux alentours de 1,7 K. La production du champ e magntique est assur par un aimant supraconducteur pour des champs juse e qu` 14 T, ou par des aimants rsistifs pour des champs allant jusqu` 28 a e a T. La source dexcitation est un laser Titane Saphir accordable en longueurs dondes pomp par un laser ` argon (Ar+ ). La densit de puissance dexcie a e tation rayonne sur lchantillon est diminue en dessous de 1 mW/cm2 an e e e dviter les eets de chauage. Les spectres Raman sont enregistrs par un e e spectrom`tre ` rseau simple dun m`tre de focale avec une rsolution spece a e e e trale de 0,2 et quip dune camra CCD. Lensemble est pilot par un A e e e e micro-ordinateur. Les mesures de diusion Raman ont t ralises sur les deux structures ee e e
4.1. Caractristiques exprimentales e e
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dcrites au chapitre 2. Lchantillon not MR, a une densit lectronique e e e e e 11 2 ne = 2,9 10 cm et une concentration eective en Mn xef f = 0,54% rpartie de faon homog`ne dans un puits quantique de 150 de largeur. e c e A An dtudier linuence de la concentration en lectron sur les interactions e e 2+ 2+ dchanges entre lectronMn et entre Mn Mn2+ , nous avons aussi mee e sur la srie dchantillons note B (B1, B2, B3). La structure et la teneur e e e e en Mn tant les mmes pour les quatre chantillons de la srie (xef f environ e e e e 0.2 % distribu sur trois lignes de MnTe dans un puits de 100 de largeur), e A seule la densit dlectron di`re dun chantillon ` lautre. Lchantillon B1, e e e e a e nominalement non-dop (mesur en PL et PLE au chapitre prcdent), a une e e e e densit estime ` 1010 cm2 , B2 n2 5 1010 cm2 , B3 n3 1,2 1011 e e a = = 2 cm . Les spectres Raman prsents sur les gures 4.1 et 4.2 ont t mesurs sur e e ee e lchantillon MR pour quatre combinaisons de polarisations dans un champ e magntique de 4,5 T. Pour lnergie dexcitation choisie, on voit clairement e e que la conguration + / est la plus favorable pour observer les transitions de spin magntiques SfMn (gure 4.1) et de spin lectroniques Sfe (gure e e 4.2). Linsert de la gure 4.1 montre les niveaux excitoniques X et X tels que nous les avons mesurs en PL. La position du laser est proche dune e rsonance incoming avec lexciton neutre, cest-`-dire le niveau excitonique e a 1sTL. Ceci est en accord avec la conclusion de ltude sur les conditions de e rsonances de SfMn du chapitre prcdent. e e e Pour les chantillons B, nous avons opt pour la conguration de polarisation e e inverse. La gure 4.3 montre un pic Raman SfMn en rsonance avec lexciton e neutre trou lourd, observ dans la conguration la plus favorable / + pour e lnergie dexcitation choisie, dans un champ magntique de 14 T. e e Ces quelques spectres mesurs en fonction de la polarisation, montre que les e conditions les plus favorables pour observer les pics Raman de transitions de spin dans la gamme dexcitation choisie sont: / + pour les chantillons B e + et / pour MR.
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Figure 4.1 Spectres Raman et PL pour lchantillon MR a 4,5 T mesurs e ` e suivant les quatre congurations de polarisation possibles. La conguration + / est la plus favorable pour lnergie dexcitation choisie. Insert: Le e laser est proche de la rsonance avec le niveau X . e
Figure 4.2 Spectres Raman et PL pour lchantillon MR a 4,5 T mee ` surs suivant les quatre congurations de polarisation possibles. Dans cette e condition dexcitation, la conguration + / est aussi la plus favorable pour observer la transition Sfe.
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Figure 4.3 Spectres Raman et PL pour lchantillon B1 a 14 T mesurs e ` e suivant les quatre congurations de polarisation possibles. Dans la conguration la plus favorable / + , le laser est en rsonance outgoing avec le e + niveau X .
4.2
Rsultats exprimentaux e e
Dans cette section et les suivantes, nous abordons ltude des excitations e de spins et leurs couplages dans les chantillons B par diusion Raman. e Les spectres Raman prsents sur la gure 4.4 ont t mesurs sur e e ee e lchantillon B1 pour deux nergies dexcitation direntes et ` champ e e e a magntique xe. Pour B = 2 T on voit clairement les deux pics associs ` de e e a la diusion Raman sur spin lectronique (Sfe) et Mn (SfMn). Lorsque les trane sitions Sf se rapprochent lune de lautre en fonction du champ magntique, e il devient dicile voir impossible de les sparer; cest le cas par exemple sur e les spectres de gauche de la gure 4.4 pour B = 5,5 T. Pour reconna tre un signal Raman dun signal de photoluminescence, on fait varier lnergie e dexcitation: les pics Raman se dplacent dans le mme sens alors que les e e pics de PL ne bougent pas. Comme nous lavons vu pour les chantillons B, e de fort signaux Raman sont observs dans la gamme dnergies correspone e dant au pic dabsorption de la composante + de lexciton neutre X. Dans les conditions de rsonance les pics Raman sont plus facilement mesurables e (spectres de couleur rouge de la g. 4.4) bien quils soient susamment visibles hors rsonance. Cependant les conditions de rsonance pour Sfe ne sont e e
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Figure 4.4 Spectres Raman typiques de B1 obtenus pour deux valeurs dexcitation direntes ` B = 2 T et B = 5,5 T, pour une temprature e a e de T = 1,7 K et en polarisation croise. Les pics chs correspondent aux e e e transitions de spin-ip lectronique (Sfe) et Mn (SfMn). e pas ncessairement les mmes que celles de SfMn. An davoir des conditions e e dexcitation identiques pour chaque champ magntique nous avons gard la e e mme nergie dexcitation tout au long de la mesure (sauf mention contraire). e e A partir des spectres Raman, il est possible de suivre lvolution de chaque e excitations. La gure 4.5 montre cette volution en fonction du champ e magntique pour trois chantillons de la srie B. Lnergie dexcitation est e e e e constante (aux variations du laser pr`s) durant les mesures et choisie de telle e faon que les transitions Sf soient visibles de 0 ` 14 T. Lnergie dexcitation c a e est de lordre de 1,62 eV. Sur les gures, on distingue clairement deux types de transitions de spins dont les dpendances en champ sont direntes. Les exe e 2+ citations produisant des transitions de spin de lion Mn (SfMn) prsentent e une dpendance linaire en fonction du champ magntique. Lnergie Raman e e e e de ces excitations pour un champ magntique donn, correspond ` lnergie e e a e Zeeman existant entre les tats de spin de lion paramagntique Mn de spin e e total S = 5/2. Les points exprimentaux correspondant aux SfMn sont e M correctement ajusts par lexpression EZ n = gM n B B avec gM n = 2,007 e [Deigen 67]. On remarque cependant, que les donnes exprimentales sont e e mieux ajustes pour un facteurg de gM n = 1,95. e Le second type de transitions observ, not Sfe sur la gure 4.5, correspond e e
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aux excitations de spin-ip des lectrons de conduction. Lnergie Raman des e e transitions de Sfe est lquivalent de lnergie Zeeman entre les tats de spin e e e des lectrons de la bande de conduction. Nous pouvons approximativement e reproduire lvolution des excitations Sfe dans le champ magntique en utilie e sant lquation 4.1 de la section suivante (voir aussi eq. 3.1), avec ge = 1.64 e le facteur g lectronique de CdTe massif [Sirenko 97], et un terme dchange e e sd compris entre 1,18 et 1,32 meV. Les mod`les utiliss ci-dessus dcrivent de faon satisfaisante lvolution ` e e e c e a bas champ des nergies Zeeman pour les excitations Sfe et SfMn. Cepene dant, on note des divergences entre les points exprimentaux et le mod`le, e e notamment aux alentours de 6 T o` les excitations de Sfe et SfMn ont mme u e nergie et sont supposes se croiser. A lapproche du point de croisement, e e la branche SfMn dvie de sa trajectoire linaire alors que la branche Sfe e e nest plus correctement ajuste par lquation 4.1. La hauteur du gap entre e e les deux branches, qui caractrise un anti-croisement, varie peu suivant e lchantillon, cest-`-dire suivant la densit dlectrons dans la structure. e a e e La suite de cette tude est divise en trois parties: les donnes de spin e e e ip lectroniques sont discutes dans la premi`re partie et ceux de spinip e e e magntiques dans la seconde; la troisi`me partie tant consacre au probl`me e e e e e du croisement (ou anti-croisement).
4.2.1
Spin-ip lectronique (Sfe) e
Lvolution de cette nergie en fonction du champ magntique est ape e e proximativement dcrite par la somme du terme Zeeman standard plus un e terme dchange sd, soit lexpression suivante: e
e ES (B,Tef f ) = ge B B + E0 Br5/2 (B,Tef f ) ,
(4.1)
o` ge = 1,64, le facteur g des lectrons [Sirenko 97]; E0 = 1,25 meV , u e lnergie dchange s-d et la temprature eective Tef f = T + TAF = 1,9 K e e e sont les param`tres choisis pour ajuster chaque chantillons. Br5/2 est une e e fonction de Brillouin modie dordre 5/2. La comparaison entre les points e exprimentaux et le mod`le thorique est prsente sur la gure 4.5 (ligne e e e e e rouge). Bien que les mesures ont t ralises ` temprature constante et stabilise ee e e a e e ` T = 1,7 K, la temprature eective, qui est un des param`tres ajustables a e e (voir plus haut), est plus proche de 1,9 K. Cette valeur est suprieure ` la e a temprature de lexprience parce que nous tenons compte dune temprature e e e phnomnologique TAF qui reprsente une petite correction due au coue e e plage antiferromagntique rsiduel de lordre de 0,2 K. Le second pae e ram`tre, qui correspond ` la valeur de saturation du terme dchange soit e a e
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Figure 4.5 Evolution en fonction du champ magntique des pics Raman e associs aux spin-ips lectroniques (Sfe) et magntiques (SfMn) pour les e e e chantillons B1, B2 et B3. Les points exprimentaux sont en bon accord avec e e les mod`les thoriques (lignes continues, rouge pour Sfe ligne noire pour SfMn e e avec gM n = 2,007). La ligne bleue est calcule pour gM n = 1,95. e
5 E0 = 2 N0 xef f , est tr`s peu modi suivant lchantillon; sa valeur moyenne e e e est E0 = 1.25 meV, ce qui donne pour la concentration eective de mangan`se xef f 0,23 %. Avec les param`tres cidessus, la courbe thorique e e e e ES (B) sannule pour un champ magntique approximatif de B 13 T . e On note que les signes du facteur g des lectrons et de la constante e dchange dans CdMnTe sont tels que le splitting Zeeman eectif rsulte de e e la comptition entre le terme Zeeman lectronique intrins`que et la contrie e e bution de lchange s-d (la convention adopte est ge < 0 et E0 > 0). e e Le mod`le thorique simple utilis pour ajuster les points exprimentaux e e e e Sfe reproduit de faon satisfaisante les excitations de spin observes, except c e e dans la rgion de champ autour de 6 T, o` les nergies Sfe et SfMn sont e u e supposes se croiser. A cet endroit nous voyons une indication assez nette e dun anticroisement que nous tudierons dans la section 4.2.3. e
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4.2.2
Spin-ip magntique (SfMn) e
Le comportement des transitions SfMn en fonction du champ magntique e est dcrit, comme pour les transitions Sfe, par la somme du terme usuel de e lnergie Zeeman et du terme dchange s-d pour les ions Mn2+ . Dans le e e cadre de lapproximation du champ moyen lnergie totale des excitations e SfMn peut sexprimer de la faon suivante: c 1 M z ES n = gM n B B + n3D e = gM n B (B + BK ) , 2 e (4.2)
o` ES n dsigne dornavant lnergie dexcitation de spin de lion Mn2+ . u M e e e Le terme BK est, par analogie avec la RMN dans les mtaux, souvent ape pel Knight shift (voir les q. 1.20 et 1.21). Pour les raisons dj` exposes e e ea e au chapitre 1 (n3Dn n3D ), la valeur de BK est tr`s faible; elle est de e e M lordre dune dizaine de Gauss au maximum dans nos structures. Les points exprimentaux associs aux excitations SfMn sur la gure 4.5 sont accome e pagns des ajustements linaires issus de lquation 4.2, en ngligeant le tr`s e e e e e faible eet du Knight shift, avec gM n = 2,007 (ligne noire) et gM n = 1,95 (ligne bleue). Ce mod`le simple reproduit de faon satisfaisante les valeurs e c exprimentales ` lexception de la rgion autour de 6 T, o` les nergies e a e u e Sfe et SfMn sont comparables. On observe clairement dans cette rgion de e champ, la manifestation dun anti-croisement entre les excitations de spin lectronique et Mn2+ . Pour souligner cet eet, on a dtermin pour chaque e e e nergie dexcitation SfMn le facteur g correspondant. Le rsultat, pour les e e chantillons B1 et B2, est trac en fonction du champ magntique sur la e e e gure 4.6. Pour les champs bien en-de` et bien au-del` de 6 T, la valeur du ca a facteur g du Mn est en moyenne gale ` 1.95, avec toutefois une plus forte e a dispersion des points ` bas champ qu` haut champ. Aux alentours de 6 T a a les points exprimentaux scartent fortement du facteur gM n moyen, vers e e des valeurs plus petites lorsquon sapproche de 6 T par valeur infrieure et e au contraire vers des valeurs plus grandes lorsquon sen loigne. La courbe e en pointills de la gure 4.6 est une tentative dajuster les points par une e fonction hyperbolique. Ce comportement rpulsif entre les excitations Sfe e et SfMn lorsque leurs nergies sont comparables, qui a dj` t voqu plus e eaeee e haut, sera abord dans la section suivante. e Le facteur g de lion Mn2+ mesur par spectroscopie Raman donne des vae leurs considrablement plus petites compares ` la valeur intrins`que de Mn e e a e (bulk) mesure directement gM n = 2,0067 0,0005 [Deigen 67]. Cela dpend e e lg`rement de lnergie dexcitation, mais gnralement le facteur g Raman e e e e e est constant sur une large gamme de champ. La valeur du facteur g Raman pour nos chantillons est, en moyenne, donne par 1,95 0,02. Cette e e
150
Figure 4.6 Variation du facteur gM n exprimental en fonction du champ e magntique pour B1 et B2. La courbe en pointills est une tentative dajuster e e les points par une fonction hyperbolique, an de guider les yeux.
dirence systmatique peut faire suspecter, en premi`re approche, une anie e e sotropie du facteur g, avec g = g , o` g et g sont les valeurs des facteurs u g mesurs dans des congurations perpendiculaire (Voigt) et parall`le (Farae e day) par rapport au champ B. Nos mesures ont t ralises en conguration ee e e Faraday, cest-`-dire pour le champ B normal ` lchantillon et B k o` k a a e u est le vecteur donde de la lumi`re. Il reste ` raliser des mesures en cone a e guration Voigt (B parall`le ` lchantillon et B k) an de conrmer ou e a e dinrmer lhypoth`se de lanisotropie de g. e Mis ` part le Knight shift, dautres phnom`nes, susceptibles de perturber a e e la variation linaire des excitations SfMn, ont t jusqu` prsent ngligs. e ee a e e e Dinmes corrections, causes par linteraction hyperne et/ou linteraction e ne peuvent tre apportes ` lHamiltonien du spin de lion Mn2+ . Bien que e e a la structure hyperne ne soit pas accessible ` la rsolution de la spectroa e scopie Raman, la constante de structure ne lie aux eets du champ crise tallin causs par les contraintes prsentes dans le puits quantique peut tre e e e dtermine ` partir des donnes exprimentales du facteur g du mangan`se. e e a e e e 2+ Pour cela rcrivons lHamiltonien pour un ion Mn isol en tenant compte ee e des interactions hyperne et ne prcites et en ngligeant la faible correction e e e
4.2. Rsultats exprimentaux e e due au Knight shift; il sen suit:

M M Mn Mn HS n = HZ n + Hhyp + Hf in
151
(4.3) . (4.4)
1 2 = gM n B B S + AS I + D Sz S(S + 1) 3
Les trois termes des quations ci-dessus reprsentent dans lordre, le splite e ting Zeeman usuel o` gM n reprsente un tenseur traduisant lanisotropie u e du facteur g, linteraction hyperne et linteraction ne, avec A et D les constantes hyperne et ne respectivement. Dans la suite nous considrons e uniquement les excitations de spin correspondant ` Sz = 1, o` Sz est a u le nombre quantique associ ` la projection du spin suivant la direction du ea champ magntique externe. Linteraction hyperne entre le spin des lectrons e e 3d5 et le spin nuclaire de Mn (avec I = 5/2), a pour consquence de scinder e e chaque niveau de spin du multiplet S = 5/2 en six composantes (voir gure 4.7). Des mesures de RPE sur des structures similaires, avec des dopages lg`rement suprieurs, ont permis destimer la constante hyperne ` 52 Gs e e e a 4 1 soit A = 4910 cm [Teran 02b]. Linteraction ne quant ` elle spare les a e niveaux de spin du multiplet de faon dissymtrique en raison de la constante c e ne D. Sur la gure 4.7 sont reprsents schmatiquement les niveaux de spins e e e du multiplet fondamental 6 S5/2 de lion Mn2+ modis par la constante ne D e et complts par le splitting hypern de constante A; ainsi que lvolution ee e linaire des nergies de transitions correspondantes en fonction du champ e e magntique. A basses tempratures, seuls les tats de plus basses nergies e e e e sont susceptibles dtre peupls, on peut donc considrer que les nergies e e e e M mesures par diusion Raman sont ajustes par ES n = gM n B B 4D. La e e dtermination de D ` partir des donnes exprimentales est dlicate du fait e a e e e de sa faible valeur et de la dispersion des mesures notamment ` bas champs a (voir gure 4.6). Pour cette tude nous avons ralis des mesures Raman en e e e excitant les chantillons avec direntes valeurs de la longueur donde du laser e e pour un champ magntique donn. Ceci nous permet de moyenner la rponse e e e optique sur une plus grande gamme dnergie et par consquent, comme nous e e lavons vu prcdemment, sur une plus grande partie utile du gap dnergie e e e du matriau. Ces mesures ont t eectues essentiellement sur B1 et B2. La e ee e moyenne des points est ensuite trace en fonction du champ magntique et e e Mn ajuste par ES = gM n B B4D o` gM n est un scalaire x ` 2,007. Lajustee u ea ment linaire permet dextraire la valeurs de la constante ne D. Les rsultats e e graphiques sont prsents sur la gure 4.8. Nous trouvons les rsultats suie e e vants: D = (430 70) 104 cm1 [(5,3 0,9) eV ] pour lchantillon e 4 1 B1 et D = (490 80) 10 cm [(6,1 1) eV ] pour lchantillon B2. e Les valeurs de la constante ne sont ` comparer avec D = 47 104 cm1 a
152
=+

gB +4D gB +2D gB
+
gB - 2D gB - 4D
gB
+)
Figure 4.7 A gauche, reprsentation schmatique des niveaux de spin du e e 5 2+ multiplet S = 2 de lion Mn . Lcartement dissymtrique des niveaux est e e caus par la constante ne D. A droite, volution en fonction du champ e e magntique des transitions permises par Sz = 1. Les peignes correse pondent ` la reprsentation simplie du splitting hypern de spin nuclaire a e e e 5 e e ee I = 2 et de constante A. Pour la clart de la gure les chelles ont t intentionnellement distendues. mesure par RPE sur des chantillons similaires, mais avec des concentrae e tions en lectrons et en ions magntiques plus levs (ne = 6 1011 cm2 et e e e e xef f = 0,3% [Teran 02a, Teran 02b]). Les valeurs de D mesures en Raman e sont assez proches lune de lautre, mais 10 fois suprieures ` celle trouve e a e en RPE. Notre tude est cependant tr`s qualitative, de plus la spectroscopie e e Raman ne permet pas davoir une aussi grande prcision que la technique e RPE traditionnelle.
4.2.3
Couplages dexcitations de spin
Les mod`les simples utiliss jusqu` prsent (quations 4.1 pour Sfe et 4.2 e e a e e pour SfMn), reproduisent de faon qualitative les donnes exprimentales ` c e e a M lexception de la rgion aux alentours de 6 T o` ES ES n . Dans cette rgion e u e e de champ, on observe clairement la manifestation dun anti-croisement entre les excitations de spin lectronique et magntique (voir gure 4.5). e e Les lignes qui suivent sont consacres aux couplages des excitations de spin e lectroniques Sfe et magntiques SfMn. Nous naborderons pas dans cette e e
153
Figure 4.8 Variation de lnergie Raman de SfMn en fonction du champ e magntique pour B1 et B2. Chaque point exprimental est une moyenne obe e tenue pour direntes valeurs de lnergie dexcitation laser. Les droites core e respondent ` ES n = gM n B B 4D pour gM n = 2,007. a M
section les couplages de spins entre ions Mn2+ (paires, triplet, agrgats). e An dclaircir le phnom`ne danti-croisement entre les excitations de spin e e e lectronique et magntique, lorsque leurs nergies respectives sont proches, e e e nous proposons, dans un premier temps, un mod`le phnomnologique qui e e e tient compte de leet de linteraction entre champs moyens associs aux e transitions de spins des lectrons 2D et de lensemble des ions Mn2+ . Pour e simuler un tel eet nous introduisons le couplage entre les nergies dexcie e M tations de spin ES et ES n par le biais dun param`tre phnomnologique e e e ajustable , et en considrant cette interaction comme une simple perturbae tion dans lHamiltonien total. On obtient, au premier ordre, deux nouveaux
154
Figure 4.9 Comparaison entre les points Raman exprimentaux Sfe et e SfMn (symboles pleins) et les modes coupls E + et E issus du mod`le e e de perturbation au premier ordre (courbes continues). est le param`tre e phnomnologique dinteraction. Le gap dnergie qui spare les deux modes e e e e coupls quivaut ` 2. Encarts Zoom de la rgion du croisement. e e a e modes coupls de la forme: e
M (E e + ES n ) E = S 2 e M ES ES n 2 2
+ 2 ,
(4.5)
M o` les modes non perturbs sont donns par ES n = gM n B B 4D et par u e e e lquation 4.1 pour ES . Les modes E pour les chantillons B sont montrs e e e sur la gure 4.9 avec pour param`tre ajustable de linteraction = 0,04 meV . e Comme on peut le voir sur lencart de la gure 4.9 la correspondance avec les donnes exprimentales est relativement bonne. e e Jusqu` prsent nous avons considrer nos chantillons comme constitus a e e e e de deux sous-syst`mes de spins coupls par linteraction dchange sp-d. e e e
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A bas champs magntiques, nous avons vu que les deux sous-syst`mes e e se comportent comme des paramagntiques. A haut champ, lorsque les e deux sous-syst`mes sont polariss, nous observons un phnom`ne dantie e e e croisement. An dapprofondir linterprtation phnomnologique de nos e e e donnes exprimentales ` haut champ, nous dveloppons un mod`le bas e e a e e e sur la thorie du ferromagntisme: lorsquune polarisation de spin des souse e syst`mes lectroniques (gaz dlectrons 2D) et magntiques (ions Mn2+ ) est e e e e induite par un champ magntique externe, chaque sous-syst`me de spin e e reprsente alors un moment magntique collectif (macroscopique) [Knig 02]. e e o On sattend ` ce que de tels modes collectifs soient fortement coupls entre a e eux par le biais des composantes transverses du champ dchange eectif. e La thorie du ferromagntisme prdit alors que la bande dnergie interdite e e e e entre les deux modes collectifs coupls est de lordre de [Knig 02]: e o = E K E , (4.6)
5 1 z 3D z e o`, E = 2 nM n M n et KE = 2 n3D e reprsentent, par analogie avec u e la RMN, le dcalage en nergie de leet Overhauser et Knight respectivee e z e ment. La polarisation de spin des ions Mn2+ M n est donn par la fonction de Brillouin modie avec pour param`tres, lnergie dchange sd e e e e 3D max = 5 nM n = 1,25 meV (que nous avons appele E0 dans les sece E 2 tions prcdentes) et la temprature eective Tef f = 1,9 K. Puisque les e e e expriences sont ralises ` tr`s basses tempratures, les spins Mn sont e e e a e e enti`rement polariss par le champ magntique externe (6 T ` lendroit du e e e a z max croisement), par consquent M n = 1 et E = E = 1,25 meV . Ainsi e z lamplitude du Knight shift scrit KE = max (n3D /5n3Dn )e , o` la polae u e E M risation de spin lectronique peut tre estime ` partir du facteur de reme e e a 2D plissage = hne /eB des niveaux de Landau. Cependant, pour les concen2 1010 cm2 ; trations en lectrons des chantillons mesurs (B1, n2D e e e e B2, 5 1010 cm2 et B3, 1,2 1011 cm2 ), le facteur de remplissage ` B=6 T est 1 (1 0,1, 2 0,5 et 3 1) par consquent on peut a e dire dans le cas idal que les spins lectroniques sont tous polariss pour les e e e z trois chantillons, soit e = 1. Pour calculer la concentration 3D maximum e de Mn nous supposons que chaque site Cd est occup par un ion Mn2+ . Dans e un cristal de CdTe il y a 4 sites de Cd par cellule unit et la constante du e [Furdyna 88a]. Alors dans un volume de 1 cm3 il y a rseau est a0 = 6,481 A e 4/a3 = 1,471022 cm3 sites de Cd, il sen suit que la concentration 3D eec0 tive en ions Mn2+ est donne par n3Dn = xef f 1,471022 = 2,91019 cm3 . La e M u A concentration 3D en lectrons est calcule par n3D = n2D /d o` d = 100 est e e e e la largeur du puits. Par consquent, dans le cas dun gaz 2D idal, le Knight e e shift et donc le gap de spin , ne dpendent plus que de la concentration e
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Figure 4.10 Polarisation lectronique en fonction du facteur de remplise sage pour un mod`le de deux niveaux elliptiques de largeur a mihauteur e ` de 3 meV (encart). La polarisation vaut 1, 0.5 et 0.2 pour B1, B2 et B3 z respectivement. Le produit n3D e 1 pour les trois chantillons. e e en lectrons. Or dapr`s la gure 4.9, nous nobservons pas de dpendance e e e marque du gap de spin 2 en fonction de la concentration. e Cet apparent dsaccord entre la thorie et les rsultats exprimentaux peut e e e e tre aisment expliqu. Revenons pour le cas dun gaz 2D plus raliste, e e e e o` les niveaux de spins ne sont plus de simples niveaux discrets mais bien u largis. Nous utilisons le mod`le des niveaux elliptiques (voir encart de la e e gure 4.10), dont llargissement est estim ` partir, par exemple, de la largeur e ea ` mihauteur dune raie de photoluminescence ` 6 T, soit 2.5-3 meV (voir a a g. 4.3). Lnergie Zeeman lectronique ` 6 T vaut 0,6 meV (voir g 4.9). e e a z Sur la gure 4.10 nous avons trac la polarisation de spin lectronique e en e e fonction du facteur de remplissage , pour deux niveaux elliptiques avec une largeur ` mihauteur de 3 meV (voir encart). On voit que pour B2 et B3 la a polarisation nest plus gale ` 1 mais vaut 0.4 pour B2 et 0.2 pour B3. Cepene a z e a e dant le produit n3D e est constant et gal ` 1 pour les trois chantillons. e Cela revient ` dire que le gap de spin varie peu avec la concentration en a lectrons, ce qui est cohrent avec nos observations exprimentales. e e e
4.3. Diusion Raman multiple
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4.3
Diusion Raman multiple
Nous abordons ici ltude de lchantillon MR par spectroscopie Raman. e e Lchantillon est constitu dun puits quantique de Cd1x Mnx Te de 150 e e A de largeur entour par deux barri`res non-magntiques de Cd0.8 Mg0.2 Te. Les e e e ions Mn2+ sont uniformment rpartis dans le puits. Une couche de dopants ` e e a modulation de dopage, situe dans une barri`re, fournit au puits les lectrons e e e 2D de densit n = 2,9 1011 cm2 . Les mesures ont t ralises ` T = 1,7 K e ee e e a dans un champ magntique jusqua 28 T et suivant une conguration Farae day (B k). La lumi`re dun laser titane-saphir est applique et analyse en e e e polarisation circulaire croise ( + ). Les spectres Raman sont obtenus par e un spectrom`tre quip dun syst`me de dtection multicanal ` CCD. e e e e e a Nous avons vu au chapitre prcdent, consacr ` la caractrisation par phoe e ea e toluminescence et pseudo-absorption (chap. 3) , que lchantillon MR mone trait de multiples pics Raman associs aux transitions de spins m = 1 e des ions Mn2+ . Nous nous proposons de les tudier ici plus en dtails, pare e ticuli`rement aux endroits o` les nergies des transitions SfMn et Sfe sont e u e quivalentes. Des exemples de spectres Raman pour B=4 T, montrant plue sieurs transitions de spins, sont donns sur la gure 4.11. Les spectres de e cette gure ont t mesurs pour direntes excitations laser. Les situations ee e e o` lon observe des rsonances de transitions de spins sont nombreuses et u e varies; elles dpendent fortement de la valeur de lexcitation. Sur le pree e mier spectre de la gure 4.11 nous observons jusqu` 5 pics Raman associs a e aux transitions SfMn quidistants en nergie, alors quil en reste un seul e e de visible ` Eexc = 1,6247 eV et plus du tout ` 1,6265 eV . A linverse, la a a transition Sfe nest rsonante que pour ces deux derni`res nergies dexcie e e tation et, elle est totalement absente pour 1,6210 eV. Dans certaines conditions dexcitation nous observons simultanment jusqu` 7 transitions de spin e a SfMni avec i=[1. . . 7] (voir gure 4.12). An dtudier chaque transition de e faon systmatique et reproductible, nous avons cherch, ` la lumi`re des c e e a e rsultats du chapitre 3, des nergies dexcitation o` les pics Raman associs e e u e aux transitions de spins de chaque sous-syst`mes (c.-`-d. SfMn et Sfe) taient e a e observables indpendamment les uns des autres. La gure 4.12 montre des e exemples de tels spectres pour B=4,7 et 8 T mesurs pour deux nergies e e dexcitation laser direntes. e Le nombre total de pics Raman observs (i >5) exclut ` priori une descripe a tion par un mcanisme bas sur un spin localis sur un ion Mn2+ . En eet, e e e avec pour tat fondamental le sextupl 6 S5/2 (spin 5/2), les transitions de e e spin permises ` lintrieur dun ion isol, sont aux nombres de 5. Nous proa e e posons deux mcanismes qui seraient susceptibles dexpliquer nos rsultats e e exprimentaux. Le premier utilise le mod`le de cluster qui permet des coue e
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Figure 4.11 Spectres Raman dun puits quantique de CdMnTe pour B=4 T a T=1,7 K. Les spectres sont obtenus pour quatre excitations laser direntes. ` e On voit clairement cinq pics Raman associs aux transitions SfMn ainsi e quune transition Sfe (marque par une `che) visible pour des nergies dexe e e citation plus grandes. Dautres exemples de spectres Raman sont donns sur e la gure 4.12.
plages antiferromagntiques entre ions magntiques [Shapira 90]. Dans le cas e e 5 e dun complexe dions Mn o` chaque ion a un spin S = 2 , le spin total scrit u ST = S1 + S2 + ... autorisant alors un plus grand nombre de transitions de spin quun ion Mn isol. Pour le second mcanisme, nous suggrons que les e e e multiples rsonances de spinips magntiques sont produites par un procese e
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Figure 4.12 Spectres Raman de lchantillon MR a T = 1,7 K pour B = e ` 4,7 T (en haut) et B = 8 T (en bas). Les nergies dexcitation sont gales a e e ` 1,6210 eV et 1,6265 eV pour SfMni et Sfe respectivement. La conguration de polarisation est + / (exc/det). sus de cascade. Dans un premier temps, une paire lectrontrou est cre e e par absorption dun photon incident et dans un deuxi`me temps, les lectrons e e photocres thermalisent en provoquant des transitions de spins successives e de plusieurs ions Mn isols avant de recombiner radiativement sur un niveau e de forte mission. En principe, les lectrons peuvent recombiner avant date e teindre le bas de la bande de conduction (luminescence chaude). La manifestation de multiples excitations de spin-ips a dj` t obea ee
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serve en diusion Raman rsonante dans des puits quantiques de CdMnTe e e [Sthler 95], mais les prcdentes explications, bases spciquement sur la u e e e e gomtrie Voigt sont a carter dans notre cas, puisque nos mesures ont t e e e ee ralises en conguration Faraday. e e En attendant de nouvelles mesures pour conrmer (ou inrmer) ces hypoth`ses notamment dans notre cas en conguration Voigt lorigine e des multiples raies Raman associes aux transitions de spins magntiques e e en interaction avec un gaz dlectrons bi-dimensionnel reste une question e ouverte. Lvolution des transitions SfMn et Sfe dans le champ magntique a t mee e ee sure jusqu` un champ maximum de 28 T pour une temprature de 1,7 K. e a e La gure 4.13 montre les rsultats pour notre chantillon MR. Le dcalage e e e Raman du pic Sfe associ au sous-syst`me dlectrons libres est trac ainsi e e e e que les 7 lignes SfMni lies aux transitions de spins ` lintrieur du souse a e syst`me magntique des ions Mn2+ . Comme nous lavons vu lors de ltude e e e des chantillons de la srie B, les lectrons 2D subissent un important champ e e e magntique eectif provoqu par les ions Mn2+ (analogue au champ Ovee e rhauser). Ce champ sature vers 2 T. En dessous de cette valeur le dcalage e Raman de Sfe est gouvern par le champ eectif, qui est proportionnel ` la e a magntisation du sous-syst`me Mn (fonction de Brillouin). Pour les champs e e suprieurs ` la valeur de saturation, le dcalage Raman dcro doucement, e a e e t retant un splitting Zeeman associ ` un facteur g ngatif. e ea e Aussi inclus dans la gure, le rsultat de lajustement de la transition e Sfe (courbe continue noire), qui est en excellent accord avec les points exprimentaux. Cet ajustement est ralis avec lquation 4.1. Les param`tres e e e e e dajustement pour lchantillon MR, le facteur g des lectrons, lnergie e e e dchange s-d et la temprature eective, sont respectivement les suivants: e e ge = 1,764 0,007, sd E0 = 2,828 0,005 meV , Tef f = 1,94 0,01 K.
A noter la valeur du facteur g lectronique qui, mesure pour un puits e e est bien suprieure ` celles mesures auquantique de largeur d = 150 A e a e tour de -1,6 dans les structures prcdentes avec d = 100 . La valeur de e e A sd lnergie dchange E0 donne une concentration eective en mangan`se de e e e e xef f 0,51 %. La courbe thorique coupe laxe X, cest-`-dire pour ES = 0, e a vers 27,7 T. A linverse des chantillons de la srie B, nous nobservons pas, pour e e lchantillon MR, danti-croisements entre les direntes lignes SfMn et la e e transition Sfe. Un autre moyen, pour se rendre compte de labsence danticroisements est de tracer la variation du facteur gM n1 (SfMn1 /B B) en fonc-
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Figure 4.13 Variation en fonction du champ magntique des transitions de e spins lectroniques (Sfe) et magntiques (SfMni ). Les symboles correspondent e e aux points exprimentaux et la courbe noire est le meilleur ajustement de Sfe e par lquation 4.1. e
tion du champ magntique. Un anti-croisement se caractrise alors par une e e brisure dans la variation du facteur gM n1 (voir la gure 4.6 concernant B1 et B2). Comme attendu, nous nobservons pas un tel comportement pour lchantillon MR. Cependant, la dispersion et le manque de points e exprimentaux au voisinage du premier croisement, entre SfMn1 et Sfe (vers e 13 T) probablement pour des raisons de perte des conditions de rsonance, e ne permettent pas de conclure de faon dnitive. c e La gure 4.14 montre le dcalage Raman normalis pour les 5 premiers pics. e e Le calcul du facteur g normalis du mangan`se donne une valeur proche e e de 1,95. La dirence avec la valeur standard gM n = 2 est bien au-del` de e a lerreur exprimentale et nous pensons quelle est provoque par une forte e e 2+ anisotropie du facteur g des ions Mn (voir section 4.2.2).
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Figure 4.14 Dcalage Raman normalis pour les cinq premi`res transitions e e e en fonction du champ magntique (Sf M n1 /1, Sf M n2 /2, Sf M n3 /3, etc...). e Tous les points exprimentaux salignent approximativement sur une droite e norm de pente gM n = 1,95.
Conclusion
Dans ce chapitre nous avons observ les transitions de spin des lectrons e e 2+ de conduction (Sfe) et des ions mangan`se Mn e (SfMn) par diusion inlastique de la lumi`re (spectroscopie Raman). De faon gnrale on observe e e c e e un bon accord entre les donnes exprimentales et les mod`les thoriques ise e e e sus de lapproximation du champ moyen. Dans la srie des chantillons B avec une tr`s faible concentration en e e e 2+ ions Mn nous constatons la manifestation dun anticroisement entre les nergies de transitions lorsque cellesci sont supposes se croiser. Ce come e portement indique un caract`re collectif des excitations de spins des deux e soussyst`mes lectroniques et magntiques, qui ne peut sexpliquer par le e e e simple mod`le du champ moyen. Nos observations exprimentales sont en e e bon accord avec de rcents travaux thoriques sur le ferromagntisme dans e e e les SMD [Knig 02]. o
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Cependant certains dtails doivent tre clarier. Tout dabord le facteur g du e e Mangan`se mesur en Raman g = 1,95 donne une valeur considrablement e e e plus petite que celle mesure directement par RPE g = 2,007. Nous pensons e que cette dirence est cause par une anisotropie du syst`me magntique e e e e dans nos structures. Nous avons introduit la notion danisotropie dans nos quations par le biais de la constante ne D. Pour conrmer lanisotropie e du facteur g, nous recommandons de faire des expriences en conguration e Voigt, o` le champ magntique est perpendiculaire ` la lumi`re incidente. Le u e a e second dtail intriguant concerne le mcanisme des multiples transitions de e e spins Mn observes dans lchantillon MR. Son origine nest pas claire, de plus e e nous nobservons pas danticroisement. Nous proposons deux mcanismes e 2+ possibles: un couplage antiferromagntique dions Mn ou un processus de e thermalisation lectronique accompagne de transitions de spin magntique e e e en cascade.
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Conclusion gnrale e e
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Dans cette th`se nous avons tudi deux types dexcitations de faibles e e e nergies dans les semiconducteurs soumis ` des champs magntiques, au e a e moyen de la diusion inlastique de la lumi`re ou spectroscopie Raman. e e Ces deux types dexcitations sont: les excitations dpendantes du spin e lectronique et magntique dans des puits quantiques de CdMnTe ` modue e a lation de dopage, et les excitations collectives plasmonphonon dans GaAs. Ltude des couplages plasmonphonon est ` notre connaissance la premi`re e a e tude ralise en diusion Raman jusqu` 28 T. Le mod`le thorique rend e e e a e e bien compte des observations exprimentales, avec cependant certains dtails e e ` clarier: existence de modes transverses, transition mtalisolant? Malgr a e e cela, dans les autres cas, nous pouvons considrer les conclusions comme e quasi-dnitives. e Par contre la seconde tude, consacre aux excitations dpendantes du spin, e e e est plus une tude qualitative et prospective qui pose autant de questions e quelle nen rsout. e Excitations collectives plasmonphonon dans GaAs Nous avons ralis, ` notre connaissance pour la premi`re fois, des mesures de diue e a e sion Raman ` hauts champs magntiques (jusqu` 28 T) de modes coupls a e a e plasmonphonon dans nGaAs pour trois congurations (Voigt, Faraday et ` 45 ). Les rsultats des mesures peuvent tre diviss en parties distinctes a e e e suivant la concentration en lectrons des chantillons. e e A la limite fort dopage, lvolution dans le champ magntique des modes e e hybrides cyclotronplasmonphonon-LO est qualitativement bien dcrite par e le formalisme de la fonction dilectrique, dans le cadre de lapproximation e locale (q 0), et quelque soit la conguration. Dans la conguration Voigt ` hauts champs magntiques (1520 T), nous avons observ linteraction des a e e modes collectifs coupls plasmonphonon avec les modes collectifs cyclotron e (modes Bernstein). Les rsultats montrent que cette interaction est plus proe nonce lorsquelle couple avec les modes collectifs de type plasmon plutt e o que ceux du type phonon. Les modes Bernstein sont dtermins en introe e
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duisant un vecteur donde dexcitation q non nul dans la fonction dilectrique e longitudinale. Dans le cas des chantillons avec des concentrations en lectrons ree e lativement faibles, nous observons les modes hybrides ainsi quun mode collectif supplmentaire. Ce mode se rapproche de la valeur du phonon LO e du matriau non dop lorsque le champ magntique augmente. Nous mone e e trons quune possible interprtation de ce nouveau mode peut tre dcrite e e e en termes dexcitations transverses. Cependant, an de conrmer cette interprtation il serait ncessaire de raliser dautres travaux thoriques et e e e e exprimentaux, notamment pour clarier les raisons pour lesquelles certains e modes transverses apparaissent et pas dautres. Les observations prcdentes ralises ` tr`s hauts champs magntiques, ine e e e a e e diquent, ` notre avis, lapparence dun comportement isolant. A la limite a faible dopage, cest-`-dire pour des chantillons intentionnellement non a e dops, nous observons en conguration Faraday une transition mtalisolant, e e ou transition de Mott, induite par le champ magntique. Cette transition e mtalisolant se caractrise par la disparition du plasmon de basse nergie et e e e de lapparition de transitions intradonneurs et dun eet magntopolaron e ` haut champ magntique. a e Pour de futures investigations, nous proposons de raliser des expriences e e de diusion Raman rsolues en polarisation an de dterminer les r`gles de e e e slections des modes collectifs. De plus, des mesures en conguration Voigt see raient ncessaires pour conrmer lobservation dune transition mtalisolant e e pour des chantillons avec des concentrations en lectrons qui se situent ` la e e a limite du crit`re de Mott. e
Excitations de spin dans CdMnTe Dans cette seconde partie nous avons tudi les eets de linteraction dchange s(p)d, entre un gaz e e e dlectrons bi-dimensionnel et des moments magntiques localiss, sur les e e e excitations de spins lectroniques et magntiques des puits quantiques de e e CdMnTe ` modulation de dopage, par spectroscopie optique (photolumia nescence [PL], photoluminescence dexcitation [PLE] et diusion Raman). Nous avions ` notre disposition deux types de structures de puits quana tiques: une srie dchantillons B de mme concentration en ions mangan`se e e e e (xef f 0,2%), o` le Mn est introduit dans le puits sous forme de 3 couches u alternes CdTe/Cd0,9 Mn0,1 Te, et une structure MR lg`rement plus dope e e e e 2D 11 2 (xef f 0,5% et ne 2,9 10 cm ), o` la distribution de Mn est hou mog`ne dans le puits. e Les proprits lectroniques sont fortement aectes par linteraction ee e e dchange lorsquun champ magntique est appliqu. Le splitting Zeeman e e e
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gant qui en rsulte est tr`s clairement visible sur les spectres PL/PLE et e e e Raman. Les volutions dans le champ de lexciton neutre X et de lexciton e charg X re`tent parfaitement le splitting Zeeman gant. La combinaie e e son des donnes de diusion Raman et de PL nous permet de dterminer e e sparment le spinsplitting dans la bande de conduction et de valence. e e La spectroscopie Raman nous a permis de suivre les excitations de spins lectroniques (Sfe) et magntiques (SfMn) en fonction du champ magntique. e e e Les mod`les thoriques de linteraction dchange, dvelopps ` partir de lape e e e e a proximation du champ moyen, dcrivent de faon qualitative lvolution des e c e excitations Sfe et SfMn, ` lexception de la rgion du champ o` les nergies a e u e e M des excitations sont supposes se croiser (EZ = EZ n ). Les valeurs des pae ram`tres dajustement sont proches de celles donnes dans la littrature, ` e e e a lexception du facteur g du Mn pour lequel on trouve en Raman gM n = 1,95, au lieu de la valeur gnralement admise (2,007) dtermine par RPE. Pour e e e e les chantillons B, nous observons un anticroisement aux alentours de e e M EZ = EZ n . An de dcrire cet anticroisement, nous proposons un mod`le e e phnomnologique bas sur une interaction rsonante entre les excitations e e e e Sfe et SfMn. Ce mod`le fournit des ordres de grandeur proches de ceux donns e e par le mod`le thorique du ferromagntisme dvelopp rcemment dans les e e e e e e SMD. La structure MR a la particularit tonnante de dvelopper une succession ee e de transitions de spins magntiques (jusqu` 7), dont le mcanisme nest pas e a e clairement tabli. Ltude en PL, a permis de dterminer les conditions de e e e rsonances de ces multiples transitions: il faut exciter les niveaux dabsorpe tion trous lourds et/ou trous lgers. Ltude en diusion Raman ne montre e e M e pas danticroisements pour EZ = EZ ni (avec i = 1,2,3,...). An de conrmer (ou dinrmer) lanisotropie du facteur g du Mn et de dterminer lorigine des multiples transitions de spins magntiques dans la e e structure MR, nous proposons de raliser des mesures de diusion Raman en e conguration Voigt.
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BIBLIOGRAPHIE
169
Bibliographie
[Abragam] A. Abragam The Principles of Nuclear Magnetism, Clarendon, Oxford University Press (1961). [Abstreiter 79] G. Abstreiter, R. Tommer, M. Cardona and A. Pinczuk Coupled plasmon-LO phonon modes and Lindhard-Mermin dielectric function of n-GaAs, Solid State Commun. 30, 703 (1979). [Abstreiter 84] G. Abstreiter, M. cardona and A. Pinczuk, Chap. 2 in Light Scattering in Solids IV. Topics in Physics vol. 54, Ed. M. Cardona and G. Gntherodt, Springer-Verlag (1984). u [Ando 82] T. Ando, A.B. Fowler and F. Stern Electronic properties of twodimensional systems, Rev. Mod. Phys. 54, 437 (1982). [Astakhov 02] G.V. Astakhov, V.P. Kochereshko, D.R. Yakovlev. W. Ossau, J. Nrnberger, W. Faschinger, G. Landwehr, T. Wojtowicz, G. Karczewski u and J. Kossut Optical method for the determination of carrier density in modulation-doped quantum wells, Phys. Rev. B 65, 115310 (2002). [Bicknell 87] R.N. Bicknell, N.C. Giles and J.F. Schetzina Growth and properties of In-doped CdMnTe-CdTe superlattices, Appl. Phys. Lett. 50, 691 (1987). [Bitter 36] F. Bitter, Rev. Sci. Instr., 482 (1936). [Blakemore 82] J.S. Blakemore Semiconducting and other major properties of gallium arsenide, J. Appl. Phys. 53, R123 (1982). [Burstein-Moss 54] E. Burstein Anomalous Optical Absorption Limit in InSb, Phys. Rev. 93, 632 (1954). T.S. Moss The interpretation of the properties of indium antimonide, Proc. Phys. Soc. (London) B 67, 775 (1954).
170
BIBLIOGRAPHIE
[Chemla 93] D.S. Chemla Optics of Nanostructures, Physics Todays 46 n 6, 22 (1993). [Cox 98] R.T. Cox, V. Huard, K. Kheng, S. Lovisa, R.B. Miller, K. Saminadayar, A. Arnoult, J. Cibert, S. Tatarenko and M. Potemski Exciton Trions in II-VI Heterostructures, Acta Physica Polonica A 94, 99 (1998). [Crooker 95] S.A. Crooker, D.A. Tulchinsky, J. Levy, D.D. Awschalom, R. Garcia and N. Samarth Enhanced Spin Interaction in Digital Magnetic Heterostructures, Phys. Rev. Lett. 75, 505 (1995). [Datta 85] S. Datta, J.K. Furdyna and R.L. Gunshor Diluted Magnetic Semiconductors Superlattices and Heterostructures, Superlattices and Microstructures 1, 327 (1985). [Deigen 67] M.F. Deigen, V.Ya. Zevin, V.M. Maevskii, I.V. Potykevich and B.D. Shanina Study of the concentration dependence of the EPR of Mn2+ in CdTe single crystals, Sov. Phy.-Solid State 9, 773 (1967). [Dingle 78] R. Dingle, H.L. Strmer, A.C. Gossard and W. Wiegmann Eleco tron mobilities in modulation-doped semiconductor heterojunction superlattices, Appl. Phys. Lett. 33, 665 (1978). [Dyakonov 73] M.I. Dyakonov and V.I. Perel, Zh. Eksp. Teor. Fiz. 65, 346 (1973). [Sov. Phys. JETP 38, 177 (1974)]. [Dzyaloshinskii-Moriya 58] I.J. Dzyaloshinskii, J. Phys. Chem. Solids 4, 241 (1958); T. Moriya Anisotropic Superexchange Interaction and Weak Ferromagnetism, Phys. Rev. 120, 91 (1960). [Fertig 94] H.A. Fertig, L. Brey, R. Ct and A.H. MacDonald Charged oe spin-texture excitations and the Hartree-Fock approximation in the quantum Hall eect, Phys. Rev. B 50, 11018 (1994). [Fleury 68] P.A. Fleury and R. Loudon Scattering of Light by One- and Two-Magnon Excitations, Phys. Rev. 166, 514 (1968). [Furdyna 88a] Semiconductors and Semimetals, vol. 25, Academic Press London, Eds. J.K. Furdyna and J. Kossut (1988). [Furdyna 88b] J.K. Furdyna Diluted magnetic semiconductors, J. Appl. Phys. 64(4), R29 (1988).
BIBLIOGRAPHIE
171
[Gaj 78] J.A. Gaj, J. Ginter, R.R. Galazka Exchange Interaction of Manganese 3d5 States with Band Electrons in Cd1x Mnx Te, Phys. Stat. Sol. (b) 89, 655 (1978). [Gaj 79] J.A. Gaj, R. Planel and G. Fishman Relation of Magneto-Optical of free Excitons to Spin Alignment of Mn2+ Ions in Cd1x Mnx Te, Solid State Commun. 29, 435 (1979). [Galazka 80] R.R. Galazka, S. Nagata and P.H. Keesom Paramagneticspin glass-antiferromagnetic phase transitions in Cd1x Mnx Te from specic heat and magnetic susceptibility measurements, Phys. Rev. B 22, 3344 (1980). [Geschwind 84] S. Geschwind and R. Romestain, Chap. 3 dans Light Scattering in Solids IV. Topics in Physics, Ed. M. Cardona and G. Gntherodt, u Springer-Verlag (1984). [Geyer 80] F.F. geyer and H.Y. Fan, IEEE J. Quantum Electron. QE-16, 1365 (1980). [Grynberg 96] M. Grynberg, S. Huant, G. Martinez, J. Kossut, T. Wojtowicz, G. Karczewski, J.M. Shi, F.M. Peeters and J.T. Devreese Magnetopolaron eect on shallow indium donors in CdTe, Phys. Rev. B 54, 1467 (1996). [Halevi 92] P. Halevi Spatial Dispersion in Solids and Plasmas Electromagnetic wavesRecent developments in Reseach vol. 1, NorthHolland Elsevier Science Publisher B.V. (1992). [Haury 97] A. Haury, A. Wasiela, A. Arnoult, J. Cibert, S. Tatarenko, T. Dietl and Y. Merle dAubign Observation of a Ferromagnetic Transition e Induced by Two-Dimensional Hole Gas in Modulation-Doped CdMnTe Quantum Wells, Phys. Rev. Lett. 79, 511 (1997). [Huant 95] S. Huant, B. Etienne and N. Coron Resonant bipolaron coupling in GaAs quantum wells, Phys. Rev. B 51, 5488 (1995). [Isaacs 88] E.D. Isaacs, D. Heiman, P. Becla, Y. Shapira, R. Kershaw, K. Dwight and A. Wold Magnetic-ion-pair interaction in (Cd,Mn)Te and (Cd,Mn)Se using spin-ip Raman scattering and magnetization, Phys. Rev. B 38, 8412 (1988). [Iwasa 69] S. Iwasa dans Physics of solids in intense magnetic elds, ed. E.D. Haidemenakis, pp 129-135, Plenum Press New-York (1969).
172
BIBLIOGRAPHIE
[Kaplan 67] R. Kaplan, E.D. Palik, R.F. Wallis, S. Iwasa, E. Burstein and Y. Sawada Infrared Absorption by Coupled Collective Cyclotron Excitation Longitudinal-Optique Phonon Modes in InSb, Phys. Rev. Lett. 18, 159 (1967). [Karczewski 98] G. Karczewski, J. Jaroszyski, A. Barcz, M. Kutrowski, T. n Wojtowicz and J. Kossut High mobility 2D electron gas in iodine modulation doped CdTe/CdMgTe heterostructures, Acta Phys. Pol. A 92, 829 (1997). J. Cryst. Growth 184/185, 814 (1998). [Kheng 93] K. Kheng, R.T. Cox, Y. Merle dAubign, Franck Bassani, K. Sae minadayar and S. Tatarenko Obsevation of Negatively Charged Excitons X in Semiconductor Quantum Wells, Phys. Rev. Lett. 71, 1752 (1993). [Kittel 96] C. Kittel Introduction to Solid State Physics, 7th edition, Wiley & Sons (1996). [Knight 49] W.D. Knight Nuclear Magnetic Resonance Shift in Metals, Phys. Rev. 76, 1259 (1949). [Knig 02] J. Knig and A. MacDonald EPR and ferromagnetism in diluted o o magnetic semiconductor quantum well, soumis ` Phys. Rev. Lett. (2002). a [Kuhn-Heinrich 93] B. Kuhn-Heinrich, W. Ossau, H. Heinke, F. Fischer, T. Litz, A. Waag and G. Landwehr Optical investigation of connement and strain eects in CdTe/(CdMg)Te quantum wells, Appl. Phys. Lett. 63, 2932 (1993). [Kuhn-Heinrich 94] B. Kuhn-Heinrich, W. Ossau, E. Bangert, A. Waag and G. Landwehr Zeeman pattern of semimagnetic(CdMn)Te/(CdMg)Te quantum wells in inplane magnetic elds, Solid State Commun. 91, 413 (1994). [Lampert 58] M.A. Lampert Mobile and Immobile Eective-Mass-Particle Complexes in Nometallic Solids, Phys. Rev. Lett. 1, 450 (1958). [Landwehr 01] G. Landwehr Research on II-VI heterostructures in high magnetic elds: recent results, Physica B 298, 384 (2001). [Lee 84] Y.L. Lee and A.K. Ramdas A Piezomodulation Study of the Absorption Edge and Mn++ Internal Transition in Cd1x Mnx Te, A Prototype of Diluted Magnetic Semiconductors Solid State Commun. 51, 861 (1984).
BIBLIOGRAPHIE
173
[MacDonald 86] A.H. MacDonald and D.S. Ritchie Hydrogenic energy levels in two dimensions at arbitrary magnetic elds, Phys. Rev. B 33, 8336 (1986). [Mackh 96] G. Mackh, W. Ossau, A. Waag and G. Landwehr Eect of the reduction of the dimensionality on the exchange parameters in semimagnetic semiconductors, Phys. Rev. B 54, R5227 (1996). [Makado 86] P.C. Makado and N.C. McGill Energy levels of a neutral hydrogen-like system in a constant magnetic eld of arbitrary strength, J. Phys. C: Solid State Phys. 19, 873 (1986). [Marton 55] L. Marton, L.B. Leder and H. Mendlowitz, Advan. Electron. Phys. 7, 183 (1955). [Mooradian 66] A. Mooradian and G.B. Wright Observation of the Interaction of Plasmons with Longitudinal Optical Phonons in GaAs, Phys. Rev. Lett. 16, 999 (1966). [Mooradian 67] A. Mooradian and A.L. McWhorter Polarization and Intensity of Raman Scattering from Plasmons and Phonons in Gallium Arsenide, Phys. Rev. Lett. 19, 849 (1967). [Murase 74] K. Murase, S. Katayama, Y. Ando and H. Kawamura Observation of a Coupled PhononDamped-Plasmon Mode in n-GaAs by Raman Scattering, Phys. Rev. Lett. 33, 1481 (1974). [Nakajima 80] S. Nakajima, Y. Toyozawa and R. Abe The Physics of Elementary Excitations, Solid State Sciences series vol.12, Springer-Verlag Berlin (1980). [Nowak 81] U. Nowak, W. Richter and G. Sachs LO-PhononPlasmon Dispersion in GaAs: Hydrodynamical Theory and Experimental Results , phys. stat. sol. (b) 108, 131 (1981). [Nurmikko 93] A. Nurmikko and A. Pinczuk Optical probes in the quantum Hall regime, Physics Todays 46 n 6, 24 (1993). [Ossau 01] W. Ossau, V.P. Kochereshko, G.V. Astakhov, D.R. Yakovlev, G. Landwehr, T. Wojtowicz, G. Karczewski and J. Kossut Combined exciton and trion excitations in modulation doped quantum well structures, Physica B 298, 315 (2001).
174
BIBLIOGRAPHIE
[Patel 68] C.K.N. Patel and R.E. Slusher Light Scattering from Electron Plasmas in a Magnetic Field, Phys. Rev. Lett. 21, 1563 (1968). [Petrou 83] A. Petrou, D.L. Peterson, S. Venugopalan, R.R. Galazka, A.K. Ramdas and S. Rodriguez Raman scattering study of the magnetic excitations in diluted magnetic semiconductors in the presence of an external magnetic eld, Phys. Rev. B 27, 3471 (1983). [Pinczuk 77] A. Pinczuk, G. Abstreiter, R. Tommer and M. Cardona Raman scattering by wavevector dependent coupled plasmon-LO phonons of n-GaAs, Solid State Commun. 21, 959 (1977). [Pines 51] D. Pines and D. Bohm A Collective Description of Electron Interactions. I. Magnetic Interactions, Phys. Rev. 82, 625 (1951); 85, 338 (1952); 92, 609 (1953); D. Pines, ibid. 92, 626 (1953). [Platzman 68] P.M Platzman, P.A. Wol and N. Tzoar Light Scattering from a Plasma in a Magnetic Field, Phys. Rev. 174, 174 (1968). [Platzman 73] P.M. Platzman and P.A. Wol Waves and Interactions in Solid State Plasmas, Academic Press, New-York and London (1973). [Prechtl 00] G. Prechtl, W. Heiss, A. Bonanni, W. Jantsch, S. Mackowski, E. Janik and G. Karczewski Zeeman mapping of probability densities in square wells using magnetic probes, Phys. Rev. B 61, 15617 (2000). [Ramdas 88] A.K. Ramdas and S. Rodriguez Raman Scattering in Diluted Magnetic Semiconductors, Chap. 9 dans [Furdyna 88a], p345 (1988). [Ruthermann 48] G. Ruthermann, Ann. Phys. 2, 113 (1948). [Scalbert 89] D. Scalbert, J.A. Gaj, A. Mauger, J. Cernogora and C. Benoit ` la Guillaume Anticrossing of Raman Lines in Cd1x Fex Se: Van Vlecka Type Bound Magnetic Polaron, Phys. Rev. Lett. 62, 2865 (1989). [Schmitt-Rink 85] S. Schmitt-Rink and C. Ell Exciton and electron-hole plasma in quasi-two-dimensional systems, J. Lumin. 30, 585 (1985). [Schneider-Muntau 81] H.J. Schneider-Muntau Polyhelix magnets, IEEE Transactions on magnetics. vol.17, 1175-1178 (1981). Proceeding of the 7th International Conference on Magnet Technology.
BIBLIOGRAPHIE
175
[Schller 97] C. Schller, R. Krahne, G. Biese, C. Steinebach, E. Ulrichs, u u D. Heitmann and K. Eberl Multiple cyclotron resonances in GaAsAlx Ga1x As quantum wells detected by resonant inelastic light scattering, Phys. Rev. B 56, 1037 (1997). [Shapira 90] Y. Shapira Magnetization steps in dilute magnetic semiconductors, J. Appl. Phys. 67, 5090 (1990). [Shi 91] J.M. Shi, F.M. Peeters, G.Q. Hai and J.T. Devreese Donor transition energy in GaAs superlattices in a magnetic eld along the growth axis, Phys. Rev. B 44, 5692 (1991). [Sirenko 97] A.A. Sirenko, T. Ruf, M. Cardona, D.R. Yakovlev, W. Ossau, A. Waag and G. Landwehr Electron and hole g factors measured by spinip Raman scattering in CdTe/Cd1x Mgx Te single quantum wells, Phys. Rev. B 56, 2114 (1997). [Skolnick 87] M.S. Skolnick, J.M. Rorison, K.J. Nash, D.J. Mowbray, P.R. Tapster, S.J. Bass and A.D. Pitt Observation of a Many-Body Edge Singularity in Quantum-Well Luminescence Spectra, Phys. Rev. Lett. 58, 2130 (1987). [Slusher 67] R.E. Slusher, C.K.N. Patel and P.A. Fleury Inelastic light scattering from Landau-level electrons in semiconductors, Phys. Rev. Lett. 18, 77 (1967). [Sondhi 93] S.L. Sondhi, A. Karlhede, S.A. Kivelson and E.H. Rezayi Skyrmions and the crossover from the integer to fractional quantum Hall eect at small Zeeman energies, Phys. Rev. B 47, 16419 (1993). [Story 96] T. Story, C.H.W. Swste, P.J.T. Eggenkamp, H.J.M. Swagten and u W.J.M. de Jonge Electron Paramagnetic Resonance Knight Shift in Semimagnetic (Diluted Magnetic) Semiconductors, Phys. Rev. Lett. 77, 2802 (1996). [Sthler 95] J. Sthler, G. Schaack, M. Dahl, A. Waag, G. Landwehr, K.V. u u Kavokin and I.A. Merkulov Multiple Mn2+ -Spin-Flip Raman Scattering at High Fields via Magnetic Polarons States in Semimagnetic Quantum Wells, Phys. Rev. Lett. 74, 2567 (1995). [Sthler 96] J. Sthler, M. Dahl, G. Schaack, A. Waag, G. Landu u wehr, K.V. Kavokin and I.A. Merkulov Raman-spectroscopic de-
176
BIBLIOGRAPHIE
termination of the nearest-neighbor exchange constant for Mn2+ in Cd1x Mnx Te/Cd1y Mgy Te quantum wells, 12Th Proceed. of Int. Conf. High Mag. Field in Sem. Phys. World Scientic Ed. G. Landwehr and W. Ossau 1, 449 (1996). [Teran 98] F.J. Teran, M.L. Sadowski, M. Potemski, G. Karczewski, S. Mackowski and J. Jaroszynski Magneto-optics of a two-dimensional electron gas conned in Cd1x Mnx Te quantum wells, Physica B 256-258, 577 (1998). [Teran 02a] F.J. Teran, M. Potemski, D.K. Maude, A.K. Hassan, T. Andrearczyk, J. Jaroszynski, Zb. Wilamowski, T. Wojtowicz and G. Karczewski Resistively detected EPR of Mn2+ ions coupled to the 2DEG in the quantum Hall regime, Physica E 12, 356 (2002). [Teran 02b] F.J. Teran, M. Potemski, D.K. Maude, D. Plantier, A.K. Hassan, Z. Wilamowski, J. Jaroszynski, T. Wojtowicz and G. Karczewski, Collective character of spin excitations in a system of Mn2+ spins coupled to a twodimensional electron gas, soumis ` Phys. Rev. Lett. (2002). a [Thilagam 97] A. Thilagam Two-dimensional charged-exciton complexes, Phys. Rev. B 55, 7804 (1997). [Twardowski 79] A. Twardowski, M. Nawrocki and J. Ginter, Physica Stat. Sol.(b) 96, 497 (1979). [Tzoar 69] N. Tzoar and E. Foo Raman Scattering by Coupled Plasmon CyclotronHarmonic Modes in Semiconducting Plasmas, Phys. Rev. 180, 535 (1969). [Varga 65] B.B. Varga Coupling of Plasmons to Polar Phonons in Degenerate Semiconductors, Phys. Rev. 137, A1896 (1965). [WeberMerlin 00] W.H. Weber and R. Merlin Raman Scattering in Material Science, Materials Science Series. Springer (2000). [Willatzen 95] M. Willatzen, M. Cardona and N. E. Christensen Spin-orbit coupling parameters and electron g factor of II-IV zinc-blende materials, Phys. Rev. B 51, 17992 (1995). [Wojtowicz 98] T. Wojtowicz, M. Kutrowski, G. Karczewski and J. Kossut Modulation-doped Cd1x Mnx Te/Cd1y Mgy Te quantum well structures
BIBLIOGRAPHIE
177
with spatial in-plane proling of the well width and the doping intensity, Appl. Phys. Lett. 73, 1379 (1998). [Wol 66] P.A. Wol Thomson and Raman scattering by mobile electrons in crystals, Phys. Rev. Lett. 16, 225 (1966). [Wol 84] P.A. Wol and J. Warnock Bound magnetic polarons in dilute magnetic semiconductors, J. Appl. Phys. 55, 2300 (1984). [Wol 88] P.A. Wol dans Semiconductors and Semimetals (Academic Press, London), vol. 25, Ed. J.K Kossut (1988). [Wysmolek 01a] A. Wysmolek, M. Potemski and T. Slupinski Coupled plasmon-LO phonon modes at high magnetic elds,Proc. 25th Int. Conf. Phys. Semicond., Osaka 2000, Eds. N. Miura and T. Ando, Springer Proceedings in Physics, 87 (2001). [Wysmolek 01b] A. Wysmolek, M. Potemski and T. Slupinski Inelastic light scattering on coupled plasmon-LO phonon modes in high magnetic elds, Physica B 298, 216 (2001). [Wysmolek 01c] A. Wysmolek, M. Potemski and R. Stepniewski Selective magneto-luminescence spectroscopy of shallow donors in nGaAs, Proc. 25th Int. Conf. Phys. Semicond., Osaka 2000, Eds. N. Miura and T. Ando, Springer Proceedings in Physics, 1393 (2001). [Yakovlev 97] D.R. Yakovlev, V.P. Kochereshko, R.A. Suris, H. Schenk, W. Ossau, A. Waag, G. Landwher, P.C.M. Christianen and J.C. Maan Combined Exciton-Cyclotron Resonance in Quantum Well Structures, Phys. Rev. Lett. 79, 3974 (1997). [YuCardona] P.Y. Yu and M. Cardona Fundamentals of Semiconductors, third edition, Springer (2001). [Zhao 98] Q.X. Zhao, N. Magnea and M. Willander The electron and hole g-factors in CdTe/CdMgTe quantum wells and CdTe/ZnTe irregular superlattice structures, J. Cryst. Growth 184/185, 835 (1998).
Etude par spectroscopie Raman des excitations de faibles nergies e dans les semiconducteurs soumis ` des champs magntiques ina e tenses Dans cette th`se, nous tudions deux types dexcitations de faibles e e nergies dans les semiconducteurs. Dans la premi`re partie, nous tudions e e e les excitations collectives plasmonphonon-LO dans GaAs de type n. Le formalisme de la fonction dilectrique permet de dcrire le comportement des e e modes collectifs dans le champ magntique. Pour les chantillons fortement e e dops, les rsultats exprimentaux sont en tr`s bon accord avec la thorie. e e e e e Pour les chantillons plus faiblement dops, nous observons une transition e e mtalisolant induite par le champ magntique et la manifestation dun efe e fet polaron rsonant. Dans la seconde partie, nous tudions les excitations e e e Mn de spin lectronique (EZ ) et magntique (EZ ) dans des puits quantiques e e de CdMnTe ` modulation de dopage. Cette tude nous a permis dexploa e rer linteraction dchange s(p)-d entre les lectrons 2D et les moments e e 2+ magntiques localiss des ions Mn . A faible champ magntique, cette ine e e teraction est dcrite par lapproximation du champ moyen. Cependant, ` e a plus haut champ, nous observons un couplage rsonant entre les excitations e e M lectroniques et magntiques au voisinage de EZ EZ n qui ne peut tre e e e expliqu dans le cadre de lapproximation du champ moyen. Pour interprter e e nos rsultats exprimentaux nous proposons un mod`le bas sur la thorie e e e e e du ferromagntisme, rcemment dveloppe dans les SMD. e e e e Raman spectroscopy study of low energy excitations in semiconductors subjected to strong magnetic elds In this thesis, we study two types of low energy excitations in semiconductors. In the rst part, we investigate the collectives plasmonphonon-LO excitations in bulk n-type GaAs. The dielectric function formalism allow us to describe the collectif behaviour of these modes in magnetic elds. For heavily doped samples, experimental results are in very good agreement with the theory. For samples with low electron concentrations, we observe the magnetic eld induced metalinsulator transition followed by an appearance of resonant polaron eect. In the second part, spin excitations characteristic M e for both Mn2+ ions (EZ n ) and free electrons (EZ ) in n-type modulation doped CdMnTe quantum wells have been investigated. This study has allowed us to investigate the s(p)-d exchange interaction between 2D electrons and localized magnetic moments of Mn2+ ions. At low magnetic elds, this interaction is describe by a mean eld approximation. However, at higher elds, we observe a resonant coupling between electronic and magnetic excitations e M in the vicinity of EZ EZ n which is beyond the mean eld approach. To interpret our experimental results we propose a model based on the recently developed theory of magnetic ordering in DMS. Motsclefs: Spectroscopie Raman, excitations collectives, dilectrique, interaction dchange s(p)-d, transition de spin. e e fonction

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Th`se e

` TABLE DES MATIERES

Table des mati`res e

Excitations collectives dans nGaAs

II Excitations de spins dans des puits quantiques de CdMnTe 87

. 94 . . . . . . . . . . . 96 99 100 101 103 106 108 109 109 109 111

9 113 . 113 . 114 . 115

` TABLE DES MATIERES

Chapitre 1 Techniques exprimentales e

Spectroscopies des semiconducteurs dans le visible

1.1. Spectroscopies des semiconducteurs dans le visible

nergie dexcitation fixe k=0 E

mission k Energie dexcitation

nergie dexcitation variable

Spectroscopie dexcitation de luminescence

1.1. Spectroscopies des semiconducteurs dans le visible

Spectroscopie par diusion inlastique de la e lumi`re e

5104 7104 1,4103

Bitter + hlices e Bitter + hlices e

Tableau 1.1 Tableau rcapitulatif des caractristiques des aimants utiliss. e e e

Dispositifs de mesures optiques

cur: 200 m excitation 600 m dtection e

Attnuation e ` 820 nm a 8 dB/km

Tableau 1.2 Fibres optiques

1.2. Dispositifs exprimentaux e

polariseurs lames /4 miroir

Cryostat He Echantillon + Systme de polarisation

Premi`re partie e Excitations collectives dans nGaAs

Chapitre 1 Gnralits sur les plasmons e e e

Caractristiques dun plasma ` ltat soe a e lide

1. Gnralits sur les plasmons e e e

Crit`re de faible couplage e

1.1. Caractristiques dun plasma ` ltat solide e a e

1. Gnralits sur les plasmons e e e

1.1. Caractristiques dun plasma ` ltat solide e a e

1. Gnralits sur les plasmons e e e

Diusion inlastique de la lumi`re par les e e plasmas

1.2. Diusion inlastique de la lumi`re par les plasmas e e

Diusion de la lumi`re par les e dlectrons dans les semiconducteurs e

1. Gnralits sur les plasmons e e e

1. Gnralits sur les plasmons e e e

1.2. Diusion inlastique de la lumi`re par les plasmas e e

1. Gnralits sur les plasmons e e e

1.2. Diusion inlastique de la lumi`re par les plasmas e e

(1.36) (1.37) (1.38)

1. Gnralits sur les plasmons e e e

Chapitre 2 Rsultats exprimentaux et e e discussions

2. Rsultats exprimentaux et discussions e e

2.2. Rsultats exprimentaux e e n [cm3 ]

chantillons e E2/92/6 E2/92/5A E15/91/1

d [m] 540 540 520

Orientation (100) (100) (100)

3691/3730 4320/4790 4500/5000

2. Rsultats exprimentaux et discussions e e

Plasmon ` champ nul a

2.2. Rsultats exprimentaux e e

2. Rsultats exprimentaux et discussions e e

2. Rsultats exprimentaux et discussions e e

Figure 2.4 Dispersion des modes coupls (q) dans nGaAs. e

Rsultats pour qB (Voigt) e

2.2. Rsultats exprimentaux e e

2. Rsultats exprimentaux et discussions e e

2.2. Rsultats exprimentaux e e