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    STEPHANE LEVESQUE TRANSFERT DE MATIERE DANS LES GARNISSAGES STRUCTURES Développement de corrélations générales ‘Mémoire présenté la Faculté des études supérieures de |"Université Laval dans le cadre du programme de mattrise en génie chimique pour l’obtention du grade de maitre és sciences (M.Sc.) DEPARTEMENT DE GENIE CHIMIQUE FACULTE DES SCIENCES ET GENIE UNIVERSITE LAVAL, QUEBEC AVRIL 2006 © Stéphane Lévesque, 2006 i+ Library and Archives Canada Published Heritage Branch 395 Wellington Street Ottawa ON'KIA ON4 Canada Canada NOTICE: The author has granted a non- exclusive license allowing Library and Archives Canada to reproduce, publish, archive, preserve, conserve, communicate to the public by telecommunication or on the Internet, loan, distribute and sell theses worldwide, for commercial or non- commercial purposes, in microform, paper, electronic and/or any other formats. The author retains copyright ownership and moral rights in this thesis. Neither the thesis nor substantial extracts from it may be printed or otherwise reproduced without the author's permission. Direction du Patrimoine de l'édition Biblioth&que et Archives Canada 395, rue Wellington Ottawa ON K1A ON4 Your fle Votre référence ISBN: 978-0-494-17823-2 Ourfile Notre référence ISBN: 978-0-494-17823-2 AVIS: L’auteur a accordé une licence non exclusive permettant a la Bibliothéque et Archives Canada de reproduire, publier, archiver, sauvegarder, conserver, transmettre au public par télécommunication ou par 'internet, préter, distribuer et vendre des théses partout dans le monde, a des fins commerciales ou autres, sur support microforme, papier, électronique et/ou autres formats. L'auteur conserve la propriété du droit d'auteur et des droits moraux qui protege cette thése. Nila these ni des extraits substantiels de celle-ci ne doivent étre imprimés ou autrement reproduits sans son autorisation. In compliance with the Canadian Privacy Act some supporting forms may have been removed from this thesis. While these forms may be included in the document page count, their removal does not represent any loss of content from the thesis. Canada Conformément a la loi canadienne sur la protection de la vie privée, quelques formulaires secondaires ont été enlevés de cette thése. Bien que ces formulaires aient inclus dans la pagination, il ny aura aucun contenu manquant. Résumé Ce travail porte sur le développement de corrélations pour le transfert de matiére dans les colonnes & gamissages structurés. Une banque de données contenant prés de 850 points opératoires a été utilisée. Les paramétres de transfert de matigre sont les coefficients volumétriques de transfert de matiére locaux et globaux cétés gaz et liquide, Koa, kx, Koay, Kray ainsi que Vaire interfaciale gaz-liquide, ay, provenant d’expériences en absorption, désorption et distillation, Deux corrélations ont émergé, l'une permettant d’évaluer le coefficient local de transfert de mat c&té gaz ou liquide (k,) et la seconde pour estimer l’aire interfaciale gaz-liquide efficace (a,). Une méthode de réconciliation et pris de 4800 données de coefficients de transfert de matiére sur les gamissages aléatoires ont &6 utilisées afin d’obtenir des corélations robustes. Les corrélations développées impliquent des variables d’entrée génériques pouvant étre adaptées aux vastes applications pour les garnissages structurés. Les résultats obtenus sont satisfaisants puisque la moyenne et ’écart type de la valeur absolue de I’erreur relative sur les paramétres de transfert de matiéres prédits sont de 22.1 % et 17.6 % respectivement pour les données des gamissages structurés, Ces corrélations peuvent également prédire les mémes coefficients dans les gamissages aléatoires pour lesquelles la moyenne et ’écart type de la valeur absolue de erreur relative sont respectivement de 26.3 % et 24.4 %. Abstract This work is about the development of a general mass transfer correlation for structured- packing. A data bank containing almost 850 operating points was used. The parameters are the volumetric local and overall gas- and liquid-side mass transfer coefficients koe, Kae, Keay, Kray as well as the gas-liquid interfacial area, ay. The gas-liquid-solid systems were taken from absorption, desorption and distillation applications. Two correlations have emerged, the first one to evaluate the local gas- or liquid-side mass transfer coefficient (k,); the second to determine the effective gas-liquid interfacial area (a,). A reconciliation method was used along with the data from random-packing in order to obtain robust correlations owing to a much broader domain of applicability. The results proved very satisfactory. Statistical analysis gives, respectively, 22.1 % and 17.6 % for the mean and standard deviation for the absolute relative error regarding the mass transfer parameters with structured packing. These correlati ms have also the capacity to predict the same parameters for the random packing, where the mean and standard deviation for the absolute relative error are respectively 26.3 % and 24.4 %. ii Remerciements Je tiens 4 remercier tout d’abord mon directeur M. Bernard Grandjean et mon co-directeur M, Faigal Larachi pour Vattribution de cette maitrise, leur disponibilité ainsi que leurs conscils judicieux. Je tiens également & remercier tous ceux du groupe de recherche qui ont participés au développement des banques de données et des corrélations, tout particuliérement a M. Simon Piché pour son aide et son temps consacré & mes questions. Table des matiéres Liste des symboles Liste des tableaux Liste des figures... CHAPITRE 1: INTRODUCTION ET OBJECTIFS. CHAPITRE 2: REVUE DE LA LITTERATURE 2.1 Généralités sur les garnissages structurés... 2.2 Corrélations pour le transfert de matiére. seve 2.2.1 Coefficients de transfert de matigre sur la base du modéle du double film v.11 2.2.2 Coefficients locaux de transfert de matiére, 13 2.2.3 Aire interfaciale. 20 2.2.4 Coefficients globaux de transfert de matiere .. 24 2.2.5 Hauteur équivalente a un plateau théorique (HETP)... 24 CHAPITRE 3: METHODOLOGIE 26 3.1 Préambule : Nécessité de fusionner les informations des gamnissages aléatoires aux garnissages structurés. 3.2 Banques de données. 27 3.3 Développement des modéles... 30 3.3.1 Modéle pour ky ...-.0--con roi 31 3.3.2 Modéle pour ay... 3.3.3 Corrélations neuronales. 3.3.4 Réconciliation des corrélations...... 3.4 Validation des corrélations. CHAPITRE 4: RESULTATS ET DISCUSSION. 4.1 Corrélations finales .. 4.2 Performances et validation des modeles .. 4.2.1 Diagrammes de parités 4.2.2 Statistiques des corrélations. 4.2.3 Courbes de tendance: 4.2.3.1 Effet de la vitesse superficielle de gaz Uc 4.2.3.2 Effet de la vitesse superficielle de liquide Ut 4.2.3.3 Effet du Pare spécifique ap 4.2.3.4 Effet de l'angle d’inclinaison a. 4.2.3.5 Effet de la densité de gaz pc. 4.2.3.6 Effet de la tension de surface oy et de l'effet Marangoni. 4.2.3.7 Effet du diamétre de la colonne De... 4 Validation avec des courbes de manufacturiers 4.2.4 Comparaison avec les corrélations existantes.... son des corrélations avec les travaux antérieurs du groupe de recherche . sn 66 CHAPITRE 5: sCOMMAN INS. 68 Annexe I : Résultats en utilisant seulement les données des garnissages structurés........ 74 26 Liste des symboles Lettres Romaines Constante de l’équation 2.32 Constante de I’équation 2.56 Constante de I’équation 2.26 Constante de l’équation 2.57 Aire spécifique du garnissage (m?/m*) Valeur absolue de lerreur relative (-) Aire interfaciale mouillée ou efficace (m*/m*) Constante de l’équation 2.32 Constante de l’équation 2.56 Constante de I’équation 2.58 Longueur caractéristique dans les garnissages structurés (m) (référence figure 2.9] Constante de ’équation 2.11 ©) Constante de 1’équation 2.32 (-) Facteur de capacité (mm/s) Dimension caractéristique du film liquide (m) (Eq. 2.33] Coefficient de diffusion dans la phase y (m?/s) Diamétre de la colonne (m) Diamétre équivalent de gamnissage (m) Diameétre équivalent de garissage selon I’équation 2.47 [Eq. 2.46] Diamétre équivalent de garnissage (m) Diamétre hydraulique dans la phase gazeuse (Eq. 2.39] Longueur caractéristique de gamnissage selon l’équation 2.53 Nombre d’Eotvés (-) Nombre de Froude (-) Facteur F (m/s(kg/m*)") Facteur pour le travail de surface (-) Accélération gravitationnelle (m/s*) Débit de gaz (kg/m?/s) Débit molaire de gaz (kgmol/m*/s) Facteur de correction pour la condensation de vapeurs mixtes (-) Nombre de Graetz (-) Distance que le liquide parcours dans la colonne (m) Longueur caractéristique dans les garnissages structurés (m) [référence figure 2.9] Newud caché (-) Hauteur équivalente 4 un plateau théorique (m) Hauteur d’unité de transfert c6té gaz. (m) Hauteur d’unité de transfert c6té liquide (m) Hauteur d’unité de transfert globale c6té gaz (m) Index de stabilité relative (-) Nombre de données dans la banque associée a la pondération vi Flux de diffusion du composé A (kg/s/m?) Coefficient global de transfert de matiére de la phase y (1m/s) Coefficient local de transfert de matiére de ta phase y (mm/s) Coefficient global volumétrique de transfert de matiére de la phase + (m/s) Coefficient local volumétrique de transfert de matiére de la phase (nn/s) Paramétre de lit (-) ‘Nombre de Kapista (-) Coefficient de transfert de matiére de la phase gazeuse (kg/s/m/[fraction molaire dans le gaz}) (Eq. 2.3] Coefficient de transfert de matiére c6té gaz en régime laminaire (m/s) Coefficient de transfert de matiére cété gaz en régime turbulent (m/s) Coefficient de transfert de matiére volumétrique c6té gaz (gmol/m’/s/{fraction molaire dans le gaz}) (Eq. 2.59] Coefficient de transfert de matiére de la phase liquide (kg/s/m*/[fraction molaire dans le liquide}) [Eq.2.3] Conductivité thermique du gaz (kW/n/K) Débit de liquide (kg/m*/s) Longueur de I’écoulement gazeux dans un élément de garnissage (m) Débit molaire de liquide (kgmol/m*/s) Pente de la droite d’ équilibre liquide-gaz = dy/dx (fraction molaire dans le gaz/fraction molaire dans le liquide) Poids moléculaire de l'eau (kg/kmol) Constante de l’équation 2.58 Flux de matidre de A traversant une interface (kg/s/m?) Pression d’opération (Pa) ‘Somme des carrés des erreurs pondérées des banques (-) Nombre de Reynolds dans la phase y (-) Nombre de Reynolds avec une vitesse relative (-) Rayon hydraulique (m) Equivalent 4 S, longueur caractéristique dans les gamnissages structurés (m) [référence figure 2.9] Longueur caractéristique dans les garnissages structurés (m) [référence figure 2.9) Variable de sortie normalisée (-) Nombre de Schmidt (-) Nombre de Sherwood dans la phase y (-) Nombre de Sherwood cété gaz du composé A (Eq. 2.27] Variable normalisée d’entrée (-) Vitesse superficielle de la phase y (mm/s) Vitesse superficielle efficace de la phase y (m/s) Débit molaire de gaz (gmol/m:/s) Nombre de Weber (-) Fraction molaire dans le liquide [Eq. 2.3] Fraction molaire du sel dans la solution liquide (kg/kg) Donnée expérimentale Fraction molaire dans le liquide a interface (Eq. 2.3] Xi y yi vii Fraction molaire de l’espéce i dans la phase liquide (mol/mol) Fraction molaire dans le gaz: (Eq. 2.3] Fraction molaire dans le gaz.a l’interface [Eq. 2.3] Lettres Grecques QP Ong E PX MO ONBDeARA Le vol Exposants a s Angle d'inclinaison des garnissages structurés par rapport & Vhorizontale (°) Constante de l’équation 2.11 (-) Fraction de l’aire du gamnissage qui est efficace (-) Constante de l’équation 2.11 (-) Fraction de l’aire du garnissage qui est efficace (-) Paramétre de Lockhart-Martinelli (-) ‘Hauteur du film liquide (m) Porosité des gamnissages (-) Angle selon la mouillabilité de surface Ratio de la droite d’équilibre avec la droite d’opération (-) Viscosité de la phase y (kg/m/s) Viscosité cinématique de la phase y (m*/s) Nombre de Pi Angle d’inclinaison des garnissages structurés par rapport a ’horizontale (°) Masse volumique de la phase y (kg/m) Ecart type Tension de surface (N/m) Pondération de la somme des erreurs des banques Poids dans le réseau neuronal Poids dans le réseau neuronal Facteur de friction gaz-liquide (-) Gamissage Sulzer BX Valeur caleulée Valeur expérimentale Phase gazeuse Phase liquide (L) ou phase gazeuse (G) Phase liquide Phase liquide, utilisant la vitesse superficielle efficace Base volumique Garissage aléatoire Garnissage structuré Liste des tableaux ps6 p22 p28 p30 p40 pal p.45 p46 p64 p65 p.66 p67 Al Tableau 2.1 : Caractéristiques des garnissages structurés, Tableau 2.2 : Valeurs du facteur Fe de I’équation 2.48 pour différents garmissages. Tableau 3.1 : Valeurs contenues dans les banques de données, Tableau 3.2 : Répartition du nombre de données selon les banques Tableau 4.1 : Paramétres du réseau neuronal pour ANN-k, Tableau 4.2 : Paramétres du réseau neuronal pour ANN-ay. Tableau 4.3 : Résultats statistiques des corrélations neuronales sur les banques de données, Tableau 4.4 : Valeurs des coefficients «; utilisées dans l’algorithme de Powell. Tableau 4.5 : Comparaison statistique avec la corrélation de De Brito et al. (195) avec les gamissages structurés Mellapak 2S0Y et Mellapak SOOY. Tableau 4.6 : Comparaison avec la corrélation de Fair et Bravo (1990) pour les coefficients locaux de transfert de matiere c6té gaz. ‘Tableau 4.7 : Comparaison avec la corrélation de Olujic et al. (1999b).. Tableau 4.8 : Comparaison avec la corrélation de Piché et al. (2003) pour les gamissages aléatoires. Tableau A1.1 ; Résultats statistiques des corrélations neuronales sur les banques de données. Liste des figures Figure 2.1 : Représentation de différents traitements de surface. Figure 2.2 : Gamissages structurés Goodloe Figure 2.3 : Gamissage structuré Flexeramic Figure 2.4 : Gamissage structuré Sulzer CY Figure 2.5 : Gamissage structuré Gempak Figure 2.6 : Gaissage structuré Montz B1 Figure 2.7 : Gamnissage structuré Maxpak. Figure 2.8 : Représentation du concept du double film, Figure 2.9 : Représentation de différentes grandeurs caractéristiques des gamissages. Figure 3.1 : Diagramme de construction de la corrélation pour les ky. Figure 3.2 : Diagramme de construction de la corrélation pour les aw. Figure 3.3 : Diagramme de réconciliation avec Powell. Figure 4.1 : Modele de la corrélation ANN-k,. Figure 4.2 : Modéle de la corrélation ANN-ay. Figure 4.3 : Diagramme de parité kcay aléatoires Figure 4.4 : Diagramme de parité ky aléatoires Figure 4.5 : Diagramme de parité Keay aléatoires Figure 4.6 : Diagramme de parité HETP alatoires Figure 4.7 : Diagramme de parité ay aléatoires Figure 4.8 : Diagramme de parité koay structurés Figure 4.9 : Diagramme de parité kya structurés Figure 4.10 : Diagramme de parité Keay structurés Figure 4.11 : Diagramme de parité Kray structurés Figure 4.12 : Diagramme de parité HETP structurés Figure 4.13 : Diagramme de parité ay structurés Figure 4.14: Influence de la vitesse superficielle de gaz. (Ug) sur aire interfaciale efficace (ax). Figure 4.15 : Influence de la vitesse superficielle de gaz (Ug) sur le kaw Figure 4.16 : Influence de la vitesse superficielle de gaz (Uc) sur le keaw. Figure 4.17 : Influence de la surface spécifique (ap) sur l’aire interfaciale efficace ay. Figure 4.18 : Influence de la surface spécifique (ap) sur le kay. Figure 4,19 ; Influence de la surface spécifique (ap) sur Te koa, Figure 4.20 : Influence de l’angle dinclinaison (a) sur l’aire interfa effcace (ay) Figure 4.21 : Influence de l’angle dinclinaison («) sur le kya Figure 4.22 : Influence de I’angle d’inclinaison (a) sur le kay Figure 4.23 : Influence de la densité de gaz (pq) sur laire interfaciale efficace (ay). Figure 4.24 : Influence de la densité de gaz (pg) sur le kya Figure 4.25 : Influence de la densité de gaz (pc) sur le key. pss p56 p56 ps7 ps7 p58 ps9 p59 p.60 pl p.62 p.63 p63 AL AL Al Al Al Al Al Figure 4.26 efficace (ay). Figure 4.27 Figure 4.28 Figure 4.29 : (ay). Figure 4.30 Figure 4.31 : Figure 4.32 : efficace aw. Figure 4.33 : Figure 4.34 : Figure 4.35 : Influence de la tension de surface (61) sur l’aire interfaciale Influence de la tension de surface (01) sur le ka Influence de la tension de surface (01) sur le kc Influence de I’effet Marangoni (I) sur aire interfaciale efficace Influence de I’effet Marangoni (1) sur le kay. Influence de I’effet Marangoni (1) sur le kay. Influence du diamétre de la colonne (Dc) sur I’aire interfaciale Influence du diamétre de la colonne (Dc) sur le kLaw. Influence du diamétre de la colonne (De) sur le kGaw. Comparaison entre une courbe de performance du manufacturier Norton avec les corrélations développées. Figure 4.36 : (Olujic, 2003) Figure 4.37 : Photographie d’un segment du gamissage Montz B1-250M ). ‘Comparaison entre des données de performance d’un nouveau gamissage avec les corrélations développées. Figure 4.38 : avec la corrél Figure Al.1: Figure Al.2: Figure A1.3 : Figure Al.4 Figure ALS: Figure A1.6 Figure AL.7 ‘Comparaison entre une courbe de performance de manufacturer lation développée. Diagramme de parité kcay structurés. Diagramme de parité kyay structurés. Diagramme de parité Koay structurés. Diagramme de parité Kyaw structurés. Diagramme de parité HETP structurés. Diagramme de parité ay structurés. Comparaison entre une courbe de performance du manufacturier ‘Norton avec les corrélations utilisant seulement les données des garnissages structurés, CHAPITRE 1 INTRODUCTION ET OBJECTIFS Les procédés industriels qui impliquent du transfert de matiére sont nombreux. et diversifiés. Les systémes les plus connus sont probablement Ia distillation d’hydrocarbures dans les raffineries ou encore absorption de polluants gazeux dans les applications ches motivées non environnementales. Ces demiéres ont fait objet de plusieurs recher seulement par la sensibilisation mondiale aux problémes de pollution, mais surtout par entrée en vigueur de normes environnementales visant a réduire, entres autres, les gaz & effet de serre émis par les industries. Lors de la sélection d’équipements pour le transfert de matiére gaz-liquide, on pense tout particuliérement aux colonnes & plateaux, colonnes gamies, colonnes a gouttelettes, etc. Celles-ci offrent un contact plus ou moins intime entre le liquide et le gaz en créant de aire interfacial. Cependant, chacune détient ses avantages et ses inconvénients. Les principaux critéres de conception pour ces types d’équipement sont la capacité de charge, les pertes de charge, le rendement désiré et le coat d’investissement. Dans les colonnes gamies avec des garnissages structurés, les avantages sont de permettre une plus grande capacité, de développer moins de pertes de charge par hauteur de garnis age et également avoir une efficacité supérieure par rapport aux autres alternatives. Cependant, leurs inconvénients sont une faible résistance au colmatage, un cofit relativement élevé et également le mangue d’informations sur les paramétres hydrodynamiques et de transfert de matiére. Plusieurs auteurs se sont attardés 4 développer des corrélations sur ces sujets incluant la rétention liquide, les pertes de charge par unité d’hauteur de garnissage, le point engorgement, les parametres de transfert de matiére et l’aire interfaciale efficace. Dans le cadre de cette recherche, seulement les deux demniers points seront abordés. Dans 1a littérature, les corrélations pour les gamissages structurés permettant de prédire les coefficients de transfert de matiére ainsi que l’aire interfaciale effective sont souvent restrictives: applications restreintes pour un gamnissage structuré unique ou encore, seulement pour un petit groupe de gamissage. Cependant, plusieurs études portant sur Vefficacité des garnissages structurés ont été publiées dans le passé avec des valeurs expérimentales. En effet, ces gamissages ont été la cible de plusieurs recherches soit pour comparer leurs performances avec les gamissages aléatoires, dans le cas de systémes de di illation, etc. Contrairement aux gamnissages structurés, les gamnissages aléatoires ont fait Vobjet de trés nombreux travaux, en particulier & l'Université Laval comme en témoignent les travaux de Piché et al. (2001, 2002, 2003). Dans ces recherches, les données expérimentales portant sur le transfert de matigre et aire interfaciale efficace pour les garnissages aléatoires ont &té utilisées pour batir de vastes banques de données et pour développer des corrélations générales. Les systémes utilisés sont la distillation, la rectification, absorption et la desorption, Il y a également des différences majeures entre les garnissages aléatoires et structurés et ce 4 plusieurs niveaux. Par exemple, en ce qui a trait a la caractérisation de ceux-ci, la sphéricité est présente pour les gamissages aléatoires, mais non pour les gamissages structurés. D’un autre c6té, langle d’inclinaison est présent seulement pour les gamnissages structurés. Des differences existent également au niveau de la plage de valeurs de leurs variables géométriques. En effet, Ia porosité ainsi que I’aire interfaciale sont généralement plus petites dans les gamissages aléatoires que dans les garnissages structurés. De plus, ces demiers ayant une capacité plus grande, les vitesses superficielles de liquides et de gaz. dans les gamnissages structurés sont également plus grandes que celles rencontrées dans les gamissages aléatoires. D’une fagon générale, les gamissages structurés offrent de meilleures performances que les gamissages aléatoires. Ainsi, a priori les données sur le transfert de matiére des garnissages aléatoires et structurés semblent incompatibles entres elles. if de cette maitrise est de Lrobje matiére sur les garnissages structurés. En se basant sur les travaux antérieurs du groupe de celopper des corrélations générales pour le transfert de recherche sur les garnissages aléatoires, les systémes portant sur la distillation, absorption et la désorption seront utilisés. Deux corrélations seront également produites permettant de prédire d’une part le coefficient de transfert de matiére e6té gaz ou liquide ky (y= G ou L) et d’autre part aire interfaciale efficace ay. Les corrélations développées seront du type neuronal—développées au moyen du logiciel NNFit, Ce demier a été développé antérieurement par le groupe de recherche. Ainsi, ’intérieur de ce mémoire, une revue de la lif érature portant sur les corrélations prédisant les paramétres de transfert de matiére avec les garissages sera présentée. Un bref rappel sur le transfert de matiére ainsi qu’une présentation des gamissages structurés seront également effectués. Par la suite, la méthodologie afin de construire les corrélations sera présentée, montrant d’une part la construction des corrélations initiales et d’autre part, la méthode de réconciliation de valeurs utilisant l’algorithme de Powell. Finalement, les divers résultats seront exposés montrant les corrélations finales par l'utilisation des diagrammes de parités, des performances, des courbes de tendance et de la validation avec des courbes de manufacturiers. Une comparaison avec d'autres corrélations de la littérature sera également CHAPITRE 2 REVUE DE LA LITTERATURE 2.1 Généralités sur les garnissages structurés Les garnissages structurés sont apparus dans les années 1940 (Kister (1992)), soit peu aprés les gamissages aléatoires (1907). Il existe aujourd'hui trois générations de gamissages structurés. Cependant, la premiere génération est maintenant rarement utilisée. La deuxiéme génération des garnissages structurés, apparue dans les années 1950, consiste en un maillage fabriqué avec des fils de métal (wire-mesh). Les principaux noms de ces garnissages sont le Goodloe et Koch-Sulzer. La troisiéme génération consiste en la gamme de gamissages structurés dit « modemes », fabriqués & partir de feuilles de métal plissées (corrugated sheets). Ces demiers sont apparus dans les années 1970 et ce sont les garnissages les plus répandus. Le Mellapak, Flexipac et Gempak sont de cette derniére génération. Les gamnissages structurés existant ont des caractéristiques physiques différentes et celles-ci peuvent étre regroupées dans les catégories suivantes : = Matériau de construction = Angle d’inelinaison - Traitement de su - Fraction de vide - Surface spécifique Ainsi les gamissages peuvent étre fabriqués en métal (acier inoxydable, aluminium), plastique (polypropyléne, polyéthyléne, PVC) ou en céramique. L’angle d’inclinaison (ct) représente la pente par rapport 4 Mhorizontale avec laquelle le liquide s’écoulera, généralement de 45° ou 60°. Les gamissages avec 60° d’inclinaison développeront moins de pertes de charge, auront une capacité plus grande, mais auront cependant des coefficients de transfert de matiére plus faibles que ceux a 45° (Olujic et al. (2000). Le traitement de surface consiste en un travail mécanique appliqué sur les garnissages afin Waugmenter la turbulence du film liquide. La figure 2.1 montre les principaux traitements qui sont effectués et qui ont été également analysés par Lope7-Toledo et al. (1997) Figure 2.1 : Représentation de différents taltements de surface, La fraction de vide (e) représente la fraction du volume d’espace libre sur le volume total occupé par le garnissage. L’aire spécifique (a,) est la surface développée par le garnissage sur le volume total de la colonne occupé le garnissage. Le tableau 2.1 présente un résumé des caractéristiques principales des garnissages structurés couramment utilisés dans la littérature. La combinaison de la fraction de vide, de Vaire spécifique et de angle d'inclinaison est unique pour chaque gamissage. Quelques gamissages sont illustrés aux figures 2.2 4 2.7 (Kister (1992)). On peut également remarquer la différence entre un maillage dun garnissage de deuxiéme génération (Goodloe, fig. 2.2) avec les feuilles plissées d’un gamissage de troisiéme génération (Gempak, fig. 2.5). ‘Tableau 2.1 : Caractéristiques des garnissages structurés. Garneeage Flexeramic 28 Flexeramic 48 Flexeramic 88 Frexipac 2 ‘Geompak 2A ‘Gompak 207 Gompak 258. Genpak 4A ‘Gempak AW'2 ‘Gompak AW? Godtove Intaox 17 Intalox 27 Jaeger Maxpak Mellpak 125% Mallpak 1257 Metiapak 250%. Metiapak 2507 Matlapak 2504¢ Meliapak 350% Mellapak 500x Metlapsk 500¥ Mont Montz 2 Montz 81-100 Montz 8-200 Montz 81-250 Montz 8250.60, Montz 81-300 Montz 81-490, Montz 87-400.60, Monte BSH-250 Montz BSH-250.60, Montz BSH-400 Montz BSH-200.60 Montz 1-300 Sulzer BX Sulzer CY Suleer EX vt ve vs va Fraction de wide (m°ien’) 0.700 0740 0.850 0.990 0.950 0.960 0.983 0.820 0.985 0978 0.980 0.940 0.950 0.950 097s 0975, ‘0.980 ‘0.950 0975 0.930 o.910 0910 0.960 0.830 0.987 0.940 0.980 0978 0.990 0.960 0.960 0.980 0.960 0970 0970 0.900 0.900 0.958 0.860 0.908 0.905 0.908 0.906 ‘Are specifique (enti) 202 1ST 102 223 223 233 250 246 zr 345 1920 315 213 29 128 125 250 250 250 350 500 500 400 az 100 200 28 245 300 308 300 250 250 378 382 300 500 war a0 1240 1240 1240 1240 ‘Angle dinclinalson (deg pir horzontate) Source Rocha eta. (1988) Rocha etal (1992) Rocha etal (1993) Fair et Bravo (1990) Fair ot Bravo (1990) Rocha etal (1996) Xu etal. (2000) ‘Aroonwilas etal. (2000) Xu etal (2000) Xu tal (2000) Weiland eta. (1988) Rocha otal. (1993) Rocha et al (1993) Rocha et al. (1993) Duss eta. (1997) ‘Spiagel ot Moir (1987) ‘Suess et Spiege (1992) Rocha et al. (1996) Pondebat etal. (1992) Rocha eta. (1996) ‘roonvias etal. (2003) Rocha eta. (1996) ‘Blot R. eta. (1988) Weiland eta. (1983) Bile, Rot al (1988) Fale and Bravo (1990) Oljie (1999) jie (1999) BileLR. (1988) lujic (1899) inc (1999) Oye (1999) Oru (1999), ‘Oye (1999) Otic (1999) Fair and Bravo (1990) ‘Stooketh eta. (1989) Stockteth eta. (1999) Lopez-toledo et al (1997) Lopez-oledo et al (1997) Lopeztoiedo et al (1997) Lopez:toledo eta. (1997), Figure 2.2 : Gamissages structurés Goodloe ZZ on ! FR 2 Figure 2.5 : Gamissage structure Gempak L'utilisation des garnissages structurés se restreignait autrefois (avec les gamnissages de deuxigme génération) a la distillation sous vide, due aux pertes de charge plus basses, mais, au coiit plus élevé, a la sensibilité au colmatage par les solides et la faible capacité de ces gamissages (Kister (1992)). Maintenant, avec ceux de la troisiéme génération, les gamissages structurés sont présents dans plusieurs domaines d’applications. Ils sont utilisés pour absorption, la désorption, la distillation (atmosphérique, sous vide, pression Elevée, réactive), dans les applications pour le transfert de chaleur, comme support pour les catalyseurs et les micro-organismes, pour le traitement de particules, ete. (Nawrocki et al (1991), Cavatorta et al (2000)). Plusieurs auteurs (Siminiceanu et al. (2000), Aroonwilas et al. (1999), Kister (1992), Billet et Mackowiak (1988), Meier et al. (1977, 1979)) ont comparé les performances des gamissages structurés avec les gamissages aléatoires. Les différents résultats démontrent que les gamissages structurés sont plus efficaces (i.e. meilleur coefficient de transfert de matiére) et développent moins de pertes de charge par hauteur de garnissage. La capacité est également augmentée (facteur Fs et Cs, définis par les équations 2.1 et 2.2), ce qui permet d’avoir des vitesses superficielles gazeuses plus grandes & I'intérieur de la colonne avant d’atteindre l'engorgement. F=U NPG @1) (2.2) Dans les travaux de Gualito et al. (1997), les propriétés de la capacité gazeuse et liquide, Vefficacité, la flexibilité, les pertes de charge, le colt, Putilisation de systémes impropres et la fiabilité du design sont comparés de fagon qualitative (échelle de un 4 cing) avec différentes colonnes a plateaux, les gamissages aléatoires et les gamnissages structurés. Les points négatifs 4 ces derniers sont leur cotit et leur propension au colmatage par les solides (systémes impropres).. 10 Les gamis sages structurés présentent d’autres avantages par rapport aux garnissages algatoires. Contrairement & ces derniers qui ont tendance avoir une surface mouillée (aire interfaciale efficace) parfois médiocre par la création de chemins préférentiels ou encore caus par l’écoulement du liquide sur la paroi de la colonne (Meier et al. (1977), les garnissages structurés sont moins sujets a la formation d’écoulements préférentiels 2.2 Corrélations pour le transfert de matiére Plusieurs auteurs ont développé des corrélations empiriques ou semi-empiriques afin ¢ corrélations en transfert de matiére pour les gamnissages structurés découlent en premier ider les concepteurs a dimensionner les colonnes contenant du gamnissage structuré. Les lieu des corrélations déja établies pour les garnissages aléatoires. Par la suite, des modéles spécifiques aux gamissages structurés ont émergés. Toutes ces corrélations servent a prédire des coefficients de transfert de matiére et ceux-ci peuvent étre regroupés en trois categories : - Coefficients locaux (ky. et ko) - Coefficients globaux (Ki, et Ko) - Aire interfaciale efficace (ay) Ainsi, différentes recherches ont servi 4 modéliser un ou plusieurs de ces coefficients, dépendamment des systémes étudiés. Valluri et al. (2002) ont fait une revue de la plupart des corrélations existantes. Dans cette sect n, les différents résultats des recherches menées dans le passé seront présentés. Mais tout d’abord, un bref rappel des concepts théoriques du transfert de matiére gaz-liquide sera abordé, 2.2.1 Coefficients de transfert de matiére sur la base du modéle du double film Pour mettre en contexte les différentes grandeurs qui caractérisent le transfert de matiére, il est important de se rappeler les bases théoriques et les différentes équations générales s'y rattachant. De plus, ces demiéres sont dépendantes du modéle phénoménologique chi ul Dans ce cas-ci, le modéle du double film a été utilisé (Danckwerts (1970). Celui-ci suppose qu’a interface gaz-liquide il existe deux films stagnants. La figure 2.8 représente ce concept montrant de part et d’autre de interface, Vépaisseur des films gazeux et liquides, respectivement 8g et 51. Les coefficients de transfert de matiére sont directement, reliés & cette représentation. js, —-— , — Figure 2.8 Représentation du concept du double film (Perry's (1997)). Les coefficients locaux de transfert de matiére reflétent le flux de matigre qui est susceptible de transférer selon les gradients de concentration dans les films stagnants. Le coefficient ki est associé au flux de matiére du c6té liquide tandis que ke, au c6té gazeux. L’expression du flux molaire de matiére, a partir des coefficients locaux et des forces motrices, est donnée par l’équation suivante : Ny = ke (yy) =k(%, 2) (23) On peut relier les concentrations de interface par le coefficient de partage m = y=, 4) Les coefficients globaux de transfert de matiére tiennent compte de Ia résistance au transfert combinée des films liquides et gazeux. Par le concept du double film, et le coefficient de partage, ces coefficients peuvent étre calculés de la fagon suivante a Vaide des coefficients lo IK (2.5) 1 | m ale z| eo On appelle les termes kcay, Kray, Koay et Kray les coefficients volumétriques puisqu’ils contiennent le terme de aire interfaciale efficace ay. Tout comme les coefficients globaux de transfert de matiére, on peut exprimer la hauteur Equivalente & un plateau théorique (HETP) A partir des coefficients locaux La hauteur équivalente a un plateau théorique HETP = Hog In A/(A-1)] (2.7) La hauteur de transfert globale cété gaz Hog =H +(mGy [Ly )H, = H+ AH, (2.8) Les hauteurs de transfert c&té gaz et liquide sont : Hy =Gf(kea,pe) (2.9) H, =1](k,4,p,) (2.10) 2.2.2 Coefficients locaux de transfert de matiére La connaissance des coefficients locaux de transfert de matiére est nécessaire non seulement pour calculer les performances des différents garnissages afin de les comparer, mais également pour dimensionner les colonnes d°échanges. Les coefficients locaux sont les grandeurs pour lesquelles on retrouve le plus de corrélations dans la littérature. La plupart des corrélations portant sur les coefficients locaux ont une forme commune faisant intervenir les nombres adimensionnels de Sherwood (Sh), Reynolds (Re) et Schmidt (Sc) suivant la relation : CRe? Se? 1) y=Louy=G Les constantes C, ct et B changent selon le garnissage utilisé. Ainsi, des équations générales ou spécifiques ont émergé de cette représentation, Dans la gamme des équations générales, les travaux de Fair et Bravo (1990) proposent pour le coefficient de transfert de matiére local c6té gaz. la relation suivante : Sh, =0.0338(Re,)"*(S (2.12) Les définitions des auteurs pour ces nombres adimensionnels sont les suivantes. Dans le nombre de Reynolds, auteur utilise la combinaison des vitesses superficielles efficaces de gaz et de liquide : She = kody |Dg 2.13) Reg = (4.0 He )(Uce +U ror) (2.14) Seq = He | PaD. (2.15) Il est intéressant de remarquer que ces auteurs utilisent un diamétre équivalent et des vitesses superficielles liquides et gaz efficaces. Cette procédure est trés répandue et contribue 4 l’amélioration des corrélations en amenant une représentation phénoménologique plus juste de la réalité. Dans ce cas-ci, les vitesses efficaces contiennent le terme de porosité (e) ainsi que Vangle d’inelinaison du garnissage par rapport & Phorizontale (a). Dans les équations précédentes (équations 2.13 et 2.14), les définitions sont les suivantes 14 (2.16) 2.17) (2.18) L’équation 2.16 utilise le rayon hydraulique (quotient de ta section d’écoulement par le périmétre mouillé) qui est calculé & partir de la distance entre deux plis sur le gamissage dénommé S. La figure 2.9 permet de bien visualiser cette grandeur caractéristique. L’équation 2.16 est valide lorsque l'angle de plissage est droit. Cela est le cas pour les gamissages Mellapak, Flexipac, Gempak, Maxpak et Sulzer. Les gamissages Intalox et Montz sont courbés et leur angle est respectivement de 124° et 106° (Kister (1992). L’équation 2.12 développée par les auteurs ressort d’expériences avec le garnissage Sulzer BX (deuxiéme génération), mais constitue une équation fondamentale pour les garnissages structurés. oe ‘ran cross seoTON Figure 2.9 : Représentation de différentes grandeurs caractéristiques des garnissages, Olujic (1997, 1999b) ont développé des équations générales pour le transfert de matiére avec les gamissages structurés faisant intervenir les nombres de Sherwood, Reynolds et 15 Schmidt, Le systéme d’opération se limite cependant & celui de la distillation, Les équations finales sont les suivantes : 2.19) (2.20) 21) (2.22) ay Sh 14(¢e) (2.23) em oe 1412.7 2a. (sci? -1) est intéressant de mentionner que ces auteurs ont également utilisé des vitesses efficaces liquides et gazeuses (équations 2.24 et 2.25), mais en incluant aussi le terme de rétention liquide (hy). Dans l'article de référence, des équations servent a calculer tous les paramétres utilisés (ht, duc, leper Recin et Eat) - Us (eA, sine Vee (2.24) (2.25) th, sina Les équations susmentionnées sont des équations générales pouvant convenir & une gamme de gamissages dont les caractéristiques sont disponibles. La plupart des corrélations ont été développées pour seulement un gamissage et/ou un systéme spécifique. Ces études portant sur lefficacité des garnissages structurés et utilisant 16 comme paramatres de régression les nombres de Sherwood, Reynolds et Schmidt sont les suivantes. Les équations sont regroupées selon les garissages pour lesquels elles sont valides : ‘* Gamissages structurés Mellapak (types 125Y, 250¥, 350Y et SOY) (Spiegel et Meier, (1987)): He He. (2.26) PoDe } Les auteurs ne donnent aucun ordre de grandeur pour la constante Ay. Par contre, selon Fair et Bravo (1990) les valeurs de A; varieraient entre 0.018 et 0.040. Cette derniére corrélation (équation 2.26) a été développée pour Ia gamme des gamissages structurés Mellapak (types 125Y, 250Y, 350Y et S00Y) avec des valeurs de A; propre a chaque wmnissage permettant ainsi de bien représenter les données recueillies. Les valeurs de cette constante ne sont cependant pas dévoilées. # Sulzer EX (Olano et al. (1995) Shea (2.27) * Goodloe (Weiland et al. (1993) Sh, = 0.0567 Re’! (2.28) Sh, =3.4RejS" Sel? (2.29) ‘* Montz A2 (Weiland et al. (1993)) : Shg =0.0373Rel” Se (2.30) Sh, =5.2Re"™ Sel? (2.31) 7 * Mellapak Y et BX (Brunazzi et Paglianti (1997)) Ge ih, > 2.32) Sh, Ka® (2.32) (2.33) Ka=2 fe (2.34) Mg 6 Gz =Re, Se, 2 2.35) Se, (235) Dans l’équation précédente, 6 représente la hauteur du film liquide et H la distance que le liquide parcourt le long de la colonne. Les valeurs des constantes sont disponibles dans article. Les auteurs ne donnent cependant aucune équation pour la hauteur du film. # Sulzer BX et Mellapak 250Y (Castillo et al. (2000) ans Shy = todo 0.1Red™*5e0 =o eeaetidee) [ He] 036 He Pade Sh, 0.3415Rel?™” Sel? = st 2 aan ated) [ Me | 037) My PD, Dans les équations précédentes, il a &é démontré que les corrélations des coefficients locaux de transfert de matiére peuvent s’effectuer 4 aide des nombres de Sherwood, Reynolds, Schmidt ainsi que des paramétres géométriques pour les gamissages L’utilisation des vitesses efficaces est courante. D’autres types de corrélations ont ét& développés en utilisant divers autres paramétres. D’une fagon générale, le coefficient local de transfert de matiére c6té liquide a été défini comme suit, selon deux auteurs (utilisant la théorie de pénétration de Higbie) 18 ‘Fair et Bravo (1990) : (2.38) aS Cette équation utilise le parametre de la vitesse efficace liquide Ure déja défini a Péquation 2.18, # Olujic (1997) eas (2.39) Dans cette définition, la vitesse efficace liquide Ure est définie par l’équation 2.25. Les auteurs ont utilisé la corrélation précédente de Fair et Bravo (1990). Ils ont cependant modifié la longueur caractéristique du cété du garnissage par leur définition du diamétre hydraulique. Celle-ci utilise toutes les grandeurs de la représentation en triangle du gamissage : B, Set h (voir figure 2.9) ainsi que la hauteur du film liquide 5. Pour cette demiére grandeur, les auteurs ont adapté la formule de Nusselt (Bird et al. (1960)) pour la situation de mur incling, telle que rencontrée dans les garnissages structurés. Les relations sont les suivantes : (2.40) 6 (a) eat) P84, sina De Brito et al. (1995) ont étudié les caractéristiques du transfert de matiere des garnissages structurés Mellapak (125Y, 250Y et SOY). Dans un systéme de désorption eau- oxygéne/air, ils ont mesuré le coefficient volumétrique local de transfert de matiére cdté liquide kay. Des équations empiriques ont été produites & partir de leurs expériences par 19 régression pour les gamissages 250Y et SOOY directement sur le coefficient volumétrique. Pour le Mellapak 125Y, il ne leur a pas &é possible d’établit une corrélation convenable. Les résultats sont les suivants ‘* Mellapak 250Y : k,a, = 0.574U3* (2.42) * Mellapak S0OY : k,a, =0.713U2" (2.43) 2.2.3 Aire interfaciale Laire interfaciale est un parametre clef dans le transfert de matiére. C’est par cette surface que se fera I’échange de matiére entre la phase gazeuse et liquide. L’aire interfaciale est relige directement, entre autre, 4 laire développée par le garnissage (aire spécifique a»). L’aire spécifique donnée par les manufacturiers est la surface générée par la configuration matérielle du gamissage, mais ce n’est généralement pas la surface développée par le flux liquide. Ainsi Vaire interfaciale gaz-liquide efficace, i.e. celle développée réellement par le film liquide, est a priori inconnue. Des corrélations ont ainsi été développées afin de connaitre ce paramétre. Fair et Bravo (1988) ont observé que Maire interfaciale efficace est relige principalement au débit liquide et trés peu au débit gazeux. Ce comportement est contraire aux garnissages aléatoires oi il a été démontré qu'il y a une grande influence de la vitesse superficielle de gaz sur I’aire interfaciale efficace (Bravo et Fair (1982)) Une étude (Fair et Bravo (1990) montre que la fraction entre I’aire interfaciale efficace et aire spécifique du gamissage peut étre vraiment basse, soit entre 10 et 30 %. Cependant, pour des surfaces bien mouillées, la fraction peut atteindre 100 % et méme au-dela. 20 Les corrélations disponibles dans la littérature ne sont pas nombreuses et font intervenir en général une constante qui dépend du type de garnissage utilisé. De plus, ces constantes sont disponibles seulement pour un nombre restreint de gamissages. Fair et Bravo (1990) donnent une corrélation pour estimer ’aire interfaciale efficace avec comme paramétre, le pourcentage d’engorgement : 44) =0.5+0.0058-(% flood) (2.45) Billet et Schultes (1999) ont développé une corrélation générale pour aire interfaciale efficace : 1.5(a,d,)"° Re, We" Fr, > 027g) N18 7 9 y 04s resyeyo o gd, (2.47) Dans les travaux de Rocha et al. (1996), V’aire interfaciale efficace pour les gamissages de Ia troisi 1 génération (feuilles plissées) est la suivante (provenant des études de Shi et Mersmann (1985)) 29.12(We, Fr, "8? we Sree el (2.48) Rel76°* (1— 0.9308 7) (sin 8) Dans M’équation 2.48, le facteur Fse tient compte des différents traitements de surface appliqués sur le garnissage (gravure, percement, etc.). L’auteur donne quelques valeurs qui sont reproduites dans le tableau 2.2. Le paramétre S est la distance entre deux plis sur le gamissage, tel que montré précédemment sur la figure 2.9. Le parametre 0 est angle par rapport a horizontal avec lequel le liquide s’écoule sur le garnissage. L’angle de contact y mesure la mouillabilité de la surface. Les auteurs donnent les relations suivantes pour les garissages en métal en fonction de la tension de surface du liquide (o): Pour o < 0.055 N/m : cos y= 0.9 (2.49) Pour o > 0.055 N/m: cos y= 5.211 x 1015" (2.50) ‘Tableau 2.2 : Valeurs du facteur Fyp de !"équation 2.48 pour différents gamissages. Facteur Fse, Flexipac 2 0.350 Gempak 24, 0.344 Gempak 2AT 0.312 Intalox 2T 0.415 Maxpak 0.364 Mellapak 250Y 0.350 Mellapak 350Y 0.350 Mellapak SOOY 0.350 Les corrélations suivantes sont propres a des gamnissages spécifiques Pour les garnissages Mellapak 125Y, 250Y et S00Y (de Brito et al. (1994) : 0.465Re}? (2.51) * Pour les gamissages Sulzer BX et Mellapak 250Y (Castillo et al. (2000)), inspiré des travaux de Shi et Mersmann (1985) (équation 2.48): 2 (We-Fr)” a,d& 52) a, Ree" (1—c0s 7) ° d,- 8-9 (2.53) 4, La valeur de Ia constante C est égale & 0.9772 pour le gamissage Sulzer BX et a 0.7312 pour le garnissage Mellapak 250Y. * Pour le gamissage Goodloe (Weiland et al. (1993)) : tp = 356F (2.54) ‘* Pour le garnissage Montz A2 (Weiland et al. (1993)) : = 265K, (2.55) # Olujic (1997, 1999b) : (2.56) A Vintérieur de Méquation 2.56, @ est la fraction occupée par les trous 4 la surface du gamnissage (traitement de surface). Cette valeur est égale 4 0.1 pour le gamnissage Montz BSH et pour tout gamissage avec la méme répartition de trous tels que les gamissages Flexipac et Mellapak. Les constantes A et B dépendent du type et de la grosseur du gamissage. Celles-ci sont disponibles pour le gamissage Montzpak B1-250 (Olujic (1999a)), BSH (Valluri et al. (2002)) et B1 (Fair et al. (2000). Ruivo et al. (2002) a repris cette corrélation pour le Sulzer EX dont les paramétres sont également disponibles. L*équation suivante donne une relation pour laire interfaciale efficace qui utilise la vitesse superficielle et la masse volumique liquide avec une constante dont les auteurs ne donnent pas la valeur 23 « Spiegel et Meier (1987) 4(a0,)" 57 2.2.4 Coefficients globaux de transfert de matiére Trés peu d’auteurs se sont attardés établir des corrélations pour les coefficients globaux. Cependant, le coefficient global c6té gazeux est représenté ainsi de fagon simplifiée : Ka, = BY" (2.58) Dans cette équation par Bravo et al. (1992), V représente le flux molaire de gaz passant dans la colonne tandis que B et n sont des constantes. Il faut supposer que la résistance au transfert de matigre est du cété gaz, comme c’est le cas dans la plupart des systémes en distillation. Les valeurs des constantes ne sont pas explicitées Une autre corrélation est disponible. Elle a été établie par Chung et al. (1996) qui ont comparé les performances de garnissages structurés et aléatoires pour la déshumidification de air par une solution de LiCl. Une analyse dimensionnelle a permis de développer des corrélations dont les paramétres ont été ajustés sur les résultats expérimentaux. par régression non linéaire. La corrélation n’est applicable que pour le systéme particulier Mids 4 -075( LY" 5 oan pete Keo Me) 2.25x10*(1- x) (4) cl Ret! 2.59) 2.2.5 Hauteur équivalente 4 un plateau théorique (HETP) Dans la comparaison des gamissages en distillation, il est courant de retrouver Pefficacité exprimée en hauteur équivalente a un plateau théorique. Trés peu d’auteurs ont établi des corrélations directes pour cette grandeur, cependant il faut rappeler que l’on peut traduire le 24 25 HETP 4 partir des coefficients de transfert locaux tel que vu précédemment (Bravo et al. (1985, 1992) aux équations 2.7 2.10. Carillo et al. (2000) ont cependant développé une équation prédisant le HETP pour le Sulzer BX uniquement HETPa. -——__ve, _ 5 (2.60) (2712+82P) vas0s( 22) er Dans cette demiére Equation, les paramétres utilisés sont la pression d’opération (P), les densités du gaz (pc) et du liquide (p1) ainsi que le facteur F, tel que ’équation 2.1 CHAPITRE 3 METHODOLOGIE Dans cette section, les principales techniques utilisées afin de batir deux corrélations générales pour le transfert de matiére seront décrites et commentées. Ces deux corrélations sont pour estimer k, et ay, soit respectivement le coefficient local de transfert de matiere (cOté gaz ou liquide) ainsi que I’aire interfaciale efficace. Le besoin premier pour développer une corrélation est 1a disponibilité de données expérimentales. Celles-ci sont recueillies de la littérature et sont compilées a Vintérieur de banques de données. Par la suite, il faut générer les corrélations et finalement, il est important de pouvoir les valider. Les statistiques des corrélations, des courbes de tendances ainsi que la comparaison avec des courbes de manufacturiers seront utilisées A cette fin Une comparaison avec des corrélations existantes sera également effectuée. 3.1 Préambule: Nécessité de fusionner les informations des garnissages aléatoires aux garnissages structurés Ce préambule explique pourquoi les gamissages aléatoires ont &é combinés avec les gamissages structurés pour construire les corrélations générales. L’objectif de ce travail est obtenir des corrélations générales pour le transfert de matiere avec les gamissages structurés. Cependant, le nombre de données disponibles pour ces demiers étant faible (moins de mille données), le risque que la généralisation soit inadéquate est grand. En effet, la qualité de généralisation d’une corrélation est directement relié au nombre de données et de son étalement dans le domaine d’applicabilité. Afin de vérifier que le nombre de données est insuffisant, Ia méthodologie qui suit a é€ appliquée avec seulement des données de gamissages structurés. Les résultats comprenant l’analyse statistique et une validation se retrouvent a l'annexe 1. Les résultats démontrent que l’ajout des données des gamissages aléatoires est bénéfique. Les corrélations obtenues avec cet ajout sont plus robustes. Ainsi, dans les sous sections suivantes, la méthodologie utilisant les gamissages aléatoires avec les garnissages structurés est présentée. 3.2 Banques de données fin de développer les corrélations, une base de données doit étre présente. Il faut retrouver 4 Vintérieur de celle-ci les informations susceptibles d’étre utilisées pour les corrélations. Ces différents paramétres peuvent se regrouper dans différentes catégories telles que les conditions d’opération, les spécifications de la colonne utilisée, les spécifications du gamissage, les propriétés physiques du liquide, les propriétés physiques du gaz, les paramétres de transfert de matiére et finalement les paramétres thermodynamiques. La liste non exhaustive des grandeurs physiques recueillies ou calculées est présentée au tableau 3.1. Les éléments compris dans ce tableau sont cependant ceux employés pour les corrélations. Dans le cadre de cette maitrise pour le développement de corrélations pour le transfert de matiére avec les garnissages aléatoires et structurés, il y a donc eu la recherche de données expérimentales portant sur ces aspects. Celles-ci ont été tirées de la littérature soit sous la forme d’articles ou de théses. Dans le tableau 3.1, on présente la plage de valeur des paramétres retrouvés dans chaque banque. On peut remarquer la différence entre les gamissages aléatoires et structurés au niveau de la caractérisation de ceux-ci tel que discuté précédemment. En effet, la sphéricité est un paramétre qui existe seulement pour les gamissages aléatoires de méme que V’angle @inclinaison pour les garnissages structurés. Crest dd A ces demiers paramétres que les corrélations sont valides sur seulement un type de gamissage. Par exemple, dans la corrélation de l'aire interfaciale effective pour les gamissages aléatoires développée précédemment par le groupe de recherche (Piché et al. (2003)), utilisation de la sphéricité est présente. Cette corrélation ne peut done pas étre utilisée avec les garnissages structurés, ‘Tableau 3.1 : Valeurs contenues dans les banques de données. “Température (K) Pression (kPa) Débit de liquide (kg/m*/s) Débit de gaz (kg/m?/s) Hauteur du garnissage (m) Diamétre de la colonne (m) Aire spécifique (m?/m*) ‘Sphéricité (-) Angle d’inclinaison (°) Densité liquide (kg/m?) Viscosité liquide (Pa's) Tension de surface (N/m) Coefficient de diffusion de la phase liquide (m?/s) Densité gazeuse (kg/m’) Viscosité gazeuse (Pa's) Coefficient de diffusion de ta phase gazeuse (1m?/s) Aire interfaciale efficace (m*/m") Coefficient local c6té gaz (s') Coefficient local cété liquide(s) Coefficient global cété gaz (s") juide (s") Hauteur équivalente & un plateau Coefficient global cét théorique (m) Effet Marangoni (N/m) ‘Aléatoires 246 — 0.667 — 10300 0.074 -95.2 0.0005 ~ 7.43 0.1-5.9 0.04 - 2.13 0.44 - 0.98 87—1150 0.056 -1 NA 600 ~ 1160 0.00023 - 0.0185, 0.0071 - 0.487 1x 10° 1.65 x 10° 0.175 42 6.76 x 10° ~ 1.43 x 10° 8.3 x 107-651 x 10% 12-244 0.753 - 14.9 0.00074 — 0.0828 0.000044 — 29.1 0.000032 — 35.3 0172-114 -0.0046 - 0.0327 Structures. 276 — 603 1.311500 0.032 - 136.3 0.12 - 154.9 0.28 - 4.57 0.043 - 1.83, 0.70 - 0.98 125-1920 NIA 45-60 381-1190 0.000054 — 0.0077 0.00089 — 0.0896 6.7 x 107° 2.08 x 10° 0.179 -48.4 6.64 x 10° 2.12 x 10° 6.67 x 1078.4 x 10° 39-633 0.09 — 109.6 0.0035 — 0.062 0.00099 ~ 9.85 0.001 — 0.094 0.06 - 1.38 -0.0058 ~ 0.027 Dans le cadre de cette maitrise, des banques de données étaient déja disponibles au sein du laboratoire. Une mise a jour des données (ajout de données des articles datant entre 2000 et 2004) sur 1a banque des garnissages structurés a cependant été effectuée. Ainsi, il y ava deux banques de données disponibles, soit une pour les gamissages aléatoires et autre pour les gamnissages structurés. Afin de séparer les différents coefficients de transfert de ‘matiére, les banques ont par la suite été fragmentées de la fagon suivante : Aire interfaciale efficace (a,*) Coefficient de transfert de matiére local volumétrique c6té gaz (Keax") Coefficient de transfert de matiére local volumétrique c6té liquide (k.a,”) Coefficient de transfert de matiére global volumétrique cété gaz (Koau*) Hauteur équivalente a un plateau théorique (HETP*) Garnissages structurés Aire interfaciale efficace (ay*) - Coefficient de transfert de matiére local volumétrique e&té gaz (ky) Coefficient de transfert de matiére local volumétrique cété liquide (kya,") Coefficient de transfert de matiére local c6té liquide (k') - Coefficient de transfert de matiére global volumétrique cété gaz (Keaw’) Coefficient de transfert de matiére global volumétrique coté liquide (K,ay") Hauteur équivalente a un plateau théorique (HETP*) Ainsi, douze banques de données ont été générées. C’est & partir de ces banques que les corrélations seront développées. Le nombre de données disponibles dans chaque banque est. également trés différent. Le tableau 3,2 montre la répartition du nombre de données dans chaque banque. On remarque qu’il y a un facteur cing entre le nombre de données des banques des gamissages aléatoires comparée a celles des gamissages structurés. La démarche qui suit permettra de combiner les données des deux banques. ‘Tableau 3.2 : Réparttion du nombre de données selon les banques Aléatoires | Structurés | 198 230 81 0 2 1477 109 32 1192 127 Total 91 861 Comprises dan Tes Koa 3.3 Développement des modéles Dans les travaux précédents du groupe de recherche (Piché et al. (2002, 2003), il a été montré que la prédiction des coefficients de transfert de matiére peut s’accomplir en utilisant seulement deux corrélations. L’une prédit le coefficient local de transfert de matigre c6té gaz ou liquide et autre, l'aire interfaciale efficace. Une méme approche sera utilisée dans ce travail. Pour établir deux corrélations générales pour le transfert de matiére avec les garnissages aléatoires et structurés, il faut procéder en deux étapes. La premiére a pour objectif de batir deux corrélations « initiales » a partir des banques de données aléatoires et structurées. La deuxiéme est de reprendre ces demiéres corrélations et d'utiliser une méthode de réconciliation afin de les renforcer en optimisant leurs poids sur toutes les banques simultanément, On fait cet exercice en deux étapes puisque I’on développe deux corrélations pour estimer un seul paramétre. L’algorithme de Powell, utilisé dans la méthode de réconciliation, permet d’optimiser plus qu’une corrélation a la fois. Cependant, di & la complexité du processus, des corrélations initiales sont requises. 30 3.3.1 Modéle pour k, La méthode pour développer ta premigre cérrélation requise pour ta réconciliation est représentée par le schéma 3.1. Cette méthode est une version adaptée avec les gamissages structurés de l’article de Piché et al. (2003). Les rectangles sont utilisés pour représenter les différentes banques de données, tandis que les ovales indiquent les corrélations générées avec NNFit. ay (@xp) au (@xP) Aleatoire Structuré kay (xP) : : a (exp) Aléatoire ANN ana ANN ae: ‘Structure , (pseudo) , (pseudo) k, (xp) ‘Aléatoire Structure Structure k Algatoire + Structuré Figure 3.1 : Diagramme de construction de la corrélation pour les ky Le travail est initialement séparé en deux parties indépendantes, soit l'une pour les gamissages aléatoires et l'autre pour les structurés. Ce que l'on cherche & faire ici est extraire des banques des coefficients non volumétriques locaux, soient les paramétres ke; ouk,, définis comme k,, Pour ce faire, on doit avoir des corrélations pour I’aire interfaciale effective as, Dans le cas des gamissages aléatoires, on peut construire une corrélation avec la banque expérimentale des ay* (138 données) et des variables de fa corélation que Hon retrouve dans article de Piché et al. (2003). On génére alors des k, aléatois -s. Etant donné que cette demiére corrélation n'est pas compatible avec les gamissages structurés, une nouvelle corrélation est done batie pour ceux-ci a partir de la banque expérimentale des ay* (198 données). Ces corrélations préliminaires, notées ANN-ays! et ANN-ay,! servent seulement au démarrage du processus de génération des corrélations et ne seront plus utilisées par la suite. Elles sont utilisées pour calculer des pseudo valeurs de k, (puisqu’elles sont extraites des kcay et kay). Celles-ci peuvent alors étre combinées pour former une nouvelle banque de données comprenant les valeurs des garnissages aléatoires et structurés, C’est a partir de cette banque que la corrélation générale pour les k, sera construite. Pour obtenir un équilibre entre les gamnissages aléatoires et structurés dans les corrélations, Je nombre de données venant de chaque gamnissage doit étre voisin, Ayant plus de données dans les garnissages aléatoires, les données dans les garnissages structurés peuvent étre dupliquées afin de se balancer avec les gamissages aléatoires. Cela s’applique lors de utilisation du logiciel NNFit puisqu’il n’y a pas de pondération entre les valeurs. Si cela n’est pas effectué, ily aura un apprentissage biaisé avec les données des gamissages aléatoires. Il faut également qu'il y ait une répartition uniforme des données entre les deux garnissages. De plus, cette méme uniformité doit se présenter dans chacune des variables utilisées dans les corrélations (i.e. Ret, Fri, ete.). 3.3.2 Modéle pour a, La corrélation des k, obtenue a la section 3.3.1 est par la suite utilisée afin d’extraire des pseudos valeurs de ay des banques suivantes : Keay, kta, Koau, Kray et HETP. En effet, par la théorie du double film, on peut interpréter les valeurs des Keay, Kray ou HETP en Koay et kyay (voir équations 2.5 4 2.10). Les valeurs expérimentales de l’aire interfaciale (a, et ay’) sont ajoutées aux valeurs pseudos calculées pour former une nouvelle banque de 32 données pour I’aire interfaciale efficace. A partir de celle-ci, une corrélation initiale pour Paire interfaciale est obtenue. Cette méthode est illustrée par le schéma 3.2. Ca Kyaw et kaw (exp) K,ay et kaw (exp) Aléatoire Structuré HETP (exp) HETP (exp) Aléatoire Structuré y ‘Ay (pseudo) Aléatoire + Structuré ay (exp) ‘Aw (exp) Aléatoire Structuré y ay Aléatoire + Structuré ANN-ay INMALE Figure 3.2 : Diagramme de construction de la corrélation pour les a, 3.3.3 Corrélations neuronales Tout au long de ce travail, les corrélations développées sont de type neuronal, comme cela avait été fait précédemment et de fagon concluante pour le transfert de matiére avec les gamnissages aléatoires (Piché et al. (2001, 2002, 2003). Le logiciel utilisé est NNFit, développé au département de génie chimique de l'Université Laval. Le paramatre de régression utilisé est la minimisation sur le carré des erreurs des valeurs logarithmiques. Les ultats sont par la suite reportés sur des diagrammes de parité. Les statistiques sont basées sur la valeur absolue de I’erreur relative (ARE). Les différentes variables d’entrées pour les corrélations sont sélectionnées 4 l'aide des travaux antérieurs du groupe de recherche et des corrélations parues dans la littérature (Piché et al. (2001, 2002, 2003). Des expériences sont effectuées pour déterminer la combinaison optimale des variables (processus d’essaies et erreurs). Le nombre de neeuds cachés est également choisi sur la base des performances statistiques des corrélations (généralisation versus apprentissage). 3.3.4 Réconciliation des corrélations ‘Une fois les corrélations initiales pour les k, et ay obtenues, on peut utiliser une méthode de réconciliation pour ajuster les paramétres des réseaux neuronaux sur toutes les banques simultanément. Jusqu’a présent, certaines valeurs étaient établies avec l'utilisation de corrélations préliminaires dont l'apprentissage ne comprenait que trés peu de données et de plus, les corrélations étaient baties par Vintermédiaire des valeurs pseudos. Les deux corrélations étaient également baties indépendamment. Ainsi, une fagon de rendre les corrélations plus robustes est de réajuster les poids des deux corrélations simultanément sur toutes les valeurs expérimentales originales. L’algorithme de Powell (Press et al. (1988) permet de faire cette optimisation en minimisant une fonction objective, Q, par ajustement des poids des modétes. Celle-ci est la somme des carrés des erreurs des valeurs logarithmiques de chaque banque comprenant une 34 35 pondération, Elle s’exprime par léquation 3.1. Le schéma 3.3 permet de visualiser la réconciliation. O=0,-> (logay.,, —loga’ 4) +0,- > (lOg KoA ay 108 KA) +0, ¥ (log HETP’,, -log HETP",) +0, ¥(logkcat ep log kg) 40,°Y (lows a og “lO, Au) +06 D_ (1084 oy “108A ) +0, Sloe Keel og —lo8 K a) +04 $ (lor Ka op —l08 Kya) +0, $‘(log HETP’,, -log HET.) +a ¥(loekeat - lowes) ow oa +0),°D (log k, a 4p ~logk, a) Ga) Cette fonction objective étant trés complexe, des valeurs initiales acceptables des poids des corrélations sont nécessaires et ont été obtenues précédemment (voir les figures 3.1 et 3.2). Dans I’équation 3.1, la pondération est choisie par essai et erreur. Elle est employée afin de balancer I’optimisation entre les banques. Initialement, les valeurs de @ sont : 3.2) BANQUES DE DONNEES. VALEURS. VALEURS. CALCULEES EXPERIMENTALES POWELL ‘ANN-K, ANN-2 oprmsée opmmisée Figure 3.3: Diagramme de reconciliation avec Powell 3.4 Validation des corrélations Aprés avoir développé les corrélations, plusieurs moyens sont utilisés afin de s’assurer de leur validité. Le premier est la comparaison statistique des corrélations avee utilisation partielle des banques, Ainsi, 70% des données sélectionnées au hasard sont utilisées pour Vapprentissage des corrélations et le restant pour la validation. Un autre moyen est dexclure une série complite de valeurs (par exemple un gamissage spécifique) pour Vapprentissage et de tester par la suite ces données comme test de généralisation. Dans le cas de cette maitrise, la premiére méthode a été employée lors de la construction des corrélations initiales. 36 Une autre tape importante est de vérifier le comportement des corrélations obtenues par la visualisation de courbes de tendances des corrélations. On peut ainsi simuler Pinfluence de différents parametres et valider la bonne ou mauvaise concordance avec la réali Pour ce faire, on peut se baser sur des résultats connus dans la littérature. Par exemple, les variations des coefficients de transfert de matiére, Koay, kay et ay peuvent étre portés en graphique selon les vitesses superficielles de gaz et de liquide. Les corrélations neuronales peuvent parfois adopter des comportements non physiques (exemple : courbe sinusoidale, croissance ou décroissance trés rapide des paramétres, valeurs trop élevées ou trop faibles pour une plage de valeurs, etc.). Il faut alors s’assurer qu’il n’y a pas la présence de ces comportements dans les plages de validité des corrélations. Il est également possible de comparer les résultats des corrélations en les superposant avec des courbes de tendances (par exemple des courbes de performances) qui sont fournies par les manufacturiers de gamissages. De cette fagon, de nouveaux systémes et/ou nouveaux ‘gamissages peuvent étre testés considérant que ces valeurs n’ont pas été employées dans le processus d’apprentissage des corrélations neuronales. Les nouvelles publications dont les données n’étaient pas présentes dans la banque de données peuvent également servir & cet effet. Finalement, les corrélations obtenues peuvent étre comparées a celle de la (érature. Dans. le cas de cette maitrise, uniquement les corrélations de la littérature pour les gamissages structurés seront utilisées. 37 CHAPITRE 4 RESULTATS ET DISCUSSION Dans ce chapitre, les corrélations finales seront présentées en montrant leurs variables entrées avec Ia plage de validité associée. Les poids et le schéma neuronal de chaque Equation seront également montrés. Par la suite, les performances et la validité des corrélations seront dévoilées. Ainsi, les diagrammes de parités sur chaque banque de données seront tout d’abord montrés avec les valeurs de la moyenne et de I’écart type de la valeur absolue de l’erreur relative. De plus, des graphiques de tendances seront générés afin de montrer influence de différentes variables sur les paramétres de transfert de matiere. Quelques comparaisons seront également faites entre les résultats des corrélations par rapport aux courbes de performances des manufacturiers ainsi qu’avec de nouvelles données expérimentales. Finalement, une comparaison statistique avec quelques corrélations tirées de la littérature sera montée, 4.1 Corrélations finales La premiére corrélation présentée est celle pour prédire les k,. Le tableau 4.1 présente toutes les variables dimensionnelles du modéle et le schéma 4.1 illustre le modéle neuronal qui en découle. Ainsi, Ia corrélation ANN-k, comporte neuf entrées dimensionnelles avec dix naeuds cachés pour un total de 111 poids. Cette corrélation prédit done un kg ou un ki, pour un gamissage quelconque dont les variables sont comprises dans le domaine application. ENTREES SORTIE coucHE CACHEE Hi Figure 4.1 : Modéle de la corrélation ANN, 390 ableau 4.1 : Paramétres du réseau neuronal pour ANN-k SORTIE NORMALISE (My=1)__ toe{ 8| 92210 L 4.194 Leexp(-5",0,H,) FONCTION DE COUCHE CACHEE (1 < JS 10 & Uy=1) 1 H,= Leexp(-"0,U1) ENTREES NORMALISEES woe -25) toe( = 10.083) yy _ .=3814 yy 6.05x10) 1344 > 1.629 “308.6% 3.042 Hg — 6.64 x10 (sits te oo 1456x10° “3.953, 5.924 POIDS OPTIMISES DE ANN-ky om] 1 [2 [3 [4]s ~e] 7 z > [0 1) ea [ani | aor | 0s [aris [7a | 20 | ROT Teas 2 [raw [aise | 1912] 2114 | 28st 798 | 4040 [ 1508 [5787 Foro 3 [ios —[osise | 5.5 [11.50] -0.4015 | -1089 | -o7ese [2518-1363 -72.39 [peas | 1829 [02998-3708 [oats | 7.61 | =1395 | -03955 | 3971 | 2095 So Liss [i.420-| 4990 | 145d | 2.766 | 21.95 | 0.sd09 | 0.2537 | 0.2075 | 2.504 6791-1682 | codons [ta | ats} at] -319 1517 | 1.803 [1.006 7 | -o.2x [7.285 | -o9116 [2399 [3.665 | 2806 3231] 2900 [4576 [02001 [-3346_[ 3.503 [ass] 0.7889 [Oe 3050_[ L767 19, [$209 |store | s.188 | 4557 2824 [5209 [9.654 | 09400 7A 10-| 2.075 [0296 | 1857 | 6.128 109 L867 [14.00 [1.32 eo) 1 >? [3 [4 6 a wass_ [aor | as ase [sees | aro | 08 10s DOMAINE D’*APPLICATION 0.44 < 650.98 « 875 ap < 1920 © 0.043 De < 1.829 « 381.4 < pr $1190 6.05 x 10° < Uz < 0.0667 © 0.175 < po < 48.407, « 6.64 x 10° < jug < 2.12 x 10° 0.016 < Ug < 11.405 # 1x 10 Total des deux banques "ARE () 25.6 (ARE) (%) 23.3 Pour les gamissages aléatoires, la valeur moyenne de erreur relative absolue (AARE) varie entre 20.9 % et 29.2 % pour une moyenne de 26.3 %. Les gamissages structurés 46 obtiennent de meilleurs résultats ayant une AARE variant entre 14.3% et 28.2% pour une moyenne de 22.1%, Ce n’est cependant pas un hasard si ces demiers sont statistiquement supérieurs. A aide des facteurs de pondérations @; de l’équation 3.1, Valgorithme de Powell a « forcé » de meilleurs résultats pour les garnissages structurés. Les valeurs finales des @; sont présentées dans le tableau 4.4. Les valeurs sont inscrites en fractions, le

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