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SPECTROSCOPIE EXTREME : du combustible nucléaire aux fluides

volcaniques

A notre époque, le comportement des matériaux en conditions extrêmes impacte notre

vie de tous les jours (production d’énergie, nouvelles technologies, risque volcanique, …).
Le CEMHTI à Orléans est un laboratoire spécialisé dans l’étude du comportement des
matériaux soumis à des hautes températures et des irradiations ioniques. Ces conditions
extrêmes sont actuellement reproduites au laboratoire et de récents développements
permettent de sonder les matériaux directement sur-site, dans un environnement extrême
naturel ou lié à l’usage.

Les conditions environnementales de la vie quotidienne ne représentent qu’une part réduite des
conditions retrouvées dans la nature ou dans le milieu industriel ; ainsi dans de nombreuses
applications technologiques les matériaux sont de plus en plus sollicités, jusqu’à l’extrême. Pour
étudier le comportement de ces matériaux en conditions extrêmes, le CEMHTI est équipé de
nombreux montages expérimentaux permettant de sonder la structure de la matière à différentes
échelles spatiales et temporelles. Ces instruments offrent la possibilité soit de chauffer les
échantillons à des températures dépassant 1500 °C, soit de les exposer à des faisceaux d’ions. Les
contraintes environnementales créées au laboratoire sont parfaitement contrôlées et permettent
l’observation du comportement d’un échantillon soumis à une sollicitation précise et souvent isolée.
Ces observations permettent alors expérience après expérience de comprendre le comportement
d’échantillons modèles et donc nécessairement simplifiés. En parallèle à cette approche,
l’observation directe sur-site d’objets réels permet d’appréhender pleinement la complexité du
comportement d’un matériau non parfait, dans son environnement hostile et soumis à des
sollicitations multiples où les non-linéarités ne seraient plus négligeables.

Bien entendu, l’étude sur-site des matériaux en conditions extrêmes nécessite le développement
d’outils appropriés. Parmi toutes les techniques employées au CEMHTI, les techniques d’analyses
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optiques, comme la spectroscopie Raman, présentent plusieurs avantages : le coût et

l’encombrement réduits en font une instrumentation de choix pour le développement de systèmes
portables et/ou déportés. De plus, la richesse de l’interaction lumière/matière permet l’utilisation de
multiples méthodes spectroscopiques pour sonder la matière à différentes échelles spatiales et
temporelles avec des instruments de conception assez proche. Ainsi la possibilité de suivre la
dynamique multi-échelle des matériaux soumis à des conditions extrêmes permettra à terme une
vision dynamique globale des systèmes réels. Cette vision dynamique globale, au pouvoir prédictif
certain, pourra se placer en complément des études de laboratoire et des simulations numériques.
Les études de laboratoire décrivent avec une grande précision la réaction d’objets modèles à des
contraintes contrôlées et les simulations numériques apportent une vision plus globale mais
nécessairement simplifiée des systèmes étudiés. Evidemment, la complexité intrinsèque des objets
étudiés (car naturels) et les conditions de mesure difficiles entrainent une perte de précision dans
l’attribution des signatures optiques enregistrées et cette démarche empirique de long terme ne sera
effective qu’après le franchissement de plusieurs étapes : des développements instrumentaux et
analytiques conséquents sont nécessaires avant que les savoir-faire et expertises développés sur les
paillasses depuis des dizaines d’années puissent alors être adaptés et déployés sur le terrain.

Le groupe Raman du CEMHTI a ainsi effectué sa première campagne de mesure sur le terrain en
Octobre 2013. Soutenu par la Mission pour l’Interdisciplinarité du CNRS via le financement d’un DEFI
« instrumentation aux limites » (projet SOMMET – 2013), et en collaboration avec des volcanologues
du laboratoire de Géosciences de l’Université de Saint Denis de la Réunion (UMR 7154), l’équipe s’est
rendue dans les tunnels de lave du Piton de la Fournaise, avec l’instrumentation Raman adaptée pour
ces conditions de mesure. Les objectifs étaient multiples : (i) Même si le montage instrumental avait
été validé en laboratoire et dans les grottes du Foulon (Châteaudun, 28), la faisabilité de la mesure et
la stabilité de l’instrument restait à être démontrée sur un terrain accidenté où l’instrument est
sérieusement sollicité sur plusieurs semaines (transport, écart thermique, humidité). (ii) Deux
problématiques portant sur la caractérisation de l’historique de la coulée de lave majeure de
l’éruption de 2007 ont étés abordées. Tout d’abord, l’analyse de la composition et la structure de la
lave figée afin de remonter à l’histoire thermique des premiers instants de la coulée. Ensuite,
l’analyse des concrétions en formation dans les tunnels de lave, véritables voies naturelles
permettant de sonder les profondeurs de la coulée encore chaude à certains endroits, permet
l’obtention d’information sur l’historique géochimique plus récent : la lave est lessivée et les
éléments relâchés remobilisés dans les phases cristallines secondaires formant les concrétions.
Certaines, stables uniquement dans les conditions de température, pH et hygrométrie des tunnels,
nécessitent l’usage d’une instrumentation de terrain.

Après le succès des études in situ (cf. Microscoop XXX) sous irradiation, à haute température et ces
premières mesures de terrain dans les tunnels de lave, le groupe du CEMHTI a clairement gagné en
mobilité, efficacité et adaptabilité concernant la mise en œuvre de caractérisation Raman dans des
environnements non préparés pour la mesure. Ainsi ces derniers mois, le groupe a travaillé au CEA
Cadarache à la caractérisation de composés à base Plutonium, ainsi qu’en collaboration avec le
GREMI (UMR 7344, Orléans) à la caractérisation in situ de nanotubes de carbones en croissance
plasma, ou encore, à l’analyse de matériaux sous faisceau d’ions lourds, au GANIL-CIMAP (UMR6252,
Caen).
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Les objectifs fixés pour les prochaines années sont ambitieux : en collaboration avec les
volcanologues de l’université de Saint Denis de la Réunion, la caractérisation multi-spectroscopique
sur-site d’une coulée de lave à haute température durant un événement éruptif ; et en collaboration
avec le groupe « accident nucléaire grave » du CEA Cadarache, la caractérisation Raman in situ du
comportement de corium synthétique (composé complexe résultant de la fusion accidentelle du
cœur d’un réacteur nucléaire) à très haute température. La route sera longue et laborieuse mais
l’équipe se donne les moyens d’y arriver : Ce travail bénéficie d’un financement ANR blanc jeune
chercheur qui vient de débuter (projet RAMANEXT – 2014 – 2018).

Ces deux applications liées aux risques volcaniques et nucléaires illustrent bien l’importance
d’étudier les systèmes réels dans un monde où le besoin est toujours grandissant d’obtenir des
informations fiables et rapides dans les situations de crises ou bien dans la course aux nouvelles
technologies.
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Image 2 : Images de concrétions en croissance dans le tunnel de lave de l’éruption 2007 du Piton de la
Fournaise. En haut à droite : le laser sonde focalisé dans une stalactite de Thenardite (Na2SO4)
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Image 3 : A gauche : Montage de caractérisation Raman in situ de l’interface dioxyde d’uranium (UO2)
/ eau (H2O) sous irradiation He2+. A droite : montage de caractérisation Raman du comportement du
dioxyde d’uranium à haute température.