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ISAACS—Análise de estrutura interativa de sistemas amorfos e cristalinos

Artigo no Journal of Applied Crystallography · Fevereiro de 2010

DOI: 10.1107/S0021889809051929

CITAÇÕES LER

224 1.030

3 autores, incluindo:

Sébastien Le Roux Valeri Petkov

Institut de Physique et Chimie des Matériaux de Strasbourg Universidade Central de Michigan

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Diário de
Aplicado
Cristalografia
ISSN 0021-8898

Editor: Anke R. Pyzalla

ISAACS – análise de estrutura interativa de sistemas amorfos e

cristalinos

´
Sébastien Le Roux e Valeri Petkov

j. Appl. Cristal. (2010). 43, 181–185

Copyright c International Union of Crystallography O(s)

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Muitos tópicos de pesquisa em pesquisa de matéria condensada, ciência de materiais e

ciências da vida fazem uso de métodos cristalográficos para estudar matéria cristalina e não
cristalina com nêutrons, raios-X e elétrons. Artigos publicados com Diário de Aplicado Crys
talografia foco nesses métodos e seu uso na identificação de transformações estruturais
e de fase controlada por difusão, relações estrutura-propriedade, mudanças estruturais de
etc.
defeitos, interfaces e superfícies, desenvolvimentos de instrumentação e aparelhos
cristalográficos, teoria e interpretação, análise numérica e outros assuntos relacionados
também são abordados. A revista é o principal local onde as informações do programa de
computador cristalográfico são publicadas.

Crystallography Journals Online está disponível em journals.iucr.org

j. Appl. Cristal. (2010). 43, 181–185 Le Roux e Petkov · ISAACS
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programas de computador

Diário de

Aplicado
ISAACS - análise de estrutura interativa de sistemas
Cristalografia amorfos e cristalinos
ISSN 0021-8898

Se´bastien Le Roux* e Valeri Petkov*

Recebido em 15 de setembro de 2009
Aceito em 2 de dezembro de 2009
Departamento de Física, 201 Dow Science, Central Michigan University, Mount Pleasant, MI 48859, EUA.
E-mail para correspondência: s.le-roux@cmich.edu, petkov@phy.cmich.edu

ISAACS (análise interativa de estruturas de sistemas amorfos e cristalinos) é um

# 2010 União Internacional de Cristalografia
Impresso em Singapura – todos os direitos reservados
programa multiplataforma desenvolvido para analisar as características estruturais de
modelos de estruturas tridimensionais construídos por simulações de computador. Os
modelos podem ter qualquer grau de periodicidade (isto é, cristalinidade) e simetria
local. As seguintes informações estruturais são calculadas a partir dos modelos:
funções de distribuição radial total e parcial e fatores de estrutura para dispersão de
raios-X ou nêutrons, números de coordenação, distribuições de ângulo de ligação e
vizinhos atômicos próximos, somas de valência de ligação, estatísticas de anel e
harmônicos esféricos invariantes. A informação pode ser visualizada convenientemente
e armazenada para uso posterior.

1. Introdução
O conhecimento detalhado sobre a estrutura da escala atômica tridimensional é um pré-
requisito para entender e prever as propriedades dos materiais. Esse conhecimento
geralmente é obtido por experimentos de difração seguidos de simulações em
computador visando a construção de modelos de estruturas tridimensionais que sejam
consistentes com o
dados de difração e todas as outras informações relevantes para a estrutura conhecidas
existem programas que podem executar a última tarefa. Aqui nós descrevemos um
programa de computador chamado ISAACS (análise de estrutura interativa de sistemas
amorfos e cristalinos), projetado como uma caixa de ferramentas intuitiva e amigável
para a realização de análises detalhadas de modelos atomísticos tridimensionais de
qualquer grau de periodicidade e simetria local. A periodicidade pode variar desde a
infinita periodicidade das redes cristalinas até nenhuma, como nos aglomerados. A
simetria pode ser tão alta quanto nos cristais cúbicos e tão baixa quanto a dos fundidos.

de fontes alternativas. No entanto, uma vez construídos, os modelos são apenas um

conjunto de triplos de coordenadas para várias dezenas, no caso de materiais cristalinos,
a vários milhares, no caso de materiais fortemente desordenados, de átomos.
2. Estrutura de programação
Consequentemente, os modelos precisam ser analisados mais profundamente para que
detalhes importantes da estrutura em escala atômica, como distribuição dos primeiros ISAACS (Fig. 1) é desenvolvido em C e Fortran90 e usa GTK+ (GTK, 2009) para a
vizinhos atômicos, ângulos de ligação e simetria local, sejam bem compreendidos. interface gráfica do usuário (GUI). A parte C do código é usada como uma ligação para
Infelizmente, poucos computadores agrupar a GUI do GTK+ sobre as rotinas principais do Fortran90 usadas para os cálculos.

A separação da GUI ISAACS das rotinas Fortran90

facilita a reimplementação das últimas em outros
programas.
Basicamente as rotinas Fortran90 são controladas pela
GUI com pequenas exceções, onde funções GTK+ são
chamadas a partir de rotinas Fortran90 para atualizar
uma barra indicando o andamento dos cálculos.

2.1. Plataformas suportadas

A biblioteca GTK+ é um ambiente altamente portátil,

o que permite ao ISAACS ser um software multiplataforma.
Estão disponíveis versões do programa para Microsoft
Windows (32 bits), Linux (32 e 64 bits) e Mac OS X
(baseado em Intel).

2.2. O formato de arquivo do projeto ISAACS

O ISAACS usa um formato intuitivo para uma

Figura 1 arquivo de projeto (ver Fig. 2), que contém todos os

Visão geral visual do programa ISAACS. parâmetros necessários para configurar um cálculo de

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características estruturais de um modelo tridimensional. O formato de e permite ao usuário armazenar informações detalhadas sobre o modelo para

o arquivo segue a codificação XML (World Wide Web Consortium, 2009)
ser analisado: a composição química, as propriedades químicas e físicas de
cada espécie atômica (por exemplo, peso atômico e amplitudes de dispersão
de raios X/nêutrons), o tamanho da caixa modelo, o tipo de coordenada
atômica (por exemplo, cartesiana ou fracionária), tempo propriedades de série,
e uma descrição da ligação entre os átomos. As informações são fornecidas
pelo usuário e podem ser reutilizadas/modificadas durante a execução do
ISAACS.
O arquivo .ipf ilustrado na Fig. 2 mostra os parâmetros que o ISAACS
precisa para realizar uma análise do modelo de estrutura tridimensional do
vidro de sílica apresentado na Fig. 3.
Neste exemplo particular, um arquivo no formato 'chem3d' (sio2.chem3d)
contendo as coordenadas de 3000 átomos de um modelo de estrutura
tridimensional para vidro de sílica é lido pelo ISAACS. O número atômico
correspondente Z (Z = 8 para oxigênio e Z = 14 silício), massa atômica, raio e
amplitude de dispersão de nêutrons e raios-X são atribuídos a cada um dos
átomos do modelo. Os valores desses parâmetros para todas as espécies
atômicas da tabela periódica são armazenados no ISAACS, mas podem ser
modificados pelo usuário, se necessário. O tamanho da caixa modelo em
termos de comprimentos de borda de caixa a, b e c e ângulos , e são
fornecidos pelo usuário. Aqui a caixa é cúbica e sua aresta tem 35,662 Aÿ de
comprimento (veja a Fig. 2). O ISAACS então gera uma matriz de transformação
de vetores para ser usada como um sistema interno de coordenadas.
Finalmente, as distâncias de comprimento de ligação (por exemplo, O—O, Si
—O e Si—Si) são especificadas pelo usuário.

3. Características

A interface principal do programa ISAACS (Fig. 4a) dá acesso aos seguintes

menus:

Figura 2
Exemplo de arquivo de projeto ISAACS (.ipf) em formato XML, para sílica vítrea.
Figura 3
Modelo de estrutura tridimensional de vidro de sílica gerado por simulações reversas de
Monte Carlo guiadas por dados de radiação de raios-X síncrotron. O vidro é uma rede
aleatória contínua de átomos de Si e O situados, respectivamente, nos centros e vértices
de unidades tetraédricas que compartilham apenas os cantos.

182 Le Roux e Petkov ISAACS J. Appl. Cristal. (2010). 43, 181–185

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Figura 4
(a) Interface principal do programa ISAACS, com o (b) 'Projeto', (c) 'Editar', (d )
Menus 'Calcular' e (e) 'Ajuda'.
(i) O menu 'Projeto' (Fig. 4b) é usado para ler e escrever arquivos .ipf (Fig. 2),
bem como para importar/exportar coordenadas de átomos dos modelos de
Figura 5
Resultados do cálculo das funções de distribuição radial para um modelo de 3000
átomos de vidro de sílica pelo programa ISAACS: a caixa de interação (a) exibe as
opções correspondentes do menu ISAACS, enquanto (b) mostra o RDF calculado no
caso de espalhamento de nêutrons. O RDF exibe um primeiro pico agudo posicionado ,
em 1,6 Aÿ que é a distância Si-O em unidades tetraédricas Si(O)4 bem definidas. O
segundo pico RDF, em, 2,4 Aÿ reflete as correlações entre os átomos de O situados no
vértices desses tetraedros.

estrutura analisados (x3.1).

(ii) O menu 'Editar' (Fig. 4c) é utilizado para definir as propriedades das
características estruturais de um sistema a ser estudado. (iii)
O menu 'Compute' (Fig. 4d) é usado para executar os cálculos (x3.2). (iv) O
menu
'Ajuda' (Fig. 4e) é usado para acessar a documentação
fornecidos para ajudar os usuários.

3.1. Entradas e saídas de dados

A versão atual do ISAACS pode importar imagens tridimensionais

modelos de estrutura em quatro formatos diferentes:

(1) XYZ (Minnesota Supercomputer Center, 1993) (2) múltiplo

XYZ (Minnesota Supercomputer Center, 1993)
(3) Chem3D (CambridgeSoft, 2009)
(4) PDB (Protein Data Bank; Berman et al., 2000)
As coordenadas dos átomos de um modelo tridimensional podem ser
em qualquer um dos formatos amplamente usados
listados abaixo: Figura 6
(1) Cartesiano (2) Fracionário com o centro da caixa modelo em (0, 0, 0) Resultados do cálculo da distribuição de ângulos para um modelo de 3000 átomos de
vidro de sílica pelo programa ISAACS: a figura representa a distribuição dos ângulos de
(3) Fracionário com um dos cantos da caixa modelo em (0, 0, 0)
ligação (O—Si—O) conforme calculado e exibido pelo ISAACS. No vidro de SiO2, a
O ISAACS pode produzir um modelo tridimensional já importado em XYZ ou distribuição do ângulo O—Si—O atinge o pico em cerca de 109, conforme esperado para
múltiplos formatos de estrutura XYZ (Minnesota Super computer Center, 1993) unidades tetraédricas de Si(O)4.
em qualquer um dos formatos de coordenadas atômicas (1)– (3) .
(Ashcroft & Langreth, 1967a,b, 1968) parcial S(q); e (iv) Bathia–Thornton (Bhatia
& Thornton, 1970) S(q) parcial.
3.2. O que pode ser calculado pelo ISAACS? No ISAACS, a existência de uma ligação entre espécies atômicas particulares
é determinada pelo usuário, que pode fornecer distâncias de comprimento de
ISAACS pode calcular o seguinte char estrutural importante
ligação apropriadas (ver Fig. 2). Uma estimativa para as distâncias de comprimento
características de um modelo de estrutura tridimensional:
de ligação em um modelo de estrutura pode ser feita observando os primeiros
(a) Funções de distribuição radial g(r) (RDFs) (Allen & Tildesley, 1987),
máximos/mínimos das respectivas distâncias parciais de distribuição atômica
incluindo (i) RDFs totais para nêutrons e raios-X; (ii) RDFs parciais; e (iii) RDFs
calculadas pelo ISAACS.
de Bathia–Thornton (Salmon, 2007).
Quando as ligações atômicas em um modelo são definidas adequadamente, outras estruturas
(b) Fatores de estrutura S(q) (Dove et al., 2002) incluindo1 (i) fatores de
características naturais podem ser avaliadas, como segue:
estrutura total S(q) para nêutrons e raios-X; (ii) Faber–Ziman (Faber & Ziman,
(c) Propriedades das ligações interatômicas: (i) números de coordenação; (ii)
1965) S(q) parcial; (iii) Ashcroft–Langreth
distribuição atômica dos vizinhos próximos; (iii) fração de ligações entre tetraedros;
1 (iv) fração de unidades tetraédricas; e (v) distribuição de comprimento de ligação
Fatores de estrutura podem ser calculados por (i) transformação de Fourier das
funções de distribuição radial e/ou (ii) usando o formalismo de Debye (Dove et al., para a primeira esfera de coordenação. (d) Distribuição
2002). dos ângulos de ligação.

J. Appl. Cristal. (2010). 43, 181–185 Le Roux e Petkov ISAACS 183

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Figura 8
Estatísticas de anel para vidro de sílica calculadas pelo ISAACS. Esses resultados apresentam o
número médio de anéis por átomo na caixa de simulação para um tamanho máximo de anel
fixado em 20 átomos. Observe que se o número de anéis for normalizado por unidade de Si(O4)
e não por átomo, o 'tamanho do anel' cairá por um fator de dois, ou seja, a distribuição atingirá o
pico em torno de anéis feitos de sete unidades de Si(O4).

simulações dinâmicas. Nesse caso, o ISAACS pode calcular as seguintes

quantidades: (i) MSD
por espécie atômica.2 (j) MSD
direcional (x, y, z, xy, xz, yz).2 (k) Desvio do
centro de massa (x , y, z). (l) Correção do
desvio do centro de massa (x, y, z).

3.3. Características gerais do programa

Um conjunto de características estruturais para um modelo tridimensional de

o vidro de sílica calculado pelo ISAACS é mostrado (ver Figs. 5–8), como um
exemplo da saída do programa. O modelo foi construído por simulações de
Figura 7
Resultados do cálculo dos harmônicos esféricos como parâmetros de ordem local para um modelo Monte Carlo reversas guiadas por dados de difração de raios X de alta energia
de 3000 átomos de vidro de sílica pelo programa ISAACS: (a) Ql médio calculado para os para vidro de sílica (Petkov et al., 2000). Consiste em 2.000 átomos de O e 1.000
ambientes de Si(O4) (tetraedros distorcidos) em SiO2 vítreo, comparado com (b) Ql médio átomos de Si dentro de uma caixa de dimensões 35,6621 Aÿ . Para calcularcada
calculado para os ambientes de Si(O4) (tetraedros ideais) em quartzo cristalino. Os dois conjuntos
uma das características mostradas abaixo, as caixas de diálogo/menu relevantes
de valores de Ql seguem uma tendência semelhante, mostrando a semelhança entre as unidades
estruturais em SiO2 cristalino e vítreo. As diferenças são principalmente quantitativas e devem-se foram usadas para configurar os valores dos parâmetros do programa necessários
ao fato de os tetraedros Si-O estarem um tanto distorcidos no vidro. para executar uma análise de estrutura. Por exemplo, a Fig. 9 apresenta as
caixas de diálogo usadas para controlar os cálculos da função de distribuição
radial (Fig. 9a) e as estatísticas do anel (Fig. 9b) para vidro de sílica. Uma vez
que a estrutura tridimensional é lida e validada pelo ISAACS, o único parâmetro
(e) Distribuição dos ângulos diedros. (f)
necessário para calcular o RDF é o número de passos no espaço real, r (Fig.
Estatísticas do anel, de acordo com várias definições: (i) todos os caminhos
9a). No segundo caso (Fig. 9b) mais alguns parâmetros de controle (a definição
fechados (sem regras); (ii) anéis de King (1967); (iii) caminhos mais curtos
de um anel, a espécie química utilizada para iniciar a busca, o tamanho máximo
(Guttman, 1990; Franzblau, 1991); (iv) anéis primitivos (Goetzke & Klein, 1991;
de um anel, o número máximo de anéis por nó e uma descrição do produto
Yuan & Cormack, 2002) ou irredutíveis (Wooten, 2002); e (v) anéis fortes
químico títulos) são necessários.
(Goetzke & Klein, 1991; Yuan & Cormack, 2002).
Também estão incluídas opções para (vi) a possibilidade de procurar apenas
O ISAACS requer que os usuários forneçam parâmetros de controle para
anéis ABAB e (vii) a possibilidade de excluir anéis com ligações homopolares (A
guiar a sequência de computação. Informações sobre estes parâmetros podem
—A ou B—B) da análise. As estatísticas dos anéis são apresentadas de acordo
ser obtidas através de um botão de ajuda na caixa de diálogo (Fig. 9) ou através
com o método RINGS (Le Roux & Jund, 2010). (g) Invariante de harmônicos
do menu de ajuda da janela principal do programa (Fig. 4e).
esféricos, Ql, como identificadores de simetria local (Steinhardt et al., 1983):
(i) Ql médio para cada espécie química e (ii) Ql médio para uma unidade
estrutural especificada pelo usuário. 3.4. Visualização dos resultados dos cálculos
(h) Somas de valência de ligação (CCP14, 2006; Brown & Altermatt, 1985;
Quando uma determinada característica estrutural é calculada, ela pode ser
Brown & Shannon, 1973): (i) valência de ligação média para cada espécie
exibida diretamente nas janelas principais do ISAACS (Fig. 4). Além disso, o
química e (ii) valência de ligação média para uma unidade estrutural especificada
modo de visualização da maioria das características computadas pode ser
pelo usuário.
O ISAACS também calcula o deslocamento médio quadrado (MSD) dos 2
Cálculo realizado com correlação de todas as propriedades, bem como
átomos, uma propriedade dinâmica amplamente utilizada na análise de moléculas sem correlação (passo a passo).

184 Le Roux e Petkov ISAACS J. Appl. Cristal. (2010). 43, 181–185

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Figura 9
Caixas de diálogo que controlam (a) o cálculo das funções de distribuição radial e (b) as
estatísticas do anel no programa ISAACS.
controlado por meio de menus interativos como o apresentado na Fig. 5(a).
Quando um botão em um menu de interação é ativado (Fig. 5a), o resultado
correspondente é exibido instantaneamente como uma curva suave ou um
histograma (Figs. 5b, 6, 7 e 8) dependendo da natureza da característica
estrutural calculada.
3.5. Salvando os dados
Os resultados calculados pelo ISAACS podem ser facilmente salvos
usando o método padrão de copiar e colar (para os resultados apresentados
na janela principal do ISAACS) ou usando o menu 'Dados' (Fig. 8). O usuário
também pode exportar dados em formato ASCII bruto (arquivo simples de
duas colunas com x e y) ou no formato Xmgrace, que pode ser usado
imediatamente na ferramenta de plotagem Grace (http://plasma-gate.
weizmann. ac.il/Grace/) para uma análise mais aprofundada.
A Fig. 10 mostra os dados da Fig. 8 como exportados e plotados pelo
filtro de exportação Xmgrace do ISAACS.
4. Distribuição e documentação
O programa ISAACS é licenciado sob os termos da GNU General Public
License versão 3 (Free Software Foundation, 2007).
Os binários e fontes do ISAACS estão disponíveis para download no
seguintes sites: http://www.phy.cmich.edu/people/petkov/isaacs/ e http://
isaacs.sourceforge.net/.
Os sites dedicados ao programa ISAACS também fornecem um
embasamento teórico da análise estrutural, exemplos de modelos, uma
J. Appl. Cristal. (2010). 43, 181–185
Ver estatísticas de publicação
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Figura 10
Ilustração da utilização do filtro de exportação Xmgrace no programa ISAACS.
Manual do usuário de 82 páginas e ajuda online sobre a utilização do
programa.
O trabalho neste projeto foi apoiado pela NSF Mixed Network
Efeito anterior - Projeto MNFE DMR Grant No. 0710564.
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