KLTN Hoàng (Bản Chính)

TRƯỜNG ĐẠI HỌC CÔNG NGHIỆP THỰC PHẨM TP.
HỒ CHÍ MINH
KHOA CÔNG NGHỆ HÓA HỌC
BỘ MÔN HÓA VÔ CƠ

KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP
NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT

LIỆU GRAPHIT TRÓC NỞ MANG TỪ
TÍNH (EG/MnFe2O4) ỨNG DỤNG
TRONG HẤP THU DẦU
GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh

SVTH : Nguyễn Đoàn Tuấn Hoàng
MSSV : 2004160418
Lớp : 07DHHH2
TP. Hồ Chí Minh, tháng 09 năm 2020

TRƯỜNG ĐẠI HỌC CÔNG NGHIỆP THỰC PHẨM TP. HỒ CHÍ MINH
KHOA CÔNG NGHỆ HÓA HỌC
BỘ MÔN HÓA VÔ CƠ

NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT

LIỆU GRAPHIT TRÓC NỞ MANG TỪ
TÍNH (EG/MnFe2O4) ỨNG DỤNG
TRONG HẤP THU DẦU
GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh

SVTH : Nguyễn Đoàn Tuấn Hoàng
MSSV : 2004160418
Lớp : 07DHHH2
TP. Hồ Chí Minh, tháng 09 năm 2020

Trường Đại Học Công Nghiệp Thực Phẩm TP.HCM Khoa Công Nghệ Hóa Học
LỜI CÁM ƠN
Để hoàn thành bài báo cáo này, em đã nhận được sự giúp đỡ tận tình của quý thầy cô
phụ trách Bộ môn, Khoa Công nghệ hóa học, Trường Đại học Công nghiệp Thực phẩm Thành
phố Hồ Chí Minh, cùng quý thầy cô, anh chị thuộc Viện Kỹ thuật Công nghệ cao NTT, Trường
Đại học Nguyễn Tất Thành.
Trước hết, em xin gửi lời cảm ơn chân thành và sâu sắc đến cô TS. Bùi Thị Phương
Quỳnh, người trực tiếp hướng dẫn em trong quá trình làm khóa luận tốt nghiệp, không chỉ gợi
ý và hướng dẫn em trong quá trình tìm hiểu, đọc tài liệu, cô tận tình chỉ bảo em những kĩ năng
phân tích, khai thác tài liệu để có được những lập luận phù hợp với nội dung của khóa luận.
Đồng thời, em xin trân trọng cám ơn cô ThS. Nguyễn Thị Thương, cô là người định
hướng, lựa chọn đề tài, dẫn dắt và tạo điều kiện thuận lợi, hỗ trợ cho em trong quá trình thực
hiện, đồng thời đưa ra những lời khuyên để em hoàn thành khóa luận một cách tổt nhất. Cùng
với đó em chân thành cảm ơn đến chị Hoàng Ngọc Bích, các anh chị và các bạn bè thân thiết
trong Phòng thí nghiệm Vật liệu ứng dụng, Viện Kỹ thuật Công nghệ cao NTT, Trường Đại
học Nguyễn Tất Thành đã giúp đỡ em trong quá trình hoàn thành khóa luận.
Bên cạnh đó, em cũng xin gửi đến các thầy cô giáo đã và đang công tác, giảng dạy tại
khoa Công nghệ Hóa học lòng biết ơn sâu sắc về những kiến thức và kĩ năng mà các thầy cô đã
truyền đạt cho em trong suốt quá trình học tập và rèn luyện tại trường Đại học Công Nghiệp
Thực Phẩm Thành phố Hồ Chí Minh.
Cuối cùng, em xin được gửi đến ba mẹ, gia đình và bạn bè lời cảm ơn và lòng
biết ơn sâu sắc vì những sự động viên, ủng hộ và cổ vũ tinh thần trong suốt quá trình
làm khóa luận tốt nghiệp.
Em xin trân trọng cảm ơn.
TP. Hồ Chí Minh, ngày … tháng … năm 2020

Sinh viên thực hiện
Nguyễn Đoàn Tuấn Hoàng
GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh i

TRƯỜNG ĐH CÔNG NGHIỆP THỰC PHẨM TP. HCM CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM
Khoa: CÔNG NGHỆ HÓA HỌC Độc Lập – Tự Do – Hạnh Phúc
Bộ Môn: Hóa vô cơ
PHIẾU GIAO NHIỆM VỤ KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP

Họ và tên sinh viên: Nguyễn Đoàn Tuấn Hoàng MSSV: 2004160418
Lớp: 07DHHH2 Ngành: Công nghệ kỹ thuật hóa học
Chuyên ngành: Hóa vô cơ
1. Tên đề tài: NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU GRAPHIT TRÓC NỞ
MANG TỪ TÍNH (EG/MnFe2O4) ỨNG DỤNG TRONG HẤP THU DẦU.
2. Mục tiêu đề tài:
Nghiên cứu tổng hợp thành công vật liệu Graphit tróc nở mang từ tính
(EG/MnFe2O4) bằng phương pháp sol-gel từ đó ứng dụng vào hấp thu dầu trong môi
trường nước.
3. Nội dung
3.1. Tổng quan lý thuyết liên quan
-Hiện trạng tràn dầu trên thế giới và ở Việt Nam.
-Giới thiệu Graphit, Graphit tróc nở.
-Tổng quan về MnFe2O4, và Graphit tróc nở mang từ tính.
-Nghiên cứu các công trình trong nước và thế giới.
3.2. Thực nghiệm
-Quy trình tổng hợp Graphit tróc nở, và Graphit tróc nở mang từ tính
(EG/MnFe2O4).
-Phân tích hình thái - cấu trúc của vật liệu EG/MnFe2O4 bằng các phương pháp
phân tích như SEM, XRD, BET, VSM và EDS.
-Khảo sát các yếu tố ảnh hưởng đến khả năng hấp thu dầu của vật liệu EG/MnFe2O4
tỷ lệ EG và MnFe2O4, thời gian xen chèn, hàm lượng dầu nổi trên mặt nước và độ mặn.
4. Kết quả sự kiến:
-Vật liệu EG/MnFe2O4.
-Các tính chất đặc trưng của vật liệu EG/MnFe2O4.
-Các điều kiện tối ưu để thực hiện quá trình hấp thu dầu sử dụng EG/MnFe2O4.
-Báo cáo khóa luận tốt nghiệp hoàn chỉnh.
5. Nội dung các phần thuyết minh báo cáo
Bài báo cáo được trình bày bao gồm 4 phần chính
-Chương 1: Tổng quan
-Chương 2: Thực nghiệm
-Chương 3: Kết quả và bàn luận
GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh ii

-Chương 4: Kết luận và kiến nghị

6. Ngày giao: 05/11/2019
7. Ngày hoàn thành: 26/08/2020
8. Ngày nộp: … /… /2020
9. Ngày bảo vệ: 03/09/2020
TP. HCM, ngày … tháng … năm 2020

TRƯỞNG BỘ MÔN CÁN BỘ HƯỚNG DẪN
(Ký và ghi rõ họ tên) (Ký và ghi rõ họ tên)
Bùi Thị Phương Quỳnh
GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh iii

TRƯỜNG ĐẠI HỌC CÔNG NGHIỆP THỰC PHẨM

THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH
ĐƠN VỊ: KHOA CÔNG NGHỆ HÓA HỌC
BỘ MÔN: HÓA VÔ CƠ
PHIẾU THEO DÕI TIẾN ĐỘ THỰC HIỆN

Sinh viên thực hiện: Nguyễn Đoàn Tuấn Hoàng
MSSV: 2004160418 Lớp: 07DHHH2
Ký tên:
Cán bộ hướng dẫn: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh

Tên đề tài: NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU GRAPHIT TRÓC NỞ MANG
TỪ TÍNH (EG/MnFe2O4) ỨNG DỤNG TRONG HẤP THU DẦU.
STT Ngày Nội dung hướng dẫn CBHD ký tên
01 05/12/2019 Nhận đề tài
02 05/01/2020 Chỉnh sửa mục lục
03 06/02/2020 Chỉnh sửa tổng quan
04 10/02/2020 Thí nghiệm tổng hợp
04 10/06/2020 Chỉnh sửa thực nghiệm
05 20/07/2020 Chỉnh sửa kết quả
06 02/07/2020 Tổng kết
09 10/08/2020 Chỉnh sửa báo cáo khóa luận
10 28/08/2020 Nộp báo cáo khóa luận
GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh iv

NHẬN XÉT CỦA GIÁO VIÊN HƯỚNG DẪN

Sinh viên: Nguyễn Đoàn Tuấn Hoàng MSSV: 2004160418
Nhận xét:
......................................................................................................................................
......................................................................................................................................
......................................................................................................................................
......................................................................................................................................
......................................................................................................................................
......................................................................................................................................
......................................................................................................................................
......................................................................................................................................
......................................................................................................................................
......................................................................................................................................
......................................................................................................................................
......................................................................................................................................
......................................................................................................................................
......................................................................................................................................
Điểm đánh giá:
......................................................................................................................................
......................................................................................................................................
TP. Hồ Chí Minh, ngày…tháng…năm 2020

(Ký tên, ghi rõ họ và tên)
Bùi Thị Phương Quỳnh
GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh v

NHẬN XÉT CỦA GIÁO VIÊN PHẢN BIỆN

Sinh viên: Nguyễn Đoàn Tuấn Hoàng MSSV: 2004160418
Nhận xét:
......................................................................................................................................
......................................................................................................................................
......................................................................................................................................
......................................................................................................................................
......................................................................................................................................
......................................................................................................................................
......................................................................................................................................
......................................................................................................................................
......................................................................................................................................
......................................................................................................................................
......................................................................................................................................
......................................................................................................................................
......................................................................................................................................
Điểm đánh giá:
......................................................................................................................................
......................................................................................................................................
TP. Hồ Chí Minh, ngày…tháng…năm 2020

(Ký tên, ghi rõ họ và tên)
GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh vi

MỤC LỤC
LỜI CÁM ƠN .................................................................................................... i
NHẬN XÉT CỦA GIÁO VIÊN HƯỚNG DẪN .............................................. v
NHẬN XÉT CỦA GIÁO VIÊN PHẢN BIỆN................................................ vi
MỤC LỤC ...................................................................................................... vii
DANH MỤC HÌNH ẢNH ............................................................................... ix
DANH MỤC BẢNG – BIỂU ĐỒ ..................................................................... x
DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT .......................................................................... xi
CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN ............................................................................ 3
1.1. Tình hình tràn dầu trên thế giới và Việt Nam ............................................... 3
1.1.1. Tình hình tràn dầu trên thế giới.................................................................. 3
1.1.2. Tình hình tràn dầu tại Việt Nam................................................................. 4
1.2. Ảnh hưởng của dầu tràn ................................................................................ 4
1.2.1. Ảnh hưởng dầu tràn đối với môi trường nước ............................................ 4
1.2.2. Ảnh hưởng dầu tràn đối với sinh vật .......................................................... 4
1.2.3. Ảnh hưởng dầu tràn đối với kinh tế, xã hội và con người ........................... 5
1.3. Các phương pháp xử lý nước nhiễm dầu ....................................................... 5
1.4. Tổng quan về Graphit .................................................................................... 6
1.4.1. Graphit dạng vảy ....................................................................................... 6
1.4.2. Graphit tróc nở EG .................................................................................... 7
1.4.3. Ứng dụng của EG ...................................................................................... 8
1.5. Tổng quan về MnFe2O4 .................................................................................. 9
1.5.1. Cấu trúc MnFe2O4 ..................................................................................... 9
1.5.2. Các phương pháp tổng hợp MnFe2O4....................................................... 10
1.5.3. Ứng dụng của MnFe2O4........................................................................... 11
1.6. Những công trình về tổng hợp Graphit tróc nở mang từ tính .................... 11
1.6.1. Nghiên cứu trong nước ............................................................................ 11
1.6.2. Nghiên cứu ngoài nước ............................................................................ 12
CHƯƠNG 2. THỰC NGHIỆM ..................................................................... 14
2.1. Nguyên liệu hóa chất và thiết bị ................................................................... 14
GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh vii

2.1.1. Nguyên liệu và hóa chất........................................................................... 14

2.1.2. Dụng cụ và thiết bị thí nghiệm ................................................................. 14
2.2. Quy trình tổng hợp EG/MnFe2O4 ................................................................ 15
2.2.1. Quy trình tổng hợp EG ............................................................................ 15
2.2.2. Quy trình tổng hợp vật liệu EG/MnFe2O4 ................................................ 17
2.3. Đánh giá khả năng hấp thu dầu của vật liệu EG/MnFe2O4 ........................ 19
2.3.1. Đánh giá khả năng hấp thu dầu DO, CO của vật liệu EG/MnFe2O4.......... 19
2.3.2. Khảo sát ảnh hưởng của thời gian hấp thu dầu DO, CO đối với vật liệu
EG/MnFe2O4 ............................................................................................................. 19
2.3.3. Khảo sát ảnh hưởng các yếu tố môi trường đến hiệu quả hấp thu dầu DO,
CO của vật liệu EG/MnFe2O4 .................................................................................... 20
2.3.4. Các phương pháp phân tích...................................................................... 20
CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ VÀ BÀN LUẬN ..................................................... 21
3.1. Phân tích tính chất đặc trưng của vật liệu EG/MnFe2O4 ............................ 21
3.1.1. Kết quả phân tích SEM và EDS ............................................................... 21
3.1.2. Kết quả phân tích nhiễu xạ tia X (XRD) .................................................. 23
3.1.3. Kết quả phương pháp đo từ kế mẫu rung (VSM) ..................................... 25
3.1.4. Kết quả diện tích bề mặt và cấu trúc lỗ xốp của EG/MnFe2O4 ................. 26
3.2. Đánh giá khả năng hấp thu dầu của vật liệu EG/MnFe2O4 85/15 ............... 27
3.2.1. Ảnh hưởng thời gian xen chèn lên khả năng hấp thu dầu ......................... 27
3.2.2. Ảnh hưởng của hàm lượng dầu lên khả năng hấp thu ............................... 28
3.2.3. Ảnh hưởng độ mặn lên khả năng hấp thu dầu .......................................... 29
CHƯƠNG 4. KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ ................................................. 30
4.1. Kết luận ......................................................................................................... 30
4.2. Kiến nghị ....................................................................................................... 30
TÀI LIỆU THAM KHẢO .............................................................................. 31
PHỤ LỤC.......................................................................................................... a
GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh viii

DANH MỤC HÌNH ẢNH

Hình 1.1. Ảnh tràn dầu ở quần đảo Solomon ........................................................... 3
Hình 1.2. Ảnh tràn dầu ở đảo quốc Mauritius .......................................................... 3
Hình 1.3. Tràn xăng dầu ở Quảng Hưng, Tp. Thanh Hóa ......................................... 4
Hình 1.4. Ảnh hưởng của sự cố tràn dầu đến môi trường sống ................................. 5
Hình 1.5. Một số thiết bị vây và thu hồi dầu: (A) Rào cản bằng bọt nước, (B) Đạp đất
với cống xả nước bên dưới và (C) Tường chắn bên trên ............................................... 6
Hình 1.6. Các phương pháp xử lý sự cố tràn dầu...................................................... 6
Hình 1.7. Cấu trúc tinh thể Graphit .......................................................................... 7
Hình 1.8. Quy trình tổng hợp Graphit tróc nở (EG).................................................. 8
Hình 1.9. Cấu trúc tinh thể MnFe2O4 ..................................................................... 10
Hình 2.1. Quy trình tổng hợp vật liệu EG .............................................................. 16
Hình 2.2. Quy trình tổng hợp EG ........................................................................... 16
Hình 2.3. Tổng hợp EG/MnFe2O4 thông qua phương pháp sol-gel......................... 17
Hình 2.4. Quy trình tổng hợp vật liệu EG/MnFe2O4 ............................................... 18
Hình 2.5. Quy trình tổng hợp EG/MnFe2O4 ........................................................... 19
Hình 2.6. Quy trình đánh giá khả năng hấp thu dầu ............................................... 20
Hình 3.1. Ảnh SEM của Graphit (A), EG (B), EG/MnFe2O4 các tỷ lệ lần lượt 90/10
(C), 85/15 (D), 80/20 (E), 75/25 (F) ........................................................................... 22
Hình 3.2. Kết quả phân tích EDS của EG/MnFe2O4 85/15 ..................................... 23
Hình 3.3. Kết quả nhiễu xạ tia X của Graphit (A) và EG (B) ................................. 23
Hình 3.4. Kết quả nhiễu xạ tia X của EG (A), EG/MnFe2O4 tỷ lệ 75/25 (B), 80/20
(C), 85/15 (D), và 90/10 (E) ....................................................................................... 24
Hình 3.5. Kết quả VSM của EG (A) và EG/MnFe2O4 các tỷ lệ 75/25 (B), 85/15 (C),
90/10 (D), 80/20 (E) .................................................................................................. 25
Hình 3.6. Các đường đẳng nhiệt hấp thu/ giải hấp N2 của EG (A), EG/MnFe2O4 các
tỷ lệ 90/10 (B), 85/15 (C), 80/20 (D) và 75/25 (E) ..................................................... 26
Hình 3.7. Ảnh hưởng thời gian xen chèn lên khả năng hấp thu dầu........................ 27
Hình 3.8. Ảnh hưởng hàm lượng dầu lên khả năng hấp thu.................................... 28
Hình 3.9. Ảnh hưởng độ mặn lên khả năng hấp thu dầu ......................................... 29
GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh ix

DANH MỤC BẢNG – BIỂU ĐỒ

Bảng 2.1. Bảng hóa chất được sử dụng .................................................................. 14
Bảng 2.2. Bảng thiết bị chính sử dụng ................................................................... 14
Bảng 2.3. Bảng dụng cụ thí nghiệm ....................................................................... 15
Bảng 3.1. Kết quả EDS EG/MnFe2O4 85/15 .......................................................... 23
Bảng 3.2. Kết quả diện tích bề mặt và cấu trúc lỗ xốp............................................ 27
GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh x

DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT
Ký hiệu/
Chữ viết tắt đầy đủ/ tiếng Anh Ý nghĩa tương ứng
Chữ viết tắt
EG Exfoliated Graphite Graphit tróc nở
CO Crude Oil Dầu thô
DO Diesel oil Dầu Diesel
GIC Graphite intercalated compound Hỗn hợp Graphit xen chèn
MEG Magnetic Exfoliated Graphite Graphit tróc nở mang từ tính
SEM Scanning Electron Microscope Kính hiển vi điện tử quét
XRD X-ray diffraction Phổ nhiễu xạ tia X
BET Brunauer, Emmett and Teller Phân tích bề mặt
EDS Energy diffraction spectroscopy Quang phổ nhiễu xạ năng lượng
VSM Vibrating Sample Magnetometer Từ kế mẫu rung
GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh xi

MỞ ĐẦU
Dầu mỏ là một trong những nhiên liệu quan trọng của xã hội, dùng để sản xuất
điện, các phương tiện giao thông vận tải, công nghiệp hóa dầu các chất dẻo và nhiều sản
phẩm khác phục vụ cho nhu cầu đời sống của con người. Tuy nhiên, cùng với sự phát
triển của ngành công nghiệp khai thác, chế biến dầu khí thì một vấn nạn được đặt ra đó
là sự cố tràn dầu gây ô nhiễm môi trường nghiêm trọng, và ảnh hưởng đến sức khỏe con
người [1]. Do đó, việc nghiên cứu tìm ra các biện pháp để xử lý dầu tràn là cực kì cấp
thiết. Theo các kết quả nghiên cứu trong và ngoài nước thì nhiều biện pháp xử lý đã
được áp dụng như là dùng phao quây dầu, bơm hút dầu, hớt váng, rải chất phân tán, đốt.
Bên cạnh đó, một số vật liệu hấp phụ có nguồn gốc từ thiên nhiên như thân bèo, xơ dừa,
lỗi ngô, rơm [2], bã mía, sợi cacbon và cacbon hoạt tính hay cao su cũng được sử dụng,
tuy nhiên, khả năng hấp phụ của các loại vật liệu kể trên không cao .
Vật liệu Graphit tróc nở (Exfoliated Graphite - EG) được biết đến như là một loại
vật liệu có khả năng hấp phụ dầu cao [3], việc sử dụng EG trong xử lý dầu tràn trên biển
đã được áp dụng ở nhiều nước trên thế giới. Tuy nhiên, kích thước hạt nhỏ và phân tán
cao làm hạn chế việc thu hồi và tái sử dụng của EG. Vì vậy mà EG mang từ tính
(Magnetic Exfoliated Graphite - MEG) được tổng hợp bằng cách thêm các hạt từ tính là
một hướng nghiên cứu mới nhằm đơn giản hóa và cải thiện ứng dụng của EG trong xử
lý dầu tràn [4].
Tại Việt Nam, việc nghiên cứu, chế tạo vật liệu xử lý ô nhiễm dầu trong môi trường
nước từ nguồn graphit tự nhiên đã được nghiên cứu nhưng khả năng úng dụng thực tiễn
vẫn còn là một vấn đề mà các nhà nghiên cứu quan tâm. Vì vậy, đề tài “Nghiên cứu
tổng hợp vật liệu Graphit tróc nở mang từ tính (EG/MnFe2O4 ) ứng dụng trong
hấp thu dầu”, được thực hiện nhằm mở ra một hướng mới trong tổng hợp vật liệu ứng
dụng trong công nghệ xử lý dầu tràn trong ngành dầu khí ở Việt Nam. Kết quả nghiên
cứu sẽ là cơ sở cho việc đa dạng hóa các phương pháp và vật liệu xử lý ô nhiễm môi
trường, trong đó ưu tiên các biện pháp, vật liệu thân thiện môi trường, có khả năng thu
hồi, tái sử dụng cao, phù hợp với điều kiện của Việt Nam. Đồng thời, cũng góp phần
chủ động nắm bắt các thành tựu khoa học công nghệ tiên tiến của thế giới triển khai thực
hiện tại Việt Nam làm nền móng cho các nghiên cứu triển khai tiếp theo và mở ra triển
vọng thương mại hóa sản phẩm và công nghệ bảo vệ môi trường.
Mục tiêu nghiên cứu
Tổng hợp thành công vật liệu Graphit tróc nở mang từ tính MnFe2O4
(EG/MnFe2O4), từ đó ứng dụng vật liệu EG/MnFe2O4 vào hấp thu dầu trong môi trường
nước.
Nội dung nghiên cứu
-Tổng hợp Graphit tróc nở, Graphit tróc nở mang từ tính (EG/MnFe2O4).
GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh 1

-Phân tích hình thái - cấu trúc của vật liệu EG/MnFe2O4 bằng các phương pháp
như SEM, XRD, BET, VSM và EDS.
-Khảo sát các yếu tố ảnh hưởng đến khả năng hấp thu dầu của vật liệu EG/MnFe2O4
tỷ lệ EG và MnFe2O4, thời gian xen chèn, hàm lượng dầu nổi trên mặt nước và độ mặn.
-Ứng dụng vật liệu Graphit tróc nở mang từ tính MnFe2O4 (EG/MnFe2O4) hấp thu
dầu trong môi trường nước.

CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN
1.1. Tình hình tràn dầu trên thế giới và Việt Nam
1.1.1. Tình hình tràn dầu trên thế giới
Vào ngày 26 tháng 02 năm 2019, theo báo cáo của Perry [5] ở hình 1.1 tàu MV
Solomon Trader mắc cạn vào quần đảo Solomon – Australia và rò rỉ dầu ước tính 80 tấn
dầu tràn ra bờ biền cùng với hơn 660 tấn dầu vẫn còn trên con tàu đang tiếp tục bị rò rỉ.
Hình 1.1. Ảnh tràn dầu ở quần đảo Solomon
Tàu Wakasio mắc cạn một rạn san hô vào ngày 25 tháng 7 năm 2020 như hình 1.2,
theo báo cáo của Ocean và cộng sự [6]. Sau khi bị sóng lớn đập mạnh, con tàu bị nứt và
bắt đầu rò rỉ dầu vào ngày 06 tháng 08. Con tàu bị hư hại đã làm đổ hơn 1.000 tấn dầu
trong tổng số 4.000 tấn nhiên liệu xuống vùng nước màu ngọc lam, một trong những
khu vực ven biển hoang sơ nhất của hòn đảo.
Hình 1.2. Ảnh tràn dầu ở đảo quốc Mauritius

1.1.2. Tình hình tràn dầu tại Việt Nam

Trong thời gian qua đã xảy ra các sự cố tràn dầu, theo báo cáo của Lê [7] gây ảnh
hưởng nghiêm trọng đến môi trường, cảnh quan, đời sống của dân cư và thiệt hại về mặt
kinh tế trên địa bàn tỉnh Thanh Hóa, Việt Nam điển hình như ngày 06/08/2017, tàu Đức
Cường 06 (số đăng kiếm: VI5 01622, cấp tàu VR-SB) chở dầu và gặp sự cố và đã bị
chìm, cách phao số “0” của cảng Nghi Sơn khoảng 0,32 hải lý về phía Nam-Đông Nam,
trên tàu chở 18 tấn dầu DO, dầu tràn đã loang ra khắp bề mặt biển ước tính hàng trăm
m2. Ngày 18/8/2017, tại cầu cảng số 3 (cảng Nghi Sơn), chiếc xe bồn mang biển kiểm
soát 15C-206.56 bơm dầu lên tàu vận tải Hải Phương đã xảy ra sự cố, khiến dầu tràn
xuống biển. Đặc biệt vụ tràn dầu ngày 17/12/2018 tại kho xăng dầu Lễ Môn (phường
Quảng Hưng, Tp. Thanh Hóa) đã tràn 4.000 lít dầu như hình 1.3 gây ảnh hưởng lớn đến
môi trường nước xung quanh khu dân cư.
Hình 1.3. Tràn xăng dầu ở Quảng Hưng, Tp. Thanh Hóa
1.2. Ảnh hưởng của dầu tràn

1.2.1. Ảnh hưởng dầu tràn đối với môi trường nước
Sự cố tràn dầu gây ô nhiễm môi trường biển, ảnh hưởng nghiêm trọng đến các hệ
sinh thái. Đặc biệt là hệ sinh thái rừng ngập mặn, cỏ biển, vùng triều bãi cát, đầm phá
và các rạn san hô, làm thay đổi tính chất hóa lý của môi trường nước, tăng độ nhớt, giảm
độ oxy hòa tan,…dẫn đến thiệt hại nghiêm trọng với môi trường. Ô nhiễm dầu làm giảm
khả năng, sức chống đỡ, tính linh hoạt và khả năng khôi phục của các hệ sinh thái [8].
1.2.2. Ảnh hưởng dầu tràn đối với sinh vật

Dầu tràn tạo lớp váng mỏng phủ đều trên mặt nước, ngăn cách nước và khí quyển,
do đó cản sự trao đổi oxy giữa biển và khí quyển, ngăn cản trao đổi nhiệt lớp cặn đó làm
ảnh hưởng nghiêm trọng đến sinh vật thủy sinh, làm giảm chất lượng thủy hải sản (xuất
hiện vết đen và mùi vị khác). Ở mức nhiễm độc cao sẽ làm sinh vật phát triển không
bình thường, phá hoại tập quán di cư, ảnh hưởng đến cá con và ấu trùng, làm giảm thức

ăn dự trữ, làm thay đổi vị trí cư trú có thể dẫn đến sự tuyệt chủng của một số loài. Hủy
hoại vi sinh vật do độc tố trong dầu, gây rối loạn sinh lý, làm sinh vật chết dần, tẩm ướt
dầu lên da hay lông của các vi sinh vật biển sẽ làm giảm khả năng chịu lạnh, hô hấp…
hay nhiễm bệnh do hydrocarbon xâm nhập vào cơ thể, và sự thay đổi môi trường sống
của sinh vật thủy sinh do dầu che phủ phản ứng không cho ôxy và ánh sáng hòa tan, vận
chuyển trong nước. Sự thấm ướt dầu gây nguy hiểm cho các loài chim vì lông của chúng
sẽ không còn khả năng giữ nhiệt làm cho chim chết vì rét. Các hydrocarbon thơm là tác
nhân gây ung thư [9].
1.2.3. Ảnh hưởng dầu tràn đối với kinh tế, xã hội và con người
Dầu có ảnh hưởng trực tiếp đến người thông qua tiếp xúc trực tiếp hoặc hít thở,
hơi dầu gây buồn nôn, nhức đầu, các vấn đề về da... Ngoài ra chúng còn gây ra 1 số bệnh
như ung thư, bệnh phổi, gián đoạn hormon…, như hình 1.4 gây hại nghiêm trọng về
kinh tế cho người dân, suy giảm sản lượng và chất lượng nuôi trồng và đánh bắt thủy
hải sản [10].
Hình 1.4. Ảnh hưởng của sự cố tràn dầu đến môi trường sống
1.3. Các phương pháp xử lý nước nhiễm dầu

Ngăn ngừa và khắc phục sự cố tràn dầu là công việc hết sức cần thiết, nhưng phức
tạp và khó khăn, đòi hỏi sự tổ chức, phối hợp mau lẹ và áp dụng các kỹ thuật phù hợp.
Việc áp dụng các phương pháp xử lý dầu tràn phụ thuộc vào số lượng, tính chất của
dầu,vùng nước, điều kiện thời tiết nơi xảy ra sự cố tràn dầu. Hiện nay, trên thế giới đã
áp dụng một số phương pháp xử lý dầu tràn như phương pháp đốt tại chỗ (sử dụng bom
để đốt dầu tràn trên biển); phương pháp hóa học (sử dụng các chất phân tán hóa học);
phương pháp sinh học (sử dụng các chất phân hủy sinh học); phương pháp cơ học như
hình 1.5 (sử dụng phương tiện vây và thu hồi dầu).

Hình 1.5. Một số thiết bị vây và thu hồi dầu: (A) Rào cản bằng bọt nước, (B) Đạp đất
với cống xả nước bên dưới và (C) Tường chắn bên trên
Trong các phương pháp xử lý dầu tràn nêu trên, phương pháp cơ học (sử dụng
phương tiện vây và thu hồi dầu) vừa đảm bảo giảm thiểu ô nhiễm môi trường do dầu
vừa mang lại lợi ích kinh tế do tái sử dụng lượng dầu sau khi thu hồi. Cũng như nhiều
nước trên thế giới, tại Việt Nam về lý thuyết có thể áp dụng các phương pháp để khắc
phục sự cố tràn dầu (phương pháp đốt, phương pháp cơ học, phương pháp sinh học và
phương pháp hóa học), tuy nhiên, thực tế tại nước ta, biện pháp chủ yếu được sử dụng
để xử lý, ứng phó với các sự cố môi trường do tràn dầu vẫn là các biện pháp cơ học.
Hiện nay, nguồn nhân lực chuyên trách ứng phó với sự cố tràn dầu của Tập đoàn dầu
khí quốc gia Việt Nam khoảng 100 người, 8.000m phao quây, 15 bộ thiết bị thu hồi dầu
thể hiện hình 1.6…Qua sự cố tràn dầu tại cảng Dung Quất ngày 16/11/2012, các công
đoạn thu gom, xử lý môi trường nước bị nhiễm dầu như dùng phao quây để khoanh vùng
không cho dầu lan rộng ra biển, sử dụng máy hút chuyên nghiệp để thu gom dầu tràn
với các khu vực có hàm lượng dầu cao, dùng thuyền và các dụng cụ thủ công để vớt
dầu, sử dụng rơm, rạ thả xuống biển để dầu FO bám dính vào, sau đó vớt dọn rơm, rạ
đưa lên bờ với khu vực có hàm lượng dầu lan thấp.
Hình 1.6. Các phương pháp xử lý sự cố tràn dầu
1.4. Tổng quan về Graphit

1.4.1. Graphit dạng vảy [11]
Graphit hay còn gọi là than chì, một trong ba dạng thù hình của cacbon, tồn tại
trong thiên nhiên (kim cương, than vô định hình và Graphit). Graphit là chất kết tinh
trong hệ lục phương như hình 1.7. Trong mạng tinh thể, một nguyên tử carbon (C) liên
kết với 4 nguyên tử C phụ cận. Cự li với 3 nguyên tử C khác bằng nhau, bằng 1,42Å,

với nguyên tử thứ 4 bằng 3,35Å. Vì vậy tạo thành từng lớp, thành tấm mỏng, tập hợp
vảy, dạng đất. Graphit có màu xám sẫm đen như sắt. Các khoáng chất tự nhiên chứa
Graphit bao gồm thạch anh, mica, thiên thạch chứa sắt và tuamalin.
Graphit có một số đặc điểm hóa lý như ánh kim, mỡ; độ cứng mohs; khối lượng
riêng 2,26 g/cm3; trơn, độ ma sát thấp; các lớp mỏng graphit là dẻo nhưng không đàn
hồi; cường độ kháng nén ở trạng thái rắn; mềm mại, linh hoạt ở dạng vải, sợi hoặc tấm
băng mỏng; khoáng chất này có thể để lại dấu vết màu đen trên tay và giấy; nhiệt độ
nóng chảy rất cao (3.800÷3.900 oC); ở nhiệt độ 1000÷2000 oC có sức bền cơ học cao
hơn ở nhiệt độ thường, ổn định ở nhiệt độ cao (lên đến khoảng 2.500 oC mà không bị
oxy hóa); độ dẫn nhiệt và dẫn điện cao; hệ số giãn nở nhiệt thấp; rất khó cháy, ngay
trong oxi nguyên chất Graphit cũng chỉ cháy ở nhiệt độ trên 700 oC; khả năng phản ứng
hoá học kém.
Các khoáng vật thường đi kèm với Graphit là thạch anh, canxit, mica, sắt, meteorit,
và tourmalin. Trong cấu trúc tinh thể của graphit, mỗi nguyên tử cacbon chiếm hữu một
obitan sp2 lai. Các điện tử π obitan phân bố ngang qua cấu trúc lục giác của nguyên tử
cacbon góp phần vào tính dẫn điện của Graphit.
Hình 1.7. Cấu trúc tinh thể Graphit
1.4.2. Graphit tróc nở EG

Trong các vật liệu cacbon, Graphit tróc nở (Exfoliated Graphite - EG) được quan
tâm nghiên cứu rất nhiều do đặc điểm cấu trúc độc đáo và các tính chất vượt trội. Hơn
nữa chi phí để sản xuất EG được cho là thấp hơn so với vật liệu nano cacbon khác. Chính
vì vậy, sự quan tâm đến EG ngày càng tăng trong nghiên cứu các khía cạnh khác nhau.
Đặc biệt, EG được chú ý như vật liệu hấp phụ cho xử lý nước thải vì tính chất độc đáo
của EG như có cấu trúc hoàn hảo, diện tích bề mặt tương đối cao có thể tổng hợp từ
graphit bằng phương pháp hóa học, bóc tách lớp và khử hóa học [12].

Về mặt cấu trúc, EG được tạo thành từ các nguyên tử cacbon sắp xếp theo cấu trúc
lục giác trên cùng một mặt phẳng, hay còn được gọi là cấu trúc tổ ong, là một vật liệu
vô cơ có khả năng chịu nén tốt, khả năng phục hồi và ổn định nhiệt rất tốt, thân thiện
môi trường với tỉ trọng thấp và độ xốp cao [12]. Với cấu trúc xốp và tính kém phân cực,
EG là một vật liệu có khả năng hấp phụ màu cao, giá thành thấp. Với những đặc tính
trên, EG được sử dụng rộng rãi cho nhiều ứng dụng thực tế như miếng đệm, vật cách
nhiệt, làm vật liệu chống cháy, vật liệu tổng hợp nhựa và các điện cực [13, 14].
Để tổng hợp vật liệu EG, trước tiên phải đi từ các hợp chất xen chèn của Graphit
vảy tự nhiên với các hóa chất xen chèn khác nhau. Vì vậy cần thiết phải tổng quan các
phương pháp chế tạo các hợp chất xen chèn khác nhau như hình 1.8 [15]. Các phương
pháp như tổng hợp EG từ hợp chất xen chèn bậc ba potassium-graphit-tetra hydrofuran,
tổng hợp Graphit tróc nở nhiệt (TEG), tổng hợp hợp chất xen chèn kali-graphit K-GIC
và Graphit tróc nở K-EG, tổng hợp tróc nở từ tiền chất H2SO4-GIC được tổng hợp hóa
học, tổng hợp hợp chất xen chèn H2SO4-GIC bằng phương pháp điện phân, cùng với
tổng hợp Graphit tróc nở bằng chiếu xạ vi sóng ví dụ năm 2019, tác giả Thịnh cùng cộng
sự tổng hợp việc hấp phụ của thuốc nhuộm Congo đỏ (CR) từ dung dịch nước lên EG
như một chất hấp phụ về nghiên cứu động học và đẳng nhiệt bằng hệ thống vi sóng, do
độ xốp cao (40,95 m2/g) và khả năng hấp phụ tối đa lớn màu CR (80,775 mg/g) [16].
Hình 1.8. Quy trình tổng hợp Graphit tróc nở (EG)
1.4.3. Ứng dụng của EG

Năm 2015, nhóm tác giả Lu Yan và các cộng sự [17] đã khảo sát khả năng hấp phụ
Cd2+ của Graphene oxide–Al13 (GO–Al13) được tổng hợp bằng phương pháp thủy ngân
trên cở sở của graphite oxit.
Năm 2015, tác giả Xandra van Heerden và Heinrich Badenhorst [18] đã nghiên
cứu ảnh hưởng của ba kỹ thuật xen chèn khác nhau trên cấu trúc vi mô của Graphit tróc
nở. Các đặc tính của Graphit tróc nở xuất phát từ ba phương pháp xen chèn: sự tương
tác pha sắt của sắt (III) clorua, phương pháp Hummer cải tiến và một kỹ thuật điện hóa
được so sánh.

Năm 2017, Umukoro và cộng sự [19] đã ứng dụng quang xúc tác của hỗn hợp nano
Graphit tróc nở Pd-ZnO để loại bỏ thuốc nhuộm màu da cam 7 axit trong nước. Trong
nghiên cứu, một chất xúc tác quang tổ hợp nano bao gồm palađi (Pd), oxit kẽm (ZnO)
cũng như Graphit tróc nở (EG) đã được tổng hợp và ứng dụng để loại bỏ thuốc nhuộm
axit da cam 7 như một chất ô nhiễm hữu cơ kiểu mẫu. Tổ hợp nano Pd-ZnO-EG được
tổng hợp bằng kỹ thuật thủy nhiệt một nồi trong nồi hấp thép không gỉ lót Teflon ở 160
°C trong thời gian 12 giờ, làm nguội, rửa và sấy khô. Các vật liệu đã chuẩn bị được tiếp
tục áp dụng để phân huỷ thuốc nhuộm màu da cam 7 bằng quang xúc tác. Kết quả thu
được cho thấy composite Pd-ZnO-EG thể hiện hiệu suất xúc tác quang tốt hơn, cho hiệu
suất loại bỏ tốt hơn 87% so với ZnO và Pd-ZnO cho hiệu suất loại bỏ tương ứng là 3 và
25%.
Năm 2019, Hoàng Ngọc Bích và cộng sự [20] đã tổng hợp Graphit tróc nở (EG)
bằng cách sử dụng các hợp chất xen kẽ có giá thành thấp và kỹ thuật làm nóng lò vi sóng
trong 40 giây. Các chất hấp phụ dựa trên EG được chế tạo thể hiện cao hiệu quả loại bỏ
màu MB và CR khỏi dung dịch nước. Các điều kiện thí nghiệm ảnh hưởng đến sự hấp
phụ thuốc nhuộm bao gồm thời gian tiếp xúc giữa chất hấp phụ, độ pH của dung dịch,
nồng độ thuốc nhuộm và liều lượng chất hấp phụ cũng đã được nghiên cứu. Hơn nữa,
đường đẳng nhiệt hấp phụ được mô tả bằng mô hình Langmuir và Freundlich.
1.5. Tổng quan về MnFe2O4

1.5.1. Cấu trúc MnFe2O4
Ferit về mặt hóa học là một oxit phức hợp có công thức MFe2O4 với M là các ion
hóa trị hai như: Zn, Cd, Cu,Ni,Co, Mg. Các ferit có cấu trúc tinh thể lập phương tâm
mặt xếp chặt bởi các ion oxy [21]. Ferit có các ion kim loại nằm giữa các ion oxi, trật tự
từ trong các ferit là do tương tác trao đổi gián tiếp giữa các ion kim loại qua cầu nối là
ion oxi quyết định. Vì vậy mà ferit được phân làm hai loại là ferit mềm và ferit cứng,
chúng được ứng dụng chủ yếu làm lõi dẫn từ hay nam châm [22].
Ferit mangan có cấu trúc spinel nghịch đảo, mức độ đảo của chúng khoảng 20%.
Trong đó các ion sắt tồn tại ở trạng thái hóa trị +3 còn ion mangan tồn tại ở hóa trị +2.
Một nửa số ion Fe3+ nằm trong vị trí tứ diện như hình 1.9, còn nửa khác thì nằm ở vị trí
bát diện, spin của chúng đối song song nên tổng cộng của ion Fe3+ bằng không và của
ion Mn2+ có bằng không. Vì cả hai ion Fe3+ và Mn2+ đều có cấu hình electron d5 nên
momen từ chung không phụ thuộc vào mức độ đảo. Trong mỗi ô mạng cơ sở có chứa 8
cation Mn2+ nằm trong 8 hốc trống bát diện, còn 16 cation Fe3+ được phân bố đếu vào
các hốc tứ diện, hốc bát diện và được kí hiệu là Fe3+[Mn2+Fe3+]O4 [23].

Hình 1.9. Cấu trúc tinh thể MnFe2O4
1.5.2. Các phương pháp tổng hợp MnFe2O4

Hiện nay, các phương pháp khác nhau đã được phát triển để tổng hợp hạt với kích
cỡ nanomet [24] như phương pháp đồng kết tủa, sol–gel, khử, thủy nhiệt, phân hủy nhiệt
trong dung môi hữu cơ ở nhiệt độ cao,…
Năm 2016, tác giả Iranmanesh và cộng sự [25] báo cáo các hạt ferit mangan
(MnFe2O4) có kích thước nano được điều chế bằng phương pháp đồng kết tủa ở hai độ
pH khác nhau (9 và 11). Phổ FTIR cho thấy hai cực đại mạnh lần lượt ở khoảng 600 và
400 cm−1 có thể là do chế độ dao động của các vị trí bát diện và tứ diện của cấu trúc
spinel của MnFe2O4. Kết quả XRD cho thấy tinh thể nano MnFe2O4 có cấu trúc tinh thể
spinel lập phương tinh khiết với kích thước tinh thể trung bình là 11 nm. Sự vắng mặt
của hiện tượng trễ từ đối với các hạt nano MnFe2O4 cho thấy hành vi siêu thuận từ, như
mong đợi đối với các hạt nano miền đơn. Giá trị thu được của độ từ hóa bão hòa nhỏ
hơn giá trị của từ hóa số lượng lớn và pH lớn hơn là do hiệu ứng bề mặt. Kích thước hạt
từ tính được nhỏ hơn kích thước tinh thể ước tính từ kết quả XRD; cho biết sự hiện diện
của lớp chết trên bề mặt hạt.
Năm 2017, tác giả Bhandare và cộng sự [26] đã nghiên cứu các hạt nano mangan
ferit (MnFe2O4) được tổng hợp bằng phương pháp đốt tự động sol-gel sử dụng nitrat
mangan, nitrat sắt làm tiền chất và axit xitric làm nhiên liệu. Các mẫu đã chuẩn bị được
ủ ở 400, 500, 600 và 800 ºC trong 2 giờ trong không khí. Ủ mẫu ở hoặc dưới 500 ºC,
các tác giả quan sát thấy hai pha spinel khác nhau tương ứng với hai tham số mạng tinh
thể khác nhau. Điều này có nguồn gốc là do quá trình oxy hóa một phần Mn2+ thành
Mn3+. Ở nhiệt độ ủ cao (600 ºC trở lên) pha spinel MnFe2O4 phân hủy thành các pha α-
Mn2O3 và α-Fe2O3 tinh thể, và pha FeO vô định hình.
Năm 2017, Wang và cộng sự [27] đã nghiên cứu nano bát diện MnFe2O4 đã được
lắng đọng thành công trên bề mặt gỗ thông qua xử lý thủy nhiệt thấp bằng tương tác liên
kết hydro. MnFe2O4 / hợp chất gỗ (MW) đã được điều chế có hiệu suất vượt trội về từ
tính mềm, khả năng chống cháy và hấp thụ sóng điện từ. Trong số đó, các vòng từ trễ
nhỏ và lực kháng từ thấp ( dưới ± 5 Oe) được quan sát thấy trong đường cong từ hóa

của MW với độ từ hóa bão hòa là 28,24 emu/g, cho thấy từ tính mềm tuyệt vời của nó.
MW cũng thể hiện đặc tính chống cháy tốt do thời gian cháy ban đầu là 20 giây; trong
khi chỉ 6 giây đối với gỗ chưa xử lý (UW) trong các thí nghiệm đốt cháy. Ngoài ra, hỗn
hợp này cho thấy khả năng hấp thụ sóng điện từ tốt với suy hao phản xạ tối thiểu là −9,3
dB ở 16,48 GHz. Do đó, MW có tiềm năng lớn trong các lĩnh vực trang trí đặc biệt và
thiết bị hấp thụ sóng điện từ trong nhà.
1.5.3. Ứng dụng của MnFe2O4

Ngoài ứng dụng từ tính, trong những năm gần đây người ta còn nghiên cứu sử
dụng các ferit có kích thước nano để ứng dụng trong nhiều lĩnh vực khoa học khác nhau.
Do đặc tính nổi bật của nó là có kích thước nanomet, diện tích bề mặt lớn, siêu thuận từ
và độ bão hòa từ cao, nên nó được dùng để chế tạo điện cực hay sensor nhạy khí, lưu
trữ từ mật độ cao, xúc tác quang hóa và xử lý môi trường [28, 29]. Vật liệu từ tính
MnFe2O4 được thu hồi khá dễ dàng sau phản ứng bằng cách sử dụng từ trường của nam
châm, do vậy vật liệu này cho hiệu quả chi phí thấp và cho khả năng ứng dụng thực tế
cao. Gần đây, MnFe2O4 được sử dụng rộng rãi trong các phản ứng xúc tác quang hóa và
quá trình hấp phụ chất mà [30, 31].
1.6. Những công trình về tổng hợp Graphit tróc nở mang từ tính
1.6.1. Nghiên cứu trong nước
Năm 2016, tác giả Thịnh cùng cộng sự [32] đã tổng hợp từ tính CoFe2O4 kết hợp
Graphit tróc nở dựa trên các mảnh Graphit tự nhiên của Việt Nam, sau đó được ứng
dụng trong quá trình hấp thu dầu nặng. Kết quả phân tích SEM, EDS và XRD và VSM
chỉ ra rằng các hạt CoFe2O4 đồng đều được phân tán tốt trong EG. EG/CoFe2O4 cung
cấp khả năng hấp thu cao nhất đối với FO (54,13 g/g) và giá trị thấp hơn một chút đối
với CO và DO (lần lượt là 50,79 và 42,12 g/g). Khả năng hấp thu cao cũng như chất
lượng cao của dầu thu hồi cho phép từ tính EG/CoFe2O4 được điều chế từ phương pháp
cải tiến này trở thành một trong những vật liệu hứa hẹn nhất để làm sạch ô nhiễm dầu
trên quy mô lớn.
Năm 2017, Bùi Thị Phương Quỳnh và cộng sự [33] đã nghiên cứu tập trung vào
việc tổng hợp, mô tả đặc tính của Graphit tróc nở mang từ tính NiFe2O4 (EG/NiFe2O4)
cũng như ứng dụng tiềm năng của nó như một chất hấp phụ chi phí thấp, linh hoạt và
hiệu quả để loại bỏ các loại thuốc nhuộm cation và anion khác nhau khỏi dung dịch
nước. Graphit được tổng hợp lần đầu tiên bằng cách sử dụng kỹ thuật tách lớp có hỗ trợ
vi sóng hiệu quả cao và đưa thành phần từ tính (NiFe2O4) sau đó vào cấu trúc EG bằng
quy trình sol-gel. Quy trình hấp phụ của thuốc nhuộm ion được sử dụng rộng rãi bao
gồm methylen xanh (MB), tím pha lê (CV), methyl da cam (MO) và Congo đỏ (CR) đã
được nghiên cứu dưới tác động của mức độ tróc nở, cấu trúc EG/NiFe2O4, nhiệt độ chuẩn
bị và điều kiện hấp phụ (tức là pH và nồng độ thuốc nhuộm). Cơ chế hấp phụ đã được

thảo luận có tính đến lực tĩnh điện, liên kết hydro, tương tác π-π giữa các electron π
được định vị của các mặt phẳng cơ bản và các electron tự do của các vòng thơm và nhiều
liên kết trong các phân tử thuốc nhuộm.
Năm 2018, Nguyễn Hữu Vinh và cộng sự [34] đã thực hiện nghiên cứu nhằm mục
đích tổng hợp, mô tả và nghiên cứu khả năng ứng dụng của Graphit tróc nở mang từ tính
NiFe2O4 (EG/NiFe2O4) để loại bỏ dầu và các hợp chất hữu cơ. EG/NiFe2O4 được tổng
hợp thông qua quy trình hai bước đơn giản: (i) Các mảnh Graphit tự nhiên sử dụng H2O2
làm tác nhân oxy hóa và H2SO4 làm tác nhân xen kẽ, (ii) kết hợp NiFe2O4 từ tính bằng
cách sử dụng quy trình gel-sol dựa trên axit citric. Sau đó, hỗn hợp EG/NiFe2O4 được
tổng hợp.
1.6.2. Nghiên cứu ngoài nước

Năm 2018, Pavlova và các cộng sự [35] chuẩn bị hai giai đoạn của chất hấp thụ từ
tính dựa trên Graphit tróc nở (EG) với các pha ferit để hấp thụ dầu và hydrocacbon lỏng
từ bề mặt nước. Do cấu trúc macropore và đặc tính kỵ nước, (EG) được coi là chất hấp
thụ phối cảnh cho dầu và hydrocacbon lỏng từ bề mặt nước. Tuy nhiên, có một vấn đề
là thu thập EG từ bề mặt nước. Một trong những giải pháp là biến đổi EG bằng hợp chất
từ tính và thu EG bằng dầu hấp thụ bằng từ trường. Trong công trình này, phương pháp
chuẩn bị hai giai đoạn của EG với ferit giai đoạn được đề xuất. Phương pháp này bao
gồm việc ngâm tẩm Graphit có thể giãn nở trong dung dịch hỗn hợp của sắt (III) clorua
và coban (II) hoặc niken (II) nitrat ở giai đoạn đầu tiên và tróc nở bằng nhiệt của Graphit
có thể ngâm tẩm với sự tạo thành EG có chứa coban và niken sắt trong giai đoạn thứ
hai. Phương pháp hai giai đoạn như vậy có thể thu được chất hấp phụ dựa trên EG được
biến đổi bởi các pha sắt từ với khả năng hấp thu cao đối với dầu (lên đến 45–51 g/g) và
độ từ hóa cao (lên đến 42 emu/g). Mặt khác, phương pháp này cho phép tạo ra chất hấp
thu từ tính trong một khoảng thời gian ngắn (lên đến 10 giây) trong đó quá trình tróc nở
bằng nhiệt được thực hiện trong khí quyển.
Năm 2019, Agnieszka Gubernat và cộng sự [36] đã nghiên cứu và trình bày một
cách tiếp cận đơn giản để thu được bột boron cacbua bằng cách tổng hợp trực tiếp từ các
nguyên tố. Cho lần đầu tiên Graphit tróc nở (EG), là một dạng phản ứng của carbon với
cấu trúc độc đáo và cấu trúc vi mô, được sử dụng làm nguồn carbon để tổng hợp cacbua
này. Là một nguồn boron, hạt mịn bột boron vô định hình đã được sử dụng. Việc tổng
hợp được thực hiện vượt quá boron, nghĩa là; tỷ lệ B đến C là 10:1 về khối lượng. Sự
đơn giản của quá trình tổng hợp dựa trên thực tế là các chất nền không yêu cầu đồng
nhất gen hóa bởi vì một lớp bột boron được đặt trên một lớp Graphit mở rộng trong một
Graphit kín nồi nấu kim loại. Buồng phản ứng được làm nóng ở nhiệt độ từ 1550 đến
1650 °C trong 2 giờ với khí argon. Kết quả là bột cacbua hạt mịn (kích thước tinh thể
20 – 40 nm) không cần thêm hóa chất và xử lý cơ học (kích thước tổng hợp khoảng 1
μm) đã được chuẩn bị. Cơ chế hợp lý của cacbua boron tổng hợp là sự vận chuyển

cacbon về phía boron thông qua cacbon monoxite (pha hơi) và sau đó phản ứng dẫn đến
sự hình thành cacbua.
Năm 2020, Hao Liang và cộng sự [37] đã tổng hợp vật liệu từ tính bằng phương
pháp hóa học với hiệu suất suy giảm radar trong phạm vi 2-18 GHz. Ferrocene lần đầu
tiên được xen kẽ vào Graphit vảy tự nhiên để tạo thành các hợp chất Graphit mang từ
tính (FGIC), sau đó oxy hóa thành Fe3O4 trong suốt quá trình mở rộng FGIC ở 900 °C,
trong khi FGIC được chuyển đổi thành vật liệu tổng hợp từ tính trong quá trình này. Các
thành phần và tính chất suy giảm radar của vật liệu tổng hợp từ tính được thảo luận. Cả
Fe3O4 và Fe2O3 đều tồn tại trong vật liệu tổng hợp EG cuối cùng và độ suy giảm radar
cao −18 dB tại 18 GHz thu được, trong khi tỷ lệ EG/Ferrocene trong FGIC là
20%. Thuộc tính suy giảm radar tuyệt vời của vật liệu tổng hợp EG từ tính, cùng với
tính đồng nhất tốt và phân tán trong không khí, có thể cho phép vật liệu tổng hợp được
sử dụng trong nhiều ứng dụng tiềm năng trong radar đối phó. Kết luận, dựa trên các
nghiên cứu ở trong nước và ngoài nước, vật liệu Graphit tróc nở mang từ tính MnFe2O4
sẽ được nghiên cứu ứng dụng hấp thu dầu tràn trên mặt nước được trình bày trong bài
luận văn này.

CHƯƠNG 2. THỰC NGHIỆM
2.1. Nguyên liệu hóa chất và thiết bị

2.1.1. Nguyên liệu và hóa chất
a. Nguyên liệu
Graphit dạng vảy được thu nhập từ tỉnh Yên Bái, sau khi tuyển chọn có hàm lượng
Cacbon tương ứng 94,39%, kích thước hạt trên 0,125 mm.
b. Nguyên liệu hóa chất
Bảng 2.1. Bảng hóa chất được sử dụng
Độ tinh Nhà cung
STT Tên hóa chất Công thức hóa học
khiết cấp
1 Manganese chloride MnCl2.4H2O 99%
2 Iron(III) nitrate Fe(NO3)3.9H2O 98,5% Xilong
3 Citric acid C6H8O7.H2O 99,5% Chemical
Co., Ltd.,
4 Sulfuric acid H2SO4 98% Shantou,
5 Hydrogen peroxide H2 O2 30% Trung Quốc
6 Ammonia solution NH3.H2O 25%
Dầu diesel (Diesel oil-DO) được mua từ Xí nghiệp tư nhân Dầu khí Petrolimex
Oil, còn dầu thô (Crude oil-CO) được cung cấp bởi Công ty TNHH MTV Hóa lọc dầu
Bình Sơn (208 Hùng Vương, Tp. Quảng Ngãi, Tỉnh Quảng Ngãi).
2.1.2. Dụng cụ và thiết bị thí nghiệm

Bảng 2.2. Bảng thiết bị chính sử dụng
STT Tên thiết bị Thông số kỹ thuật Nước sản xuất
1 Cân kỹ thuật điện tử Cân 4 số Trung Quốc
Máy khuấy từ gia nhiệt Wise Stir
2 25x6 mm Hàn Quốc
99MSH-20D
3 Tủ sấy UN110 80 oC Đức
4 Lò nung 700 oC Anh
5 Tủ hút EFH-4A8 Thổi dọc Indonesia
6 Lò vi sóng EM-G477AS 750W Nhật
7 Bơm hút chân không Rocker 400 20L/phút Đài Loan

Bảng 2.3. Bảng dụng cụ thí nghiệm

STT Tên dụng cụ, thiết bị Hãng sản xuất Nước sản xuất
1 Cốc nung Boeco Đức
2 Pipet Schott Đức
3 Cốc thủy tinh Bomex Trung Quốc
Lưới lọc kim loại (100 mesh, kích
4 Schott Đức
thước lỗ 149 µm)
5 Đĩa petri Duran Đức
6 Nhiệt kế rượu Promolab Alla Pháp
7 Giấy cân Scilab Hàn Quốc
8 Giấy đo pH Merck Đức
9 Giấy lọc Newstar Trung Quốc
10 Nam châm OEM Trung Quốc
11 Cá từ Isolab Đức
12 Quả bóp cao su OEM Trung Quốc
13 Phễu lọc sứ Witeg - Germany Đức
14 Thìa xú hóa chất hai đầu Pobel Tây Ban Nha
2.2. Quy trình tổng hợp EG/MnFe2O4

2.2.1. Quy trình tổng hợp EG
Graphit tróc nở (Exfoliate Graphite - EG) được tổng hợp từ Graphit dạng vảy tự
nhiên bằng phương pháp xen chèn hóa học sử dụng chất xen chèn là axit sunfuric đậm
đặc H2SO4 (96%), kết hợp với hydrogen peroxide H2O2 (30%).
Quy trình tổng hợp vật liệu EG được thực hiện như hình 2.1 và 2.2 là dùng 20 mL
H2SO4 được cho vào cốc thủy tinh 100 mL, sau đó cân 1 gram Graphit dạng vảy và 1.4
mL H2O2 được thêm vào cốc, dùng đũa thủy tinh khuấy đều hỗn hợp trong 3-5 phút và
để hỗn hợp tự phản ứng trong 50 phút. Tiếp theo, tiến hành rửa liên tục hỗn hợp trên với
nước cất bằng thiết bị lọc chân không cho đến khi pH đạt giá trị 5-6, sau đó vật liệu thu
được đem sấy khô trong tủ sấy ở nhiệt độ 80 oC trong 24 giờ. Tiến hành sốc nhiệt cho
vật liệu trong lò vi sóng ở công suất 750W trong 10 giây để tạo ra EG [34].

Hình 2.1. Quy trình tổng hợp vật liệu EG
Hình 2.2. Quy trình tổng hợp EG

2.2.2. Quy trình tổng hợp vật liệu EG/MnFe2O4

Vật liệu Graphit tróc nở mang từ tính MnFe2O4 (EG/MnFe2O4) được tổng hợp từ
EG kết hợp Fe(NO3)3.9H2O; MnCl2.4H2O; C6H8O7.H2O bằng phương pháp sol-gel như
hình 2.3. Vật liệu EG/MnFe2O4 được tổng hợp với các tỷ lệ thành phần như sau: 90/10,
85/15, 80/20, 75/25. Tương ứng với các khối lượng hóa chất không đổi của
Fe(NO3)3.9H2O (0,8745g), MnCl2.4H2O (0,2143g), C6H8O7.H2O (1,8194g); và khối
lượng EG được thay đổi theo các tỷ lệ 90/10 (2,25g), 85/15 (1,42g), 80/20 (1g), 75/25
(0,75g).
Fe(NO3)3.9H2O; MnCl2.4H2O được cân theo tỉ lệ moL Mn2+:Fe3+ = 2:1, cho vào
hệ phản ứng có chứa cốc nước cất và khuấy đều như hình 2.4 và 2.5. Hỗn hợp thu được
được gia nhiệt chậm và khuấy mạnh trên bếp từ đến khi đạt 90 oC. C6H8O7.H2O được
cân theo tỷ lệ moL C6H8O7:Fe3+ = 4:1 vào cốc nước cất, khuấy đều và sau đó cho vào
dung dịch ban đầu với tốc độ 1 giọt/giây và để hỗn hợp tự phản ứng ở nhiệt độ 90 oC
trong 1 giờ. Thêm EG vào hỗn hợp, điều chỉnh về pH = 9 lần thứ nhất bằng dung dịch
NH3 với tốc độ 1-2 giọt/giây. Sau 30 phút, điều chỉnh pH lần 2 đến khi thấy ván xuất
hiện trên bề mặt hệ phản ứng. Hỗn hợp được khuấy ở 80 oC đến khi hết nước. Cuối cùng
gel thu được được sấy ở 80 oC trong 20 giờ để khô hoàn toàn. Sử dụng lò nung để tách
bóc các lớp Graphit lần ở nhiệt độ 700 oC trong khoảng thời gian 2 giờ. Nghiên cứu ảnh
hưởng các điều kiện tổng hợp lên khả năng hấp phụ dầu của EG/MnFe2O4 như nhiệt độ
nung lần lượt 500 oC, 600 oC, 700 oC và 800 oC; cùng với hời gian nung là 1, 2 và 3 giờ.
Và khảo sát EG/MnFe2O4 ở nhiều tỷ lệ khác nhau như 90/10, 85/15, 80/20 và 75/25.
Hình 2.3. Tổng hợp EG/MnFe2O4 thông qua phương pháp sol-gel

Hình 2.4. Quy trình tổng hợp vật liệu EG/MnFe2O4

Hình 2.5. Quy trình tổng hợp EG/MnFe2O4
2.3. Đánh giá khả năng hấp thu dầu của vật liệu EG/MnFe2O4
2.3.1. Đánh giá khả năng hấp thu dầu DO, CO của vật liệu EG/MnFe2O4
Dầu DO, CO được cân và cho vào đĩa petri, sau đó 0,2g EG/MnFe2O4 được rải đều
trên bề mặt, sau khoảng thời gian xác định, dùng nam châm để giữ lại EG/MnFe2O4 đã
no dầu. Sau đó cân lại khối lượng EG/MnFe2O4 sau khi đã loại bỏ phần dầu dư. Mỗi thí
nghiệm được lặp lại ít nhất 3 lần, giá trị độ hấp thu là giá trị trung bình của 3 lần thí
nghiệm.
Độ hấp thu được tính theo công thức sau:
mEG/MnFe2O4 sau − mEG/MnFe2O4 trước
Độ hấp thu = (1)
mEG/MnFe2O4 trước
Với: mEG/MnFe2O4 trước là khối lượng EG/MnFe2O4 trước khi hấp thu dầu (g).
mEG/MnFe2O4 sau là khối lượng của EG/MnFe2O4 và khối lượng dầu bị
EG/MnFe2O4 giữ lại (g).
2.3.2. Khảo sát ảnh hưởng của thời gian hấp thu dầu DO, CO đối với vật liệu
EG/MnFe2O4
Dầu diesel (DO), dầu thô (CO) được cân và cho vào đĩa petri, sau đó 0,2g
EG/MnFe2O4 được rải đều trên bề mặt, sau khoảng thời gian xác định gồm 0, 2, 4, 6 và
8 phút, dùng nam châm để giữ lại EG/MnFe2O4 đã no dầu. Sau đó cân lại khối lượng

EG/MnFe2O4 sau khi đã loại bỏ phần dầu dư như hình 2.6. Mỗi thí nghiệm được lặp lại
ít nhất 3 lần, giá trị độ hấp thu là giá trị trung bình của 3 lần thí nghiệm.
2.3.3. Khảo sát ảnh hưởng các yếu tố môi trường đến hiệu quả hấp thu dầu DO,
CO của vật liệu EG/MnFe2O4
Dầu DO, CO được cân và cho vào đĩa petri, sau đó 0,2 g EG/MnFe2O4 được rải
đều trên bề mặt, khảo sát ảnh hưởng dầu nổi trên mặt nước là 15, 30, 45 g và ảnh hưởng
độ mặn của môi trường nước: 0, 1, 2, 3 %, sau khoảng thời gian xác định 6 phút, dùng
nam châm để giữ lại EG/MnFe2O4 đã no dầu. Sau đó cân lại khối lượng EG/MnFe2O4
sau khi đã loại bỏ phần dầu dư như hình 2.6. Mỗi thí nghiệm được lặp lại ít nhất 3 lần,
giá trị độ hấp thu là giá trị trung bình của 3 lần thí nghiệm.
Hình 2.6. Quy trình đánh giá khả năng hấp thu dầu
2.3.4. Các phương pháp phân tích

Vật liệu EG/MnFe2O4 sẽ được phân tích hình thái bằng phương pháp SEM tại Viện
Khoa học Vật Liệu Ứng Dụng tại số 1, Mạc Đỉnh Chi, Quận 1, Tp. Hồ Chí Minh. Vật
liệu sẽ được phân tích cấu trúc, độ từ hóa, thành phần hóa học, diện tích bề mặt bằng
phương pháp XRD, VSM, EDS, BET-pore tại Viện Hóa học, Viện Hàn lâm và Công
nghệ Việt Nam, số 18 Hoàng Quốc Việt, Cầu Giấy, Hà Nội.

CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ VÀ BÀN LUẬN
3.1. Phân tích tính chất đặc trưng của vật liệu EG/MnFe2O4
3.1.1. Kết quả phân tích SEM và EDS
Hình thái bề mặt của Graphit, vật liệu Graphit tróc nở - EG, và vật liệu Graphit
tróc nở mang từ tính MnFe2O4 (EG/MnFe2O4) ở các tỷ lệ lần lượt là 75/25; 85/15; 80/20
và 90/10 được phân tích thông qua phương pháp thể hiện trong hình 3.1. Hình 3.1.A,
cho thấy ở điều kiện bình thường khoảng cách giữa các lớp Graphit rất nhỏ cho nên
các chất có phân tử lớn không xen chèn vào được. Do quá trình xen chèn xảy ra các
phản ứng hóa học, cùng với sự gia tăng đột ngột một lượng lớn các khí bên trong một
khoảng không gian hẹp giữa các lớp Graphit làm áp suất tăng đột ngột, phá vỡ các liên
kết và đẩy các lớp Graphit cách xa nhau. Điều này sẽ dẫn đến sự trương nở nhiều lần về
thể tích của toàn bộ Graphit ban đầu, hình thành nên EG. Hình 3.1.B, cho thấy vật liệu
EG cho thấy cấu trúc giống dạng hình sâu, nhiều nếp gấp và nhiều lỗ xốp bên trong, cụ
thể rằng cấu trúc lỗ xốp của vật liệu EG được phân ra thành nhiều lớp khác nhau với
nhiều khe hở nhỏ. Đối với hình thái của vật liệu EG/MnFe2O4 tại các tỷ lệ khác nhau, từ
hình 3.1. C, D, E, F có thể thấy sự phân bố hiệu quả của các hạt MnFe2O4 trên các lớp
Graphit mới tạo thành trong quá trình nung ở nhiệt độ cao. Bề mặt của EG/MnFe2O4
được quan sát thì gồ ghề hơn so với EG ban đầu do sự hiện diện và có một số vùng kết
tụ của các hạt MnFe2O4 trên bề mặt gồ ghề của EG/MnFe2O4. Hình 3.1.C, vật liệu
EG/MnFe2O4 tỷ lệ 90/10 vẫn còn cấu trúc dạng hình sâu cùng lỗ xốp bên trong vật liệu.
Ảnh SEM hình 3.1.D, vật liệu EG/ MnFe2O4 ở tỷ lệ 85/15 thì vẫn giữ cấu trúc dạng hình
sâu, nhưng chiều dài lỗ xốp của các hạt giống như sâu đã được mở rộng và phát triển
hơn so với các EG, vật liệu EG/MnFe2O4 ở tỷ lệ 85/15 các hạt MnFe2O4 được phân bố
trên bề mặt chưa đồng đều và chiếm một phần ở phía ngoài của lỗ xốp và tế bào nano
này. Đồng thời các hạt MnFe2O4 đã được quan sát trong cấu trúc bát diện. Trong ảnh
SEM hình 3.1.E, vật liệu EG/MnFe2O4 tỷ lệ 80/20, vẫn là không mất đi cấu trúc dạng
hình sâu với lỗ xốp có tương đối ít các hạt MnFe2O4 trong vật liệu. Hình 3.1.F cho thấy
vật liệu là EG/MnFe2O4 ở tỷ lệ 75/25 vẫn còn cấu trúc dạng hình sâu cùng lỗ xốp có ít
hạt MnFe2O4 bên trong vật liệu. Như vậy, có thể thấy MnFe2O4 được thêm vào trong quá
trình tổng hợp tại tỷ lệ khác nhau, có sự ảnh tương đối ít trên cấu trúc của EG/MnFe2O4.
Tóm lại, kết quả từ ảnh SEM của mẫu vật liệu EG/MnFe2O4 cho thấy có sự phân bố của
các hạt nano MnFe2O4 trên các lớp EG ở những tỷ lệ khác nhau. Kết quả phân tích EDS
của vật liệu EG/MnFe2O4 ở tỷ lệ 85/15 cho thấy ngoài nguyên tố C thì còn có các nguyên
tố khác như Fe, Mn, và O hiện diện trong EG/MnFe2O4 hình 3.2. Theo đó tại bảng 3.1,
tỷ lệ trọng lượng trung bình có sự hiện diện của các nguyên tố Mn, Fe và O bên cạnh
thành phần chính của C lần lượt là xấp xỉ 1,03%; 1,6%; 12,2%; và 85,17% trong vật liệu
chế tạo. Điều này ngụ ý sự hiện diện của các hạt MnFe2O4 trong vật liệu đã kết hợp thành
công vào các lớp EG.

Hình 3.1. Ảnh SEM của Graphit (A), EG (B), EG/MnFe2O4 các tỷ lệ lần lượt 90/10 (C),
85/15 (D), 80/20 (E), 75/25 (F)

Hình 3.2. Kết quả phân tích EDS của EG/MnFe2O4 85/15
Bảng 3.1. Kết quả EDS EG/MnFe2O4 85/15
Các nguyên tố % Trọng lượng % Nguyên tử
C 85,17 89,75
Fe 1,60 0,36
O 12,20 9,65
Mn 1,03 0,24
3.1.2. Kết quả phân tích nhiễu xạ tia X (XRD)
Hình 3.3. Kết quả nhiễu xạ tia X của Graphit (A) và EG (B)

Hình 3.4. Kết quả nhiễu xạ tia X của EG (A), EG/MnFe2O4 tỷ lệ 75/25 (B), 80/20 (C),
85/15 (D), và 90/10 (E)
Kết quả nhiễu xạ tia X của Graphit trong hình 3.3, đỉnh đặc trưng cho cấu trúc
Graphit là đỉnh nhọn ở góc 2θ = 26,89o và đỉnh rộng ở góc 2 ở khoảng 22,30o. So với
kết quả nhiễu xạ tia X của Graphit ban đầu, kết quả nhiễu xạ tia X của EG vẫn xuất hiện
đỉnh nhọn ở góc 2θ = 26,89o với cường độ thấp hơn rất nhiều so với pic của Graphit ban
đầu và đỉnh rộng ở góc 22,30o đã bị biến mất. Điều này được giải thích là do quá trình
tách bóc các lớp Graphit trong quá trình tổng hợp EG thông qua phương pháp nhiệt, làm
giảm đáng kể cấu trúc kết tinh trong Graphit, kết quả là pic của EG thấp hơn so với pic
của Graphit ban đầu [38]. Kết quả trên khẳng định quá trình tróc nở Graphit tuy không
tách được hoàn toàn các đơn lớp Graphit nhưng các nhóm lớp Graphit đã được tách ra,
có thể được thấy rõ trong ảnh SEM của Graphit trước và sau khi tách lớp. Hình 3.4 cho
thấy phổ XRD của EG và EG/MnFe2O4 ở các tỷ lệ 75/25; 80/20; 85/15; và 90/10. Kết
quả cho thấy vật liệu EG xuất hiện mũi nhiễu xạ tại 2θ = 26,43o; 44,32o; và 54,54o tương
ứng là các mạng lục giác (002), (101) và (004) đặc trưng của các mặt tinh thể Graphit
[39, 40]. Sự xuất hiện của các đỉnh ở 2θ = 30,10o; 35,50o; 43,10o và 57,00o, tương ứng
lần lượt đặc trưng cho các mặt phẳng (220), (311), (400) và (511) của bát diện MnFe2O4
[41, 42]. Chứng minh sự hiện diện vật liệu EG/MnFe2O4 ở các tỷ lệ khác nhau đã cho
thấy sự kết hợp thành công của các hạt từ tính với các lớp Graphit. Ngoài ra, sự biến
mất của các mũi nhiễu xạ cực đại ở 44,32◦ và 54,54◦ trong phổ XRD của EG đã thay đổi
chỉ ra rằng các tấm Graphit được nở rộng hơn nữa trong quá trình tổng hợp với gia nhiệt
ở 700 oC. Kết quả phân tích EDS và XRD, chứng minh được rằng sự hiện diện của các
hạt MnFe2O4 trong các lớp Graphit.

3.1.3. Kết quả phương pháp đo từ kế mẫu rung (VSM)
Hình 3.5. Kết quả VSM của EG (A) và EG/MnFe2O4 các tỷ lệ 75/25 (B), 85/15 (C),
90/10 (D), 80/20 (E)
Kết quả từ tính của EG và EG/MnFe2O4 đã được nghiên cứu bằng cách sử dụng
phương pháp phân tích đo từ kế mẫu rung VSM. Có thể thấy trong hình 3.5, độ từ hóa
của EG gần bằng không. Với các hạt bát diện MnFe2O4 từ tính bổ sung vào EG, vật liệu
EG/MnFe2O4 có độ từ hóa ở các tỷ lệ khác nhau, EG/MnFe2O4 80/20 là 16 emu/g có độ
từ hóa cao, lần lượt còn lại EG/MnFe2O4 90/10 là 11 emu/g, EG/MnFe2O4 85/15 là 9
emu/g, EG/MnFe2O4 75/25 là 7 emu/g, thấp hơn nhiều so với giá trị từ tính lý thuyết của
MnFe2O4 được báo cáo trong tài liệu là 42,93 emu/g và 47,98 emu/g [41], và 76,7 emu/g
[42]. Điều này có thể giải thích MnFe2O4 được bọc bởi các tấm Graphit không từ tính.
Một số phát hiện tương tự cho thấy từ tính yếu của EG có chứa MgFe2O4 (16.1 emu/ g),
được báo cáo bởi Ivanov và cộng sự [43]. Tuy nhiên, sự kết hợp của NiFe2O4 và CoFe2O4
thể hiện giá trị cao hơn ở mức lần lượt 19 và 40 emu/g. Điều này có thể được quy cho
kích thước, và số lượng các hạt ferrite được phân bố trên EG. Tuy nhiên, mặc dù từ tính
yếu hơn NiFe2O4 và CoFe2O4, việc bổ sung MnFe2O4 vào các lớp EG đã cải thiện đáng
kể từ tính của EG, cho phép thu hồi vật liệu hấp thu thành công dễ dàng và nhanh chóng
sau khi sử dụng dưới sự kết hợp của từ trường.

3.1.4. Kết quả diện tích bề mặt và cấu trúc lỗ xốp của EG/MnFe2O4
Hình 3.6. Các đường đẳng nhiệt hấp thu/ giải hấp N2 của EG (A), EG/MnFe2O4 các tỷ
lệ 90/10 (B), 85/15 (C), 80/20 (D) và 75/25 (E)
Khả năng hấp thu dầu phụ thuộc rất nhiều vào diện tích bề mặt lỗ xốp, kích thước
lỗ xốp càng lớn thì khả năng hấp thu dầu càng cao. Trong nghiên cứu này, diện tích bề
mặt riêng, kính thước lỗ xốp và thể tích lỗ xốp được xác định thông qua phương pháp
hấp thu/ giải hấp N2. Hình 3.6 cho thấy các đường đẳng nhiệt hấp thu/ giải hấp N2 của
EG và EG/MnFe2O4 ở các tỷ lệ. Có thể thấy rằng giữa đường cong giải hấp và hấp thu
của EG, cho thấy sự hiện diện của lỗ xốp meso và micro trong cấu trúc hình sâu của EG
[44]. Sự thêm MnFe2O4 mang từ tính trên các lớp Graphit gây ra giảm về số lượng lỗ
xốp meso và micro khi đường đẳng nhiệt hẹp hơn và độ trễ giữa đường cong giải hấp
và hấp thu trên EG/MnFe2O4 nhỏ hơn so với EG.
Kết quả cho thấy diện tích bề mặt lỗ xốp và thể tích lỗ xốp (Bảng 3.2) của EG lần
lượt ở mức 40,9547 m2/g và 156x10-3 cm3/g. Thêm MnFe2O4 ở các tỷ lệ khác nhau gây
giảm diện tích bề mặt lỗ xốp và thể tích lỗ xốp, giảm nhẹ giá trị so với EG. Diện tích bề
mặt lỗ xốp và thể tích lỗ xốp tại EG/MnFe2O4 có tỷ lệ 90/10 lần lượt là 32,2063 m2/g và
129x10-3 cm3/g; EG/MnFe2O4 có tỷ lệ 85/15 lần lượt là 38,338 m2/g và 137x10-3 cm3/g;
EG/MnFe2O4 có tỷ lệ 80/20 lần lượt là 32,9996 m2/g và 130x10-3 cm3/g; EG/MnFe2O4
có tỷ lệ 75/25 lần lượt là 32,7623 m2/g và 125x10-3 cm3/g. Điều này có thể do sự phân

bố các hạt MnFe2O4 trên bề mặt của EG làm giảm tổng diện tích bề mặt và thể tích lỗ
xốp của EG/MnFe2O4 so với EG [45]. Các kết quả thu được chỉ ra rằng thêm MnFe2O4
ảnh hưởng đến kết cấu của vật liệu EG/MnFe2O4.
Bảng 3.2. Kết quả diện tích bề mặt và cấu trúc lỗ xốp
Diện tích bề Kích thước lỗ xốp
Thể tích lỗ xốp
Vật liệu hấp thu mặt lỗ xốp trung bình (nm)
(cm3/g) (17-3000 Å)
(m2/g) (4V/Å)
EG 40,9547 11,6231 156x10-3
EG/MnFe2O4 90/10 32,2063 14,9798 129x10-3
EG/MnFe2O4 85/15 38,338 23,545 137x10-3
EG/MnFe2O4 80/20 32,9996 14,1189 130x10-3
EG/MnFe2O4 75/25 32,7623 14,9633 125x10-3
3.2. Đánh giá khả năng hấp thu dầu của vật liệu EG/MnFe2O4 85/15
3.2.1. Ảnh hưởng thời gian xen chèn lên khả năng hấp thu dầu
Hình 3.7. Ảnh hưởng thời gian xen chèn lên khả năng hấp thu dầu
Khả năng hấp thu dầu của vật liệu Graphit tróc nở mang từ tính (EG/MnFe2O4) đã
được nghiên cứu cho dầu thô (CO) và dầu diesel (DO). Hình 3.7 thể hiện thời gian xen

chèn giữa vật liệu EG/MnFe2O4 và dầu để xác định tốc độ hấp thu. Khả năng hấp thu
dầu tối đa của EG/MnFe2O4 đã đạt được trong vòng 6 phút đối với CO và DO. Hơn nữa,
khối lượng hấp thu của EG/MnFe2O4 đối với dầu CO (33,07 g/g) cao hơn so với dầu DO
(32,20 g/g). Lý do có thể là do độ nhớt lớn hơn của dầu thô, dẫn đến mật độ cao hơn của
các phân tử dầu chiếm trong lỗ xốp [34]. So sánh, lượng hấp thu của EG trần đối với
CO và DO được tìm thấy lần lượt là 47,7 g/g và 39,8 g/g trong vòng 4 phút. Những kết
quả này cho thấy rằng việc xen chèn MnFe2O4 làm giảm khả năng hấp thu dầu của EG
nhưng vẫn sở hữu khả năng hấp thu đáng kể cho ứng dụng thực tế. Về việc sử dụng thực
tế các vật liệu dựa trên Graphit để xử lý trên môi trường quy mô lớn, cụ thể là đại dương,
nơi xảy ra tai nạn tràn dầu, cả độ mặn và hàm lượng dầu có thể ảnh hưởng đáng kể đến
hiệu quả hấp thu.
3.2.2. Ảnh hưởng của hàm lượng dầu lên khả năng hấp thu
Hình 3.8. Ảnh hưởng hàm lượng dầu lên khả năng hấp thu
Hình 3.8 thể hiện ảnh hưởng của hàm lượng dầu trên mặt nước lên khả năng hấp
thu vật liệu EG/MnFe2O4. Đối với dầu DO, khả năng hấp thu tăng khi tăng hàm lượng
dầu. Điều này có thể giải thích dựa trên sự có mặt của nhiều phân tử DO được chuyển
vào lỗ xốp vật liệu. Trong khi khả năng hấp thu giảm trong lúc tăng dầu CO có thể do
độ nhớt tăng, giảm khả năng di chuyển vào lỗ xốp.

3.2.3. Ảnh hưởng độ mặn lên khả năng hấp thu dầu
Hình 3.9. Ảnh hưởng độ mặn lên khả năng hấp thu dầu
Hình 3.9 thể hiện ảnh hưởng của độ mặn lên khả năng hấp thu dầu của
EG/MnFe2O4 đối với DO (30g) và CO (15g) với hàm lượng dầu cố định trên nồng độ
H2O và NaCl 1%, 2%, và 3%, ở thời gian tiếp xúc là 6 phút. Độ mặn tăng khả năng hấp
thu CO không thay đổi đáng kể, còn khả năng hấp thu của DO thì tăng nhẹ. Kết quả thu
được cho thấy sự thay đổi nồng độ NaCl chỉ gây ra sự dao động nhẹ về khả năng hấp
thu của EG/MnFe2O4 đối với CO và DO, trong đó chỉ ra việc loại bỏ dầu nặng trong môi
trường nước mặn. Tóm lại, có thể kết luận rằng các vật liệu EG/MnFe2O4 có thể được
coi là một thành phần đầy hứa hẹn để xử lý dầu nặng trong môi trường biển thực sự.

CHƯƠNG 4. KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ
4.1. Kết luận

Kết quả thu được cho thấy vật liệu mang từ tính EG/MnFe2O4 đã được chế tạo
thành công và cho khả năng hấp thu dầu DO, CO. Vật liệu EG/MnFe2O4 được tổng hợp
bằng phương pháp sol-gel kết hợp với sốc nhiệt từ EG, MnCl2.4H2O, Fe(NO3)3.9H2O
và axit citric. Kết quả thí nghiệm cho thấy MnFe2O4 thu được có cấu trúc bát diện, sự
phân tán và kết hợp thành công của các hạt MnFe2O4 trên bề mặt Graphit được tổng hợp
tốt nhất ở điều kiện nung trong 2 giờ nhiệt độ 700 oC, EG/MnFe2O4 tỷ lệ 85/15. Quá
trình hấp thu dầu trong nước của EG/MnFe2O4 chịu ảnh hưởng của nhiều yếu tố khác
nhau như thời gian hấp thu tốt nhất với 6 phút, lượng dầu nổi trên mặt nước DO (30g)
và CO (15g), độ mặn của nước là 2%.Vật liệu có khả năng hấp thu dầu DO, CO và khả
năng hấp thu lần lượt là 32,20 g/g; 33,07 g/g. Khả năng hấp thu dầu và việc thu hồi dễ
dàng nhờ vào từ tính của MnFe2O4 đã cho thấy được tiềm năng to lớn của vật liệu
MnFe2O4 trong việc thu hồi dầu và bảo vệ môi trường sinh thái biển nói chung và của
con người và sinh vật nói riêng.
4.2. Kiến nghị

Để kết quả tổng hợp vật liệu EG/MnFe2O4 có thể được ứng dụng rộng rãi trong
việc xử lý nước nhiễm dầu do các sự cố tràn dầu hay do các hoạt động công nghiệp và
dân dụng khác thì đề tài cần tiếp tục thực hiện, mở rộng các nghiên cứu và các dự án
sản xuất thử nghiệm, nghiên cứu sản xuất vật liệu EG/MnFe2O4 với quy mô lớn, tiến
hành nghiên cứu chế tạo thiết bị thu gom vật liệu đơn giản. Đề tài cần đưa ra nhiều
hướng nghiên cứu mới về khả năng ứng dụng phế phẩm EG/MnFe2O4 sau khi thu hồi
dầu, nghiên cứu tái sử dụng vào trong sản xuất nhựa đường nhằm hạn chế tối đa khả
năng gây ô nhiễm do rác thải của nó sau khi sử dụng gây ra.
Ngoài ra, ô nhiễm nguồn nước là một vấn đề rất cấp bách ở Việt Nam cũng như
trên thế giới. Trong đó, ô nhiễm chất màu độc hại và kim loại nặng có ảnh hưởng nghiêm
trọng đến sức khỏe con người, gây các bệnh hiểm nghèo như ung thư, phá hủy hệ sinh
thái môi trường. Đề tài cần mở rộng thêm để nghiên cứu giải quyết vần đề ô nhiễm màu
độc hại.

TÀI LIỆU THAM KHẢO
[1] H. L. T. Nguyễn Đình Dương, Lê Vân Anh, Nguyễn Kim Anh, “Ô Nhiễm Dầu
Trên Vùng Biển Việt Nam Và Kế Cận,” Tạp chí các khoa học về Trái Đất, vol. 35(4),
pp. 424–432, 2013.
[2] T. P. T. Dương, T. B. Đ. Hoàn, and T. N. V. Tám, “Nghiên cứu khả năng hấp
phụ dầu trong nước thải bằng các vật liệu tự nhiên như thân bèo, lõi ngô, rơm và xơ
dừa,” Tạp chí Khoa học Hàng hải, no. Số 24, p. 67, 2010.
[3] Y. P. Zheng, H. N. Wang, F. Y. Kang, L. N. Wang, and M. Inagaki, “Sorption
capacity of exfoliated graphite for oils-sorption in and among worm-like particles,”
Carbon N. Y., vol. 42, no. 12–13, pp. 2603–2607, 2004.
[4] G. Wang, Q. Sun, Y. Zhang, J. Fan, and L. Ma, “Sorption and regeneration of
magnetic exfoliated graphite as a new sorbent for oil pollution,” Desalination, vol. 263,
no. 1–3, pp. 183–188, Nov. 2010.
[5] N. Perry, “Grounded ship leaks 80 tons of oil near Pacific UNESCO site,” no.
March, pp. 2019–2020, 2019.
[6] I. Ocean, P. Minister, and P. Jugnauth, “Mauritius dodges second oil spill as
fuel pumped from stricken ship,” no. August, pp. 3–5, 2020.
[7] L. Le, “Đánh giá nguy cơ tràn dầu và các giải pháp triển khai hoạt động ứng
phó với sự cố tràn dầu tỉnh Thanh Hóa,” Jun. 2019.
[8] P. Q. P. Nguyen, “The Oil Spill Incident in Vietnam,” Eur. J. Eng. Res. Sci.,
vol. 3, no. 7, p. 1, 2018.
[9] B. Hugo and R. K. M. Mijanur, “Effects of Crude Oil Pollution in the Tropical
Rainforest Biodiversity of Ecuadorian Amazon Region,” Journal of Biodiversity and
Environmental Sciences (JBES), vol. 8, no. 2. pp. 249–254, 2016.
[10] S. Chang, J. Stone, K. Demes, and M. Piscitelli-Doshkov, “Consequences of
oil spills: A review and framework for informing planning,” Ecol. Soc., vol. 19, p. 26,
Jun. 2014.
[11] B. L. G. Nguyễn Mạnh Hùng, Trần Tuấn Lợi, Lê Xuân Tiến, Nguyễn Thị
Nhật Linh, Dương Văn Nam, “Nghiên cứu tổng hợp vật liệu graphit tróc nở từ nguồn
graphit dạng vảy Việt Nam, ứng dụng để xử lý nước bị nhiễm dầu,” Tạp chí Khoa học
và Công nghệ, 2014.
[12] A. Celzard, J.-F. Marêché, and G. Furdin, “Modeling of exfoliated graphite,”
Prog. Mater. Sci., vol. 50, pp. 93–179, Jan. 2005.

[13] G. Chen, C. Wu, W. Weng, D. Wu, and W. Yan, “Preparation of

polystyrene/graphite nanosheet composite,” Polymer (Guildf)., vol. 44, pp. 1781–1784,
Mar. 2003.
[14] F. Kang, Y. Leng, and T. Y. Zhang, “Influences of H2O2 on synthesis of
H2SO4-GICs,” J. Phys. Chem. Solids, vol. 57, no. 6–8, pp. 889–892, 1996.
[15] B. Tryba, J. Przepiórski, and A. Morawski, “Influence of chemically prepared
H2SO4-graphite intercalation compound (GIC) precursor on parameters of exfoliated
graphite (EG) for oil sorption from water,” Carbon N. Y., vol. 41, pp. 2013–2016, Dec.
2003.
[16] T. Van Pham et al., “Adsorption behavior of Congo red dye from aqueous
solutions onto exfoliated graphite as an adsorbent: Kinetic and isotherm studies,” Mater.
Today Proc., vol. 18, pp. 4449–4457, 2019.
[17] L. Yan et al., “Adsorption characteristics and behavior of a graphene oxide-
Al 13 composite for cadmium ion removal from aqueous solutions,” RSC Adv., vol. 5,
no. 83, pp. 67372–67379, 2015.
[18] X. van Heerden and H. Badenhorst, “The influence of three different
intercalation techniques on the microstructure of exfoliated graphite,” Carbon N. Y., vol.
88, Jul. 2015.
[19] E. H. Umukoro et al., “Photocatalytic application of Pd-ZnO-exfoliated
graphite nanocomposite for the enhanced removal of acid orange 7 dye in water,” Solid
State Sci., vol. 74, pp. 118–124, 2017.
[20] N. B. Hoang, T. T. Nguyen, T. S. Nguyen, T. P. Q. Bui, and L. G. Bach, “The
application of expanded graphite fabricated by microwave method to eliminate organic
dyes in aqueous solution,” Cogent Eng., vol. 6, no. 1, 2019.
[21] S. Zhang et al., “Vapor diffusion synthesis of rugby-shaped
CoFe2O4/graphene composites as absorbing materials,” J. Alloys Compd., vol. 630, May
2015.
[22] F. Dehghani, S. Hashemian, and A. Sheibani, “Effect of calcination
temperature for capability of MFe2O4 (M = Co, Ni and Zn) ferrite spinel for adsorption
of bromophenol red,” J. Ind. Eng. Chem., vol. 48, Nov. 2016.
[23] N. T. T. Loan and N. T. T. Hằng, “Tổng hợp, nghiên cứu đặc trưng cấu trúc
và hoạt tính xúc tác của oxit nano MnFe2O4,” Tạp Chí Phân Tích Hóa, Lý Và Sinh Học,
vol. 22, pp. 88–93, 2017.
[24] L. T. T. Tâm, “Nghiên cứu chế tạo và ứng dụng của hệ vật liệu lai nano trên
cơ sở mangan ferit MnFe2O4”,” Luận văn thạc sĩ hóa học, 2019.

[25] P. Iranmanesh, S. Saeednia, M. Mehran, and S. R. Dafeh, “Author’s Accepted

Manuscript,” J. Magn. Magn. Mater., 2016.
[26] S. V. Bhandare, R. Kumar, A. V. Anupama, H. K. Choudhary, V. M. Jali, and
B. Sahoo, “Annealing temperature dependent structural and magnetic properties of
MnFe2O4 nanoparticles grown by sol-gel auto-combustion method,” J. Magn. Magn.
Mater., vol. 433, pp. 29–34, 2017.
[27] H. Wang et al., “Hydrothermal synthesis of nanooctahedra MnFe2O4 onto the
wood surface with soft magnetism, fire resistance and electromagnetic wave
absorption,” Nanomaterials, vol. 7, no. 6, 2017.
[28] W. S. Hummers and R. E. Offeman, “Preparation of Graphitic Oxide,” J. Am.
Chem. Soc., vol. 80, no. 6, p. 1339, 1958.
[29] J. I. Paredes, S. Villar-Rodil, A. Martínez-Alonso, and J. M. D. Tascón,
“Graphene oxide dispersions in organic solvents,” Langmuir, vol. 24, no. 19, pp. 10560–
10564, 2008.
[30] N. T. T. P. Đỗ Đ.R., Đặng Đ.B., Lê T.A.Đ., Nguyễn M.H., “Hoá học hữu cơ
3,” NXB Giáo dục, Hà Nội., 2006.
[31] T. H. N. Đặng T.P., “Xử lí nước cấp và nước thải dệt nhuộm,” NXB Khoa học
kĩ thuật, Hà Nội., 2005.
[32] P. Van Thinh et al., “Journal of Materials Science & Surface Engineering
Studying Properties of Expanded Graphite Coated With CoFe2O4 Particles , Application
to Remove Oil Spills,” vol. 4, no. 4, pp. 400–402, 2016.
[33] B. T. P. Quynh, S. H. Kim, D. T. Q. Minh, N. T. M. Diep, P. Van Thinh, and

N. T. Thuong, “Magnetic NiFe2O4 decorated-exfoliated graphite for adsorptive removal
of anionic dyes and cationic dyes from aqueous solution,” Desalin. Water Treat., vol.
82, pp. 101–113, Jul. 2017.
[34] N. H. Vinh et al., “Magnetic NiFe2O4/Exfoliated Graphite as an Efficient
Sorbent for Oils and Organic Pollutants,” J. Nanosci. Nanotechnol., vol. 18, no. 10, pp.
6859–6866, Jun. 2018.
[35] J. A. Pavlova et al., “Two-stage preparation of magnetic sorbent based on
exfoliated graphite with ferrite phases for sorption of oil and liquid hydrocarbons from
the water surface,” Journal of Physics and Chemistry of Solids, vol. 116. pp. 299–305,
2018.
[36] A. Gubernat, W. Pichór, D. Zientara, M. M. Bućko, Ł. Zych, and D. Kozień,
“Direct synthesis of fine boron carbide powders using expanded graphite,” Ceram. Int.,
vol. 45, no. 17, pp. 22104–22109, 2019.

[37] H. Liang, S. Li, Y. Chen, and Z. Zhou, “Radar attenuation performance of

magnetic expanded graphite aerosol obtained from thermal expansion of stage-1
ferrocene graphite intercalation compounds,” Mater. Des., vol. 188, p. 108436, 2020.
[38] X. J. Yu, J. Wu, Q. Zhao, and X. W. Cheng, “Study on the sorption of
exfoliated graphite prepared by microwave irradiation,” 2009 Int. Conf. Energy Environ.
Technol. ICEET 2009, vol. 3, pp. 590–593, 2009.
[40] Q. Zhang, J. Yan, T. P. Li, and J. Wang, “Preparation of magnetic expanded
graphite by Sol-gel method and its electromagnetic properties,” in Advanced Materials
Research, 2011, vol. 295–297, pp. 93–97.
[41] H. Jiao, “Preparation and magnetic properties of MnFe2O4 octahedral
microcrystals,” J. Mater. Eng. Perform., vol. 20, no. 9, pp. 1638–1641, Dec. 2011.
[42] X. Lin, X. Lv, L. Wang, F. Zhang, and L. Duan, “Preparation and
characterization of MnFe2O4 in the solvothermal process: Their magnetism and
electrochemical properties,” Mater. Res. Bull., vol. 48, no. 7, pp. 2511–2516, Jul. 2013.
[43] A. V. Ivanov, J. A. Pavlova, N. V. Maksimova, K. V. Pokholok, A. P.
Malakho, and V. V. Avdeev, “Preparation of Exfoliated Graphite Modified with
Magnesium Ferrite,” Inorg. Mater., vol. 54, no. 7, pp. 632–638, Jul. 2018.
[44] N. Sykam, N. D. Jayram, and G. M. Rao, “Highly efficient removal of toxic
organic dyes, chemical solvents and oils by mesoporous exfoliated graphite: Synthesis
and mechanism,” J. Water Process Eng., vol. 25, pp. 128–137, Oct. 2018.
[45] G. Wang, Q. Sun, Y. Zhang, J. Fan, and L. Ma, “Sorption and regeneration of
magnetic exfoliated graphite as a new sorbent for oil pollution,” Desalination, vol. 263,
no. 1–3. pp. 183–188, 2010.

Trường Đại Học Công Nghiệp Thực Phẩm TP.HCM Khoa Công nghệ Hóa học
PHỤ LỤC
Phụ lục 1. Kết quả phân tích nhiễu xạ tia X của Graphit
Phụ lục 2. Kết quả phân tích nhiễu xạ tia X của EG
GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh a

Phụ lục 3. Kết quả phân tích nhiễu xạ tia X của EG/MnFe2O4 tỷ lệ 75/25
GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh b

GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh c

Phụ lục 7. Kết quả từ kế mẫu rung của EG
Phụ lục 8. Kết quả từ kế mẫu rung của EG/MnFe2O4 tỷ lệ 75/25
GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh d

GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh e

GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh f

Phụ lục 12. Kết quả diện tích bề mặt và cấu trúc lỗ xốp của EG
GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh g

Phụ lục 13. Kết quả kích thước lỗ xốp và thể tích lỗ xốp của EG
Phụ lục 14. Đường đẳng nhiệt hấp thu/ giải hấp của EG
GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh h

Phụ lục 15. Kết quả diện tích bề mặt và cấu trúc lỗ xốp của EG/MnFe2O4 75/25
GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh i

Phụ lục 16. Đường đẳng nhiệt hấp thu/ giải hấp của EG/MnFe2O4 75/25
Phụ lục 17. Kết quả kích thước và thể tích lỗ xốp của EG/MnFe2O4 75/25
GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh j

GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh k

GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh l

GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh m

GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh n

GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh o

Phụ lục 26. Khả năng hấp thu dầu DO của EG/MnFe2O4 khi thay đổi thời gian
hấp thu
Thời gian hấp thu (phút) 2 4 6 8
Lần 1 27,25 28,25 32,05 29,15
Lần 2 28,0 28,75 32,35 29,75
Lần 3 27,15 29,3 32,05 30,5
Trung bình 27,5 28,8 32,2 29,8
Sai số 0,5 0,5 0,2 0,7
Phụ lục 27. Khả năng hấp thu dầu CO của EG/MnFe2O4 khi thay đổi thời gian
hấp thu
Thời gian hấp thu (phút) 2 4 6 8
Lần 1 28,85 30,1 32,4 31,35
Lần 2 27,95 30,7 32,68 31,1
Lần 3 28,85 30,45 33,5 31,45
Trung bình 28,55 30,42 32,86 31,3
Sai số 0,52 0,3 0,97 0,18
Phụ lục 28. Khả năng hấp thu dầu DO của EG/MnFe2O4 khi thay đổi hàm
lượng dầu
Hàm lượng dầu (g) 15 30 45
Lần 1 29,15 30,05 30,45
Lần 2 30,0 31,3 30,05
Lần 3 30,95 31,5 31,5
Trung bình 30,0 31,0 30,7
Sai số 0,9 0,8 0,7
GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh p

Phụ lục 29. Khả năng hấp thu dầu CO của EG/MnFe2O4 khi thay đổi hàm
lượng dầu
Hàm lượng dầu (g) 15 30 45
Lần 1 32,4 29,15 30,1
Lần 2 32,68 29,35 30,65
Lần 3 33,5 28,2 31,55
Trung bình 32,86 28,9 30,43
Sai số 0,97 0,61 0,29
Phụ lục 30. Khả năng hấp thu dầu DO của EG/MnFe2O4 khi thay đổi độ mặn
Độ mặn (%) 1 2 3
Lần 1 29,35 29,5 29,25
Lần 2 29,35 29,85 29,5
Lần 3 29,55 30,95 28,7
Trung bình 29,4 30,1 29,2
Sai số 0,1 0,8 0,4
Phụ lục 31. Khả năng hấp thu dầu CO của EG/MnFe2O4 khi thay đổi độ mặn
Độ mặn (%) 1 2 3
Lần 1 32,6 32,9 32,7
Lần 2 32,9 31,15 33,35
Lần 3 32,95 31,5 33,15
Trung bình 32,82 31,85 33,07
Sai số 0,19 0,93 0,33
GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh q

KLTN Hoàng (Bản Chính)

Uploaded by

Document Information

Copyright

Available Formats

Share this document

Share or Embed Document

Sharing Options

Did you find this document useful?

Is this content inappropriate?

Copyright:

Available Formats

KLTN Hoàng (Bản Chính)

Uploaded by

Copyright:

Available Formats

TRƯỜNG ĐẠI HỌC CÔNG NGHIỆP THỰC PHẨM TP.

KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP

NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT

GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh

TP. Hồ Chí Minh, tháng 09 năm 2020

KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP

NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT

GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh

TP. Hồ Chí Minh, tháng 09 năm 2020

TP. Hồ Chí Minh, ngày … tháng … năm 2020

Nguyễn Đoàn Tuấn Hoàng

GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh i

PHIẾU GIAO NHIỆM VỤ KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP

GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh ii

-Chương 4: Kết luận và kiến nghị

TP. HCM, ngày … tháng … năm 2020

Bùi Thị Phương Quỳnh

GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh iii

TRƯỜNG ĐẠI HỌC CÔNG NGHIỆP THỰC PHẨM

PHIẾU THEO DÕI TIẾN ĐỘ THỰC HIỆN

Cán bộ hướng dẫn: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh

GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh iv

NHẬN XÉT CỦA GIÁO VIÊN HƯỚNG DẪN

TP. Hồ Chí Minh, ngày…tháng…năm 2020

Bùi Thị Phương Quỳnh

GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh v

NHẬN XÉT CỦA GIÁO VIÊN PHẢN BIỆN

TP. Hồ Chí Minh, ngày…tháng…năm 2020

GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh vi

GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh vii

2.1.1. Nguyên liệu và hóa chất........................................................................... 14

GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh viii

DANH MỤC HÌNH ẢNH

GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh ix

DANH MỤC BẢNG – BIỂU ĐỒ

GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh x

DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT

GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh xi

GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh 1

GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh 2

CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN

Hình 1.1. Ảnh tràn dầu ở quần đảo Solomon

Hình 1.2. Ảnh tràn dầu ở đảo quốc Mauritius

GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh 3

1.1.2. Tình hình tràn dầu tại Việt Nam

1.2. Ảnh hưởng của dầu tràn

1.2.2. Ảnh hưởng dầu tràn đối với sinh vật

GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh 4

1.3. Các phương pháp xử lý nước nhiễm dầu

GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh 5

Hình 1.6. Các phương pháp xử lý sự cố tràn dầu

1.4. Tổng quan về Graphit

GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh 6

Hình 1.7. Cấu trúc tinh thể Graphit

1.4.2. Graphit tróc nở EG

GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh 7

Hình 1.8. Quy trình tổng hợp Graphit tróc nở (EG)

1.4.3. Ứng dụng của EG

GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh 8

1.5. Tổng quan về MnFe2O4

GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh 9

Hình 1.9. Cấu trúc tinh thể MnFe2O4

1.5.2. Các phương pháp tổng hợp MnFe2O4

GVHD: TS. Bùi Thị Phương Quỳnh 10