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序
碳元素以單質或化合物廣泛存在於茫茫蒼海的宇宙間和浩瀚無垠的地
球上,碳是地球上一切生物有機體的骨架元素,沒有碳元素就沒有生命。
在人類文明發展史上,碳也留下了輝煌的篇章。人類直立行走後,首先學
會的是用含碳的植物作燃料來取暖和烹煮食物,利用煙炱作染料和書寫的
墨汁,隨後學會了從煤炭取得能源,進而利用木炭和煤炭還原礦石以獲取
銅、鐵等金屬。從煉鐵用的焦炭、電爐煉鋼用的人造石墨電極、電機用的
電刷、機械密封用的炭材料、化學工業用的碳電極、淨化空氣和治理廢水
等環境保護用的活性炭和活性碳纖維,到航空、太空、核能等高科技領域
用的高密高純高強石墨、碳纖維、熱解石墨、玻璃炭、各向同性炭、鑽石
及其薄膜等,這些碳質材料都為人類文明的進步做出了鉅大貢獻。
隨著人類對奈米科技將成為 21 世紀的主導技術的認識,人們越來越
迫切需要瞭解和掌握奈米科學技術的基本知識和發展趨勢,為我國在社
會、經濟、科學技術等發展奠定堅實基礎。奈米碳管的製造、性能和應用
的探索是奈米科學技術的一個重要方面,科學家在本研究領域也開展了比
較深入、系統的研究,並取得了一系列突破性進展。
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在此基礎上,全面分析已經取得的大量成果,正確把握奈米碳管研究
未來的發展方向,促進和開拓奈米碳管獨特性能的實際應用,出版一本全
面論述奈米碳管的高品質專著很有必要。
相信無論是從事奈米碳管研究與開發工作的科技工作者,還是對奈米
碳管有興趣的企業家、管理工作者、大學生和研究生等各類人士,透過閱
讀本書,都會對奈米碳管有一個比較深入的瞭解,從本書中獲得有益的知
識和啟示,進而推動奈米碳管這一新材料的研究與應用,對知識創新和技
術創新體系的建設和奈米科學技術的發展具有促進作用。
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前 言
雖然奈米碳管才被發現 10 年,但國內外研究與開發異常活躍,從製
造、結構到物性和應用的探索研究持續連連取得重大突破。美國、英國和
日本等先進國家在該領域的研究處於領先地位,並先後出版了數種關於奈
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米碳管的專著。編著者亦表示在本領域研究服務多年,特別是在奈米碳管
的製造技術及物性研究等方面,但這些研究成果僅見諸於國內外的學術刊
物和學術會議之中。如果能將國內外有關奈米碳管方面的研究成果融入一
書,進行綜合分析與論述,必將促進奈米碳管的研究與開發,促進奈米碳
管在眾多領域的實際應用。
本書部分內容是編著者及其先進炭材料研究部幾年來的研究成果,在
此表示誠摯的謝意。奈米碳管的研究發展十分迅速,新的成果不斷湧現,
文獻資料浩瀚無邊,由於編著者的水準有限,書中難免有疏漏與不妥甚至
錯誤之處,懇請專家和讀者批評指正!
成會明
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Abstract
Carbon nanotubes are one of the most active research fields in material
science and solid state physics in recent years, and they attract great
prospects in many promising applications. Dr. Hui Ming Cheng and his co-
publications and useful information and their own research results about
every aspect of carbon nanotube. This book introduces the basic principles
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出版者的話
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2 出版者的話
對此系列叢書,我們秉持著出版人的堅持,會持續不斷的更新和增加
新的書種。
希望本系列叢書對於從事新技術研發和奈米材料研究的科技人員有所
幫助。
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目 錄
第 1章 概 述 1
1.1 碳的廣泛性、特殊性及多樣性 3
1.1.1 碳的廣泛性 3
1.1.2 碳的特殊性 8
1.1.3 碳的同素異性體 13
1.2 奈米碳管的發現 21
1.2.1 發現及合成 21
1.2.2 石墨晶鬚、氣相生長碳纖維、奈米碳
纖維和奈米碳管的類同和區別 26
1.2.3 合成方法簡介 32
1.3 特性、應用前景及發展方向 36
1.3.1 特性 36
1.3.2 應用前景 42
1.3.3 發展方向 51
參考文獻 54
第 2章 製造及純化方法 65
2.1 多壁奈米碳管的製造 66
2.1.1 電弧法 67
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2.1.2 催化熱解法 69
2.1.3 其他方法 76
2.2 單壁奈米碳管的製造 78
2.2.1 電弧法 79
2.2.2 雷射蒸發法 85
2.2.3 催化熱解法 87
2.2.4 太陽能法 96
2.2.5 直徑最小的單壁奈米碳管 97
2.3 雙壁奈米碳管的製造 98
2.3.1 富勒烯充填處理法 98
2.3.2 電弧放電法 100
2.3.3 流動催化法(浮游法) 100
2.6 提煉 138
2.6.1 物理法純化多壁奈米碳管 138
2.6.2 化學法純化多壁奈米碳管 139
2.6.3 單壁奈米碳管的提煉 141
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參考文獻 149
第 3章 結構與拉曼光譜表徵 155
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3.4.7 單壁奈米碳管的共振拉曼光譜 212
3.4.8 藉由拉曼光譜判斷單壁奈米碳管的導電性 220
參考文獻 224
第 4章 表面特徵與孔結構 229
參考文獻 261
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第 5章 力學性能及其應用 265
參考文獻 309
第 6章 電磁性能及其應用 313
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6.1.6 電子能量損失譜 339
參考文獻 368
第 7章 場致發射性能及其應用 373
參考文獻 434
第 8章 儲放氫特性 437
第 9章 電化學性能 483
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第 10 章 奈米碳管化學 533
第 11 章 奈米碳纖維 573
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11.4.2 應用前景 604
參考文獻 611
中英文對照表 615
索引(Index) 625
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‧碳的廣泛性、特殊性及多樣性
‧奈米碳管的發現
‧特性、應用前景及發展方向
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碳(C)元素廣泛存在於茫茫蒼海的宇宙間和浩瀚無垠的地球上,
其奇異獨特的物性和多種多樣的形態隨人類文明的進步而逐漸被發
現、認識和利用。20 世紀是人類科學技術發展最快速的 100 年,碳科
學也不例外。儘管在 18 世紀,人們就已確定石墨(graphite)和鑽石
(diamond)都是單質碳,然而直到 1924 年石墨的結構才被準確確
定。但僅由單質碳構成的物質遠不止這兩種,1985 年在碳元素家族中
發現了C60 等富勒烯(fullerene)族,1991 年又發現了奈米碳管(nano
carbon tube, CNT)。在人類發展史上,石墨電極(graphite electrode)
的應用,碳纖維(carbon fiber)複合材料(composite material)的
開發以及鑽石薄膜的推廣等都極大地推動了人類的進步。奈米碳管被
發現後,理論推測和實驗證明奈米碳管,特別是單壁奈米碳管(single
wall nano carbon tube, SWCNT)具有特異的性能,其應用前景不可
估量。物理學家對不同結構奈米碳管的特殊電性質,化學家對奈米碳
管具有奈米尺度(nano scale)的空間,材料學家對其驚人的剛度
(rigidity)、強度(strength)和彈性(elasticity)等都極為關注,
使奈米碳管成為近十年來凝聚態物理(condensed state physics)和材
料科學(material science)研究的一大熱點。為了能對碳元素和奈米
碳管有較全面的理解和認識,本章首先介紹碳元素的廣泛性、特殊性
及多樣性,造就這些特殊性及多樣性的原因以及奈米碳管在碳的同素
異形體(carbon allotrope isomer)中所處的位置,然後敘述奈米碳管
的發現和製造研究的概況,最後簡要說明奈米碳管的特性、應用前景
和可能發展的方向。
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CHAPTER 1 3
碳的廣泛性、特殊性及多樣性
1.1.1 碳的廣泛性
按照「大爆炸(big bang)」理論,宇宙當初是一巨大的能量塊。
由於其密度無限大,體積又很小,故在 150 億年前發生大爆炸後迅速
膨脹。最初在宇宙空間充滿了超高能量的光,隨著膨脹的發生,其溫
度開始下降,光開始轉化為物質。在溫度達到1014K 時,各種基本粒
子開始形成,在進一步冷卻時產生元素氫(H),由於萬有引力作用,
它們在各處凝集,因凝集熱而使溫度再次提高。當溫度達到 5×10 6 K
時,重氫(deuterium)熱核聚變成氦(He)。當溫度超過10 8K 時,
氫燃燒完後,氦開始燃燒,3 個氦原子再次經熱核聚變而成為容易形
成固體的碳(C)。碳和氦作用進而生成氧(O)。當溫度達 5×108
K 時,開始由碳燃燒生成氖(Ne)、鈉(Na)、鎂(Mg)。在109 K
時,氧燃燒生成硫(S)、磷(P)、矽(Si)。在超過 2×10 9K 時,
矽燃燒逐次生成直至鐵(Fe)的各種重元素。在含碳以上更重成分星
體的中心部,鐵會捕獲由氫經「質子-質子」或「碳、氮迴圈(循
環)」反應後形成的中子,進而連鎖地合成直至鉍(Bi)的各種更重
的元素。在超新星爆發時,在這類星體周圍更重的元素會迅速地捕捉
快中子而形成超鈾(U)元素。合成的各種元素在冷卻下來時會凝集
成宇宙塵,在各處凝集後形成許多形態各異的天體,從而誕生了無數
星球,形成眾多的銀河系〔1〕 。
在太陽系的元素和同位素(isotope)中,按原子比率的順序列在
前面的為:H He O C > Ne N > Mg Si Fe > S >
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Ar Al Ca。碳和氧差不多,列第 4 位,在易形成固體的元素中則
最高〔1〕 。也有文獻指出,在整個宇宙的所有元素中,碳元素所佔的
比例為 0.3%〔2〕。宇宙中碳的蘊藏量列第 6 位〔3〕。由於碳十分豐富,
並能形成複雜的化合物,它在宇宙的進化中起著重要作用,是宇宙中
前期生物分子進化的關鍵元素。目前已鑒定出的星際(IS: interstellar)
及環繞星際(circumstellar)分子有 118 個,其中超過 75%是含碳的
分子。碳是擴散的星際雲中自由電子的供給源,它在星際環境(ISM:
interstellar medium)的物理進化中起重要作用。在宇宙中既發現有原
子碳,也有分子碳和固態碳和碳化物。宇宙中各種已確定碳的形態有
表 1.1 所示的一些類型〔4〕。透過宇宙中前期有機物質的外源傳遞(透
過與彗星(comet)相遇以及與流星(metero)撞擊),在地球早期
生命的起源和進化中,碳產生深刻的影響。比太陽溫度低的星球,其
能量大部分由質子-質子的熱核反應而來;而太陽以及比太陽溫度更高
的星球,其能量則主要來自「碳迴圈(carbon loop)」反應。碳是太
陽及某些星球在產生能量的「碳迴圈」熱核反應中不可缺少的元素。
「碳迴圈」也稱「碳、氮迴圈」,是在極高的溫度和壓力下連續不斷
發生的核聚變反應,碳在反應中起類似催化劑(catalyst)的作用。
地球中碳的含量列第 14 位〔3〕。地球上的碳估計總量為 7×1016噸
(ton),其 中 90% 的 碳 是 以 碳 酸 鈣(CaCO3,主 要 是 石 灰 石
(limestone))的形式存在。其總含碳量約為化石燃料(fossil fuel)
(煤、石油及天然氣)總碳量的 1 萬倍(圖 1.1)〔2〕。地球的半徑約
為 6400km,由 從 表 面 向 內 部 的 地 殼(4~50km)、地 幔(earth's
mantle)(2900km)和地核(earth's interior)3 部分組成。地球上的
碳絕大部分分布在地殼中,其平均值約為 200×10- 6。
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CHAPTER 1 5
表 1.1 宇宙中碳的形態〔4〕
位置 原子和分子 固態
包圍在紅色巨星和 CO,C2H2 ,複 雜 的 烴 類, 帶有未明確的 - * 轉變
漸進線巨型分支星 氣相的多環芳烴 的非石墨(graphite)化
的含富碳星雲 碳,碳化矽(SiC)
彌 散 的 星 際 環 境 C+,簡單的雙原子分子,氣 帶有強 - * 轉變的石
(ISM) 相多環芳烴(aromatic hydr- 墨 , 帶 有 脂 肪 烴 (
ocarbon)和碳鏈 aliphatic hydrocarbon)
的含碳固體
稠 密 的 星 際 環 境 CO,複雜的烴類 含 碳 的 冰(CO, CO2 ,
(ISM) (hydrocarbon, CH) CH3 OH),凝結的含碳
粒子
初生隕石(meto- 氣相的多環芳烴 碳化物,石墨粒子,石
rite)中 的 星 際 墨化程度較差的碳,洋
(IS)物質 蔥碳(onion carbon),
奈 米 鑽 石(nano diam-
ond)
大氣 7000
碳 氧 人 不 放 吸
被 化 類
同 分 活
化 解 動 明 出 收
等 等
1000 1000 70 20~30 1000 1000
岩石土壤等 石油煤 海洋 4×105
7×107 6×104
石灰石 6×108
圖 1.1 目前地球上存在的碳及其每年間的移動量(億噸)〔2〕
4 億年前植物開始在陸地上生長時,大氣中的二氧化碳(CO2)
估計為目前含量的 10 倍,當時地球上溫室效應(green house effect)
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CHAPTER 1 7
在 的 富 勒 烯(fullerene)〔6〕 ,甚 至 有 的 學 者 根 據 在 中 國 和 日 本
(Japan)二疊紀(permian)三疊紀(triassic)分界層發現的富勒烯
及其「俘獲」的惰性氣體(inert gas)氦和氬(Ar),認為 2.5 億年
前的行星(planet)碰撞是導致地球生物大滅絕的主要原因〔7〕 。有的
研究者認為,甚至可能還有天然存在的奈米碳管〔8〕 。
在地球上,碳是產生生物學(biology)的基礎,矽(Si)是產生
地質學(geology)的基礎。碳是地球上一切生物有機體的骨架元素。
碳的化合物是組成所有生物體的基礎,碳元素佔人體總重量的 18%左
右,沒有碳元素就沒有生命。人類進化以來,很早就開始利用各種含
碳物質和炭材料。人類直立起來後,首先學會的是用含碳的植物做燃
料來取暖和烹、煮食物,利用煙炱(soot)(音臺,燃燒原料時煙火
凝成的黑灰)做染料(dye)和書寫的墨汁,隨後學會了從煤炭取得
能源,進而利用木炭還原礦石以獲取銅(Cu)、鐵等金屬。人類從 18
世紀開始用焦炭(coke)作還原劑(reduction agent),至今煉鐵用
焦炭的產量仍然是含碳原料中加工和使用量最大的。19 世紀隨著電爐
煉鋼的開發,利用碳的導電性和耐高溫性,經由天然石墨或者焦炭的
燒結(sinter)和高溫石墨化處理製造的人造石墨電極得到發展。隨著
電力、電解(electrolysis)和機械工業的發展,利用其導電性、耐腐
蝕性和潤滑性的各種碳電極(electrode)、電刷(electric brush)和
電極糊(electrode paste)得到了應用,在 20 世紀初則有了更快的發
展。鑒於其表面和孔結構特性,骨炭(bone charcoal)(含碳 10%)、
木炭(charcoal)等從遠古時期就被人們用於吸收臭氣,脫除雜色以
及防腐、防水和藥用。到了 20 世紀初活性炭(active coal)工業化生
產之後,它們在淨化空氣、治理廢水等環境保護方面發揮日益重大的
作用。20 世紀後半期,基於碳科學的發展,有意識地利用碳原子小而
輕且具有大的結合能等特性,製造了包括核反應爐等使用的高密、高
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純、高強石墨,熱解(pyrolysis)石墨,柔性石墨,玻璃炭(glass
coal),各向同性(isotropic)炭,高性能炭粉及鑽石薄膜等,這些
碳質製品都逐漸得到開發和應用〔9〕 。特別是強度大、模量高、質量
輕的碳纖維(carbon fiber)得到迅速開發並作為增強劑用於增強樹脂
(epoxy)、金 屬、陶 瓷(ceramic)等,使 各 類 複 合 材 料 在 航 太
(aeronautics)、航空(space)等工業領域及文具體育用品中得到應
11〕
用〔10, 。從古至今,煤炭、焦炭、炭黑(carbon black)、活性炭、
石 墨 電 極、鉛 筆 和 炭 膜 開 關、天 然 鑽 石、人 造 鑽 石(artifical
diamond)、人造鑽石薄膜等,人們幾乎無處不在與之接觸。當今世
界,以碳為主要構成原子的有機化學(organic chemistry),為塑膠
(plastic)、橡膠(rubber)和合成纖維(synthetic fiber)三大材料
奠定了堅實的基礎,而這些合成材料又為人們創造了一個絢麗多彩的
新世界〔12〕。新近發現的富勒烯和奈米碳管(nano carbon tube, CNT)
則將進一步為人類廣泛利用其特異性能開拓出無可限量的前景。
1.1.2 碳的特殊性
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CHAPTER 1 9
道,故有利於碳進行包括僅有的 2s 和 2p 價鍵軌道的混成(hybrid),
與同在第Ⅳ族的矽和鍺(Ge)不同,除單鍵外它還能形成穩定的雙鍵
和三鍵。第Ⅳ族的矽(原子序數為 14)和鍺(原子序數為 32)由於
原子序數(atomic number)更大,有更多電子次層(subshell),受
內層中其他內部軌道所影響,基本上只能形成 sp3 混成而沒有sp2 和sp
混成,也只有sp3 混成鍵合的一種立方固體基態。因它們結合半徑比
碳大而不能形成穩定的雙鍵。這也正是矽和鍺不能像碳那樣形成大量
有機化合物和眾多同素異形體(isomer)的原因〔14〕 。
比 碳 原 子 結 合 半 徑 更 小 的 氮 和 氧(C 為 0.0772nm,N 為
0.070nm,O 為 0.066nm)等有可能形成多重鍵,但它們的最外層電
子數過多,這些電子相互間可形成孤電子對(isolated electron pair)。
這樣,使參與成鍵的電子數減少到只剩 2~3 個,而且在成鍵的兩個
原子中若都具有孤電子對,則相互之間還會排斥。價電子(valence
electron)數少意味著可形成的結構數少,參與成鍵的原子中,孤電子
對之間的電相斥會使兩者之間結合能變小。結果周期表(periodical
table)的所有元素中唯一只有碳是能形成更多價鍵的原子,也只有碳
才能形成結構數更多的元素,也即是有更多變化和更多同素異形體的
元素。正因為此,碳原子最外殼的電子全部與鍵合有關,碳碳間成鍵
的距離最小,沒有相互排斥的孤電子對,因而有特別大的鍵合能。碳
原子間獨特的鏈結能力(本身成鍵),使之能形成鏈、環和網狀等各
類結構。
碳質材料的另一特徵是 軌道的電子在石墨之類的 電子物質中
起著獨特的作用。當碳原子進行sp n (n 3)混成時,n + 1 個電子屬
於混成的 軌道,而剩下未混成的 4 -(n + 1)個 2p 原子軌道的電
子形成 軌道〔15〕 。 電子是在原子和原子的結合軸方向進行分布,
與鍵合關係密切,鍵能較大; 電子( electron)則是在原子和原子
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10
結合軸的垂直方向展開,和原子間的結合力弱,鍵能較小。從固態物
理(solid state physics)的角度看, 電子能在所構成原子不變形,
即所形成的晶體和分子不發生空間結構變化的情況下,在其內部和表
面形成的非定域共軛系統(conjugate system)內自由運動,形成所謂
電子雲(electron cloud)。 電子能量高,其提供的最高佔據分子
軌道(HOMO, highest occupied molecular orbital)能量也較高。
電子的有效質量小,一維和二維分布的 電子呈現出超高速移動和超
極化性。石墨中 電子的有效質量(effective mass)(m*)為 0.056
m 0 ,比在半導體砷化鎵(GaAs)中的電子有效質量(0.076m 0 )小
(m 0為自由電子的靜止質量(rest mass)),是一確定的常數。固體
受電場、磁場和溫度梯度(temperature gradient)等外力驅動傳輸電
子或電洞(hole)載子(carrier)時,受其中其他電子或離子(ion)
形成的內部場影響,表面上電子的有效質量會變重或變輕。在石墨的
基底面方向 電子的有效質量約為 m 0/20,在垂直方向為 m 0 或其上。
其電子和電洞的移動速度在室溫下分別為 20000cm2/(V s) 和 15000cm2
/(V s),在液氦(liquid helium, LHe)的低溫(4.2K)時電子的移動
速度甚至達 1200000cm2/(V s),與在矽中的電子移動速度相比要大得
多〔16, 17〕 ,可與半導體化合物的超晶格(super lattice)結構相比。
電子對光、電、磁作用十分敏感,共軛高分子(conjugate polymer)
中 電子對光、電等物理刺激比矽半導體回應更快。 電子可說是形
成物質骨架的基礎,而 電子則是發揮物質功能的根源。生體高分子
中 電子分布( 電子空間)成為產生化學反應和光學合成等生體功
能的基本「場」。這種非定域的電子在決定有機化合物(organic
compound)及生化(bio chemical)物質的各種物性方面起著重要作
用。碳鍵的穩定性,特別是能藉由 鍵形成多重鍵是碳科學的主要特
徵。
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CHAPTER 1 11
碳的同素異形體(isomer)中除沒有 電子的鑽石外,其他大多
屬 電子物質。苯(benzene, C6H6 )分子是最簡單的多環芳烴,其電
子結構如圖 1.2 所示,各自形成價電帶(valence band)和導電帶
(conduction band)的 、 * 能 帶(energy band),在 費 米 能 階
(Fermi energy level)EF 處分開,成為能隙(energy gap)(禁帶寬
度)大的絕緣體。隨苯環(benzene ring)數增加, 、 * 間的能隙
將逐漸減小,無限個苯環形成的石墨烯〔graphene,被定義為三維
(3D)石墨中的二維(2D)片層〕,其 、 * 能帶在費米能階處連
接在一起,成為能隙為零的導體(conductor),如圖 1.2 。石墨烯
是典型的二維 電子物質。在石墨烯中, 電子相互連接在同一平面
層碳原子的上下時可形成大 鍵(分子軌道),分布在石墨烯片的上
下。這種離域 電子在碳網平面內可自由流動,類似自由電子(free
electron),因此在石墨烯面內具有類似於金屬的導電性和導熱性,其
抗磁性也十分顯著。當石墨烯片層與片層之間由范德華力(van der
Waals force)維繫在一起時,就會堆疊成石墨。由石墨烯按 ABAB 堆
疊成的石墨,由於單位晶格(lattice)中有 A、B 兩層以及石墨烯面
間的相互作用, 、 * 帶分裂成兩個,相互間在費米能階處有 0.04 eV
* 電洞
能 *
EF
量
電子
電子態密度 電子態密度
苯分子中箭頭所示的 6 個 電子佔據費米能階(EF )
下面的成鍵 軌道; 、 則佔據 EF 下的陰影區
圖 1.2 苯、石墨烯和石墨的電子結構〔18〕
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12
的重疊,從而產生同樣數目、成為傳導載子的電子和電洞,其電子結
構則成為如圖 1.2 所示的半金屬類〔18〕 ,因此石墨的導電現象可用
二維半金屬(semi metal)的電子結構來解釋。
富勒烯和單壁奈米碳管(SWCNT)是完全由表面碳原子組成的
奈米尺度物質,它們也具有封閉的面狀 電子系。富勒烯中碳原子的
電子結構是由 sp 2 混成為主形成的 鍵( bond)組成六元和五元環
(不同場合也可能含有七元環)所組成的面,剩下的 電子在表面內
外形成 電子雲。與石墨不同,其 電子的價電帶和導電帶之間存在
著能隙,成為半導體。C60 以單獨的分子狀態存在時,其 電子能量
分布離散(discrete),能隙估計為 2.5eV。當 C60 分子堆積成晶體
(crystal)狀 態 時,其 能 隙 寬 度 變 窄,約 為 1.5eV,成 為 半 導 體
(semiconductor)型〔20〕 。藉由鉀(K)、溴(Br)等對其摻雜,可
使之變成導體乃至超導體(super conductor)。富勒烯愈大,能隙愈
小,極限時和石墨烯一樣,能隙為零。因此,能得到能隙在 0~2.3eV
之間可變,具有半導體性質的單相和多層結構的富勒烯群〔21〕 。
奈米碳管則有所不同,其結構可看成是由石墨烯捲成的筒,碳原
子在圓筒表面呈螺旋狀(helix)。特殊情況下可呈扶手椅(armchair)
和鋸齒型(zigzag),如圖 1.3 所示 〔22〕 。奈米碳管具有奈米尺度
(nano scale),其電學性質受量子物理(quantum physics)規律所
支 配。從 量 子(quantum)觀 點 看,其 電 子 將 形 成 離 散 的 量 子 化
(quantization)能階和束縛態波函數(wave function),所形成的
電子狀態對系統的物理和化學性質產生影響,即產生量子尺寸效應
(quantum size effect),而這種影響主要是由 電子作用所造成的
〔16〕
。理論研究顯示,奈米碳管的電子狀態與其中碳原子的螺旋間距
及圓筒的粗細密切相關(參見本書第 3 章),使奈米碳管的管徑略有
變化便可使其導電特性按一定規則變化。金屬性和半導體性奈米碳管
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CHAPTER 1 13
扶手椅型(n, n)
鋸齒型(n, 0)
螺旋型(n, m)
圖 1.3 3 種類型奈米碳管〔22〕
1.1.3 碳的同素異形體
元素是具有相同核電荷數(即相同質子數)一類原子的總稱,由
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14
同一元素組成的物質稱為單質(monomer),同一元素組成的不同性
質的單質即為同素異形體(isomer)。性能差異極大的鑽石和石墨是
早已為人們所熟知的碳的同素異形體,而以C60 為代表的富勒烯分子和
奈米碳管則是近十年來人類新發現的碳同素異性體。碳既能形成鑽石
和石墨之類的原子型晶體,又能由C60 或卡賓(carbyne)等形成分子
型晶體。
sp n 混成不僅確定了碳基分子的空間結構,也決定了碳基固體的立
體構型。碳是周期表中唯一具有從零維(0D)到三維(3D)同素異
形體的元素。固相碳質材料可形成的結構與碳原子的sp n 混成關係密
切。在sp n 混成中形成(n + 1)個 鍵, 鍵作為骨架形成 n 維的局
部結構。在 sp 混成中兩個 鍵僅形成一維的鏈狀結構,由其形成的
分子結晶即所謂「卡賓」。卡賓在 1960 年由前蘇聯(Soviet)的科學
家首次發現,後來在自然界的殞石中被鑒定出來,可經由物理和化學
25〕
方法來製造和合成〔23 。由 sp 鏈集合可形成三維分子晶體。由於卡
賓組織呈樹脂狀,光波在其中形成散射(scattering),整個晶體呈白
色,因此晶態卡賓(chaoite)也被俗稱為「白碳(white carbon)」。
除固態卡賓分子晶體外,在高溫氣相和液相的碳原子以及人工合成的
各種鏈狀和環狀碳也都大部分是由 sp 混成的碳原子組成。
sp2 混 成 的 碳 原 子 形 成 的 是 二 維 的 石 墨 平 面 結 構,無 定 形 炭
(amorphous carbon)是無序的三維材料,其中既有sp2 混成也有sp3
混成的碳原子。天然產的土狀石墨(amorphous graphite,直譯為無
定形石墨)則主要是由任意堆積的 sp2 混成的碳原子形成的石墨層狀碎
片組成的微晶,平面之間由於弱的相互作用可容易地相對移動,因
此,土狀石墨仍可看成是二維材料〔86〕。隨熱力學(thermodynamics)
條件的不同,層面間弱的 鍵作用加強,微晶(micro crystal)進一
步長大,特別是在高溫或催化劑(catalyst)的作用下,它們最終能形
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CHAPTER 1 15
成理想的原子型石墨晶體。
碳 原 子 在 sp3 混 成 時,4 個 鍵形成一個規則的四面體
(tetrahedral),成為三維的鑽石原子型晶體。由於每一碳原子都有
化學鍵中最強的 4 個 鍵,因而鑽石有極高的硬度。圖 1.4 為幾種主
要類型碳同素異形體的結構示意圖。
鑽石 富勒烯
石墨 (10, 10)奈米碳管
圖 1.4 幾種主要類型碳同素異形體的結構示意圖
同 素 異 形 體 涵 蓋 了 多 形 態(polymorphism)和 多 晶 型
(polytypism)兩種概念。多形態主要是指結構和形態的變化,而多
晶型是指物質具有多種不同性質時結晶(crystallization)的能力。這
類構型有兩種完全相同的單元晶胞(unit cell)參數而另外的第三個
是可變的,並且經常是相鄰層間距的整數倍。如前所述碳原子的 sp 3、
sp 2 和 sp 混成可形成鑽石、石墨和卡賓 3 種同素異形體的典型形態,
而每一形態又可呈現出不同的晶型〔26〕 。
碳的蒸發溫度約為 4700K,只比其熔點(約 4450K)略高,因此
液態碳(liquid carbon, LC)的蒸氣壓(vapor pressure)很高。高蒸
氣壓和大的碳-碳鍵能使熔融的液態碳表面蒸發出的碳易於形成碳分子
(碳簇,carbon culster),而不是獨立的碳原子。石墨在雷射燒蝕
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16
(laser ablation)或高壓電弧放電時於受激狀態下形成的碳也與之類
似。在 4000K 的高溫氣相中,碳分子中的原子數按C3>C1 C2>C5>
C4 的順序減少,C6 以上僅有微量。在碳星(carbon star)、太陽、彗
星(comet)及漫射的(diffused)星際雲中也發現有C2、C3。碳原子
數低於 10 的碳簇常以線形鏈狀形式存在,略大一些的簇則為環狀。但
經計算C4、C6、C8、C10 則以單環異構體更為穩定,C10 至C29 則以sp混成
的碳原子形成單環結構〔12, 134〕 。碳原子數在大於 30,小於 1000 時形
成的碳層面都具有懸鍵(dangling bonds),即具有未結合的空鍵。
為了減少懸鍵數,石墨烯碎片會捲起形成彎曲結構,邊緣的六元環有
收縮成五元環的趨勢。儘管增加了應變能(strain energy),但消除
懸鍵可使其總能量降低,最終促使其形成封閉的籠狀(cage)碳簇,
故封閉的碳殼比平面尺度小的石墨結構更穩定,如富勒烯和奈米碳管
等。籠狀碳簇的特徵是碳原子為偶數,呈中空籠狀,碳原子全部在籠
的外殼上,這些由碳網形成的籠形分子被命名為富勒烯。富勒烯的形
成是歐拉定律(Euler's rule)的奇妙結果,曲率封閉的結構中必須有
12 個五元環才能完全滿足拓撲學(topology)的需要,使六元環晶格
組成的石墨烯片能捲曲、封閉成籠狀。因此在C60 和所有其他富勒烯
(C2n)都只有 12 個五元環,而有 n~10 個六元環,顯示以前認為只
在有機分子中存在的五元環,在無機材料中也能存在。
富勒烯中以由 20 個六元環和 12 個五元環拼接成的 20 面體的C60
分子最穩定,直徑為 0.71nm。每一C60 分子以角振動數109s- 1急劇地
旋轉,在 90K 以下才停止。當六元環數增至 30 個時則形成C70 。環數
進一步增多就會形成更大的籠形分子,現已發現C960 的存在。在籠形
碳殼表面,碳原子的鍵合如在石墨中一樣主要是 sp2,但因殼面彎曲,
一些 sp3 也摻和到碳的波函數中,因此能量略為增加。C60 的混成軌道
(hybrid orbit)為sp2.28,介於石墨 sp2 和鑽石 sp3 之間。含碳原子數越
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CHAPTER 1 17
多的富勒烯,其混成參數越接近石墨的 sp2 。
奈米碳管可看作是由石墨烯層片捲成、直徑為奈米尺度的圓筒。
其兩端由富勒烯半球封帽而成。和富勒烯一樣,奈米碳管在特性上更
接近石墨和石墨有關的材料而不是鑽石。石墨烯層在捲成奈米碳管時
也摻了少量的 sp3 鍵,以致在其周向的鍵合力常數(force constant)
比沿軸向略低。單片石墨烯的高度彎曲增加了碳原子的總能量,但這
也比其邊緣懸鍵所具有的能量更低。單壁奈米碳管僅有一個原子厚
度,有少量原子在其周圍,故只需少量波向量(wave vector)來描述
其周期性。這些限制導致在徑向和周向量子波函數的限制,僅沿奈米
碳管的軸向產生大量的、允許波向量在封閉空間內的平面波移動
〔27〕
。因此,儘管奈米碳管與二維石墨烯片密切相關,但由於管的彎
曲和在周向的量子限制,導致其許多性質與石墨烯片不同。單壁奈米
碳管是純碳分子纖維,其尺度相應於增大的富勒烯,而結構又相當於
完好晶體中的單胞,故容易從理論上預測其原子結構及相關的性質。
在奈米結構的碳中,人們還發現了球殼重疊的多重球烯(洋蔥碳)
(grant fullerene, onion carbon) 〔28〕 、海膽碳(seaurchin)〔29〕 、
蚯 蚓 碳(wormlike nanostucture)〔30〕、錐 形 碳(graphite cone)
〔31, 32〕
、石墨立方體(graphitic cube)〔33〕、圓盤狀(disc)〔32〕和螺旋
狀物(helix)〔34〕等。
過渡形態的碳又可分成兩組。一組為無定形碳,它們是由或多或
少任意排列的不同混成態碳原子混合而成的短程有序三維材料,其中
主要是 sp2 和 sp3 混成的碳原子。日常生活中人們接觸到的各種炭材料
差 不 多 都 可 歸 結 於 無 定 形 碳 的 範 疇,如 類 鑽 石 炭(diamond like
coal)、玻 璃 炭(glass coal)、活 性 炭 以 及 各 種 炭 黑(carbon
black)、煙炱(soot)、焦炭(coke)等。另一組包括各種中間形態
的碳,在這些形態中碳原子的混成程度能用 sp n 來表達。此處 n 不是
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18
鑽石
sp3
崩潰
聚炔-鑽石 類鑽石 C20 , P/H=∞
超鑽石 3LC2 富勒烯 C28 , P/H= 3
C32, P/H= 2
無定形炭 富勒烯
假設 D-G
縮合 C60 , P/H= 0.6
玻璃炭 C70 , P/H= 0.5
奈米碳管
多環網 石墨烯
sp1 sp2
卡賓 石墨
圖 1.5 碳同素異形體的平面三角形「相」圖〔35〕
海門(R. Heimann)的平面三角形碳鍵混成「相」圖中完全沒有
考慮氫原子的存在,而由有機物熱處理轉化成的大量炭材料,以及由
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CHAPTER 1 19
H
甲烷 0.25
丁烷(butane)0.4
60 烷 0.492
乙炔 1.0 乙烯 0.5 金剛烷(cubane)0.625
丁二炔 2.0 丁二烯 0.666 立方烷 1
(butadiyne)
sp1 sp2
乙烯基乙炔
(vinyl acety- 苯 1.0 心環苯1.33
lene)1.0 (anthracene) 1.4
丁省(tetra-
cene) 1.5 炭 C/H > 10
暈苯2.0
卵苯 2.286
sp3
炭和碳的正四面體相圖
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20
的「相」圖,但從這一立體圖可看出各種有機烴類向炭(C/H > 10)
和 純 粹 碳 的 轉 化,如 經 甲 烷(methane)、60 烷、金 剛 烷
(adamantyl)和立方烷向鑽石的變化;經乙烯(ethylene)、丁二烯
(butadiene)、苯、暈苯(coronene)和卵苯向石墨的變化;經乙炔
(acetylene)和丁二炔(butadiyne)向卡賓(carbyne)的變化〔15〕。
碳原子在電子結構上可形成 spn 混成,從而能鍵合成眾多的分子或
原子型晶體的同素異形體;在奈米和微米尺度又能以不同方式和取向
(orientation)進 行 堆 疊(微 晶)和 聚 集,形 成 各 種 各 樣 的 織 構
(texture);最終能成為粒子、氣溶膠(aerosol)、薄膜、纖維、塊
體等不同形態的製品。沒有任何元素能像碳這樣,作為單一元素卻可
形成許許多多結構和性質完全不同的物質。各種類型碳物質所具有的
性質幾乎能包括地球上所有物質的性質,有的甚至是完全對立的性
質。例如:最硬(鑽石)—最軟(石墨);絕緣體(鑽石)—半導體
(石墨)—良導體(石墨烯);絕熱體(石墨層間)—良導熱體(鑽
石);全吸光(石墨)—全透光(鑽石)等〔12〕 。另外,所有碳質材
料均具有生物相容性(bio-compatibility),不會對包括人體在內的
所有生物體造成傷害,其製品在廢舊破損之後可轉化為二氧化碳
(CO2),參與地表的正常迴圈,不產生任何有毒性的殘留物。因此,
碳質材料是一種可迴圈耐用而且是環保的材料,也是易於加工且在加
工成製品時所需耗能低的材料。同素異形體中的奈米碳管則有可能進
一步將碳元素的獨特性能發揮到極致。
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625
索 引
acidity 酸度 517
A
acoustic model 聲學模 201, 205
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626
234, 249, 255, 256, 457, 472, 23, 25, 180, 301, 548
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627
anisotropy 各向異性 37, 121, 270, armchair 扶手椅 12, 52, 158, 175,
anode 陽極 24, 77, 385, 512 array 陣 列,點 陣 24, 69, 159,
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628
27 Baughman(R.H.) 鮑哥漢姆(人
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629
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630
carbon filament 炭絲 23
C
carbon K-edge effect 碳 K 邊緣效
cage 籠 16 應 339
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631
26 catalysis 催化 22
carbon nanohorn 奈米碳角 190 catalyst 催化劑 4, 14, 50, 66, 79,
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632
charcoal 木炭 7 化學 534
37 451, 457
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633
coke 焦炭 7, 17 理 提要, 2, 51
comet 慧星 4, 16 10, 49
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634
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635
540
D
delay 延遲 379
D.I.water 去離子水 116, 140, 492, density functional theory, DFT 密
525 度函數理論 174, 237, 327,
Dai(H.J.) 戴(人名) 87, 295, 352, 464, 466, 486
343, 344, 395 density of states, DOS 態密度
damping factor 阻尼因數 218, 329, 338, 340
219, 261 depth of focus 景深 295
dangling bond 懸鍵 16, 33, 119 Department of Energy, DOE 能源
dangling bond energy 懸鍵能 部 440, 449, 467, 472
130 derivative 衍生物 23, 554
dB 分貝 608 desorption 脫附,解吸 428, 451,
DCC, dicyclohexy carbodiimide 二 457, 472, 487
環己基碳二亞胺 554 deuterium, D2 重氫,氘 3, 451
de Heer(W.A.) 迪西爾(人名) diamagnetic 抗鐵磁性 355
106, 397, 545, 547 diamond 鑽石 2, 6, 374, 387
Dean(K.A.) 狄(人名) 403 diamond like 類鑽石 19, 374
decompose 分解 578 diamond like coal 類鑽石炭 17
deep discharge 深度放電 491, diamond-like carbon, DLC 類鑽石
497 碳 388
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636
18 dispersion 色散 203
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637
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638
electrolysis 電解 7, 77 317
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639
79 39
electron state 電子態 104, 317, 318 elongation 延伸率 289, 290
electron wave function 電子波函數 24, 29, 30, 507, 583, 601, 606
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640
427 168
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641
Fermi energy level 費米能階 11, flexibility 柔韌性 189, 272, 308
315, 335 flip-in 彈入 487
Fermi temperature 費米溫度 414 flip-out 彈出 487
ferro electric 鐵電 366 floating catalyst method 浮游法,
ferro magnetic 鐵磁性 582 流動催化法 34, 69, 72, 100,
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642
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643
300 440
251 113
寬度 414 133
218 442
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645
Hernande(E.) 何南第(人名) 10
588, 610 學 26
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648
Karabutov(A.V.) 卡拉布托夫
(人名) 387
K edge K 邊緣 340
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649
klystron tube 速調管 379 laser 雷射 21, 75, 78, 208, 422
knee point 膝點 407, 408, 409 laser ablation 雷射燒蝕法 16, 25,
Kociak(M.) 柯西卡(人名) 33
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650
lead acid battery 鉛酸電池 606 liquid helium 液態氦 10, 348,
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651
溫固體熱解法 77 345
電容 518
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652
2 metal 金屬 222
matrix 矩陣,母體 163, 182, 184 meta stable state 亞穩態 6, 32,
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653
路 357 微波電漿加強化學氣相沉積
力 377 211
系統 446 名) 314
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654
名) 351 549
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655
nano wire 奈米線 45, 327, 365, NiH battery 鎳氫電池 485
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443 113
power density 功率密度 514 promoter 促進劑 24, 73, 90, 186,
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propanol 丙醇 563
Q
protein 蛋白質 44, 294, 566
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效應 325
R
quantum resistance 量子電阻 348
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99, 145, 156, 176, 196, 206, 250, reliability 可靠性 394
303, 489, 590 Ren(Z.F.) 倫(人名) 107
Ramirez(A.) 拉 蜜 之(人 名) repulsive force 排斥力 465
354 residual gas 殘餘氣體 410
randomness 隨機性 343 resilience 回彈性 266, 287, 290
Rao(A.M.) 雷(人 名) 197, resistivity 電阻率 341, 344, 345,
212 602
Rao(C.N.R.) 雷(人名) 25 resolution 解析度 44, 186, 294
rare earth 稀土 69 resonance 共振 208, 281, 489
rare earth metal 稀土金屬 34 resonant effect 共振效應 156, 198
Rayleigh scattering 瑞利散射 196 resonant Raman scattering 共振拉
reactor 反應器 90 曼散射 211
reciprocal lattice 倒晶格 159, 323 resonant Raman scattering spectra
reciprocal space 倒易空間 160, 共振拉曼散射譜 104
318 resonant tunneling effect 共振隧道
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114 466
Rh-phosphine 銠磷 51
S
rheology 流變 307
rigidity 剛度 2, 41 繞射 588
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SCE, saturated calomel electrode self assembly 自組裝 26, 48, 556
493 520
333 od 自洽電荷密度函數緊束縛
secular equation 久期方程式 315 sensor 感測器 41, 68, 361, 364,
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shear modulus 剪切模量 270, 279, singular point 奇點 215, 220, 330
Silvera-Goldman potential 西維拉 21, 24, 42, 78, 86, 96, 141, 534,
single electron 單電子 325, 349 solar energy 太陽能 33, 527
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STEM, scanning tunneling electron 256, 257, 443, 473, 474, 476,
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supersonic 超音波 108, 348, 449, 12, 30, 37, 66, 128, 156, 175,
方法 234 176
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670
73, 83, 136, 141, 185, 232, 250, tert-butylbenzene 4-叔丁基苯 566
10, 69 tetracene 丁省 19
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36 縛近似 466
THF, tetra hydrogen furan 四氫 toluene 甲苯 143, 278, 305, 560
喃 285, 288, 291, 305, 560 Tombler(T.W.) 湯 姆 布 勒(人
thionyl amine 亞硫醯胺 554, 552 名) 364
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672
topology 拓撲 16, 37, 52, 157, tri fouoro ethanol 三氟乙醇 563
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名) 78
V
vapor phase decomposition 氣相分
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VLS, vapor liquid solid mechanism wave vector 波向量 17, 318
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Yudasaka(M.) 湯田新吾(人名)
X
86
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出版聲明
作品版權 ( 2 0 0 2 . 8 )歸化學工業出版社所有,特此聲明,保留一
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國家圖書館出版品預行編目資料
奈米碳管 /成會明編著 .
─初 版 .─臺北市:五南 , 2 0 0 4 [民 9 3 ]
面; 公分
含參考書目
I S B N 9 7 8 - 9 5 7 - 1 1 - 3 4 9 9 - 4 (平裝)
I S B N 9 5 7 - 1 1 - 3 4 9 9 - 6 (平裝)
1 .奈米技術
4 4 0 . 7 9 2 0 2 3 3 4 6
5E17
奈米碳管
Carbon Nanotubes
作 者 ─ 成會明
校 訂 ─ 張勁燕
發 行 人 ─ 楊榮川
總 編 輯 ─ 王秀珍
主 編 ─ 穆文娟
編 輯 ─ 陳佩芬
出 版 者 ─ 五南圖書出版股份有限公司
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法律顧問 得力商務律師事務所 張澤平律師
出版日期 2 0 0 4 年 2 月 初 版 一 刷
2 0 0 6 年 9 月 初 版 二 刷
定 價 新 臺 幣 8 5 0 元
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