闪光法测试压缩膨胀石墨热导率探讨

王刚１’２，杜鸿达１，郑心纬１，李邦硕１’２，王自强１’２
（１．清华大学深圳研究生院深圳市热管理工程与材料重点实验室，广东深圳５１８０５５；

２．清华大学材料学院新型陶瓷于精细工艺国家重点实验室，北京１０００８４）
摘要：闪光法是广泛使用的测量材料的热扩散系数的方法。压缩膨胀石墨是各向异性的一种高导热复合材料。理论上闪光法
并不适用于测试复合材料的热导率，但在实际的研究工作中该方法被广泛采用。本研究用闪光法测试了不同厚度和密度的压
缩膨胀石墨，使用单因素方差分析，发现在实验的范围内样品厚度对其测量数据并无显著影响。结合复合材料的结构特点，
我们认为闪光法可用于压缩膨胀石墨的导热测试。同时也发现密度对压缩膨胀石墨导热性影响显著。
关键词：单因素方差分析；压缩膨胀石墨；热导率；闪光法

膨胀石墨（Ｅｘｆｏｌｉａｔｅｄ ｇｒ印ｈｉｔｅ，ＥＧ）是一种多孔可压缩的炭材料【１１。以天然鳞片石墨为原料，浓硫酸

（Ｈ２Ｓ０４）为插层剂，以硝酸（ＨＮ０３）【２１、重铬酸盐【３】等为氧化剂，通过氧化石墨碳层边缘，使插层剂进
入石墨层问而制备可膨胀石墨（ＥＸｐａｎｄａｂｌｅ ｇｒ印ｈｉｔｅ）。在高温【４１或微波［５】作用下，插层于石墨层间的物质气

化，冲开石墨碳层形成蠕虫状的膨胀石墨。膨胀石墨无需添加任何助剂就可以压制成一定形状，压缩膨胀
石墨（ｃｏｍｐａｃｔｅｄ ｅｘｆｏｌｉａｔｅｄ ｇｒａｐｈｉｔｅ，ＣＥＧ）可用作气体吸附［６】和废弃石油处理等【７】领域。因为膨胀石墨具有高
导热性，也可用来作为导热添加剂‘８１、复合材料的导热骨架，制备高导热相变复合材剃９。１ ０１。因此研究ｃＥＧ
的导热特征非常有意义。物体热导率（Ｋ，Ｔｈｅｍａｌ ｃｏｎｄｕｃｔｉｖ时）测试的方法通常有稳态法【１１ｊ，瞬态平面热
流法㈣和闪光法等‘１３】。闪光法因为其测试时间短，测试范围广和测试精度高等［１４】原因，已经广泛应用于各
种材料的热导率测试。在这些方法当中，稳态法是直接测量材料的热导，而其他暂态方法都是直接测量材
料的热扩散系数（口，Ｔｈｅｎｍｌ ｄｉｆ｜ｆＩｌｓｉｖ时），再通过密度胛比热容ｃ。转换为热导率：
舻唧 （１）
也有很多研究者用闪光法测试压缩膨胀石墨的热导率［１ ５１。闪光法的理论基础是热传导的微分方程，闪
光法利用其一维简化。

塑：口坚
——＝口－
ａｔ ａｘ‘
（２）
ｌＺ）

此微分方程是在热传导的基本方程“傅里叶定律”结构均匀和无相变的假设推出的。复合材料至少由
两相组成，因此严格来说，不符合使用条件。对于特定的复合材料，如平行排列的高导热纤维与低导热基
体㈣组成的复合材料，直接使用激光法时，就表现出热扩散系数测试结果随样品厚度变化的现象【１７】。
ＣＥＧ可看作一种石墨／空气二元复合材料，是否适合用闪光法测试其热扩散系数是需要验证的，本文
希望通过实验来评判测试的有效性。以厚度对ＣＥＧ用闪光法测试结果的影响为判据，如厚度对检测结果
有明显影响则说明方法不可行。为此，压制了不同厚度的ＣＥＧ，并用闪光法热导率测试仪测试其热导率，
用单因素方差分析研究厚度对热导率的影响。并进一步研究了密度对ＣＥＧ热导率的影响。
１材料和实验
１．１压缩膨胀石墨的制备
用微波炉（Ｐａｎａｓｏｎｉｃ，ＮＴ２０００，１０ｓ，８００ｗ）制备膨胀石墨，用分析天平称取不同质量膨胀石墨，置
于自制的正四棱柱形金属模具中，模具的底面积为１０ ｍｍ×１０咖，在上方施加压力，根据重量计算厚度，
把膨胀石墨压制成密度相同，但厚度不同的样品。厚度用范围为２．３～８．５ ｌ砌，厚度用螺旋测微仪测试。用
．２５６．
此方法制备的ＣＥＧ具有明显的各向异性，我们把压力方向称为纵向，垂直于压力方向称为横向。用同样
方法，制备厚度３ Ｉｎｍ，密度范围为０．０２￣０．３０ ｇ／ｃｍ３的压缩膨胀石墨。

１．２热导率测试
热导率用闪光法热导率测试仪（Ｎｅｔｓｃｈ，ＬＦＡ４４７）测试，该设备可以用非接触方法测试材料的热扩散
系数，这就消除了接触热阻的问题，测试公式由Ｗ．Ｐａｒｋｅｒ等【１８１提出，材料的热扩散系数为

ａ粤０．１ ３９昵２／ｆｏ．５ （３）

ｆ０．５（ｍｓ）是响应曲线上温度为最高温度一半时所用的时间，￡（ｎｕｎ）为样品的厚度。热导率用公式（１）计算。

ａ）天然鳞片石墨，ｂ）可膨胀石墨，ｄ）ＥＧ。图中红色和蓝色的圆点为插层物质
图１可膨胀石墨的膨化过程的扫描电镜及示意图
２测试结果与分析
２．１膨胀石墨的性质
图２所示为ＥＧ及ＣＥＧ截面扫描电子显微镜（ＳＥＭ）照片。从图中可以看出来，膨胀石墨呈蠕虫形状，

其基本单元是纳米石墨片（Ｇｒａｐｈｉｔｅｎａｎｏ．ｐｌａｔｌｅｔ，Ｑ岬），如图２ｂ和２ｃ所示。图２ｄ一２ｆ分别表示密度为０．０５，
Ｏ．１５和０．３０∥ｃｍ３的ＣＥＧ截面图。低密度ＣＥＧ中可清晰辨别石墨蠕虫，随着密度增大，蠕虫之间的间隙
变小。在低密度情况下，蠕虫之间只是ＧＮＰ．ＧＮＰ组成的点接触系统，随着压力增大，ＧＮＰｓ之间逐渐接
触，蠕虫的可辨识性变差。继续增大压力，ＧＮＰｓ开始取向。蠕虫内部的空隙也随之变小，蠕虫几乎不可

辨识。

２．２单因素方差分析原理
单因素方差分析［１９］是用来研究一个可控因素（本文中为ＣＥＧ的厚度或密度）的不同水平对实验结果
是否对观测变量（本文中为ＣＥＧ的热导率）产生了影响。因为研究单个变量，所以称之为单因素方差分
析。如在研究厚度对热导率的影响的实验中，在总离差平方和（ｓｕｍ ｏｆ ｓｑｕａｒｅｓ，．蹰）中，如果因厚度引
起的组间离差平方（．溉）和所占比例较大，则说明热导率的变动主要是由厚度引起的，因素厚度给观测
变量带来了显著影响；反之，如果组间离差平方和所占比例小，则说明观测变量的变动不是主要厚度引起

的，厚度的不同水平没有给热导率带来显著影响，热导率的变动是由随机变量因素引起的。方差分析采用

．２５７．
的统计检验是Ｆ值检验。组间均方（控制变量厚度或者密度引起的均方，脱瓢）和组内均方（随机误差弓
起的均方，朋＆）的比Ｆ，即

Ｆ＝Ｍｓ０Ｍｓｅ ｔｑ

称Ｆ为服从自由度（娠，蜞）的ＪＦｌ分布，其中帆，蜞分别是组间和组内自由度，给定显著性水平ａ，
查得凡（娠，娠），如果ｐＲ，则认为因素Ａ对实验有显著影响，否则认为没有显著影响。

祭ｃ、，Ｄ、蕊、？沁≥：矿ｄ

ａ），ｂ）和ｃ）是不同放大倍数的原生膨胀石墨蠕虫；

ｄ），ｅ）和ｆ）分别是密度为０．０５，０．１５和０．３０∥ｃｍ３的压缩膨胀石墨的截面。
图２膨胀石墨的扫描电镜图
２．３ 闪光法测试的ＣＥＧ热导率
表ｌ是闪光法测试不同厚度ＣＥＧ在密度为０．０５ ｇ／ｃｍ３下的测试数据。用单因素方差分析法得到
，’＿０．４６＜Ｆ删．０５＝３．０６，因此根据单因素方差分析原理，在用闪光法测试ＣＥＧ热导率时，在显著性水平
萨０．０５下，ＣＥＧ厚度对热导率并无显著影响。该结果在一定程度上证实了用闪光法可以评价诸如ＣＥＧ
类的多孔复合材料（表２），因此我们认为可以称测试数据为热导率。表３是密度为０．０２￣０．３０趴ｍ３的
ＣＥＧ横向和纵向热导率测试结果。用单因素方差分析法分析，对于纵向热导率，仁１５６８》Ｆ删．０５＝２．４２，
因此可以认为密度对闪光法测试的ＣＥＧ纵向热导率在显著性水平为Ｏ．０５情况下有显著影响。同理，对
于横向热导率，仁７２３９》Ｆ剐．０５＝２．４２，因此，同样可以认为密度对闪光法测试的ＣＥＧ纵向热导率也有
显著影响。
图３ａ是ＣＥＧ的热导率和密度关系图。从图中可以看到，纵向热导率和横向热导率随其密度增大而
增大，和单因素方差分析结果相同，更加直观的显示了厚度对ＣＥＧ热导率的影响。ＥＧ在压缩的过程中，
ＧＮＰｓ随着压力取向。在低密度（密度小于０．０４∥ｃｍ３）的时候，纵向和横向的热导率相同。定义各向异
性因数为严无／以，密度小于０．０４∥ｃｍ３时材料为各向同性，助１，如图３ｂ所示。在密度小于０．０４∥ｃＩｎ３
的范围内，尽管压力增大，ＧＮＰｓ并没有变形取向。是ＥＧ间的“ＧＮＰ．ＧＮＰ”点接触系统的逐渐增多的
过程【ｌ ５１。随着密度继续增大，点接触系统变成了交叉系统，空气形成的界面热阻变小，因此热导率增大。
继续增大压力， ＧＮＰｓ沿着横向取向，Ｄ１，材料的横向热导率将大于纵向热导率。
Ｍ．Ｂｏｒｕｌｉｓｓｅｌ掣”Ｊ人研究用闪光法测试ｃＥＧ热导率时发现其纵向热导率随密度增大而增大，这和我
们得到的结果一致。但是Ｐｏ．Ｈｓｉｕ Ｃｈｅｎ等【２０Ｊ人用热流法测试得到ＣＥＧ热导率随密度增大而减小。因此
可以看到，评价ＣＥＧ二元复合材料的热导率的方法不同得到的结果也可能会不一样。实际上，用热流法
测试ＣＥＧ热导率时，接触热阻的影响和压力（０．４５ ＭＰａ）下ＣＥＧ的变形对结果影响很大【２州。在ＣＥＧ变形
中ＧＮＰｓ会沿着垂直压力方向取向，这样测试得到的热导率数值并不是原本ＣＥＧ的热导率，而是已经压

．２５８．
缩之后的ＣＥＧ的热导率。用闪光法测试中并不直接接触样品，而且样品在测试过程中ＣＥＧ也没有变形，
根据厚度对测试结果的影响来看，我们认为是可以用闪光法来评价ＣＥＧ多孔复合材料的热导率。

表ｌ 闪光法测试不同厚度ＣＥＧ在密度为０．０５∥ｃｍ３下的测试数据
水平（实验次数）
厚度／ｍｍ
Ｎｌ Ｎ２ Ｎ３ Ｎ４

差异源 嬲 够＾舔 Ｆ Ｐ—ｖａｌｕｅ Ｆ ｏ．９５

表３
纵向 横向
密度／（∥ｃｍ３）
Ｎ１ Ｎ２ Ｎ３ Ｎ４ Ｎ１ Ｎ２ Ｎ３ Ｎ４

幸
｛
毫
富
重
翟
里
《 ００２ Ｏ ０３ ０ ０４ ０ ０５ ０．０６ ０．０７ ０．０８ Ｏ．０９
岂
Ｄｃ惦时烈ｇ，啪３） Ｄｅ憾晦硝ｇ蛔ｌ’）

图３ ａ）ＣＥＧ密度与其热导率的关系图。空心的图标表示纵向热导率，实心表示横向热导率；ｂ）ｃＥＧ各向异性因数，

与密度关系图

－２５９－
３结论
１）在实验的范围内样品厚度对其测量数据并无显著影响，结合复合材料的结构特点，认为闪光法可

用于压缩膨胀石墨的导热测试。
２）膨胀石墨的热导率和密度关系密切，随着密度的增大，横向和纵向热导率都增大，但是纵向的热

导率增加更剧烈。压缩膨胀石墨热导率随着密度增大而出现各向异性。与Ｍ．ＢｏＩｌＩｌｉｓｓｅｌ掣１５１到的结果一
致。影响ＣＥＧ热导率的主要因素是ＧＮＰｓ的取向和ＧＮＰｓ之间空气相形成的界面热阻。
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【１６】易静，袁观明，李轩科，等．大直径沥青基炭纤维／ＡＢＳ树脂高导热复合材料的制备与表征［Ｊ】．新型炭材料，２０１５，３０（１）：
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［１７】Ｎｉｕ Ｈｕ，Ｈｏｎｇｄａ Ｄｕ，Ｓｕｍ Ｗａｉ Ｃｈｉａｎｇ，ｅｔ ａ１．Ｐｒｅｄｉｃｔｉｏｎ ｏｆｉｎｔｅｒｆａｃｉａＩｔｈｅｒｎｌａｌ ｒｃｓｉｓｔａＩｌｃｅ ｏｆｃａｒｂｏｎ肺ｅｒ ｉｎ ｏｎｅ ｄｉｍｅｎｓｉｏｎａｌ

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［１８】ｗＪＰａｒｋｅｒ，ＲＪＪｅｌｌｌ（ｉｎｓ，ＣＰ Ｂｕｔｌｅｒ，ＧＬＡｂｂｏｔｔ．Ｆｌａｓｈ ｍｅｔｈｏｄ ｏｆｄｅｔｅｍｉｎｉｎｇ ｍｅｎｎａｌ ｄｉ硒ｓｉｖ时， ｈｅａｔ ｃ印ａｃ时，孤ｄ ｔｌｌｅ肌ａｌ

ｃｏｎｄｕｃｔｉｖ时【Ｊ】Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，１９６１，３２（９）：１６７９—１６８４．
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ｒｅｌａｔｉｏｎ ｔｏ ｔｈｅ ｓ廿１ｌｃｔｕｒｅ【Ｊ】．Ｃａｒｂｏｎ，２０１４，７７：５３８．５５０．

．２６０．