第5 8卷第5 期 大 连 理 工 大 学 学 报 Vol.5 8 , No.

5
2018年9月 Journal of Dalian University of Technology Sep t. 2 0 1 8

文章编号:1 000-8 6 0 8 (2 0 1 8 )0 5-0 5 1 9-0 7

InSb 薄膜热导率温度特性及传热机理
黄 正 兴 * 1 ,2 , 孙 豪 1 ,2 , 李 奇 松 3 , 管 相 宇 1 ,2
(1 .大连理工大学 电子信息与电气工程学部,辽宁 大连 1 1 6024;
2 .辽宁省集成电路技术重点实验室,辽宁 大连 1 1 6024;
3 .中国科学院上海光学精密机械研究所 高密度光存储实验室,上海 2 0 1 800 )

摘要:InSb 薄膜广泛应用于高精度的光电存储、红 外 探 测 和 红 外 热 成 像 技 术 以 及 超 分 辨 掩
膜层技术中 .热导率及其温度特性是影响薄膜 实 际 应 用 的 关 键 因 素 .采 用 瞬 态 热 反 射 方 法 测
试了厚度为 7 0 ~2 00 nm 的 InSb 薄膜在非晶态和 晶 态 下 热 导 率,并 探 讨 了 其 中 的 传 热 机 理 .
对于晶态 InSb 薄膜,热导率为(0 .5 5 ± 0 .0 5 5 )W/(m · K ),并 且 随 温 度 的 变 化 不 明 显;而 非
晶 态 InSb 薄膜在温度 4 5 0 K 以下时热导率为(0 .3 7 ±0 .0 3 7 )W/(m · K ).当温度在 4 5 0 K 以
上时,由于薄膜从非晶态转化为晶态,其热导率经历了一个突然的升高过程 .无论是晶态还是
非晶态薄膜样品,热导率与薄膜厚度都没有明显依赖关系 .研究结果可以为 InSb 薄 膜 的 实 际
应用提供有益的参考 .

关键词:InSb 薄膜;晶态和非晶态;热导率;温度特性
中图分类号:TK1 2 4 文献标识码:A doi :1 0 .7 5 1 1/dll g xb2 0 1 80 5 0 1 2

0 引 言 用 .早在 1 9 5 2 年,窄禁带的相变材料 InSb 就已经

被开发出来并逐 渐 开 始 广 泛 应 用 于 红 外 探 测 器、
相变材 料 广 泛 应 用 于 信 息 存 储 [1-3 ]、光 热 印
红外 雷 达 系 统、红 外 热 成 像 仪 和 红 外 天 文 学
刷 [4-5 ]等技术中 .对 于 数 据 存 储,激 光 和 电 脉 冲 的
等 [1 4 ].InSb 在所有已知的化合物半导体材料中拥
相互作用使得相变材料薄膜在一个特定的结晶温
有最大的 电 子 迁 移 率(7 8 000 cm 2/(V · s ))和 电
度周围会发生晶 态 和 非 晶 态 的 相 变,信 息 位 0 和
子漂移速度(1 0 6 m/s ),因此,InSb 在 Hall 传感器
1 的记录和读取是根据其晶态和 非 晶 态 下 不 同 结
构造成的不同 反 射 率 或 者 电 阻 率 决 定 的 [6 ].相 变 件中也有广泛的应用 [1 5-1 6 ].InSb 还 被 用 来 开 发 高

材料领域一直在 探 索 新 的 功 能,比 如 光 子 器 件 设 速晶体管,并可降低 功 耗 [1 7-1 8 ].此 外,InSb 薄 膜 用

备,具有超分辨结构的光学掩膜(可以减少光刻掩 作具有超分辨掩膜层也具有非常大的应用潜

膜层的宽度和厚 度),红 外 探 测、成 像 装 置 以 及 热 力 [1 9 ],其相应的超分辨光盘单 层 存 储 容 量 可 达 到

5 0 GB .上述应用 无 不 说 明 了 对 InSb 相 变 材
[2 0-2 2 ]
光刻设备 等 [7-9 ].在 相 变 材 料 中,Ge-Sb-Te 合 金,
比 如 Ge 2 Sb 2 Te 5 、Ge 1 Sb 2 Te 4 、Ge 1 Sb 4 Te 7 ,都
[1 0-1 1 ]
料的研究具有重要意义 .
是 在 实 际 应 用 中 最 常 见 的 .其 中 典 型 的 在电子器件的 实 际 应 用 中,器 件 内 部 不 可 避
Ge 2 Sb 2 Te 5 材料已 经 有 了 多 项 应 用,比 如 具 有 超 免地会产生热量,器件的散热、功耗等是影响器件
分辨率结构的掩膜 、图像印刷技术等
[1 2 ] [1 3 ]
. 性能和寿命的重 要 因 素,而 器 件 材 料 的 热 导 率 则
InSb (锑化铟)相变材料是近年来兴起的一种 对器件的散热和 功 耗 有 着 重 要 的 影 响,因 此 材 料
新型相变材料 .InSb 薄膜对 1 ~5 μm 的波长敏感 随温度变化的热导率是决定器件性能的一个关键
度高,此特性决定 了 其 在 红 外 探 测 领 域 的 重 要 作 因素,也是检验材料是否合格的重要标准 .需要通

收稿日期:2 0 1 8-0 1-0 2 ; 修回日期:2 0 1 8-0 7-1 9 .

基金项目:国家自然科学基金资助项目(6 1 1 3 1 0 0 4 );辽宁省自然科学基金资助项目(2 0 1 6 0 2 1 5 3 ).
万方数据* (1 9 7 5-),男,副教授,E-mail :huangzx@dlut.edu.cn.
作者简介:黄正兴
 520 大 连 理 工 大 学 学 报 第 58 卷

过实 验 对 InSb 相 变 材 料 热 导 率 的 温 度 特 性 进 行 在一个较宽而有限的温度范围内与温度基本呈线
测试,并 且 对 其 传 热 机 理 进 行 分 析 .过 去 几 年,关 性关系 [2 6 ],因此反射光强度曲 线 也 可 以 反 映 温 度
于 InSb 材料的热特性有过几篇报告 .Bhandari 等 的变化 .快速光探测器的信号输出到示波器,示波
研究了 InSb 体材料在室温下的热导率 .Cai 等
[2 3 ]
器连接计算机就可以进行数据的拟合与分析 .
研究 了 InSb 体 材 料 随 温 度 变 化 的 热 导 率 .文
[1 9 ]

献中 测 得 的 InSb 体 材 料 的 热 导 率 数 量 级 普 遍 较
大,室温下为 1 1 ~1 2 W/(m · K )[1 9 ].在上文中提
到的实际应用中,无论是红外探测、信息存储还是
超分辨结构掩膜层,InSb 材 料 通 常 是 微 米 级 或 者
纳米级的薄 膜 材 料 .然 而,InSb 薄 膜 材 料 的 热 导
率随温度的变化关系,包括晶态和非晶态,以及在
非晶态转化为晶态的相变过程中的热导率变化却
鲜有报道 .本文工 作 旨 在 通 过 实 验 的 方 法 获 得 晶
态和非晶态 InSb 薄膜材料的热导率,尤其需要探
索其随温度变化的函数关系 .

1 实验原理 图1 瞬态热反射装置示意图
Fig.1 Schematic of the transient thermo-reflectance
非晶态 InSb 薄膜,是在室温条件下使用射频
setup
磁控溅射仪,直接利用单合金靶材 InSb 在 P 型硅
晶元上进行溅射 沉 积 得 到 的 .溅 射 过 程 在 气 压 约 在拟合模型中,利 用 一 维 热 传 导 方 程 来 建 立
为 5 ×1 0 - 4 Pa 的充满氩气的密闭容 器 中 进 行,溅 热 传 导 理 论 模 型,其 中 拟 合 过 程 使 用 了 遗 传 算
射压强为 0 .5 Pa ,溅射 功 率 为 40 W,其 沉 积 速 率 法 [2 7-2 8 ].考虑到作为热阻层的薄膜厚度很小,可以
约为 1 nm/s.为了 实 验 需 要,准 备 了 7 0 、9 5 、1 5 5 、 使用双层传热模型进行拟合 .
1 80 和 2 00 nm 5 个厚度的 样 品,分 别 用 来 进 行 厚 双层 传 热 模 型 温 度 的 拉 普 拉 斯 域 表 达 式
度相关和温度相关的实验测试 .晶态 InSb 薄膜则 为 [2 4 ]

是在 5 2 0 K 下,在真空环境中退火处理 3 0 min 得
1 (
T (s )= arccos μ1 s +e 2 1 arcsin μ1 s +
到,退火前后的厚度可以视为不变 . e1 s

r th e 2 s arccos μ1 s )
/(arcsin μ1 s +
热导率的测量是通过瞬态热反射方法来进行
.该方法是一种非接触式的无损光学方法,
[2 4-2 5 ]
的
e 2 1 arccos μ1 s +r th e 2 s arcsin μ1 s )(1 )
在对材料表面进行加热的同时可以得到其表面的
其中 e i = r ic i k i ,e ij = e i/e j ,
μi = d i ρic i / k i ,
i,
温度变化 .此外,样品制备和测量的实验装置都是
简单易操作的,比 较 容 易 避 免 人 为 造 成 的 实 验 误 j =1 ,2 分别代表金 属 层 和 基 底 层 .参 数 k 、 ρ、c 和
差. d 分别表示热导率、密度、比热容、薄膜的厚度 .
r th
测试系统的 原 理 如 图 1 所 示,加 热 激 光 器 是 表示总热阻,包括样品的热阻和样品与金属、样品

一种小型的 脉 冲 激 光 器,其 波 长 为 1 0 6 4 nm ,脉 与基底之间的界 面 热 阻 .假 定 热 导 率 不 随 着 薄 膜

冲宽度为 8 ns ,单 脉 冲 能 量 为 5 0 mJ ,频 率 为 1 ~ 厚度的变化而变 化,界 面 热 阻 可 以 从 不 同 厚 度 的

2 0 Hz.检测激 光 器 是 一 个 可 发 出 连 续 激 光 的 氦 样品的总热阻中利用公式 r th =d/k +r c 拟合计算

氖激光器,其波长为 6 3 2 nm ,功 率 为 1 .8 mW.加 得到 .拉普拉斯域的温度表达式比较复杂,无法直
热激光可直射金属层表面,导致其温度增加,随着 接反变换得到时 域 温 度 信 号 的 解 析 式,可 以 通 过
热量传导到薄膜层,其表面温度会随时间衰减,又 数值 反 变 换 方 法 .本 文 使 用 Stehfest 方 法 [2 9-3 0 ],
万方数据
由于金属的反射 率 对 于 其 温 度 十 分 敏 感,反 射 率 即
 第5 期 黄正兴等:InSb 薄膜热导率温度特性及传热机理 521

N
ln 2 n ln 2 析其中的原因和机理 .
t ∑
f(
t )= AnF ( ) (2 )
n =1 t
其中
An = (-1 )n + N 2 ×
/

min (
n ,N/2 )
j (2j )!
N/2

∑
j =(
(/
/2 N 2 -j
n+1 )
)! j ! (j -1 )! (n -j )! (2j -n )!

(3 )
F (s )是关于 f (
式中: t )的拉普拉斯变换公式,
j 是
整数 .使用室温下 金 属 层 和 基 底 层 的 密 度 比 热 容
和热导率数值:金属层使用金膜,其密度比热容为
2 .4 9 × 1 0 6 J/(m 3 · K ),热 导 率 为 3 1 7 W/(m · 图2 非晶态 InSb 薄膜的温度衰减曲线
K )2 4 ;基底层为硅,其密度比热容为 1 .6 5 9 × 1 0 6
[ ]
Fig.2 The temperature decay curves of the amorphous
J/(m 3 · K ),热导率为 1 48 W/(m · K ).归一化的 InSb thin films
温度 衰 减 曲 线 很 直 观 地 反 映 了 InSb 薄 膜 样 品 的
热扩散过程 .数据 拟 合 采 用 多 参 数 优 化 的 遗 传 算
法 [2 7-2 8 ].选取目标函数为
Nr

f 0 =∑ (
Te(
i )-T t (
i )) (4 )
2

i=1

Te(
式中: i )和 T t (
i )分 别 为 实 验 和 理 论 的 标 准 温
N r 是随时间 测 量 记 录 的 次 数 编 码 .优 化 过 程
度,
实际上就是求函数最小值的过程 .

2 实验结果及讨论

图 2 、3 分别展 示 了 非 晶 态 InSb 薄 膜 归 一 化
后的温度随时间的变化关系以及其热阻和热导率 图3 非晶态 InSb 薄膜的 热 阻 和 热 导 率 随 薄 膜
随厚度的变化关系 .可以看出,总热阻随着厚度的 厚度的变化曲线
增加而线性增加 .界 面 热 阻 可 以 通 过 线 性 拟 合 得 Fig.3 The thermal resistance and thermal conductivity
到 .可以从图 3 拟 合 函 数 的 截 距 得 到 非 晶 态 的 接 curves of the amorphous InSb thin films along
触热阻 为 0 .1 40 8 × 1 0 -7
m ·K·W
2 -1
.通 过 理 with the change of film thickness
论拟 合,图 3 中 的 热 导 率 k = (0 .3 7 ± 0 .0 3 7 )
W/(m · K ),其中 ±0 .0 3 7 为 ± 1 0 % 实 验 误 差,主
要来源于样品厚 度 的 测 量 .考 虑 到 这 个 误 差 可 能
的影响,在图中也绘出了 ±1 0 % 误差的曲线 .
图 4 、5 则为晶 态 InSb 薄 膜 归 一 化 后 的 温 度
随时间的变化关系及其热阻和热导率随厚度的变
化关系 .其 数 据 处 理 方 法 与 非 晶 态 InSb 薄 膜 相
同,拟 合 得 到 的 接 触 热 阻 为 0 .1 3 7 1 × 1 0 - 7
m 2 · K · W- 1 ,热 导 率 k = (0 .5 5 ± 0 .0 5 5 )
W/(m · K ),其 中 ± 0 .0 5 5 同 样 为 ± 1 0 % 的 实 验 图4 晶态 InSb 薄膜的温度衰减曲线
误差 .可以看 出,晶 态 InSb 薄 膜 的 热 导 率 比 非 晶 Fig.4 The temperature decay curves of the crystalline
态时增加了 0 .1 8 W/(m · K ).将在下文进一步分
万方数据 InSb thin films
 522 大 连 理 工 大 学 学 报 第 58 卷

图6 非晶态 InSb 薄膜热 导 率 随 温 度 的 变 化 曲

图5 晶态 InSb 薄膜的热 阻 和 热 导 率 随 薄 膜 厚
线 以 及 文 献 中 InSb 体 材 料 热 导 率 曲
度的变化曲线
线 [1 9 ,2 3 ]
Fig.5 The thermal resistance and thermal conductivity
Fig.6 The temperature dependent thermal conductivity
curves of the crystalline InSb thin films along
curve of the amorphous InSb thin films and the
with the change of film thickness
thermal conductivity curve of InSb body
materials in the literatures
[1 9 ,2 3 ]
为了研究非晶态到晶态相变过程热导率的变
化,测 试 了 1 80 nm 的 非 晶 态 样 品 热 导 率 随 温 度
的变化关系 .将样品固定在真空腔中,先后通过机
械泵和分子泵将腔体内抽至压强小于 5 ×1 0 - 5 Pa
的类真空 状 态;样 品 固 定 在 一 个 由 电 流 控 制 的 加
热台上,即可通过控制电流的大小来对样品进行温
度控制 .结果 如 图 6 所 示 .可 以 看 出,对 于 非 晶 态
InSb 薄膜,当温 度 低 于 4 5 0 K 时,其 热 导 率 基 本
保 持为 0 .3 7 W/(m · K );当温度从 4 5 0 K 升高到
5 5 0 K 时,其热导率从 0 .3 7 W/(m · K )突然升至 图7 InSb 样品分别在控温前和控温后的 XRD
0 .5 5 W/(m · K ),说 明 此 时 样 品 已 经 结 晶 .而 在 衍射图谱
温度从 5 5 0 K 到 3 00 K 的下降过程中,其热导率 Fig.7 The XRD diffraction pattern of InSb samples

主要分布在 0 .5 7 W/(m · K )至 0 .5 2 W/(m · K ) before and after the temperature control

之间,随 温 度 的 减 小 略 有 下 降 .这 表 明 非 晶 态
3 理论分析
InSb 薄膜已经在控温测量 过 程 中 晶 化 .这 个 结 果
也可以由图 7 的 XRD 分析进一步证实 .控温之前 半导体晶体的 导 热 一 般 包 括 电 子 导 热、声 子
样品为非晶态,没有明显的衍射峰,而控温之后的 导热和光子导热,其热导率可以表达为

XRD 图出现了明显的衍射峰,说明已晶化 .因此, k =k ph +k e +k r (5 )

可以认为控温测量的过程也是非晶态样品发生相 其中 k ph 为声子热 导 率,
k e 为 电 子 热 导 率,k r 为 光
变(结晶)的过程 .图 6 还 列 出 了 文 献 [1 9 ]和 [2 3 ] 子热 导 率 .对 于 纯 金 属 而 言,电 子 导 热 是 主 要 机
中测得的 InSb 体 材 料 的 热 导 率,可 以 看 出,体 材 制;在合金和半导体中声子导热的作用逐渐增强;
料与薄膜材料的 热 导 率 有 很 大 的 差 异,这 是 薄 膜 而在绝缘体内几 乎 只 存 在 声 子 导 热 一 种 形 式 .光
材料的微观特性 造 成 的,具 体 可 从 后 续 的 理 论 分 子导热只有在极 高 温 度 下 才 会 有 较 大 贡 献,对 于
析看出 .这也体现了对 InSb 薄膜热导率进行研究 本文的测试条件则可以忽略 [1 4 ].
的重要性万方数据
. 根据 Wiedemann-Franz (W-F )定 律 [3 1 ],金 属
 第5 期 黄正兴等:InSb 薄膜热导率温度特性及传热机理 523

和半导体的电子热导率与其电导率相关 .W-F 定 度的不同依赖关系,晶态 InSb 薄膜的热导率随温

律表示如下: 度的变化应该不 明 显 .这 与 图 6 中 已 晶 化 薄 膜 热
π2 k B 2 导率 的 变 化 趋 势 相 吻 合 .但 是 又 发 现,虽 然 晶 态
k e =LTσ= σT( ) (6 )
3 e
InSb 薄膜热导率随温度变 化 不 明 显,但 仍 与 温 度
k e 为电子热导率,W/(m · K );
式中: σ 为 电 导 率, 呈微弱的正相关 关 系,这 可 能 说 明 电 子 热 导 率 受
π kB 2 2
S/m ; L 为 Lorentz 常数,
T 为温度; L= ( ) ; 温度影响的程度比声子热导率大 .另一方面,由于
3 e
样品为纳米尺度的薄膜,W-F 定律可能并不完全
k B 为玻尔 兹 曼 常 数,当 温 度 大 于 Deb y e 温 度 θD
适用,由该定律计 算 得 到 的 电 子 热 导 率 可 能 存 在
L =2 .44 3 × 1 0 - 8 W ·Ω/K 2 1 4 .因 此,电 子 热
[ ]
时,
一定偏差,这还有待进一步的研究 .
导率与样品的电导率和温度有关 .
通过四探针方法测量了晶态和非晶态样品的 4 结 语
电阻率,分别为 8 .4 7 × 1 0 - 5 和 2 .7 × 1 0 - 2 Ω· m ,
采用 瞬 态 热 反 射 方 法,测 试 了 厚 度 为 7 0 ~
相应的电导率分别为 1 .1 8 × 1 0 4 和 3 7 .1 S/m.将
电导率分别代入式(6 )中 可 以 得 到 晶 态 和 非 晶 态 2 00 nm 的 InSb 薄 膜 在 非 晶 态 和 晶 态 下 的 热 导
率 .非晶 态 InSb 薄 膜 的 热 导 率 为(0 .3 7 ± 0 .0 3 7 )
样品 电 子 热 导 率 分 别 为 0 .0 9 和 2 .7 2 × 1 0 - 4
W/(m · K ),晶态 InSb 薄 膜 的 热 导 率 为 (0 .5 5 ±
W/(m · K ).与图 6 中的总热导率进行对比,可以
发现,非晶态样品在 4 5 0 K 以下温度时,其电子热 0 .0 5 5 )W/(m · K ),它们都没有明显的厚度依赖
关系 .结合电导 率 的 测 试 结 果 和 W-F 定 律 可 知,
导率对总热导率的贡献几乎可以忽略;在 4 5 0 K 以
当温度低于 4 5 0 K 时,声子热导率起主导作用,电
上温度时,其总热 导 率 增 加 了 0 .1 8 W/(m · K ).
子热导率几乎为 0 ;在温度高于 4 5 0 K 时,由于薄
增加的 热 导 率 一 部 分 由 电 子 热 导 率 提 供 (0 .0 9
膜从非晶态转化 为 晶 态,电 子 热 导 率 和 声 子 热 导
W/(m · K ));另 外,结 晶 后 样 品 内 部 的 晶 格 数 增
率同时增加 .晶态 薄 膜 的 热 导 率 随 温 度 变 化 不 明
加,声 子 热 导 率 也 相 应 增 加 .至 此 可 以 认 为,在 非
晶态下,InSb 的 热 导 率 主 要 由 声 子 导 热 提 供,电 显,则是因为电子 热 导 率 和 声 子 热 导 率 分 别 与 温

子热导率几乎没有贡献;而在晶态下,电子热导率 度呈正负相关的关系,是二者共同作用的结果 .

和声子热导率均对总热导率有一定的贡献 . 参考文献:
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High-speed maskless nanolithography with visible
从而声子热导率也与温度成反比,也就是 k ph ∝ 1/ light based on photothermal localization [J ].
T ;而由式(6 )可 知 电 子 热 导 率 与 温 度 成 正 比,也 Scientific Reports ,2 0 1 7 ,7 :4 3 8 9 2 .
就是 k e ∝万方数据
T .综 合 电 子 热 导 率 和 声 子 热 导 率 与 温 [5 ] LI Jianzheng ,ZHENG Lirong ,XI Hongzhu ,et al .
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Temp erature dep endent thermal conductivity

of InSb thin film and heat transfer mechanism
Zhen g xin g * 1 2 , SUN Hao 1 2 , L I Qison g 3 , GUAN
, , ,2
HUANG Xian gy u 1

(1 .Faculty of Electron ic I nformation and Electrical En g ineerin g ,Dal ian Un iversity of Technolo gy ,Dal ian 1 1 6024 ,China ;
2 .Ke y Laborator y of L iaon in g for I nte g rated Ci rcu its Technolo gy ,Dal ian 1 1 6024 ,China ;
3 .Laborator y for H i g h Density O p tical Stora g e ,Shan g hai I nstitute of O p tics and F ine Mechan ics ,Chinese Academ y of
Sciences ,Shan g hai 20 1 800 ,China )

Abstract : The InSb thin film is widel y used in hi g h p recision p hotoelectric stora g e , infrared
detection ,infrared thermal ima g in g technolo gy and su p er resolution la y er mask technolo gy .Thermal
conductivit y and its tem p erature de p endent characteristic are the ke y factors for the film a pp lication.
The thermal conductivit y of InSb thin film under amor p hous and cr y stalline states with thickness of
7 0-2 00 nm is tested based on the transient thermal reflection method. And the heat trans p ort
mechanism is discussed.For cr y stalline InSb thin film ,its thermal conductivit y is (0 .5 5 ± 0 .0 5 5 )
W/(m · K ),and the value is hardl y chan g ed with the chan g e of tem p erature ;and for amor p hous InSb
thin film ,its thermal conductivit y is (0 .3 7 ± 0 .0 3 7 ) W/(m · K ) when the tem p erature is below
4 5 0 K.While when the tem p erature is above 4 5 0 K , due to the chan g es from amor p hous into
cr y stalline ,the thermal conductivit y has exp erienced a sudden rise.Neither cr y stalline nor amor p hous
thin film sam p les ,their thermal conductivities chan g e with the chan g e of the sam p le thickness.This
work can p rovide a beneficial reference for the p ractical a pp lication of InSb thin film.

Key words :InSb thin film ;cr y stalline and amor p hous ;thermal conductivit y ;tem p erature de p endent
characteristic

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