第 44 卷 第 3 期：881-889 高电压技术 Vol.44, No.

3: 881-889
2018 年 3 月 31 日 High Voltage Engineering March 31, 2018
DOI: 10.13336/j.1003-6520.hve.20180301028

电极结构及填充介质对二氧化碳重整甲烷
制合成气的影响
鲁 娜 1,2，暴晓丁 1，商克峰 1,2，姜 楠 1,2，李 杰 1,2，吴 彦 1,2
（1. 大连理工大学工业生态与环境工程教育部重点实验室，大连 116024；
2. 大连理工大学电气工程学院，大连 116024）

摘 要：为了考察电极结构及填充介质对放电及二氧化碳重整效果的影响，对线管式介质阻挡放电（DBD）反应
装置 3 种不同电极结构及下的电信号进行了测量，并分析了不同电极结构及不同形貌填充介质下的重整效果。结
果表明：反应气体为 CH4 和 CO2，DBD 反应装置的内电极分别为光滑电极、螺纹电极、线圈电极时，反应装置放
电起始电压依次减小。相同电压下，线圈电极下放电功率大于其他 2 个电极，CH4 和 CO2 的转化率也高于其他 2
个电极所在的反应器，但是 CO 的选择性明显低于其他 2 个电极。在放电间隙填充介质后，介质表面形成极化电
场，放电区域局部场强增大，促进 CH4 和 CO2 的分解，活性三氧化二铝小球对 CO2 有一定的吸附性，填充三氧化
二铝小球下 CO2 的转化率高于玻璃珠填充；与球状填充介质相比，填充不规则块状活性三氧化二铝时，放电区域
产生的局部电场放电强度增大，CH4 的转化率有明显的提升，但是与无填充相比其对 CO2 转化影响很小。
关键词：介质阻挡放电；电极结构；填充介质；起始放电电压；甲烷二氧化碳转化率

Effects of Electrode Structure and Packing Materials on Conversion of Methane and

Carbon Dioxide into Synthesis Gas
LU Na1,2, BAO Xiaoding1, SHANG Kefeng1,2, JIANG Nan1,2, LI Jie1,2, WU Yan1,2
(1. Key Laboratory of Industrial Ecology and Environmental Engineering, Ministry of Education, Dalian University of Technology,
Dalian 116024, China;
2. School of Electrical Engineering, Dalian University of Technology, Dalian 116024, China)

Abstract：In order to investigate the effects of electrode structure and packing materials on plasma discharge and carbon
dioxide reforming effect,we measured the electrical signals of the linear tube DBD reaction device with three different
electrode structures. At the same time, we analyzed the effects of different electrode structures and different packing ma-
terials media on reforming effect. The results show that when the internal electrode of the DBD reaction device is smooth
electrode, bolt electrode, and coil electrode, the initial voltage decreases in turn. Under the same discharge voltage, the
discharge power and the CO2 as well as CH4 conversion rates with coil electrode are all higher than those of other two
electrodes. However, the selectivity of CO with coil electrode is much lower than that with other two electrodes. Packing
dielectric materials into discharge gap of DBD reactor enables the production of partial discharges at the contact points
and forms a polarized electric field on the surface of materials, which can accelerate the conversion of CH4 and CO2.
Compared to packing glass beads, the alumina balls have better performances for the adsorption of CO2. When packing
alumina bulks, the reactor shows significant increases in the conversion of CH4 because of the increasing part field
strength generated at the edge of alumina bulks, but no obvious effect on the conversion of CO2 is observed when packing
alumina bulks compared with no packing.
19(3): 1s：dielectric barrier discharge; electrode structure; packing materials; initial voltage; conversion of CH4 and CO2

氨、甲醇等一系列重要的化工原料和产品[1-2]。目前
0 引言1
以天然气为原料制备合成气的技术主要有：水蒸气
合成气是一种重要的化工原料，可用于制备 重整 CH4、部分氧化 CH4、CO2 重整 CH4 等[3]，其
——————— 中 CO2 重整 CH4 不但可以解决温室气体的排放问题,
基金资助项目：国家自然科学基金(U1462105)。 而且可以将二氧化碳转化为可利用的能源，具有广
Project supported by National Natural Science Foundation of China
(U1462105).
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阔的发展前景。传统的甲烷重整反应需要通过高温 测系统和放电系统构成。反应气体为高纯 CH4 和

催化发生，
使用的催化剂主要为贵金属和非贵金属， CO2，进气流量通过质量流量计准确控制，出气口
这种高温催化工艺目前面临两个问题：一是反应所 处设置皂膜流量计测量出气口流量。反应后的气体
需温度高，工艺耗能大；二是金属催化剂成本高， 经过冷阱、自动采样口进入双通道气相色谱柱进行
且高温条件下生成大量积炭易沉积在催化剂表面， 检测。气相色谱配备热导检测器（TCD），用以检
致使催化剂失去活性。这些问题限制了 CO2 重整 测混合气体中的 CO、CH4 和 CO2 含量；氢火焰离
CH4 制合成气的工业化应用。 子检测器（FID）用以检测混合气体中的 C2–C4 烃
与传统的高温催化 CO2 重整 CH4 制合成气相 类物质含量。反应进气为高纯 CH4 和 CO2 的混合气
比，低温等离子体可以产生大量的高能电子、激发 体（体积比为 CH4 ：CO2=1:1，进气体积流量 50
态离子及其他活性粒子，在较低的温度下获得较高 mL/min），反应过程中进气体积比与进气体积流量
的转化率和选择性[4]，可广泛应用于活化空气和处 保持恒定。
理废水[5-6]。低温等离子体的发生方式主要有：电晕 放电系统包括反应器和高压电源。本实验反应
放电、辉光放电、微波放电、介质阻挡放电等，其 器采用的 3 种电极结构见图 2，介质管为内径 12
中线筒式介质阻挡放电可以大面积形成稳定的流注 mm、厚 1.5 mm 的石英管，管外壁紧贴铝箔纸构成
放电（即丝状放电），同时具有布气均匀、反应器密 接地电极，3 种内电极分别为直径 8 mm 光滑不锈
封性好等优点，从而被广泛的用于低温等离子体 钢管制成的光滑电极、直径 8 mm 带螺纹的不锈钢
CO2 重整 CH4 的制合成气的研究[7-10]。 条制成的螺纹电极和直径 12 mm、螺距 7 mm、线
Zhang 等研究了单纯介质阻挡放电（DBD）放
电等离子体重整反应过程中注入功率、进气比例、
进气速度等对转化的影响[11]。Wang 等研究了重整
反应过程放电间隙、停留时间对转化率以及产物
（CO、H2）副产物（C2H6）选择性的影响[12]，研
究表明单独等离子体作用时，在较低温度下可以对
CO2 和 CH4 实现有效转化，但是对于重整反应产物
的选择性相对较低。因此将放电等离子体与催化剂
相结合形成等离子体—催化体系成为目前的研究趋
势[13-16]。催化剂及催化剂载体填充 DBD 放电间隙
图 1 实验系统示意图
对放电特性有很大的影响[17]，介质的存在减小了放
Fig.1 Schematic diagram of the experimental system
电间隙，放电区域内的局部场强增大[18]，不同介电
常数、不同形貌的介质填充对 DBD 重整甲烷二氧
化碳的影响也不同。Zhang 等研究发现放电间隙填
充不同介电常数的球状介质后，介质的介电常数对
(a) 光滑电极
于重整反应基本没有影响，转化率随介质球的粒径
的减小而降低[15]。目前对于电极形状及填充物形貌
对反应装置性能及 DBD 重整甲烷二氧化碳影响的
研究较少。本文研究了线管式 DBD 反应装置中光 (b) 螺纹电极
滑、螺纹、线圈 3 种电极结构及填充玻璃珠和不同
形貌的活性三氧化二铝对反应装置放电及重整 CO2
和 CH4 的影响。
(c) 线圈电极
1 实验装置和方法
图 2 3 种内电极置于反应器中的结构示意图
1.1 实验装置 Fig.2 Schematic diagram of the plasma reactors with the inner
图 1 为实验系统图，实验主要由供气系统、检 electrodes of three types
鲁 娜，暴晓丁，商克峰，等：电极结构及填充介质对二氧化碳重整甲烷制合成气的影响 883

径 1 mm 的不锈刚线圈制成的线圈电极。放电间隙
内填充介质分别为活性三氧化二铝小球（直径：
1~1.5 mm）、玻璃珠（直径：1~1.5 mm）、块状活性
三氧化二铝块（直径：0.3~1 mm），放电长度为 130
mm。反应过程中气体体积流量为 50 mL/min，体积
比 CH4:CO2 为 1:1。实验使用高频交流电源（4~10
kHz ， 0~20 kV ）， 电 压 电 流 信 号 通 过 示 波 器
（Tektronix TDS 2014）和电压电流探头进行采集
（Tektronix P6015A、Tektronix P6021A）
。
1.2 实验分析方法
1）放电参数的测定 图 3 填充块状三氧化二铝颗粒、放电功率 50 W 时
放电功率采用电压–电荷 Lissajous 图形法。测 Q-U Lissajous 图形
量原理为在反应器的接地电极外串联一外接电容 Fig.3 Q-U Lissajous diagram when packing Al2O3 bulks
Cm，两端电压为 U，传输电荷为 Q，经过回路的电 at the discharge power of 50 W
流为 I，则放电功率为
1 T 1 T dQ ③CH4 转化为 CO 的比例
P= ∫
T 0
UIdt = ∫ U
T 0 dt
dt = fCm v∫ UdU (1) θ CO − θ CO
R= 2
× 100 (7)
γ CO
式中：T 为放电周期；f 为放电频率；将电容两端的
④碳平衡
低压信号和反应器高压端高压探头测得的电压分别
γ CO + β CO xγ C H
输入示波器的 CH1、CH2 通道，得到一条闭合曲线 BCarbon = × 100 +
2
× 100
x y
(8)
α CH + α CO α CH + α CO
如图 3 所示。由于 U 正比于 Q，该闭合曲线也称为 4 2 4 2

式中： CCO2 和 CCH4 分别代表 CO2 和 CH4 的转化

电压–电荷 Lissajous 图形法。闭合曲线面积 A 与 1
率，%；SCO 和 SH2 分别代表 CO 和 H2 的选择性，%；
个周期消耗的能量成正比，因此可得放电功率 P 为
R 为 CH4 转化为 CO 的比例，%；BCarbon 为反应过程
P = fA (2)
%；α CO2 和 α CH4 为每秒注入反应器的 CO2
的碳平衡，
在不影响放电反应器功率及测量的原则下，本
和 CH4 的量，mol/s； β CO2 和 β CH4 为每秒流出反应
实 验 选 取 的 外 接 电 容 C=Cm=1 μF 。 同 样 根 据
器的 CO2 和 CH4 的量，mol/s； γ CO 、 γ H2 和 γ C x H y 分
Lissajous 图形可以得到反应器的半周期传输电荷
别为每秒 CO、H2 和副产物 CxH（
y C2H2、C2H4、C2H6）
Qtras、峰值电荷 Qpk[18-19]、气隙电压 Ug[20]、介质电
的生成量，mol/s； θCO 、 θCO2 和 θCH4 为每秒 CO、
容 Cd 等。
CO2 和 CH4 在反应过程中转化的量，mol/s。
2）重整反应参数
重整过程中的参数计算如下： 2 实验结果及讨论
①转化率
α CO − β CO
2.1 高压电极结构对 DBD 反应装置放电的影响
C CO 2 = 2
× 100 2
(3) 实验分别研究了光滑电极、螺纹电极、线圈电
α CO 2

极作为线筒 DBD 反应器的内电极时，电极结构对

α CH − β CH
CCH 4 = 4
× 100 4
(4) 放电功率、起始电压及反应器气隙电压的影响。图
α CH
4(a)为 3 种电极在放电功率为 20 W 时 Lissajous 图
4

②选择性（即反应过程中生成某种目标产物的 形，内电极分别为光滑电极、螺纹电极、线圈电极
份额，是表征反应效率高低的物理量） 时放电起始电压依次降低。放电起始电压的数值如
γ CO 表 1 所示，
反应器内电极为光滑电极和螺纹电极时，
SCO = × 100 (5)
θ CH + θ CO
4 2 气隙随外加电压的上升而逐渐增加，当外加电压大
γH 于气体击穿电压时放电开始。与光滑电极相比，螺
SH 2 = 2
× 100 (6)
2θ CH4 纹电极表面曲率半径较小，在施加相同的电压条件
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图 4 内电极结构对 Q-U Lissajous 图形及放电功率的影响

Fig.4 Effect of electrode structure on Q-U Lissajous diagram
and discharge power

表 1 3 种内电极结构的起始放电电压
Table 1 Initial discharge votage of three different electrode
structures
内电极结构 线圈电极 螺纹电极 光滑电极
放电起始电压/kV 1.0 2.9 3.1

图 5 注入功率 20 W 时不同内电极下的电信号波形图
下，螺纹处较容易发生击穿放电。反应器内电极结 Fig.5 Electrical signals of the DBD reactor with different
构为线圈电极时，线圈紧贴介质管壁，在反应器两 electrodes at the discharge power of 20 W
端施加外加电压时电荷聚集在介质表面，电极间的
气隙间距较小，放电起始电压明显低于螺纹电极和 电流脉冲幅值及丝状电流脉冲数目都较光滑电极和
线圈电极。 螺纹电极高，放电较螺纹电极和光滑电极强烈。相
图 4(b)中随外加电压升高，反应器放电功率逐 同放电功率下，线圈电极反应装置内高能电子数密
渐增大，相同峰值电压下，内电极为线圈电极时反 度要大于螺纹电极和光滑电极。由于线圈电极所在
应器放电功率最大，螺纹电极次之，光滑电极最小。 反应器放电过程中电荷主要积累在管壁，表现为沿
图 5 为反应内电极分别为光滑电极、螺纹电极 面放电，其放电时气隙电压明显低于螺纹电极和光
和线圈电极的电信号波形图，图中可以看出正半周 滑电极，气隙电压的降低有利于降低反应装置的起
期内螺纹电极的丝状电流脉冲峰值较光滑电极高， 始放电电压，但是在反应器内部高能电子数密度较
但是丝状电流脉冲数量较光滑电极少；线圈电极的 小，与气体分子的碰撞作用较弱。
鲁 娜，暴晓丁，商克峰，等：电极结构及填充介质对二氧化碳重整甲烷制合成气的影响
2.2 高压电极结构对反应物转化率及产物选择性
的影响
图 6 为 3 种不同结构电极分别作为反应器内电
极时，对应的 CH4 和 CO2 的转化率，随着放电功率
的升高，反应区域内的电子数密度增大，气体分子
与高能电子碰撞的几率增加，CH4 和 CO2 的转化率
呈线性增加。相同的放电功率下，线圈电极作为内
电极时反应物的转化率尤其是 CH4 的转化率明显高
于其他 2 个电极所在反应器。
注入功率为 20 W 时线圈电极、螺纹电极和光
滑电极分别作为内电极时， CH4 的转化率依次为
15.7%、12.2%和 10.6%。DBD 放电等离子体能够产
生大量高能电子（1~10 eV）[21-23]，这些高能电子与
CH4 和 CO2 气体分子进行碰撞生成大量活性粒子，
粒子之间相互碰撞，反应区域内主要发生以下反应[23]：
e + CO2→CO + O + e
e + CH4→CH3 + H + e
e + CH3→CH2 + H + e
e + CH2→CH + H + e
e + CH→C + H + e
见图 5，在放电功率相同的条件下，线圈电极
作为内电极时反应器的电流脉冲密度与电流脉冲峰
值高于光滑电极和螺纹电极，其反应区域内产生更
多的高能电子与 CH4 和 CO2 进行碰撞，因此线圈电
极作为内电极时反应物的转化率高于其他 2 个电极。
在 CO2 重整 CH4 制合成气反应过程中，CO 和
H2 为主要目标产物，CO 的来源分别为：CO2 的分
解、CH4 碰撞产生的 C 原子与 O 原子的复合（C + O
→CO）[14, 21]。为了深入考查电极结构对重整反应的
影响，本文对不同电极结构下产物 CO 和 H2 的选择
性以及 CH4 转化为 CO 的比例进行分析。图 7(a)中
可见，H2 的选择性没有明显变化，图 7(b)和(c)中随
着注入功率的增加，CO 选择性都逐渐降低，且变
化趋势与 CH4 转化为 CO 比率相一致，表明放电功
率及内电极形状对 CH4 的转化途径影响较大。
线圈电极构成的放电反应装置中，电极与介质
管紧密接触，局部放电比较强烈，有利于 CH4 分子
的分解，但是不利于 CH4 向 CO 转化途径的实现，
因此反应器内电极为线管电极时，对应产物中的
CO 的选择性明显低于螺纹电极和光滑电极。综合
考虑，介质阻挡放电等离子体进行重整 CH4 和 CO2
制合成气时，反应器内电极为螺纹电极效果最好。
885
(9)
(10)
(11)
(12)
(13)
图 6 内电极结构对 CH4 和 CO2 的转化率的影响
Fig.6 Effect of electrode geometry on the conversion of
CH4 and CO2
2.3 填充对放电特性及重整反应的影响
等离子体单独作用于重整反应时，产物的选择
性较低，因此对于等离子重整 CH4 和 CO2 制合成气
的研究多集中于等离子体与催化相结合的方向。等
离子体产生的高能电子及紫外光可以对填充于放电
区域的催化剂起到活化作用，从而有效地提高重整
反应的选择性与能量利用效率。
当催化剂所用载体作为介质填充于放电间隙
对放电也有一定的影响，而目前的研究多集中于考
查催化剂在等离子体区域内的活性，以及等离子体
与催化剂之间的协同作用，在介质填充对 DBD 反
应装置重整 CH4 和 CO2 的影响研究较少。
考虑到线圈电极放电电荷主要集中于管壁，管
内的气隙电压较低，高能电子对于管内介质的作用
较弱，螺纹电极因其放电较光滑电极的均匀性及稳
定性差，因此本实验采用光滑电极作为内电极，研
究不同材料及形貌的介质填充于放电间隙对 DBD
反应装置重整 CH4 和 CO2 的影响。
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图 8 不同填充物下的 U−I 波形图

Fig.8 U-I waveform on different packing materials
图 7 内电极结构对 H2 选择性，CO 选择性及 CH4 转化为 on discharge gap
CO 比例的影响
Fig.7 Effect of electrode geometry on the selectivity of H2 , 块状三氧化二铝时，电流脉冲强度大于球状的三氧
CO and the ratio of CH4 translate into CO 化二铝。另一方面，当介质填充于放电区域时，玻
璃珠表面的放电强度要高于三氧化二铝小球，放电
图 8 为相同放电功率下，放电间隙分别填充玻 区域填充玻璃珠时电流脉冲峰值也较填充三氧化二
璃珠、球状三氧化二铝、块状三氧化二铝时反应器 铝小球高。
的 U–I 波形图。与球状介质相比，块状介质填充于 填充介质后，DBD 放电模式由细丝放电转化为
放电区域时放电间隙减小，放电模式更接近于沿面 细丝放电与沿面放电相结合的模式。介质表面形成
放电，且块状介质具有大量的边缘，边缘处易形成 沿面放电，放电区域的放电强度增加，实验结果如
极化电场，局部场强高于平均放电场强，因此填充 图 9 所示，Qtras 和 Qpk 随着放电功率的增加而增加，
鲁 娜，暴晓丁，商克峰，等：电极结构及填充介质对二氧化碳重整甲烷制合成气的影响 887

与无填充介质 DBD 放电相比，3 种介质分别填充于

放电间隙时，Qtras 和 Qpk 均有明显提高。介质的填
充，使得高压和低压电极间气隙距离减小，有效促
进了电荷的转移[24]，同时介质填充后，介质表面会
产生极化电场，介质表面形成比原场强更强的局部
电场[25]。与图 8 中 U–I 曲线结果相似，填充玻璃珠
时放电过程中 Qtras 和 Qpk 高于填充三氧化二铝；块
状三氧化二铝形由于形状不规则较球状三氧化二铝
产生更多的边缘效应，填充块状三氧化二铝时反应
器的 Qtras 和 Qpk 高于填充球状三氧化铝。
图 10 为放电间隙分别填充 3 种介质对重整反
应转化率、选择性及碳平衡的影响，实验发现填充
介质后 CH4 的转化率较无填充高，其中块状三氧化
二铝的填充对 CH4 的转化具有明显的促进作用，在
放电功率为 40 W 时无填充、填充玻璃珠、填充三
氧化二铝小球与填充块状三氧化二铝对 CH4 的转化
率分别为：20.2%、21.7%、20.8%、27.2%，实验数
据表明 CH4 的转化率与放电强度成正比，介质的填
充增大反应区域的放电强度，增加了高能电子与气
体分子的碰撞几率，促进了 CH4 的分解。与填充玻
璃珠相比，填充三氧化二铝小球时放电强度较弱，
但是三氧化二铝小球对 CO2 有一定的吸附能力，增 图 9 放电间隙分别填充玻璃珠、球状三氧化二铝及块状三
加了在反应气体在反应器内的停留时间，气体分子 氧化二铝时反应器的 Qpk 和 Qtras
与高能电子的碰撞几率也相应增加，填充三氧化二 Fig.9 Qtras and Qpk of DBD reactor when packing materials of
铝小球时其对于 CO2 转化率高于填充玻璃珠；块状 glass beads, aluminum oxide balls and aluminum oxide bulks
催化剂由于其空隙率较球状催化剂小，气体的停留
其对 CO2 的转化率要低于填充球状介质。
时间降低， 2 个电极。
同时介质的填充对产物中 CO 的选择性有很大的影 2）不同电极结构对重整反应影响为二氧化碳
响，图 10 可以看出放电间隙填充球状介质时 CO 的 重整甲烷反应物的转化率依次为线圈电极>螺纹电
选择及反应的碳平衡较无填充有明显的降低，说明 极>光滑电极，目标产物中 CO 选择性依次为螺纹电
在反应过程中，介质球表面形成的极化电场对于 极>光滑电极>线圈电极，综合考虑无填充时螺纹电
CH4 的分解起到促进作用，但是不利于 CH4 向 CO 极最有利于 CH4 和 CO2 重整制合成气反应的发生。
反应途径的发生，更多的是生成烃类物质。 3）在放电间隙填充不同的介质，在放电过程
中放电模式由细丝放电转化为细丝放电与沿面放电
3 结论
相结合，介质表面形成极化电场，有效地增加放电
介质阻挡放电二氧化碳重整甲烷反应过程中电 过程中的峰值电荷和半周期传输电荷量，增大了反
极结构及放电间隙填充介质对反应的影响主要为： 应物与高能电子的碰撞几率。填充物为球状玻璃珠
1）不同电极结构构成的 DBD 反应器的放电起 和三氧化二铝时，CH4 和 CO2 的转化率均有一定程
始电压大小依次为：线圈电极 < 螺纹电极 < 光滑电 度的增加；填充物为块状三氧化二铝时，CH4 的转
极，相同的电压下线圈电极的放电功率明显高于螺 化率有明显的提升，但是不利于 CO2 的转化及 CO
纹电极和光滑电极，但是其气隙电压明显低于其他 的生成。
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图 10 填充物对反应物的转化率、产物选择性及碳平衡的影响
Fig.10 Effect of packing materials on conversion of reactant, selectivity of product and carbon balance

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