You are on page 1of 9

1.1.

A neutronsugárzás okozta igénybevételek


1.1.1.A neutronok osztályozása
A sugárzásos igénybevételeknél energiájuk szerint megkülönböztetnek gyors
neutronokat − ezek energiája definíció szerint egyenlo vagy nagyobb 1 MeV-nál −
és termikus neutronokat (energiájuk kisebb 1 MeV-nál).
A gyors neutronok az anyagok rácshibaszerkezetét változtatják meg. Az
egyes atomoknak a rácspontból történo kilökéséhez néhány elektronvolt (eV)
szükséges. Egy-egy atom kilökését követoen, az egyensúlyi állapothoz képest
további üres rácshelyek (pontszeru hibák) keletkeznek, s meggyorsulnak az üres
rácshelyek mozgási reakciói. A gyors neutronok besugárzása esetén a részecskék
egy része nem hatol át a rácsszerkezeten, egy része áthatolás közben ütközik a
rácspontokban lévo atomokkal. Ha egy fém egy napon keresztül például
1013 n/cm2·sec neutronfluxusnak van kitéve, ez kb. 1018 n/cm2 neutrondózist
(integrált fluxust) jelent, azaz egy nap alatt az anyag minden egyes cm2 felületén
1018 neutron halad át.
Az ütközés valószínuségét a legtöbb szakirodalmi forrás p= 4⋅10–6-nak tekinti,
vagyis a besugárzó részecske mintegy minden 250 ezredik atommal ütközik. Egy
ilyen rugalmas ütközést követoen az atom jelentos energiára tesz szert, s a helyérol
kilökött atom a rácsban más atomokkal ütközve újabb rá cshibákat generál. A
továbbhaladó neutron is okozhat még roncsolást addig, amíg energiája mintegy
25 eV alá nem csökken, amely érték nagyságrendileg megfelel néhány
fématomnak a rácshelyrol történo kimozdításához szükséges értéknek.
A termikus neutronok hatása a sugárzásnak kitett anyagban lévo
szennyezokön keresztül jut kifejezésre. A termikus neutronok abszorpciója
gáztermelo reakciót eredményezhet azokban az esetekben, ha a sugárzásnak
kitett anyag bór (B) szennyezést tartalmaz.
10
5B + 10n → 7
3 Li + 24He

A keletkezo hélium a szemcsehatárokon gyulik össze, s elosegíti a


szemcsehatármenti üregképzodést. A He intersztíciósan oldódva a fémekben
buborékokat képezhet, amelyek – a szemcsehatárokon elhelyezkedve – gyakran
egyesülnek az üres rácshelyekkel.
Kutatók megállapították, hogy a korrózióálló, ausztenites szövetszerkezetu –
neutronsugárzásnak kitett – acélok mintegy 2 ppm B-tartalomig a He-buborékok a
szemcsehatárokon keletkeznek, s növekvo B-tartalom esetén már a krisztallitok
belsejében is észleltek buborékképzodést. Adott bórszennyezés jelenlétekor, a
növekvo neutrondózissal exponenciálisan no a keletkezo atomos He-
koncentrációjának értéke.

1.1.2.A neutronsugárzással szembeni ellenállás


Neutronsugárzásnak kitett szerkezetekben (pl. atomeromuvek primer köri
csovezetékeinél) elterjedten alkalmazzák a korrózióálló, ausztenites
szövetszerkezetu, Cr-Ni ötvözésu acélokat. Az ötvözetlen acélok alkalmazása
ezeken a helyeken szóba sem jöhet, hiszen ezen acéloknál már 10 20 n/cm2
neutrondózis elérésekor olyan mértéku elridegedéssel kell számolni (folyáshatáruk
megno, kontrakciójuk, nyúlásuk a zéró felé tart), amely a további üzemeltetést
lehetetlenné teszi. Ausztenites acéloknál (kedvezobb, felületközepes köbös
rácsszerkezetük miatt) ez az elridegedési folyamat lényegesen lassúbb; itt
elegendoen kis B-szennyezés esetén még 1022 n/cm2-es neutrondózis esetén is 50
ppm (1 ppm = 10–4 %) alatt tartható az atomos He-koncentráció értéke. Általános
tapasztalatként megemlítjük, hogy
ausztenites acélok alkalmazása esetén
is: Re
◊ növekvo B-tartalommal no az
elridege-dés mértéke;
◊ a keletkezo He buborékok Z
átméroje (25-250)·10–8 cm;
◊ mintegy 2 ppm B-tartalomig a He– A5
buborékok a szemcsehatárokon
keletkeznek; növekvo B-tartalom
esetén ezek keletkezésére a 10
19
Neutronsugárzás, n/cm
2
10
20

szemcséken belül is számítani kell;


◊ az esetleges törések mindig 1.7.1. ábra
A mechanikai tulajdonságok változásának
szemcseha-tármenti (interkrisztallin)
jellege beugárzásnak kitett ötvözetlen acélban.
jellegu repedésterjedés
következményei.
Általában adottak a neutronsugárzásnak kitett egyes szerkezetekben
alkalmazott szerkezeti anyagokra az üzembiztonságot meghatározó mechanikai
tulajdonságok változásai a neutrondózis növekedésének függvényében, amelyek
alapján eldöntheto, hogy mely dózisérték esetén kell a további üzemeltetés
sorsáról, feltételeirol dönteni. Miután egy atomeromuben (a primer körben is) a
neutronfluxus helyfüggo (és ismertek már a tervezésnél is), továbbá az adott anyag
üzemeltetés szempontjából mértékadó mechanikai jellemzoinek változása
ugyancsak ismert, a szerkezeti elemek esetleges cseréje, ill. a végleges leállás
normál üzemvitel esetén elore tervezheto. A 1.7.1. ábra egy ötvözetlen acél
folyáshatárának (Re), kontrakciójának (Z ) és nyúlásának (A5) változását mutatja
egy gyors neutronokkal történo besugárzás esetén a neutrondózis (integrált
neutronfluxus) függvényében.

1.1.3.Az ausztenites acélok besugárzási károsodása

A neutronsugárzás mint károsodást okozó hatás


A neutronsugárzás számos olyan hatást okoz az atomeromuvekben beépített
szerkezeti acélok fizikai, kémiai és mechanikai tulajdonságait tekintve, amelyeket
figyelembe kell venni már a reaktor tervezésénél és természetesen az
üzemeltetésénél. A károsodás követésére alkalmazott egyszeru módszer a
mechanikai tulajdonságoknak és a méretváltozásoknak ellenorzo próbatesteken
Mikroszerkezeti
vizsgálatok

Makroszkopikus
tulajdonságok Elmélet és modell

1.7.2. ábra
Atomeromuvi szerkezeti anyagok állapotértékelésének kapcsolatrendszere (Eyre és Matthews).

való közvetlen mérése, ami a muködo reaktoroknál rendkívül lényeges a maradék-


élettartam egyes összetevoinek becslése szempontjából.
Az így nyerheto adatok azonban már végso következményei mindazon
elozményeknek, amelyek a korábbi szakaszban a mikroszerkezet szintjén zajlottak
le. Az alapos mikroszerkezeti vizsgálatok, illetve a velük összhangban létrejövo
elméletek és modellek révén ezekrol a folyamatokról egyre több ismeret
halmozódik fel, amelyek egyik fo következménye a maradék-élettartamra
vonatkozó szakmai álláspont módosulása. A neutronsugárzásnak kitett
atomeromuvi anyagok és szerkezeti elemek állapotértékelésének a mai idokre
kialakult kapcsolatrendszerét az 1.7.2. ábra illusztrálja:
Komoly szerep jut az elméleti modellalkotásnak, amely mind az
adatgyujtésben, mind pedig a tulajdonságok elorejelzésében számos
tudományterület összehangolását is jelenti. A legfontosabb elony a üzemeltetési
kényszerek mérséklodése a szerkezet egészére nézve, lehetové téve a reaktor-
üzemido meghosszabbítását. A biztonsági filozófia körébe tartozó
élettartambecslésben ezt az új irányzatot károsodásturési stratégiának (damage
tolerance strategy) nevezik. Eyre és Matthews szerint az ezen az alapon nyugvó
megfontolások egy atomeromu muködési engedélyének legalább 20 éves
meghosszabbítását eredményezhetik.

A besugárzás okozta károsodási folyamatok osztályozása


A neutronok okozta sugárkárosodás az atomi szinten kezdodik és
mikroszerkezeti változásokon, nevezetesen üregek, diszlokációhurkok, kiválások
nukleációján és növekedésén keresztül makroszkopikus hatásokban nyilvánul meg.
A figyelmünk középpontjában álló mikroszerkezeti változások az atomi szinten
kezdodnek a rugalmas ütközésekkel, majd folytatódnak a néhány elmozdult
atomból, ill. más ponthibából álló klaszterektol (cluster) a szemcseméret szintjén
megjeleno tulajdonságokig. Ezeket az egymásra következo, besugárzási károsodási
folyamatokat foglalja össze az 1.7.3. ábra:
Meg kell jegyezni, hogy a termikusan aktivált folyamatok igen szorosan
összekapcsolódnak a besugárzás indukálta folyamatokkal, és a sugárkárosodási
modellek mindkettot figyelembe veszik. Bizonyos mikroszerkezeti jellegzetességek
direkt következményei a sugárkárosodási folyamatnak, nevezetesen az üregek
(voids, cavities) és az intersztíciós, ill. a diszlokációhurkok (loops). Különösen igaznak
bizonyult ez modellanyagok esetén, ugyanakkor a valós, atomeromuvi
környezetben üzemelo szerkezeti anyagoknál más besugárzási hatások bizonyultak
jellemzobbnek: pl. besugárzás által fokozott újrakristályosodás, szemcsedurvulás,
kiválási folyamatok, a kiválások növekedése, a nem egyensúlyi szegregáció és a
kúszás.
A besugárzás hatására létrejövo makroszkopikus folyamatok legfontosabb
mikroszerke-zeti komponensei a következok: a besugárzási keményedés és
elridegedés, a duzzadás, a korrózióálló acél szenzibilizációja és a besugárzási
kúszás.

A besugárzási keményedés és elridegedés


A besugárzási keményedés és elridegedés két fo összetevore bontható, az
elso ezek között az ún. belso keményedés. A nagyenergiájú neutronnal való
rugalmas ütközés hatására az eltalált atom elmozdul (az ehhez szükséges
küszöbenergia: Ed ∼25 eV) és további atomokat (ionokat) mozdít el sorozatszeruen.
Ez az elmozdulási kaszkád, amely nagyszámú elemi ponthibát kelt. A belso
keményedés az így létrehozott hibák sajátos rendezodésével kialakuló

Károsodási alapfolyamatok Mikroszerkezeti folyamatok Makroszkopikus folyamatok


Ütközések Ponthibák Mechanikai tulajdons ágok
− elmozdulások ∨ Közvetlen hatások ∨ − keményedés
− bomlási folyamatok − rekombináció − elridegedés
(energiaveszteségi − befogás − besugárzási kúszás
folyamatok) − klaszteresedés: Fizikai tulajdonságok
Magreakciók - hurkok ∨ − duzzadás
− pl. (n, α)⇓He - üregek − durvulási folyamatok
- gázbuborékok − tárolt energia
Közvetett hatások
Kémiai tulajdonságok
− megújulási folyamatok
− fokozott diffúzió ∨ − szenzibilizáció
− szegregáció
− kiválási folyamatok

1.7.3. ábra
A besugárzás okozta károsodási folyamatok egymásra épülo rendszere.
ponthibacsoportok (klaszterek) következménye: ezek a hibák rugalmas
feszültségterükön keresztül kölcsönhatásba lépnek a diszlokációkkal, és
akadályozzák azok mozgását. A szóban forgó hibák mérete – a nagyobb méretu
klaszterek és a finoman diszpergált diszlokációhurkok kivételével – nem éri el a
transzmissziós elektronmikroszkópok (TEM) felbontását.
A keményedés másik összetevoje a szubsztitúciós oldott alkotók atomjainak a
besugárzás miatti átrendezodésébol eredo kiválási folyamat. A szerkezeti anyag
elridegedését végso soron a keményedéssel együtt járó szívósságcsökkenés
eredményezi, amit nagy homérsékleten felerosíthet a kén és a foszfor
szemcsehatármenti szegregációja, aminek hatására csökken a szemcsehatár
kohéziója. Az 1.7.4. ábra a besugárzási keményedést illusztrálja. A besugárzás
mértékét az e célra leggyakrabban használt dpa-ban (displacement per atom,
vagyis az atomonkénti elmozdulások száma) tüntetjük fel. Meg kell jegyezni, hogy
modellkísérletek anyagai és a valós feltételek közt üzemelo anyagok besugárzási
feltételei természetesen erosen különböznek, amit jól érzékeltet Phythian és English
becslése egy VVER reaktortartály anyagra vonatkozóan: kb. 40 év üzemidot és
300°C üzemi homérsékletet feltételezve az „élettartamdózist” (end of life dose)
~5×1019 n/cm2 (n=neutron) értékre, a tipikus spektrumot pedig ~0,5 dpa-ra teszik.

A duzzadás
Nagy neutronfluxus és nagy homérséklet mellett alakulhat ki a duzzadás (void
swelling), amit eloször Cawthorne és Fulton figyeltek meg 1966-ban. A duzzadás
kialakulásában közrejátszó tényezok közül a legjellemzobbeket a transzmissziós
elektronmikroszkópia klasszikus
(CTEM) és újabb módszereivel
(STEM, scanning transmission 1200
electron microscope, DSTEM, hidegen alakított (kb. 20%)
1000
dedicated STEM) tárták fel.
Folyáshatár [MPa]

800

600 alakítatlan

400
acél: AISI 316L
200 T = 250°C
0
0 5 10 15
Besugárzás [dpa]

1.7.4. ábra
Ausztenites korrózióálló acél besugárzási keményedése
(Elen és Fenici).
Az elso kiváltó tényezo az, hogy a becsapódó neutronnal való rugalmas
ütközés üregképzodést és növekedést okoz, az elmozdulási kaszkádokban létrejövo
ponthibák (intersztíciós atomok és üres rácshelyek) diszlokáció hurkokba
kondenzálódása révén. Egyes hurkok „befogják” az üres rácshelyek jelentos részét,
ily módon növelik az üregképzodés és növekedés határhomérsékletét, viszont
sokkal inkább jellemzo az, hogy a diszlokációk az intersztíciós atomok nyelojeként
muködnek, a vakanciák pedig túlsúlyban maradnak és vakanciahurkokat
képeznek. Az mérési adatok szerint az üregképzodés homérséklet tartománya jó
közelítéssel 0,3-0,5-szöröse a K-ben kifejezett olvadáspontnak. A tipikus ausztenites
korrózióálló acélok esetén ez a 250-650°C intervallumot jelenti. A jelenséget kiváltó
üregeket mutatja be az 1.7.5. ábra, a makroszkopikusan is jól érzékelheto hatást
pedig az 1.7.6. ábra.
A másik sajátság a mikroszerkezet lokális tulajdonságaira való érzékenység,
ami leginkább a nyelohelyek feszültségterének változásaira vonatkozik. E
vonatkozásban azt a következtetést kell kiemelni, hogy a hidegen alakított
ausztenites acélok duzzadása akár egy nagyságrenddel kisebb lehet, mint a
hagyományos, szilárd oldatos ausztenites acéloké.
Harmadrészt, az ausztenites Fe-Cr-Ni ötvözetek többségének − nevezetesen a

1.7.5. ábra 1.7.6. ábra


~ 4,7×1022 n/cm2 besugárzás hatására kialakult AISI 316 acél besugárzás elott (balra) és
üregek ausztenites acélban (Eyre és Matthews). 533°C, 1,5×1023 n/cm2 besugárzás után (Mansur).
kisebb Ni-tartalmúaknak − a duzzadási hajlama eros. Közelebbrol azokról van szó,
amelyek kémiai összetétele közel esik a kis Ni-tartalmú ferritfázis koncentrációjához.
A Ni-tartalom növelése gátolja az üregek képzodését és növekedését. A minimális
duzzadást a 40-50% Ni-tartalmú ötvözetekben mérték.
Végül megemlítjük, hogy a duzzadási sebesség eroteljesen függ a kiválás-
mátrix határfelület mennyiségétol, azaz a kiválások mennyiségétol és méretétol (a
precipitációs folyamatok jelentos szerepet játszanak még a szemcsehatármenti
feszültségkorrózió kialakulásában is).
Ezek a felületek befogják a ponthibákat és elosegítik az intersztíciós atomok és
a vakanciák közti rekombinációt. Ezt az effektust használják ki a Nimonic PE16
ötvözetnél (alkotói:Fe–44%Ni–18%Cr–3,3%Mo–0,08%C), amely nagy Ni-tartalma
mellett nagy mennyiségu, finoman diszpergált γ’-fázist (Ni 3Ti,Al) tartalmaz.
Ugyanakkor, ha a mátrixban, ill. a határfelületeken durva kiválások (szigma-, chi-,
Laves-fázis) jelennek meg és növekednek, azaz öregedési folyamat zajlik le, a
duzzadás sebessége jelentosen
megnövekszik.
A szóban forgó kiválások az AISI 50
acél: AISI 316
300 osztályú ausztenites acélokban 500-
40

Koncentrció [%]
900°C között jönnek létre és az I.

besugázás után
besugázás elott
táblázat szerint csoportosíthatóak. A 30
táblázat elso oszlopában olyan fázisok
vannak feltüntetve, amelyeknek a 20
termikus öregedés során való
kialakulását a besugárzás gyorsítja és 10
alacsonyabb homérsékleteken is
elosegíti vagy lefékezi és megnöveli a 0
keletkezési homérsékletét. Si P Mo Cr Mn Fe Ni
A besugárzás által módosított
fázisok kémiai összetétele eroteljesen 1.7.7. ábra
A Laves-fázis kémiai összetételének módosulása
módosulhat a besugárzás hatására,
amint azt az 1.7.7. áb-rán a Laves-fázis a besugárzás következtében (Maziasz).
példája szemlélteti: 10 000 órás, 650°C-os öregítést követoen az anyag 540°C-on 47
dpa besugárzást kapott.
A „besugárzás-indukálta” fázisokat a termikus öregedés önmagában nem
tudja létrehozni, csak ha besugárzás is párosul hozzá. Mindegyik fázisra nagy Ni-
tartalom jellemzo, és létrejöttükben a besugárzás által kiváltott szegregáció
(radiation induced segregation, RIS) a meghatározó. A Ni mellett a Si és kisebb
mértékben a P is hajlamos a szilárd oldatból való szegregációra, ezzel parallel
pedig lecsökken a nehezen diffundáló, szubsztitúciós Cr, Mn és Mo mennyisége. A
folyamat viszonylag kis homérséklet (T<300°C) és kis sugárzási dózis mellett is a fo
okozója az ausztenites acélokban besugárzás hatására megjeleno kiválások
létrejöttének. A folyamat szorosan kapcsolódik a neutronsugárzás kialakította
ponthiba- és diszlokációszerkezethez. A kiválások eme fo mechanizmus mellett
kialakulhatnak a besugárzás hatására végbemeno bomlás (radiation induced
decomposition) folyományaként is.
A duzzadásnak ellenálló acélok fejlesztésében nagy hangsúlyt kap a
különbözo ötvözok hatásának tanulmányozása: az egyik fo kutatási irány a P és Si
ötvözése Ti és Nb stabilizáló ötvözovel. Különbözo acélokon végzett vizsgálatok
szerint Si>0,4% és P>0,04% esetén az azonos besugárzáshoz tartozó duzzadás
mértéke szinte egy nagyságrenddel csökkentheto.

A szenzibilizáció
Az ausztenites acél szenzibilizációja (azaz érzékennyé válása) a feszültségkorrózióra
és a szemcsehatár-menti elridegedés alapvetoen a termikus károsodás
következménye. A besugárzás hatására ezek a folyamatok jelentosen
felgyorsulhatnak, vagy egészen új jelenségekkel egészülhetnek ki. Ekkor beszélünk
besugárzási feszültségkorrózióról (irradiation affected stress corrosion cracking,
IASCC). Felgyorsulnak az oldott Cr-tartalom csökkenésével járó, szemcse-
határmenti kiválási folyamatok, ami a sugárzás-fokozta diffúziónak és a kisméretu
kiválások oldódásának a következménye. A kiválások a mikroanalízis különbözo
módszereivel jól elemezhetoek. A nagy krómtartalmú kiválások mellett, az
ausztenites acélokra jellemzo a besugárzás miatt bekövetkezo szemcsehatármenti
Ni- és Si-szegregáció. Az említett precipitációs és szegregációs folyamatok
(szenzibilizáció) mellett a hutovíz magas oxigénpotenciálja is hozzájárul a
feszültségkorrózióhoz. A besugárzás hatását a töretfelület jellegével (1.7.8. ábra) és
a törési szívósság értékének változásával (1.7.9. ábra) jellemzik. A Cr-tartalom
értékének szemcsehatármenti változása nagyon fontos információ, amihez korszeru

120 400
IGSCC-töret mennyisége [%]

100 AISI 304 288°C-os vízben


AISI 304 300

KIc [Mpam -0,5 ]


80 besugárzás
mentes
60 200
AISI 316
besugárzott
40
100
20

0 0
19 20 21 22
10 10 10 10 0 2 4 6 8
Neutronfluxus [n/cm 2] Besugárzás [dpa 1/2]

1.7.8. ábra 1.7.9. ábra


A besugárzás hatása az interkrisztallin feszültség- A neutronsugárzás hatása AISI 304 acél
korróziós töret (IGSCC) mennyiségére. törési szívósságára (Was és Bruemmer).
analitikai elektronmikroszkópok (TEM-EDS) és Auger-elektronspektroszkópok (AES)
szükségesek.

A besugárzási kúszás
A besugárzási kúszás az idotol
függo maradó alakváltozás, amely 10 -2
-6
egyideju mechanikai terhelés és besugárzás: 1,1x10 dpa/s
Kúszássebesség [1/h]

besugárzás hatására jön létre. A 10 -3 acél: AISI 321


besugárzott anyagokban végbemeno
makroszkopikus folyamatok közül talán s =100 Mpa
ez nevezheto a legkevésbé 10
-4

tisztázottnak. A jelenség tisztázását


rendkívül megnehezíti az a tény, hogy a
-5
besugárzási kúszással egyidejuleg, attól 10
független más kúszási mechanizmusok is besugárzás nélkül
zajlanak (Coble, Herring-Nabarro stb.).
A számos modell között az
650 600 550 500 450 400 350
irodalomban leginkább elfogadottnak a
Homérséklet [°C]
SIPA-(stress-induced preferencial
absorption)modell mutatkozik. A
meglehetosen nehéz vizsgálati feltételek 1.7.10. ábra
AISI 321 típusú acél kúszássebességének változása,
a besugárzás mértéke: 1,1×10-6 dpa/s
(Grossbeck és Mansur)
ellenére a kísérleti tapasztalatok számos acéltípusra vonatkozóan rendelkezésre
állnak: ezek közül mutat egy tipikus ausztenites acélra példát az 1.7.10. ábra.

You might also like