Machine Translated by Google
cảm biến hóa học
Bài báo
Phân tích điện hóa đồng thời axit uric và
Xanthine trong mẫu nước bọt và huyết thanh người bằng phương pháp 3D
Điện cực biến tính nanocompozit graphene oxit khử
1 2
Seong-Hyun Han
Trích dẫn: Han, S.-H.; Mặt trăng, KW;
Lee, YJ; Lee, G.-J. Phân tích điện hóa
đồng thời của Uric
Axit và Xanthine trong nước bọt của con người
và các mẫu huyết thanh sử dụng điện cực
biến tính nanocompozit Graphene
Oxit khử 3D.
Cảm biến hóa học 2023, 11, 185.
https://doi.org/10.3390/
cảm biến hóa học11030185
Biên tập viên học thuật: Alina Vasilescu
Đã nhận: ngày 7 tháng 2 năm 2023
Sửa đổi: ngày 1 tháng 3 năm 2023
Được chấp nhận: ngày 7 tháng 3 năm 2023
Đã xuất bản: ngày 10 tháng 3 năm 2023
Bản quyền: © 2023 của các tác giả.
Được cấp phép MDPI, Basel, Thụy Sĩ.
Bài viết này là một bài viết truy cập mở
được phân phối theo các điều khoản và
điều kiện của Creative Commons
Giấy phép ghi công (CC BY) ( https://
creativecommons.org/licenses/by/
4.0/).
Cảm biến hóa học 2023, 11, 185. https://doi.org/10.3390/chemosensors11030185
, Ki Won Moon , Yun Jong Lee 3,4 và Gi-Ja Lee 1,5,*
1
Khoa Kỹ thuật Y tế, Trường Cao học, Đại học Kyung Hee, Seoul 02447, Khoa Nội khoa Hàn Quốc, Trường Y Đại
2
học Quốc gia Kangwon, Chuncheon 24341, Hàn Quốc Khoa Thấp khớp, Khoa Nội khoa, Bệnh
viện Bundang thuộc Đại học Quốc gia
3
Seoul , Seongnam-si 13620, Hàn Quốc Khoa Phát triển Thiết bị Y tế, Trường Cao học Đại học Quốc gia Seoul,
Seongnam-si 13605, Hàn Quốc Khoa Kỹ
4
thuật Y sinh, Đại học Y, Đại học Kyung Hee, Seoul 02447, Hàn Quốc * Thư từ : gjlee@khu.ac.kr
Tóm tắt: Chẩn đoán chính xác và hiệu quả cũng như quản lý bệnh gút theo từng cá nhân có thể đạt
được bằng cách phát hiện đồng thời axit uric (UA) và xanthine (XT) bằng một phương pháp dễ sử dụng.
Trong tài liệu này, chúng tôi báo cáo việc phát hiện đồng thời UA và XT bằng cách sử dụng vật liệu
nanocompozit khử graphene oxit-ống nano cacbon 3 chiều (3D) được kết hợp với hạt nano vàng (GNP/rGO-
CNT). GNP/rGO-CNT được điều chế đơn giản trên điện cực cacbon thủy tinh (GCE) bằng phương pháp
lắng đọng/đồng khử điện hóa một bước . Nó thể hiện các phản ứng có độ nhạy và chọn lọc cao đối với
UA và XT, cho thấy độ ổn định tuyệt vời và khả năng tái tạo tốt ở pH trung tính. Người ta đã chứng
minh rằng 3D GNP/rGO-CNT trên GCE có thể phát hiện đồng thời UA và XT trong nước bọt và huyết thanh người.
GNP/rGO-CNT này để phát hiện đồng thời UA và XT trong dịch cơ thể người có thể được sử dụng để
theo dõi việc tuân thủ thuốc trong điều trị bệnh gút, cùng với chẩn đoán bệnh gút.
Từ khóa: axit uric; xanthine; phát hiện đồng thời; nước bọt; huyết thanh; oxit graphene khử 3D ;
nanocompozit
1. Giới thiệu
Bệnh gút, dạng viêm khớp phổ biến nhất, được đặc trưng bởi sự lắng đọng monosodium urate
(MSU) monohydrat trong dịch khớp và các mô khác [1]. Tỷ lệ lưu hành , tỷ lệ mắc và số năm sống
chung với bệnh này ngày càng gia tăng trên toàn cầu [2]. Tăng axit uric máu được định nghĩa là
nồng độ axit uric huyết thanh (UA) trên 7,0 mg/dL [416 µmol/L] ở nam giới hoặc trên 6,0 mg/dL
[357 µmol/L] ở phụ nữ. Đây là yếu tố nguy cơ quan trọng nhất của bệnh gút. Mặc dù chẩn đoán
xác định bệnh gút được thực hiện bằng cách phát hiện các tinh thể MSU trong dịch khớp hoặc
dịch hút hạt tophu, việc lấy mẫu đôi khi không thành công. Ngoài ra, việc nhận dạng tinh thể
MSU phụ thuộc đáng kể vào người quan sát [3]. Do đó, chẩn đoán lâm sàng bệnh gút chủ yếu dựa
vào sự hiện diện của tình trạng tăng axit uric máu và các triệu chứng gợi ý bệnh gút cấp tính
hoặc mãn tính. Tuy nhiên, người ta nhận thấy rằng lượng máu bình thường thường gặp trong các
cơn gút cấp tính [1,4], điều này có thể gây chẩn đoán sai và dẫn đến tổn thất về chi phí và
thời gian không cần thiết.
Các hướng dẫn điều trị bệnh gút gần đây [5] khuyến nghị cách tiếp cận điều trị theo mục tiêu
bằng cách đạt được và duy trì mức urat huyết thanh <6 mg/dL. Việc tuân thủ thuốc, dùng thuốc dưới
liều lượng và suy giảm đáp ứng với thuốc hạ urate có thể ảnh hưởng đến việc đạt được mục tiêu
điều trị [ 6]. Trong môi trường thực tế, ít hơn 50% bệnh nhân gút tuân thủ các thuốc hạ urate [7].
Số lượng thuốc và bản tự báo cáo của bệnh nhân thường được sử dụng để theo dõi việc tuân thủ điều trị.
https://www.mdpi.com/journal/chemosensors
Machine Translated by Google

Cảm biến hóa học 2023, 11, 185 2 trên 13

độ tin cậy thấp [8], và việc đo lường thuốc và chất chuyển hóa của chúng bằng sắc ký
lỏng hiệu năng cao (HPLC) thường bị hạn chế do khả năng tiếp cận. Vì vậy, để chẩn
đoán và điều trị bệnh gút chính xác và hiệu quả hơn cần có thêm các chỉ số sinh hóa
và phương pháp dễ sử dụng.
Vì UA được sản xuất từ xanthine (XT) và hypoxanthine bởi xanthine oxidase, XT là
chất chuyển hóa tiền chất của UA trong con đường chuyển hóa purine [9]. Zhao và cộng
sự. [10] đã chỉ ra rằng nồng độ XT và hypoxanthine tăng lên ở những bệnh nhân gút có
mức UA cao bất thường. Mức XT được báo cáo là cao hơn ở bệnh nhân gút so với mức ở
người khỏe mạnh bất kể nồng độ urat huyết thanh [11]. Hơn nữa, các chất ức chế
xanthine oxyase như allopurinol và febuxostat làm tăng đáng kể nồng độ XT trong khi
chúng làm giảm đáng kể UA [12,13]. Dựa trên những phát hiện này, việc phát hiện đồng
thời UA và XT có thể hữu ích trong chẩn đoán và phương pháp quản lý bệnh gút theo
từng cá nhân.
Cho đến nay, phương pháp sắc ký lỏng hiệu năng cao (HPLC) [11,14,15] và phương
pháp điện hóa [16–
19] đã được sử dụng để xác định đồng thời UA và XT trong các mẫu
người như huyết thanh và nước tiểu. Mặc dù HPLC là một phương pháp có độ nhạy và độ
chính xác cao nhưng nó có một số hạn chế, chẳng hạn như việc chuẩn bị mẫu phức tạp và
quy trình tốn nhiều thời gian cũng như các dụng cụ và chuyên gia đắt tiền. Ngược lại,
cảm biến điện hóa có thể được sử dụng làm lựa chọn thay thế do độ nhạy cao, phản ứng
nhanh và đơn giản [20–23]. Đặc biệt, cảm biến điện hóa không enzyme [24–
26] đã được
sử dụng để phân tích nhiều lần vì chúng ổn định hơn và tiết kiệm chi phí hơn so với
cảm biến en-zymatic, vốn đòi hỏi các enzyme cụ thể như uricase hoặc xanthine oxidase.
Một loạt các điện cực biến đổi đã được đề xuất để phát hiện đồng thời UA và XT, bao
gồm các dẫn xuất cacbon hoặc graphene [18,20] và vật liệu tổng hợp của chúng với các
hạt nano kim loại hoặc polyme [19,21–
26]. Đặc biệt, graphene oxit khử (rGO) đã nhận
được sự quan tâm lớn trong vật liệu điện cực do tính dẫn điện tốt, tính chất vật lý
và hóa học tuyệt vời và hoạt động điện hóa cao [20,24,26]. Tuy nhiên, tương tác xếp
chồng π–π mạnh mẽ của mỗi tấm rGO gây ra sự đóng gói lại hoặc tập hợp các tấm rGO, do
đó làm giảm diện tích bề mặt. Gần đây, Ghanbari và cộng sự. [27] đã báo cáo việc xác
định đồng thời UA và XT bằng cách sử dụng nanocomposite được tổng hợp từ L-cysteine
được điện phân, hạt nano vàng (GNP), nguyên tử boron (B) và rGO đồng pha tạp nguyên
tử nitơ (N). Việc pha tạp rGO với B và N làm tăng diện tích bề mặt vì chúng làm tăng
khoảng cách giữa các lớp của các tấm rGO [27]. Mặc dù nanocompozit này cho thấy độ
nhạy và độ chọn lọc cao nhưng nó đòi hỏi một quy trình phức tạp và tốn thời gian với
nhiệt độ cao để tổng hợp rGO đồng pha tạp B và N, cũng như thêm hai bước cho quá
trình lắng đọng điện. Trong một nghiên cứu trước đây, chúng tôi đã báo cáo các vật
liệu nano ống nano rGO-carbon (CNT) vĩ mô ba chiều (3D) được kết hợp với GNP trên điện
cực carbon thủy tinh (GNP / rGO-CNT / GCE) bằng cách sử dụng phương pháp điện hóa một
bước, một nồi - tổng hợp cal mà không cần bất kỳ khuôn mẫu, chất xúc tác hoặc nhiệt
độ cao nào [28]. Nanocomposite dựa trên 3D rGO đã thu hút được sự chú ý đáng kể trong
lĩnh vực cảm biến điện hóa do diện tích bề mặt lớn, truyền điện tích nhanh và vận chuyển khối l
Do đó, các đặc tính điện tử được cải thiện của nanocompozit rGO vĩ mô sẽ hữu ích cho
việc tách tín hiệu điện hóa của nhiều chất phân tích với dòng điện tăng cường so với
các điện cực khác.
Trong nghiên cứu này, chúng tôi giới thiệu một phương pháp phát hiện điện hóa
không enzyme nhạy cảm của UA và XT sử dụng GNP / rGO-CNT / GCE vĩ mô 3D được chế tạo
bằng phương pháp lắng đọng và đồng khử điện hóa một bước . GNP/rGO-CNT/GCE đã điều
chế cho thấy hoạt tính xúc tác điện tốt đối với quá trình oxy hóa UA và XT. Chúng tôi
đã nghiên cứu hiệu suất phân tích của GNP/rGO-CNT/GCE, bao gồm độ nhạy, độ chọn lọc
và độ tái lập của nó. Cuối cùng, nó được sử dụng để phát hiện đồng thời UA và XT
trong mẫu nước bọt và huyết thanh người. Sơ đồ minh họa về giao thức chế tạo và cảm
biến của GNP/rGO-CNT/GCE để phát hiện đồng thời UA và XT được thể hiện trong Hình 1.
Machine Translated by Google
Cảm biến hóa học 2023, 10, x ĐỂ ĐÁNH GIÁ ĐÁNH GIÁ 3 trên 13

Cảm biến hóa học 2023, 11, 185 3 trên 13

giao thức của GNP/rGO-CNT/GCE để phát hiện đồng thời UA và XT được hiển thị trong Hình 1.

Hình chế
trình 1. Sơ
tạođồvàminh
cảm họa
biếnquy
củatrình chế tạo
vật liệu và cảm biến
nanocompozit khửcủa hạt nano
graphene vàng- nano
oxit-ống Hình cacbon
1. Sơ đồ
kếtminh
hợp họa
với quy
hạt nano thủy
cacbon vàng tinh
trên graphene oxit khử kết hợp điện tử cacbon –
ống nanocompozit cacbon trên điện cực
(GNP/rGO-CNT/GCE)
trode vàvàphản
(GNP/rGO-CNT/GCE) phản ứng
ứng hiện tạicủa
hiện tại củanóaxit uric
đối với (UA)
axit uricvà(UA)
xanthine (XT).
và xanthine (XT).

2.2.Vật
Vậtliệu
liệuvàvàphương
phương pháp
pháp

2.1. Thuốc thử

2.1. Thuốc thử
Graphene oxit (GO, độ phân tán 4 mg/mL trong H2O, ≥95,0%), CNT đa vách (car- Graphene
oxit (GO, độ phân tán 4 mg/mL trong H2O, ≥95,0%), CNT đa vách (car- bon bazơ,
≥98,0%), vàng (lll) clorua trihydrat (HAuCl4·3H2O, ≥99,0% kim loại vi lượng
bon bazơ ≥98,0%), vàng (lll) clorua trihydrat (HAuCl4·3H2O, ≥99,0% vi lượng kim loại
bazơ), bazơ), UA, XT, kali photphat monobasic (KH2PO4), kali photphat dibasic
UA, XT, kali photphat monobasic (KH2PO4), kali photphat hai bazơ (K2HPO4), kali clorua (KCl), kali
hexacyanoferrat (II) (K4Fe(CN)6), potas- (K2HPO4), kali clorua (KCl), kali hexacyanoferrate (II)
(K4Fe(CN)6), kali hexacyanoferrate (III) (K3Fe(CN)6), dopamin (DA), axit xitric (CA), glucose (glu),

sium hexacyanoferrat (III) (K3Fe(CN)6), dopamin (DA), axit xitric (CA), glucose (glu), axit L-ascorbic
(AA), natri clorua (NaCl), canxi clorua (CaCl2), kali axit thio- L-ascorbic (AA), natri clorua (NaCl),
canxi clorua (CaCl2), kali thio- cyanate (KSCN) và amoni clorua (NH4Cl) được mua từ Sigma Aldrich (St.

cyanate (KSCN) và amoni clorua (NH4Cl) được mua từ Sigma Aldrich Louis, MO, Hoa Kỳ). Tất cả các hóa
chất đều thuộc loại phân tích và được sử dụng như đã nhận mà không
(St. Louis, MO, Hoa Kỳ). Tất cả các hóa chất đều thuộc loại phân tích và được sử dụng khi được tinh
chế thêm. Tất cả các dung dịch nước được chuẩn bị bằng nước khử ion siêu tinh khiết
mà không cần thanh lọc thêm. Tất cả các dung dịch nước được điều chế bằng deion siêu tinh khiết-
(điện trở suất = 18,3 MΩ·cm).
nước hóa (điện trở suất = 18,3 MΩ·cm).

2.2. Thiết bị
2.2. Thiết bị
Hình thái bề mặt của điện cực đã chuẩn bị được đặc trưng bằng phương pháp phát xạ trường
Hình S-4700,
(FE-SEM; thái bề Hitachi,
mặt của điện cựcNhật
Tokyo, đã chuẩn
Bản). bị được
phân tán đặc
năngtrưng
lượngbằng kính hiển vi điện tử quét trường
kính hiển
lượng vi điện
(EDX; tử quét
S-4700, ion (FE-SEM;
Hitachi, S-4700,
Tokyo, Nhật Bản) Hitachi,
được sử Tokyo,
dụng đểNhật
phânBản).
tích Quang
nguyênphổ
tố tia X phát tán năng
Phương pháp
tích các quang
thành phổ
phần tia
của X liệu
vật phổ quát (EDX; S-4700,
nanocompozit Hitachi,
đã chuẩn Tokyo,
bị. Tất Nhật
cả các Bản) đãpháp
phương được sử hóa
điện dụngnhư
để phân
tuần hoàn
thành
(CV) phần nguyên
và vôn tố của
kế sóng vật
vuông liệuđều
(SWV) nanocompozit
được thực đã chếbằng
hiện tạo.phương
Tất cả các
phápphương
đo điện pháp điệnhoàn
áp tuần hóa (CV)
như vôn
nhỏ kế
gọn
và
bavôn kế cực
điện sóng vuông
với GCE (SWV) được thực hiện bằng Stat (Ivium Technology, Eindhoven, Hà Lan) và hệ thống
CompactStat
3 mm), điện(Công nghệ
cực đếm Ivium,
dây bạch Eindhoven,
kim (đường Hà Lan)
kính và điện cực làm việc hệ thống ba điện cực (đường kính
1 mm),
với
và điện
tham cực làmbạc/bạc
chiếu việc GCE (đường
clorua kính 3 mm),
(Ag/AgCl, dây bạch kim (đường kính 1 mm)
1 M KCl).
điện cực đếm và tham chiếu bạc/bạc clorua (Ag/AgCl, 1 M KCl).
2.3. Chế tạo 3D rGO-CNT hợp nhất GNP trên GCE

2.3. Chế tạo 3D

Trước khirGO-CNT hợp GCE
chế tạo, nhấttrần
GNP được
trên GCE
đánh bóng tuần tự bằng bùn 1,0, 0,3 và 0,05 µm alumina
( Al2O3)
Trước, khi
siêuchế
âm tạo,
trongGCE
nước cất
trần và làm
được đánhkhô bằng
bóng khítựnitơ
tuần (N2)sử. dụng
với mức Trước
1,0, 0,3 và 0,05 µm, dung dịch
GO được
huyền phù siêu âm trong
alumina 60 ,phút
(Al2O3) siêuđểâmphân tánnước
trong nó một
cất cách đồng
và làm nhất.
khô bằng hợp
khí nhất
nitơGNP
(N2) . nanocompozit rGO-CNT
được khi
Trước điềusửchế bằngdung
dụng, phương
dịch pháp đượcsiêu
GO được mô tả
âm trước đâyphút
trong 60 [28,31] với tán đồng nhất. GNP- một sửa đổi
để phân
nhỏ. Tóm lại, 2,25 mg bột CNT được phân tán trong 9,37 mL dung dịch
nanocompozit rGO-CNT kết hợp đã được điều chế bằng cách sử dụng dung dịch đệm phốt phát được mô tả
trước đó (PB; 0,067 M, pH 7,4) bằng bộ xử lý chất lỏng siêu âm (STH-500S;
phương pháp [28,31] với một sửa đổi nhỏ. Tóm lại, 2,25 mg bột CNT được phân tán ở Sonictopia, Cheongju,
Hàn Quốc) ở công suất 300 W trong 10 phút. Sau khi lọc dung dịch CNT phân tán trong 9,37 mL dung dịch
đệm photphat (PB; 0,067 M, pH 7,4) bằng bộ xử lý chất lỏng siêu âm sử dụng khăn giấy làm sạch thấu kính
(105, GE Healthcare Life Sciences, Pittsburgh, PA, USA),
(STH-500S; Sonictopia, Cheongju, Hàn Quốc) ở mức 300 W trong 10 phút. Sau khi lọc thu
được 5,63 mL dung dịch GO đã phân tán (nồng độ cuối cùng = 17,83 mg/mL) và 1,4 µL HAuCl4·3H2O
Dung dịch CNT sử dụng khăn giấy lau thấu kính (105, GE Healthcare Life Sciences, Pittsburgh,
(nồng độ cuối cùng = 2,5 µg/mL) được trộn đều với 7 mL dung dịch CNT (nồng độ cuối cùng = 2,5 µg/mL)
PA, USA), 5,63 mL dung dịch GO (nồng độ cuối cùng = 17,83 mg/mL) và 1,4 μL nồng độ = 1,33 mg/mL). Tỷ lệ
trộn GO và CNT là 9:1. Dung dịch hỗn hợp
HAuCl4·3H2O (nồng độ cuối cùng = 2,5 μg/mL) được trộn đều với 7 mL dung dịch CNT sau đó được siêu âm
trong 60 phút để phân tán đồng nhất. Trước khi thực hiện CV,
(nồng độ cuối cùng = 1,33 mg/mL). Tỷ lệ trộn GO và CNT là 9:1. Dung dịch đã chuẩn bị hỗn hợp được làm
sạch bằng khí N2 trong 10 phút. Cuối cùng, phương pháp điện hóa một bước
dung dịch sau đó được siêu âm trong 60 phút để phân tán đồng nhất. Trước khi thực hiện đồng khử với
lắng đọng đã được thực hiện bằng CV trong 10 chu kỳ trong phạm vi tiềm năng
từ 0,3 đến 1,5 V (so với điện cực tham chiếu Ag/AgCl) ở tốc độ quét 50 mV/s trong điều kiện không đổi
sự sủi bọt của khí N2 . GNP-CNT-rGO đã chuẩn bị trên GCE được rửa ba lần bằng
Machine Translated by Google

Cảm biến hóa học 2023, 11, 185 4 trên 13

nước cất và sau đó được bảo quản trong nước cất để tránh làm sập cấu trúc 3D trước
khi sử dụng.

2.4. Phát hiện điện hóa UA và XT bằng cách sử dụng GNP/rGO-CNT/GCE

Đặc tính điện hóa của GNP/rGO-CNT/GCE được thực hiện với 3 /4 bằng cách quét kỹ
dịch KCl 0,1 M chứa 2 mM [Fe(CN)6] trong khoảng từ 0,1 đến 0,5 thuật CV trong dung
V (so với 2 mM [Fe(CN)6]). Điện cực tham chiếu Ag/AgCl) ở tốc độ quét 50 mV/s. Khả năng
cảm biến của GNP/rGO-CNT/GCE đối với UA và XT được đánh giá bằng kỹ thuật SWV. Các
phép đo SWV được thực hiện bằng cách sử dụng 25 µM UA và 25 µM XT trong dung dịch muối
đệm photphat 0,1 M (PBS, pH 7,4) với phạm vi quét từ 0 đến 1,0 V (so với 1,0 V).
điện cực tham chiếu Ag/AgCl) trong các điều kiện sau: biên độ xung 10 mV, bước 10
mV E và tần số 2 Hz. Việc phát hiện đồng thời các nồng độ khác nhau của UA (0,
1,56, 3,125, 6,25, 12,5 và 25 µM) và XT (0, 3,125, 6,25, 12,5 và 25 µM) được thực
hiện trong PBS 0,1 M (pH 7,4) trong cùng điều kiện SWV .

2.5. Thử nghiệm mẫu

thực Để kiểm tra tính khả thi sơ bộ của GNP/rGO-CNT/GCE trong việc phát hiện UA và XT, một
thử nghiệm phục hồi đã được thực hiện bằng cách sử dụng mẫu nước bọt người và mẫu huyết thanh
của các đối tượng khỏe mạnh (n = 5, tương ứng). Việc lấy mẫu đã được phê duyệt bởi Ủy ban Đạo
đức của Bệnh viện Bundang Đại học Quốc gia Seoul (IRB số B-1911-577-303). Có sự đồng ý bằng văn
bản từ tất cả những người tham gia. Mẫu nước bọt và huyết thanh được thu thập đồng thời trong
điều kiện nhịn ăn. Toàn bộ mẫu nước bọt chưa được kích thích được thu thập trong ống nhựa bằng
cách sử dụng phương pháp chảy nước dãi thụ động và ly tâm ở tốc độ 4500 × g trong 10 phút ở 4
C. Các mẫu máu tĩnh mạch được ly tâm ở tốc độ 1500 × g trong 15 phút ở nhiệt độ phòng để thu được huyết t
Sau đó, tất cả các mẫu được đông lạnh ở 80 C cho đến khi phân tích. Đối với phân tích UA và
XT, nước bọt và huyết thanh được pha loãng lần lượt 100 lần và 250 lần trong PBS 0,1 M (pH
7,4). Phản ứng dòng điện SWV thu được đối với nước bọt và huyết thanh người pha loãng được tăng
thêm 10 µM UA và 10 µM XT.

3. Kết quả và thảo luận

3.1. Đặc tính của GNP/rGO-CNT/GCE 3D Macroporous

GNP/rGO-CNT/GCE được tổng hợp dễ dàng bằng phương pháp khử điện hóa một bước bằng
phương pháp đồng lắng đọng mà không cần bất kỳ khuôn mẫu hoặc quy trình phức tạp nào.
Một lượng nhỏ CNT được sử dụng làm miếng đệm dây nano để hình thành các mạng rGO liên
kết với nhau nhằm cải thiện diện tích bề mặt hiệu quả [28]. Ngoài ra, một lượng nhỏ GNP
có thể tăng cường hoạt tính xúc tác điện và độ dẫn điện bằng cách cung cấp các con
đường bổ sung để chuyển điện tử nhanh [28,32]. Hình S1 biểu diễn đường cong CV của quá
trình khử điện hóa một bước với sự lắng đọng đồng thời trong hỗn hợp GO, CNT và HAuCl4
·2H2O . Ở khoảng 1,1 V (đỉnh III), các nhóm oxy bề mặt của GO như nhóm epoxy/ether và
nhóm hydroxyl bị khử không thể đảo ngược thành rGO [33]. Ngoài ra, Au3+ còn bị khử thành
hạt nano vàng (GNP) trong cùng khoảng CV tiềm năng. Khi quá trình khử GO và Au3+ xảy ra,
các dạng khử , chẳng hạn như rGO và GNP, sẽ được gửi vào GCE. Như được hiển thị trong
Hình S1, dòng điện cực đại anốt (I) và cực đại cực âm (II) đại diện cho cặp oxi hóa khử
của rGO được điện hóa trên GCE [33] tăng lên khác nhau tùy theo chu kỳ lắng đọng điện
cực, cũng như dòng điện cực âm (III). Trong quá trình đồng khử và lắng đọng điện hóa ,
của GO và Au3+, một lượng nhỏ CNT được xen kẽ giữa các tấm rGO bằng tương tác π–
π.
Đầu tiên, chúng tôi tối ưu hóa tỷ lệ pha trộn GO và CNT và nồng độ HAuCl4·3H2O
cho GNP/rGO-CNT/GCE. Hình 2a cho thấy ảnh hưởng của tỷ lệ pha trộn GO và CNT đến phản
ứng dòng điện của rGO-CNT/GCE đến 2 mM [Fe (CN)6] 3 /4 , một đầu dò hoạt động điện
hóa. Như được hiển thị trong Hình 2a, tỷ lệ 9: 1 giữa GO và CNT cho thấy dòng điện
cực đại anốt (Ipa) cao nhất của rGO-CNT/GCE. Ảnh SEM trong hình 2a đã xác nhận sự hình
thành thành công cấu trúc xốp 3D của rGO-CNT / GCE khi nó được tổng hợp ở tỷ lệ trộn
9: 1 giữa GO và CNT, khác với cấu trúc màng của oxit graphene khử trên GCE ( rGO/GCE).
Tuy nhiên, khi thêm CNT vào,
Machine Translated by Google
đầu dò hoạt động điện hóa. Như được hiển thị trong Hình 2a, tỷ lệ 9: 1 giữa GO và CNT cho
thấy dòng điện cực đại anốt (Ipa) cao nhất của rGO-CNT/GCE. Ảnh SEM trong hình 2a đã xác
nhận sự hình thành thành công cấu trúc vĩ mô 3D của rGO-
Cảm biến hóa học 2023, 11, 185 5 trên 13

CNT/GCE khi được tổng hợp ở tỷ lệ trộn 9:1 giữa GO và CNT, khác với cấu trúc màng graphene
oxit khử trên GCE (rGO/GCE). Tuy nhiên, khi thêm nhiều CNT, phản hồi Ipa của rGO-CNT/GCE trở
nên thấp hơn. Có thể tại- phản hồi Ipa của rGO-CNT/GCE đã trở nên thấp hơn. Nó có thể được
quy cho thực tế là một
do thực tế là một CNT dư thừa có thể dẫn đến sự kết tụ và sau đó CNT dư thừa có thể dẫn
đến sự kết tụ và sau đó làm giảm bề mặt hiệu quả
làm tăng diện tích bề mặt hiệu quả. Hình 2b hiển thị phản hồi Ipa của GNP/rGO-CNT/GCE 3 /4
khu vực. Hình 2b hiển
đến 2 mM [Fe (CN)6] 3/4
thị phản hồi Ipa của GNP/rGO-CNT/GCE đến 2 mM [Fe (CN)6]
với các nồng độ HAuCl4·3H2O khác nhau (0, 2,5, 5,0, 7,5, 10, 25,
với các nồng độ HAuCl4·3H2O khác nhau (0, 2,5, 5,0, 7,5, 10, 25, 50, 75 và 100 µg/mL).
50, 75 và 100 μg/mL). Khi thêm một lượng nhỏ HAuCl4·3H2O với hàm lượng từ 2,5 đến 7,5 µg/
Khi thêm một lượng nhỏ HAuCl4·3H2O với nồng độ từ 2,5 đến 7,5 µg/mL, Ipa
mL thì Ipa của GNP/rGO-CNT/GCE cao hơn Ipa của rGO-CNT/GCE.
của GNP/rGO-CNT/GCE cao hơn rGO-CNT/GCE. Sau đó Ipa giảm
Sau đó, Ipa giảm khi tăng nồng độ HAuCl4·3H2O từ 10 lên 100 μg/mL vì GNP dư thừa có thể cản
với việc tăng nồng độ HAuCl4·3H2O từ 10 lên 100 µg/mL do dư thừa GNP
trở sự hình thành 3D GNP/rGO-CNT/GCE và làm xáo trộn quá trình chuyển điện tử giữa đầu dò
có thể cản trở sự hình thành 3D GNP/rGO-CNT/GCE và làm xáo trộn electron
oxi hóa khử và điện cực [28]. Là 2,5 μg/mL chuyển giao giữa đầu dò oxy hóa khử và điện cực
[28]. Là 2,5 µg/mL HAuCl4·3H2O
HAuCl4·3H2O thể hiện Ipa tối đa với độ lệch chuẩn thấp, trước tiên chúng tôi đã chọn hiển
thị Ipa tối đa với độ lệch chuẩn thấp, trước tiên chúng tôi chọn nó làm giá trị tối ưu
nó là nồng độ tối ưu cho GNP/rGO-CNT/GCE.
nồng độ GNP/rGO-CNT/GCE.

Hình
Hình 2. 2.
(a)(a)
Sự Sự thay
thay đổiđổi dòng
dòng điện
điện cựccực
đạiđại anốt
anốt (Ipa)
(Ipa) của
của ống nano graphene
nanocompozit oxit-cacbon
nano ống khử oxit–
nano graphene
vậtcacbon khử trên
liệu tổng điện điện
hợp trên cực cacbon thủy thủy
cực carbon tinh tinh
(rGO-CNT/GCE) đến 2đến
(rGO-CNT/GCE) mM 2[Fe
mM (CN)6 ] 3 /4
[Fe (CN)6] 3 /4 bởibằng
Tỷ cách thaygiữa
lệ trộn đổi graphene
tỷ lệ phaoxit
trộn(GO)
giữavàgraphene
ống nanooxit (GO)(CNT).
carbon và ốngCác
nano carbon
phần (CNT).hiển
bên trong Phầnthị
trong
hìnhhiển
ảnh thị SEM
SEMGCE
củavàrGO-CNT/GCE và oxit
graphene oxit graphene
khử trên khử trên GCE
GCE (rGO/GCE) sau (rGO/GCE) với mỗi tỷ lệ trộn. Hình ảnh rGO-CNT/
mỗi lần trộn
Những
2 . thay
Nhữngđổi về đổi
thay Ipa về
củaIpa
tỷ của
lệ rGO-CNT/GCE
rGO-CNT/GCE (GNP/rGO-CNT/GCE)
tích hợp hạt nanokết hợp
vàng với hạt nano vàng thành (b)
(GNP/rGO-CNT/GCE)
mM (b)
[Fe 2(CN)6]
mM [Fe3 (CN)6
/4 ,](c) 100 ,μM
3 /4 axit
(c) 100uric ( UA uric
µM axit ) và (UA)
(d) 100 μM xanthine
và (d) (XT) theo
100 µM xanthine (XT) theo
Nồng độ HAuCl4·3H2O .
Nồng độ HAuCl4 ·3H2O .

Tiếp theo,ứng.
tương chúng tôitheo,
Tiếp kiểm chúng
tra các
tôiphản
kiểmứng
trahiện
các tại
phảncủa
ứngGNP/rGO-CNT/GCE với UA và XT,
hiện tại của GNP/rGO-CNT/GCE
vớitrình
UA vàbày
XT,trực
tương ứng
tiếp, , theo
theo nồngnồng độ HAuCl4· (0,
độ HAuCl4·3H2O 3H2O1,25,
(0, 1,25, 2,5, 10
2,5, 5,0, 5,0, 10 μg/mL).
µg/mL). Như đã
Như được hiển thị
trong Hình
trong 2c, 2c,
Hình Ipa Ipa
của GNP/rGO-CNT/GCE đến UA đến
của GNP/rGO-CNT/GCE (100UA
μM)(100
tương
µM) tự nhau ởtự
tương mọinhau
nồngở độ
mọi nồng độ
củaTuy
HAuCl4·3H2O.
nhiên, Ipa Tuy
tối nhiên,
đa của Ipa tối đa của GNP/rGO-CNT/GCE
GNP/rGO-CNT/GCE đến XT (100 µM)đến XT (100 μM) là HAuCl4 ·3H2O.
được quan sát với 2,5 µg/mL HAuCl4·3H2O (Hình 2d). Vì vậy, cuối cùng chúng tôi đã chọn
2,5 µg/mL HAuCl4·3H2O là nồng độ tối ưu cho GNP/rGO-CNT/GCE.
Hoạt động xúc tác điện của các điện cực biến tính được đặc trưng bởi SWV. Hình 3a,b
hiển thị đường cong CV và giá trị Ipa tương ứng của GCE, rGO/GCE, rGO-CNT/GCE trần,
và GNP/rGO-CNT/GCE trong PBS (0,1 M, pH 7,4) chứa 25 µM UA và 25 µM XT. BẰNG
thể hiện trong Hình 3a, hai đỉnh oxy hóa được xác định rõ ràng đã được quan sát thấy đối với tất cả các loại điện tử.
Machine Translated by Googlequan sát với 2,5 μg/mL HAuCl4·3H2O (Hình 2d). Vì vậy, cuối cùng chúng tôi đã chọn được nồng độ tối
ưu cho GNP/rGO-CNT/GCE là 2,5 µg/mL HAuCl4·3H2O .
Hoạt động xúc tác điện của các điện cực biến tính được đặc trưng bởi SWV. Hình 3a,b hiển thị
đường cong CV và giá trị Ipa tương ứng của GCE, rGO/GCE, rGO- trần
Cảm biến hóa học 2023, 11, 185 6 trên 13
CNT/GCE và GNP/rGO-CNT/GCE trong PBS (0,1 M, pH 7,4) chứa 25 μM UA và 25 μM XT. Như được hiển thị trong

Hình 3a, hai đỉnh oxy hóa được xác định rõ ràng đã được quan sát đối với tất cả các loại điện cực, bao

gồm GCE trần, rGO/GCE, rGO-CNT/GCE và GNP/rGO-trodes, bao gồm GCE trần, rGO/GCE, rGO -CNT/GCE và GNP/rGO-
CNT/GCE.
không Như phản
bao giờ, thế nào- CNT/GCE.
ứng dòng điện Tuy
anốtnhiên, phản
của GCE ứngđối
trần dòng
vớiđiện anốt
UA và XT của GCE trần
là không đángđối
kể.với UA tàu
Trên và XT
hợplàlệ.
Ngược lại, Ipa của rGO/GCE tăng đáng kể lên 113,1 ± 5,5 μA đối với trary, Ipa của rGO/GCE tăng đáng kể
lên 113,1 ± 5,5 µA đối với UA và 93,1 ± 5,8 µA

UA và 93,1 ± 5,8 μA cho XT. GNP/rGO-CNT/GCE (155,0 ± 4,4 μA đối với UA và 129,4 ± 3,7 đối
với XT. GNP/rGO-CNT/GCE (155,0 ± 4,4 µA đối với UA và 129,4 ± 3,7 µA đối với XT) cho thấy
μA cho XT) cho thấy giá trị Ipa cao hơn GCE, rGO/GCE trần và rGO-CNT/GCE (giá trị Ipa
cao hơn 139,5 so với GCE trần, rGO/GCE và rGO-CNT/GCE trần (139,5 ± 9,2 µA đối với UA
± 9,2 μA đối với UA và 115,9 ± 6,0 μA đối với XT). Ảnh SEM và phổ EDX được hiển thị
trong và 115,9 ± 6,0 µA cho XT). Đã xác nhận ảnh SEM và phổ EDX hiển thị trong Hình S2
Hình S2 xác nhận rằng GNP/rGO-CNT bao gồm carbon, oxy và vàng. Hiệu quả là GNP/rGO-CNT bao gồm carbon,
oxy và vàng. Diện tích bề mặt hiệu quả cho
diện tích bề mặt của mỗi điện cực biến tính được tính bằng phương trình
Randles Sevcik. Mỗi điện cực biến tính được tính bằng phương trình Randles Sevcik [25,34]
[25,34] từ các đường cong CV thu được khi sử dụng 2 mM [Fe(CN)6] 3 /4 ở các tốc độ quét khác nhau
đường cong CV thu được khi sử dụng 2 mM [Fe(CN)6]3 /4 ở các tốc độ quét khác nhau (10–100 mV/s)
(10–100 mV/s) (Hình S3). Kết quả là diện tích bề mặt hiệu dụng của GCE, rGO/GCE trần, (Hình S3). Kết
quả là diện tích bề mặt hiệu dụng của GCE trần, rGO/GCE, rGO-CNT/GCE,
rGO-CNT/GCE và GNP/rGO-CNT/GCE lần lượt là 0,068, 1,205, 1,70 và 1,80 cm2 , respec-
và GNP/rGO-CNT/GCE lần lượt là 0,068, 1,205, 1,70 và 1,80 cm2 , tương ứng. Điều
này ngược lại. Kết quả này chỉ ra rằng GNP/rGO-CNT/GCE có thể cải thiện bề mặt hiệu
quả . Kết quả này chỉ ra rằng GNP/rGO-CNT/GCE có thể cải thiện diện tích bề mặt hiệu quả và
diện tích và tăng cường sự chuyển giao điện tử do cấu trúc 3D của nanocompozit rGO-CNT- tăng cường
sự chuyển giao điện tử do cấu trúc 3D của nanocompozit rGO-CNT với
vị trí có độ dẫn điện được tăng cường và GNP có hoạt tính xúc tác điện cao [28]. Epa
tăng cường độ dẫn điện và GNP với hoạt tính xúc tác điện cao [28]. Giá trị Epa của
giá trị GNP/rGO-CNT/GCE lần lượt là 0,28 và 0,68 V đối với UA và XT, chỉ ra rằng- GNP/rGO-CNT/GCE
lần lượt là 0,28 và 0,68 V đối với UA và XT, cho thấy rằng
ing rằng có thể đạt được sự phát hiện đồng thời UA và XT một cách hiệu quả mà không cần bất kỳ sự phát
hiện đồng thời nào của UA và XT có thể đạt được một cách hiệu quả mà không cần bất kỳ sự tách biệt nào
tách hoặc tiền xử lý.
hoặc tiền xử lý.

Hình
Hình 3. 3.
(a) (a) Đường
Đường congcong vônsóng
vôn kế kế sóng
vuông vuông
và (b)và (b)
giá trịgiá trịđiện
dòng dòng
cựcđiện
đại cực
anốtđại anốt
(Ipa) của(Ipa) của cacbon
điện cực thủy tinh
thủy trần
tinh
oxit trần
trên GCE(GCE), oxit graphene
(rGO/GCE), khử trên
khử graphene GCE (rGO/GCE),
oxit-ống điện cựctrên
nano nanocompozit graphene oxit-carbon khử
GCE (rGO-CNT/GCE) (GCE) ), khử ống
và nanocompozit graphene

nano carbon kết hợp hạt nano vàng trên GCE (rGO-CNT/GCE ) và kết hợp hạt nano vàng
rGO-CNT/GCE (GNP/rGO-CNT/GCE)
rGO-CNT/GCE trong
(GNP/rGO-CNT/GCE) PBS
trong (0,1
PBS M, M,
( 0,1 pH pH
7,4) chứa
7,4) 25 25
chứa μM µM
axit uric
axit (UA)
uric và và
(UA)
25 µM
μM xanthine
xanthine (XT)
(XT) (n
(n == 3).
3). Hình
Hình nhỏ
nhỏ hiển
hiển thị
thị biểu
biểu đồ
đồ thu
thu phóng
phóng cho
cho GCE
GCE trần.
trần. (c)
(c) Đường
Vôn kế cong
tuần vôn
hoàn
kế25
tuần hoàn
các đường cong GNP/rGO-CNT/GCE ở các tốc độ quét khác nhau (10–100 mV/s) trong PBS (0,1 M, pH 7,4) chứa GNP/rGO-
CNT/GCE ở các tốc độ quét khác nhau (10–100 mV/ s) trong PBS (0,1 M, pH 7,4) có chứa
vào 25 μM UA và 25 μM XT. (d) Các sơ đồ tương ứng của nhật ký Ipa so với tốc độ quét nhật ký (v) cho UA và XT
25 µM UA và 25 µM XT. (d) Các sơ đồ tương ứng của nhật ký Ipa so với tốc độ quét nhật ký (v) cho UA và XT của
của GNP/rGO-CNT/GCE.
GNP/rGO-CNT/GCE.

Ảnh hưởng của tốc độ quét lên Ipa của UA và XT trong GNP/rGO–
CNT/GCE cũng
được kiểm tra bằng CV ở các tốc độ quét khác nhau, từ 10 đến 100 mV/s. Như được hiển thị trong Hình 3c,
phản hồi hiện tại của 25 µM UA và 25 µM XT đồng thời tăng lên với mức tăng

ở tốc độ quét. Giá trị nhật ký Ipa cho thấy mối quan hệ tuyến tính với tốc độ quét nhật ký (v) trong phạm vi

trong số 10~100 mV/s (log Ipa = 0,854 log v + 0,6185, R2 = 0,9985 đối với UA; log Ipa = 0,7808 log v +
Machine Translated by Google
Cảm biến hóa học 2023, 10, x ĐỂ ĐÁNH GIÁ ĐÁNH GIÁ 7 trên 13

7 trên 13
Cảm biến hóa học 2023, 11, 185 Ảnh hưởng của tốc độ quét lên Ipa của UA và XT trong GNP/rGO–CNT/GCE cũng được kiểm tra

bằng CV ở các tốc độ quét khác nhau, từ 10 đến 100 mV/s. Như được hiển thị trong Hình 3c, các
phản hồi hiện tại của 25 μM UA và 25 μM XT đồng thời tăng lên khi tốc độ quét tăng lên. Giá trị
log Ipa cho thấy mối quan hệ tuyến tính với tốc độ quét log (v) trong phạm vi 1,1389, R2 = 0,997
đối với XT) (Hình 3d). Những kết quả này chỉ ra rằng một chất điều khiển hấp phụ
là 10~100 mV/s (log Ipa = 0,854 log v + 0,6185, R2 = 0,9985 đối với UA; log Ipa = 0,7808 log v
+ quá trình đã xảy ra đối với quá trình oxy hóa đồng thời UA và XT [24,27,35].
1,1389, R2 = 0,997 đối với XT) (Hình 3d). Những kết quả này chỉ ra rằng một quá trình kiểm soát
sự hấp phụ đã xảy ra đối với quá trình oxy hóa đồng thời UA và XT [24,27,35].
3.2. Tối ưu hóa để phát hiện đồng thời UA và XT bằng GNP/rGO-CNT/GCE

ĐộTối
3.2. pH ưu
của
hóachất điện
để phát phân
hiện đồnghỗ trợUA có
thời và thể có GNP/rGO-CNT/GCE
XT bằng ảnh hưởng đáng kể đến hiệu suất điện hóa
quá trình oxy hóa XA và UA [35,36]. Vì vậy, chúng tôi đã nghiên cứu ảnh hưởng của pH đến quá trình oxy hóa
Độ pH của chất điện phân hỗ trợ có thể có ảnh hưởng đáng kể đến phản ứng dòng điện hóa
củaquá
UA và XT tại
trình oxy GNP/rGO-CNT/GCE bằng cách
hóa XA và UA [35,36]. Do ghi
đó,lại các tôi
chúng đường cong SWV
đã nghiên từ ảnh hưởng của pH đến quá
cứu
phản
trình oxyứng
hóa hiện
pH từ tại
5,0 của UA và
đến 8,0 XT PBS
trong tại0,1
GNP/rGO-CNT/GCE
M chứa 25 µM UA bằng
và 25cách
µM XTghi lại4a).
(Hình cácNhư
đường
thể hiện trong

cong
Độ SWV từ 5,0
pH từ Hình
đến4b,
8,0Ipa của PBS
trong UA 0,1
tăngM khi
chứatăng pH UA
25 μM lên
và tới 7,4.
25 μM XT Sau đó 4a).
(Hình nó giảm
Như ởthể
mức cao hơn
Hình
hiện 4b, pH
ở độ Ipa(8,0).
của UA Ảnh
tănghưởng
khi tăng
nàypHcủa
lên pH
tớilên
7,4.Ipa
Saucủa
đó nó
UA giảm ở pHlà
có thể caodohơn (8,0).
thực ẢnhUAhưởng
tế là bị khử proton
phụnày
kémcủa pHquả
hiệu lêntrên
Ipa của UA có thể làdodotĩnh
GNP/rGO-CNT/GCE thựcđiện
tế là bị khử proton ở pH cao hơn (8,0) được hấp
UA ở độ pH cao hơn (8,0) được hấp phụ kém hiệu quả trên GNP/rGO-CNT/GCE do lực đẩy điện [35].
Ipa của XT không thay đổi trong khoảng pH từ 6,0– 8,0. Vì vậy, chúng tôi
lực đẩy tĩnh [35]. Ipa của XT không thay đổi trong khoảng pH từ 6,0–8,0. Do đó, chúng tôi đã
chọn pH 7,4 làm độ pH tối ưu để phát hiện đồng thời UA và XT. Hơn thế nữa,
đã chọn pH 7,4 làm độ pH tối ưu để phát hiện đồng thời UA và XT. Hơn nữa, như trong Hình 4c,
Epa cho thấy mối quan hệ tuyến tính với độ pH (Epa = 0,0858 pH +
được hiển thị trong Hình 4c, Epa cho thấy mối quan hệ tuyến tính với độ pH (Epa = 0,0858 pH +
0,9289, 0,9289, R2 = 0,991 đối với UA; Epa = 0,0733 pH + 1,2396, R2 = 0,9917 đối với XT). Epa đã chuyển đến
R2 = 0,991 đối với UA; Epa = 0,0733 pH + 1,2396, R2 = 0,9917 đối với XT). Epa chuyển sang điện
thế âm khi độ pH tăng cho cả UA và XA (Hình 4c), cho thấy rằng
thế với sự gia tăng độ pH cho cả UA và XA (Hình 4c), cho thấy rằng sự chuyển
proton và proton xảy ra trong phản ứng oxy hóa của UA và XT [19,26,27]. Là độ dốc cho
chuyển giao xảy ra trong phản ứng oxy hóa của UA và XT [19,26,27]. Vì độ dốc của UA (85,8 UA
(85,8 mV/pH)
mV/pH) và và
XT XT (73,3
(73,3 mV/pH)
mV/pH) gầngần
vớivới
giágiá
trịtrị
lý lý thuyết
thuyết củacủa Nernsttrình Nernst , chúng tôi suy ra
phương
chúng
rằng tôi oxy
quá trình suyhóa
raUArằng
và XAquá trình
có liên quanoxy
đến hóa của thức
một đẳng UAvà XA có liên quan đến số
lượng
protonproton và electron
và electron—hai proton bằng
và hainhau— hai[21,25,36,37].
electron proton và hai electron
Do đó, [21,25,36,37].
cơ chế oxy hóa UA và XT có Như vậy,
cơthể
chế oxyđềhóa
được xuấtUA và Hình
trong XT cóS4.thể được đề xuất trong Hình S4.

HìnhĐường
4. (a) 4. (a)cong
Đường
vôn cong vôn vuông
kế sóng kế sóng vuông
(SWV) (SWV)
của của vật
vật liệu liệu nanocompozit
nanocompozit tái hợp hạt
tái tạo graphene nano vàngtái
oxit-cacbon Hình
hợp hạt
nano vàng trên điện cực cacbon thủy tinh (GNP/rGO- sản xuất graphene oxit-ống nano cacbon
nanocompozit trên điện cực cacbon thủy tinh (GNP/rGO- CNT/GCE) với sự có mặt của 25 µM axit uric (UA) và
xanthine (XT) trong PBS (0,1 M, pH 7,4) với vari- CNT/GCE) với sự hiện diện của 25 µM axit uric
(UA) và xanthine (XT) trong PBS (0,1 M, pH 7,4) với nhiều loại
ous pH (5,0, 6,0, 7,0, 7,4, 8,0) ở phạm vi điện thế từ 0,0 đến 1,0 V (so với Ag/AgCl). Độ pH tương
ứng đồ
(5,0,
thị 6,0, 7,0,Dòng
của (b) 7,4,điện
8,0)cực
ở khoảng điện
đại anốt thế so
(Ipa) từ với
0,0 pH
đếnvà1,0
(c)V Thế
(so năng
với Ag/AgCl). Các (Epa)
cực đại anốt lô tương ứng
so với pH

của UA (b) Dòng điện cực đại anốt (Ipa) so với pH và (c) Thế năng cực đại anốt ( Epa) so với pH của UA và XT của

GNP/rGO-CNT/GCE. (d) Đường cong SWV của GNP/rGO-CNT/GCE trong PBS (0,1 M, pH 7,4) có chứa
25 µM UA và XT với thời gian tích lũy khác nhau (1, 2, 3, 4, 5) ở dải điện thế từ 0,0 đến 1,0 V
(so với Ag/AgCl). (e) Ảnh hưởng của thời gian tích lũy lên Ipa của UA và XT tại GNP/rGO-CNT/GCE.

Tiếp theo, chúng tôi đã tối ưu hóa thời gian tích lũy để đạt được hiệu suất tốt hơn cho việc phát

hiện đồng thời UA và XT. Như có thể thấy trong Hình 4d, e, giá trị Ipa của UA và XT

tăng mạnh với thời gian tích lũy tăng lên cho đến 4 phút. Ipa cao hơn của UA
Machine Translated by Google

và XT của GNP/rGO-CNT/GCE. (d) Đường cong SWV của GNP/rGO-CNT/GCE trong PBS (0,1 M, pH 7,4) chứa
25 μM UA và XT với thời gian tích lũy khác nhau (1, 2, 3, 4, 5) ở phạm vi tiềm năng từ 0,0 đến
1,0 V (so với Ag/AgCl). (e) Ảnh hưởng của thời gian tích lũy lên Ipa của UA và XT ở mức GNP/rGO-
Cảm biến hóa học 2023, 11, 185 8 trên 13
CNT/GCE.

Tiếp theo, chúng tôi đã tối ưu hóa thời gian tích lũy để đạt được hiệu suất tốt hơn
cho việc phát hiện đồng thời UA và XT. Như có thể thấy trong Hình 4d, e, giá trị Ipa của
UA và XT và XA có thể là do chúng có khả năng hấp phụ lớn hơn trên GNP/rGO-CNT/GCE. Tuy nhiên, Ipa
tăng
giá trị của mạnh
UA và với thời
XA trở nêngian
khôngtích lũy 5tăng
đổi sau phút lên cho
do độ bãođến
hòa 4bềphút. Ipa cao
mặt. Hành hơn của UA và
vi này
XA có thể là do chúng có khả năng hấp phụ lớn hơn trên GNP/rGO-CNT/GCE. Tuy nhiên, giá trị
Ipa phù hợp với quá trình kiểm soát sự hấp phụ ở bề mặt điện cực. Vì thế,
của UA và XA trở nên không đổi sau 5 phút do độ bão hòa bề mặt. Hành vi này là thời gian
tích lũy để hấp phụ tối ưu được chọn ở mức 4 phút.
phù hợp với quá trình kiểm soát hấp phụ ở bề mặt điện cực. Vì vậy, thời gian tích lũy để
hấp phụ tối ưu được chọn là 4 phút.
3.3. Hiệu suất phân tích của GNP/rGO-CNT/GCE để phát hiện đồng thời UA và XT

Chúngtích
phân tôi của
đã nghiên cứu hiệu suất
GNP/rGO-CNT/GCE cảm hiện
để phát biến đồng
của GNP/rGO-CNT/GCE
thời UA và XT để khử đồng thời 3,3. Hiệu suất
sự hoạt động
Chúngcủa
tôiUA
đãvà XT. Đầu
nghiên cứu tiên, SWV cảm
hiệu suất được thực
biến của hiện bằng cách để
GNP/rGO-CNT/GCE thay
khửđổi nồng
đồng độ UA (0,
thời
1,56,sự
3,125, 6,25,của
hoạt động 12,5, 25,0
UA và XT. µM)
Đầu với sựSWV
tiên, có được
mặt của 12,5
thực hiệnµMbằng
XT. cách
Như thay
đượcđổi
hiển thị
nồng độtrong
UA (0,Hình 5a,
1,56,
Ipa của 3,125, 6,25, tăng
GNP/rGO-CNT/GCE 12,5, 25,0
khi μM)
nồng độvới
UA sự có mặt
tăng. của 12,5
Sự thay đổi μM XT. Như được hiển thị trong
GCE làHình 5a,tính
tuyến Ipa với
của nồng
GNP/rGO-CNT/GCE
độ UA trongtăng khi từ
khoảng nồng độ UA tăng. Sự thay đổi Ipa của GNP/rGO-CNT/
0 đến
25,0 Ipa của GNP/rGO-CNT/GCE
µM (R2 = 0,995), hiển tuyến
thị tính với nồng
độ nhạy độ µA/µM
5,518 UA trong khoảng
UA. Giới từ 0 đến
hạn phát25,0 μM thấp
hiện (R2 = hơn
0,995), cho thấy độ nhạy 5,518 μA/μM UA. Giới hạn phát hiện thấp hơn là 910 nM dựa trên tỷ
lệ tín hiệu trên nhiễu là 3 (S/N = 3). Tiếp theo, những thay đổi về Ipa của
910 nM dựa trên tỷ lệ tín hiệu trên nhiễu là 3 (S/N = 3). Tiếp theo, sự thay đổi Ipa của
GNP/rGO-CNT/GCE được phân tích bằng cách thay đổi nồng độ XT (0, 3.125, 6.25,
GNP/rGO-CNT/GCE được phân tích bằng cách thay đổi nồng độ XT (0, 3,125, 6,25,
12,5, 25 µM) trong dung dịch hỗn hợp chứa 6,25 µM UA. Như được hiển thị trong Hình 5b, Ipa của
12,5, 25 μM) trong dung dịch hỗn hợp chứa 6,25 μM UA. Như được hiển thị trong Hình 5b, Ipa
GNP/rGO-CNT/GCE cũng tăng khi nồng độ XT tăng. Sự thay đổi trong
của GNP/rGO-CNT/GCE cũng tăng khi nồng độ XT tăng. Sự thay đổi Ipa của GNP/rGO-CNT/GCE có
mối quan hệ tuyến
trong tínhGNP/rGO-CNT/GCE
Ipa của với nồng độ XT trong khoảng
có mối quan hệ tuyến tính với nồng độ XT trong
khoảng từ 0 đến 25,0 µM (R2 = 0,995), với độ nhạy 2,888 µA/µM XT và giới hạn phát hiện
từ 0 đến 25,0 μM (R2 = 0,995), với độ nhạy 2,888 μA/μM XT và giới hạn phát hiện là 2,57 µM.
Cuối cùng, SWV μM.
là 2,57 được thựccùng,
Cuối hiện bằng cách thay
SWV được thựcđổi nồngbằng
hiện độ UA và XT
cách từ 0
thay đổi đồng thời nồng độ
UA và0 XT
đếntừ25,0
25,0μMµM. Nhưthời.
đồng đượcNhư
hiểnđược
thị trong Hìnhtrong
hiển thị 5c, Ipa
Hìnhthay
5c,đổi
Ipatuyến
thay tính tùy thuộc vào
đổi tuyến
tính nồng
tùy thuộc
độ UA vào nồng
và XT. Độ độ UA đối
nhạy và XT.
với Độ
UA nhạy đối
(5,376 với UA,
μA/μM UA (5,376 µA/µM và
R2 = 0,988) UA,(3,275
R2 = 0,988)
µA/µM và XT
XT, R2
XT =(3,275
0,9969) tương
μA/μM XT, R2tự như độ tương
= 0,9969) nhạy của từnggiá
tự như UA trị
hoặc XTUAriêng
của lẻ.riêng
hoặc XT Vì vậy,
lẻ. Vì vậy,

có khảGNP/rGO-CNT/GCE
năng phát hiệncóđồng
khả thời
năng và
phát hiện
phát đồng
hiện thời
định và phát hiện định lượng. GNP/rGO-CNT/GCE
lượng.
bằng các
cách tách cáchđỉnh
táchoxy
cáchóa
đỉnh
ra oxi
khỏihóa ra khỏi nhau. bằng
nhau.

Hình 5. (a) Đường cong vôn kế sóng vuông (SWV) và đồ thị thay đổi dòng điện cực đại anốt

( Ipa) so với nồng độ axit uric (UA) trên graphene khử được kết hợp hạt nano vàng
tổ hợp nano ống nano oxit-cacbon trên điện cực cacbon thủy tinh (GNP/rGO-CNT/GCE) ở
nồng độ khác nhau của UA (0, 1,56, 3,125, 6,25, 12,5, 25,0 µM) khi có mặt 12,5 µM xanthine
(XT) trong PBS (0,1 M, pH 7,4) ở khoảng điện thế từ 0,0 đến 1,0 V (so với Ag/AgCl) (n = 5). (b) SWV

các đường cong và đồ thị của Ipa so với nồng độ XT (n = 5) trên GNP/rGO-CNT/GCE ở các mức khác nhau
nồng độ XT (0, 3,125, 6,25, 12,5, 25 µM) với sự hiện diện của 6,25 µM UA trong PBS (0,1 M, pH 7,4) tại

cùng một điều kiện. (c) Đường cong SWV và đồ thị Ipa so với nồng độ UA và XT (n = 3) trên
GNP/rGO-CNT/GCE ở các nồng độ khác nhau của cả UA và XT (0, 3,125, 6,25, 12,5, 25 µM) tại
cùng một điều kiện.
Machine Translated by Google

Cảm biến hóa học 2023, 11, 185 9 trên 13

So với các kết quả trước đây của các phương pháp điện hóa khác để đo đồng thời
UA và XT, hiệu suất cảm biến và tình trạng của GNP/rGO-CNT/GCE của chúng tôi
được tóm tắt trong Bảng 1. Mặc dù một số điện cực biến tính khác có một số ưu điểm, chẳng
hạn như LOD thấp và dải tuyến tính rộng, GNP/rGO-CNT/GCE đã chuẩn bị sẵn
cho thấy hiệu suất tốt về độ nhạy cao ở pH sinh lý, có thể
dễ dàng áp dụng để phân tích các chất lỏng sinh học như nước bọt và huyết thanh. Hơn nữa, nó có một

lợi thế bổ sung do dễ dàng chuẩn bị cấu trúc 3D mà không cần quy trình phức tạp.

Bảng 1. So sánh hiệu suất phân tích giữa cảm biến GNP/rGO-CNT/GCE và các cảm biến khác

GCE được sửa đổi GO hoặc rGO để phát hiện UA và XT.

LOD
số 8

Điện cực Phạm vi tuyến tính Độ nhạy Mẫu thật

chất phân tích pH hoạt động Tham chiếu

(µM) (µM) (µA·µM 1·cm 2) Các ứng dụng

UA 0,3–80 0,16 16:31 Máu người

6,6 [21]
PPV 1/C-MWCNT 2/GCE huyết thanh
XT 0,1–100 0,05 15.09

0,1–800 0,199 1,73 Huyết thanh người

7,0 [25]
Au-PEDOT-fMWCNT 3/GCE và nước tiểu, Cá
0,05–175 0,024 14:31 chiết xuất

UA 0,1–100 0,04 -
5,5 Huyết thanh người [35]
MWCNT/GCE
XT 0,02–20 0,01 -

UA 0,42–11,87 0,005 122 Huyết thanh người

5.0 [34]
Nano-B-CeO2 4/GCPE 5 và nước tiểu
XT 0,07–2,02 0,002 449

UA 20–120 0,088 -
Huyết thanh người
7.2 [20]
ERGO 6/ĐÃ 7/GCE và nước tiểu
XT 10–60 0,11 -

UA 0,1–10 0,05 5.482

6,5 Nước tiểu người [19]
Poly(l-Arginine)/ERGO/GCE
XT 0,1–10 0,05 7.590

UA 2–
10 0,767 0,145 (µA·µM 1 )
CoFe2O4/rGO/GCE 5.0 Nước tiểu người [24]
XT 2–
10 0,650 0,126 (µA·µM 1 )

UA 0,08–400 0,03 0,5705 (Nhật ký C (M)

so với Nhật ký I (µA))
3.0 Nước tiểu người [36]
Poly(xanh methylen)/ERGO/GCE
XT 0,1–400 0,05 0,4832 (Nhật ký C (M)
so với Nhật ký I (µA))

đồng pha tạp B,N UA 0,003–3 0,9 (nM) 1.908

7,0 Huyết thanh người [27]
XT 0,0003–3 0,09 (nM) 0.846
rGO/GNP/poly(L-cysteine)/GCE
UA 1,56–25 0,910 78,11 Nước bọt của con người
3D GNP/rGO-CNT/GCE 7.4 Công việc này
XT 3,13–25 2,573 40,88 và huyết thanh

1 2 3 Âu-
PPV: poly(pyrocatechol tím); C-MWCNT: ống nano carbon đa vách có chức năng carboxyl;
PEDOT-fMWCNT: poly-3,4-ethylenedioxythiophene được trang trí bằng vàng nano ổn định MWCNT:
4 5
nanocompozit polyme axit p-toluenesulfonic; GCPE:Nano-B-CeO2:
cacbon thủy ceria
tinh pha tạp nano-boron;
6 7
dán điện cực; độ
ERGO:
nhạyoxit
là graphene khử điện hóa; HDA: 1,6-hexadiamin; số 8

tính toán bằng cách sử dụng diện tích điện cực hình học.

Để đánh giá tính chọn lọc của GNP/rGO-CNT/GCE, chúng tôi đã so sánh phản ứng SWV của
25 µM UA và 25 µM XT cùng với các loại có khả năng gây nhiễu khác, bao gồm 5 µM
DA, 100 µM CA, 100 µM glu và 100 µM AA. Như được hiển thị trong Hình 6a, giá trị Ipa của UA và
XT không thay đổi khi thêm vào từng loài gây nhiễu. Kết quả này chỉ ra rằng
GNP/rGO-CNT/GCE có độ chọn lọc tốt để phát hiện đồng thời UA và XT
mà không có bất kỳ tác động can thiệp nào. Hơn nữa, độ tái lập của GNP/rGO-CNT/GCE là
được nghiên cứu bằng cách đo phản ứng SWV với 25 µM UA và 25 µM XT sử dụng 10 điện cực
vào cùng một ngày chế tạo và 5 điện cực vào các ngày chế tạo khác nhau.
Độ lệch chuẩn tương đối (RSD) của 10 điện cực GNP/rGO-CNT/GCE là 2,3%
đối với UA và 2,9% đối với XT (Hình 6b). RSD của 5 điện cực GNP/rGO-CNT/GCE
là 2,3% đối với UA và 3,4% đối với XT (Hình S5). Vì vậy, GNP/rGO-CNT/GCE là
có khả năng tái sản xuất cao.
Machine Translated by Google được
Cảm biến hóa học 2023, 11, 185
nghiên cứu bằng cách đo phản ứng SWV với 25 μM UA và 25 μM XT bằng cách sử dụng 10 điện
cực trong cùng một ngày chế tạo và 5 điện cực vào các ngày chế tạo khác nhau.
Độ lệch chuẩn tương đối (RSD) của 10 điện cực GNP/rGO-CNT/GCE là 2,3% đối với UA và 2,9% đối
với XT (Hình 6b). RSD của năm điện cực GNP/rGO-CNT/GCE là 2,3% đối với UA và 3,4% đối với XT
10 trên 13
(Hình S5). Do đó, GNP/rGO-CNT/GCE có khả năng tái sản xuất cao.

Hình
Hình 6.
6. (a)
(a) Kết
Kết quả
quả xét
kiểmnghiệm
tra độđộchọn
chọnlọc
lọccủa
củaGNP/rGO-CNT/GCE
GNP/rGO-CNT/GCEbằng
bằngcách
cáchđođogiá
giátrị
trịIpa
Ipacủa
củaSWV
SWVcho
đối với 25
μM UA và
trong PBS25(0,1
μM XT
M, trong PBSkhi
pH 7,4) (0,1 M, tồn
cùng pH 7,4) khi các
tại với cùngchất
tồn gây
tại nhiễu
các loài
khácgây nhiễu khác 25 µM UA và 25 µM XT
bao
lập gồm
bao 5gồm
μM 5DA,
µM 100
DA, μM
100CA,
µM 100
CA, μM
100glu
µM và
glu100
và μM
100AAµM(nAA= (n
3).= (b)
3). Kết
(b) quả
Kết thử
quả nghiệm độ độ
kiểm tra táitái lập
của GNP/rGO-CNT/GCE với 10 điện cực riêng lẻ sử dụng Ipa của SWV đến 25 µM UA và XT trong PBS
của GNP/rGO-CNT/GCE với 10 điện cực riêng lẻ sử dụng Ipa của SWV đến 25 µM UA và XT trong PBS
(0,1M, pH 7,4). (c) Kết quả kiểm tra độ ổn định của GNP/rGO-CNT/GCE bằng cách đo giá trị Ipa của SWV cho
(0,1 M, pH 7,4). (c) Kết quả kiểm tra độ ổn định của GNP/rGO-CNT/GCE bằng cách đo giá trị Ipa của SWV cho
25 μM UA và 25 μM XT sau 28 ngày bảo quản ở 4°C. SWV được thực hiện ở phạm vi tiềm năng
25 µM UA và 25 µM XT sau 28 ngày bảo quản ở 4 C. SWV được thực hiện ở phạm vi tiềm năng
từ 0,0 đến 1,0 V (so với Ag/AgCl) (n = 3).
từ 0,0 đến 1,0 V (so với Ag/AgCl) (n = 3).

Độ ổn định của GNP/rGO-CNT/GCE được kiểm tra dựa trên phản hồi của SWV đối với 25 Độ ổn
định của GNP/rGO-CNT/GCE được kiểm tra dựa trên phản hồi của SWV đối với
μM UA và XT trong quá trình bảo quản trong nước cất ở 4°C trong tối đa 28 ngày. Như thể hiện ở 25
µM UA và XT trong quá trình bảo quản trong nước cất ở 4 C trong tối đa 28 ngày. Như thể hiện trong
Hình 6c, các giá trị Ipa hiển thị 94,0% Ipa ban đầu cho UA và 93,9% Ipa ban đầu cho XT sau
Hình 6c, các giá trị Ipa hiển thị 94,0% Ipa ban đầu cho UA và 93,9% Ipa ban đầu cho XT sau
28 ngày lưu trữ. Điều này cho thấy cảm biến GNP/rGO-CNT/GCE được chế tạo có thời gian lưu
trữ là 28 ngày. Điều này chỉ ra rằng cảm biến GNP/rGO-CNT/GCE được chế tạo có
ổn
ổn định
địnhtốt
tốtmàmàkhông bị bị
không ô nhiễm bề mặt
ô nhiễm trong
bề mặt quá trình
trong bảo quản.
quá trình bảo quản.

3.4.
3.4. Phân
Phântích
tíchmẫu thực
mẫu thực
Để xáctính
minh minhkhả
tính
thikhả
củathi củasửviệc
việc dụngsửGNP/rGO-CNT/GCE
dụng GNP/rGO-CNT/GCE
để phátđểhiện
phátđồng
hiệnthời
đồng thời Để xác
UA và XT,
được ứng nó được
dụng vào áp dụng
phân để mẫu
tích phânthực
tíchbằng
mẫu phương
thực bằng phương
pháp pháp thêm chuẩn. của UA và XT,
thêm chuẩn.
Bảng
Bảng 22 thể
thể hiện
hiện kết
kết quả
quả xét
xét nghiệm
nghiệm độ
độ phục
phục hồi
hồi của
của UA
UA và
và XT
XT trong
trong nước
nước bọt
bọt người
người (n
(n == 5)
5) và
và huyết
huyết thanh
thanh

(n
mẫu= hu-
5) mẫu
(n =thu
5) được
thu được
bằng bằng
GNP/rGO-CNT/GCE
GNP/rGO-CNT/GCE
đối với
cho các
các mẫu
mẫu tăng
tăng đột
đột biến
biến UA
UA và
và XT.
XT. Trong
TRONG các
nước
91,9 nước
bọt của
bọtcon
củangười,
con người,
cảm biến
cảm này
biếntạo
nàyratạo
khảranăng
khả thu
nănghồi
thutrong
hồi trong
khoảngkhoảng
từ 91,6
từ đến
91,6109,0%
đến 109,0%
đối với
đốiUAvới
và UA và
91,9107,8%
đến đến 107,8% cho Trong
cho XT. XT. Trong huyết
huyết thanh
thanh người,
người, tỷ thu
tỷ lệ lệ phục
hồi hồi
đượcđược
tìm tìm
thấythấy là 96,1
là 96,1 đếnđến 108,9%
108,9%
đối
hợp với
với UA
UA và
và 94,3
94,3 đến
đến 103,8%
103,8% đối
đối với
với XT.
XT. Kết
Kết quả
quả cho
cho thấy
thấy GNP/rGO-CNT/GCE
GNP/rGO-CNT/GCE của
của chúng
chúng tôi
tôi phù
Cảm có
sor biến
thể có thểsửđược
được dụng sử
để dụng để phân
phân tích tích
UA và UA và chất
XT trong XT trong chấthọc
lỏng sinh lỏng sinh
thực tế. học thực.

Bảng 2. Xác định đồng thời UA và XT trong nước bọt người (n=5) và mẫu huyết thanh

(n = 5).

Đã thêm (µM) Đã tìm thấy (µM) Sự hồi phục (%)

Tiêu đề 1
UA XT UA XT UA XT

Nước bọt 1 10 10 10,90 ± 0,53 9,19 ± 0,96 109,0 91,9

Nước bọt 2 10 10 10,05 ± 0,44 10,78 ± 0,62 100,5 107,8
Nước bọt 3 10 10 10,14 ± 0,65 9,37 ± 0,27 101,4 93,7
Nước bọt 4 10 10 9,16 ± 0,19 10,59 ± 1,67 91,6 105,9
Nước bọt 5 10 10 9,26 ± 0,27 10,00 ± 0,69 92,6 100,0

Huyết thanh 1 10 10 9,61 ± 0,39 9,47 ± 0,57 96,1 94,7

Huyết thanh 2 10 10 10,0 ± 1,54 9,43 ± 1,99 100,3 94,3
Huyết thanh 3 10 10 10,2 ± 0,28 9,56 ± 0,31 101,5 95,6
Huyết thanh 4 10 10 9,93 ± 0,72 10,20 ± 0,95 99,3 102.0
Huyết thanh 5 10 10 10,9 ± 0,79 10,38 ± 0,54 108,9 103,8

Ba phép đo lặp lại được thực hiện cho mỗi mẫu.

Machine Translated by Google

Cảm biến hóa học 2023, 11, 185 11 trên 13

4.Kết luận

Tóm lại, chúng tôi đã chứng minh rằng việc sử dụng vật liệu nano GNP / rGO-CNT vĩ
mô 3D được điều chế đơn giản bằng phương pháp lắng đọng điện hóa một bước với
phương pháp đồng khử có thể phát hiện đồng thời UA và XT. GNP/rGO-CNT/GCE có diện
tích bề mặt cao và khả năng truyền electron nhanh nhờ nanocompozit 3D rGO-CNT và hoạt
tính xúc tác điện cao do chứa một lượng nhỏ GNP. Kết quả là GNP/rGO-CNT/GCE này cho
thấy độ nhạy và độ chọn lọc cao với độ ổn định tuyệt vời và khả năng tái tạo tốt ở pH
trung tính. Việc phát hiện đồng thời UA và XT trong nước bọt và huyết thanh người
bằng GNP/rGO-CNT/GCE cũng có thể đạt được hiệu quả. Theo hiểu biết tốt nhất của chúng
tôi, việc phát hiện đồng thời UA và XT trong nước bọt của con người chưa được báo
cáo. Do đó, cảm biến GNP/rGO-CNT/GCE để phát hiện đồng thời UA và XT có thể được sử
dụng như một công cụ hiệu quả để chẩn đoán lâm sàng và quản lý bệnh gút bằng dịch cơ thể ngư

Tài liệu bổ sung: Các thông tin hỗ trợ sau có thể được tải xuống tại: https: //www.mdpi.com/
article/10.3390/chemosensors11030185/s1, Hình S1: Đường cong vôn kế tuần hoàn của quá trình khử
điện hóa một bước với sự lắng đọng đồng thời của graphene oxit (GO), ống nano carbon (CNT) và
HAuCl4 ·2H2O trong dung dịch đệm photphat 0,067 M (pH 7,4) ở dải thế từ +0,3 đến 1,5 V trong
10 chu kỳ ở tốc độ 50 mV/s. Hình nhỏ hiển thị hình ảnh chụp của GNP/rGO-CNT/GCE; Hình S2: (a)
Ảnh SEM và (b) Phổ EDX của GNP/rGO-CNT/GCE; Hình S3: (a) Đường cong vôn kế tuần hoàn của GNP/rGO-
CNT/GCE ở các tốc độ quét khác nhau (10–
100 mV/s) trong KCl 0,1 M chứa 2 mM Fe(CN)6 3 /4 . (b)
Biểu đồ tương ứng của dòng điện cực đại anốt (Ipa) so với căn bậc hai của tốc độ quét đối với
GCE, rGO/GCE, rGO-CNT/GCE và GNP/rGO-CNT/GCE trần. Diện tích bề mặt hiệu dụng của mỗi điện cực

được tính toán bằng phương trình Randles–Sevcik [Ip = (2,69 × 105 )
N
3/2 A D1/2 C v 1/2], trong đó Ip là cường độ dòng điện cực đại (µA), n là số electron trong
phản ứng (FIn = 1), A là diện tích bề mặt hiệu dụng của điện cực (cm2 ) , D là hệ số khuếch tán
1
của đầu dò oxi hóa khử trong dung ), C là nồng độ của đầu dò oxi hóa khử (2 mmol/L) và v là
dịch (7,6 × 10 6 cm2 s tốc độ quét (V/s); Hình S4: Cơ chế đề xuất cho quá trình oxy hóa điện
hóa axit uric (UA) và xanthine (XT) Hình S5: Phản ứng vôn kế sóng vuông của năm điện cực GNP/rGO-
CNT/GCE ở các ngày chế tạo khác nhau đối với 25 µM axit uric (UA) và 25 µM xanthine (XT).

Đóng góp của tác giả: Khái niệm hóa, G.-JL, KWM và YJL; Phương pháp luận, S.-HH; Xác thực, G.-JL, KWM và YJL;
Phân tích chính thức, S.-HH và G.-JL; Điều tra, YJL và KWM; Tài nguyên, YJL; Viết—chuẩn bị bản thảo gốc, G.-JL
và S.-HH; Viết—đánh giá và chỉnh sửa, YJL, KWM và G.-JL; Hình dung, S.-HH và G.-JL; Giám sát, G.-JL; Quản lý dự
án , G.-JL và YJL; Mua lại tài trợ, G.-JL và YJL Tất cả các tác giả đã đọc và đồng ý với phiên bản đã xuất bản
của bản thảo.

Tài trợ: Nghiên cứu này được hỗ trợ bởi khoản tài trợ của Quỹ Nghiên cứu Quốc gia do Chính phủ Hàn Quốc tài
trợ (số NRF-2021R1A2C1093825 cho GJL) và khoản tài trợ từ Quỹ Nghiên cứu Bệnh viện Bundang của Đại học Quốc gia
Seoul (số 21-2022-0021 cho YJL).

Tuyên bố của Hội đồng Đánh giá Thể chế: Nghiên cứu được thực hiện theo Tuyên bố Helsinki và được phê duyệt
bởi Hội đồng Đánh giá Thể chế của Bệnh viện Bundang thuộc Đại học Quốc gia Seoul (IRB số B-1911-577-303 vào
năm 2019).

Tuyên bố đồng ý có hiểu biết: Đã có được sự đồng ý từ tất cả các đối tượng tham gia vào nghiên cứu.

Tuyên bố về tính sẵn có của dữ liệu: Không áp dụng.

Xung đột lợi ích: Các tác giả tuyên bố không có xung đột lợi ích.

Người giới thiệu

1. Neogi, T.; Jansen, TLTA; Dalbeth, N.; Fransen, J.; Schumacher, nhân sự; Berendsen, D.; Nâu, M.; Choi, H.; Edwards, NL; Janssens, HJEM; et al.
Tiêu chí phân loại bệnh gút năm 2015: Sáng kiến hợp tác của Trường Cao đẳng Thấp khớp Hoa Kỳ/Liên đoàn Chống Thấp khớp Châu Âu. Viêm khớp
Rheumatol. 2015, 67, 2557–
2568. [Tham khảo chéo] [PubMed]
2. Safiri, S.; Kolahi, AA; Chữ thập, M.; Carson-Chahhoud, K.; Này, D.; Almasi-Hashiani, A.; Sepidarkish, M.; Ashrafi-Asgarabad, A.; Moradi-Lakeh,
M.; Mansournia, MA; et al. Tỷ lệ mắc, tỷ lệ mắc và số năm sống với tình trạng khuyết tật do bệnh gút và các yếu tố nguy cơ có thể quy cho
bệnh này ở 195 quốc gia và vùng lãnh thổ 1990–
2017: Phân tích có hệ thống về nghiên cứu gánh nặng bệnh tật toàn cầu năm 2017. Viêm khớp
Rheumatol. 2020, 72, 1916–
1927. [Tham khảo chéo] [PubMed]
Machine Translated by Google

Cảm biến hóa học 2023, 11, 185 12 trên 13

3. Park, JW; Ko, DJ; Yoo, JJ; Thường, SH; Cho, HJ; Kang, EH; Park, JK; Bài hát, YW; Lee, YJ Các yếu tố lâm sàng và kết quả điều trị liên quan đến thất bại trong việc phát

hiện tinh thể urat ở bệnh nhân viêm khớp gút cấp tính. Thực tập sinh J. Hàn Quốc. Med. 2014, 29, 361–369. [Tham khảo chéo] [PubMed]

4.
Schlesinger, N. Chẩn đoán và điều trị bệnh gút: Đánh giá nhằm hỗ trợ các bác sĩ chăm sóc ban đầu. Sau đại học Med. 2010, 122, 157–161.
[Tham khảo chéo] [PubMed]
5. FitzGerald, JD; Dalbeth, N.; Mikuls, T.; Brignardello-Petersen, R.; Guyatt, G.; Abeles, LÀ; Gelber, AC; Harrold, LR; Khanna, D.; Vua, C.; et al. Hướng dẫn quản lý

bệnh gút của Trường Cao đẳng Thấp khớp Hoa Kỳ năm 2020. Chăm sóc bệnh viêm khớp Res. 2020, 72, 744–760. [Tham khảo chéo] 6.

Löffler, W.; Fairbanks, L. Bệnh gút kháng trị—Nó có tồn tại không? Nucleoside Nucleotides Axit nucleic 2020, 39, 1410–1423. [Tham khảo chéo]

7. De Vera, MA; Marcotte, G.; Rai, S.; Galo, JS; Bhole, V. Tuân thủ thuốc trong bệnh gút: Đánh giá có hệ thống. Chăm sóc bệnh viêm khớp Res.

2014, 66, 1551–

1559. [Tham khảo chéo]

8. Tem, LK; Merriman, T.; Frampton, C.; Trương, M.; Wallace, M.; Thợ mỏ, JN; Dalbeth, N. Oxypurinol huyết tương là thước đo

tuân thủ trong các thử nghiệm lâm sàng. Ann. Thấp khớp. Dis. 2018, 77, 313–314. [Tham khảo chéo]
9. Cicero, AFG; Fogacci, F.; Cincione, RI; Tocci, G.; Borghi, C. Tác dụng lâm sàng của thuốc ức chế Xanthine Oxidase ở bệnh nhân tăng axit uric máu. Med. Hoàng tử. Thực

hành. 2021, 30, 122–130. [Tham khảo chéo]

10. Triệu, JY; Lương, QL; Lạc, G.; Vương, Y.; Tả, Y.; Giang, M.; Yu, G.; Zhang, T. Chất chuyển hóa Purine trong bệnh gút và tăng axit uric máu không triệu chứng: Phân

tích bằng phương pháp quang phổ khối song song HPLC-electrospray. Phòng khám. Chem. 2005, 51, 1742–1744. [Tham khảo chéo]

11. Vương, Y.; Đặng, M.; Đặng, B.; Bạn, L.; Phi, X.; Huang, Z. Nghiên cứu chẩn đoán bệnh gút bằng xanthine và hypoxanthine. J. Lâm sàng.

Phòng thí nghiệm. Hậu môn. 2019, 33, e55868. [Tham khảo chéo] [PubMed]

12. Khosravan, R.; Grabowski, Cử nhân; Ngô, JT; Joseph-Ridge, N.; Vernillet, L. Dược động học, dược lực học và độ an toàn của febuxostat, một chất ức chế chọn lọc không

chứa purine của xanthine oxyase, trong một nghiên cứu tăng liều ở những đối tượng khỏe mạnh. Phòng khám. Dược động học.

2006, 45, 821–841. [Tham khảo chéo] [PubMed]

13. Furuhashi, M.; Koyama, M.; Higashiura, Y.; Murase, T.; Nakamura, T.; Matsumoto, M.; Sakai, A.; Ohnishi, H.; Tanaka, M.; Saitoh, S.; et al. Sự điều hòa khác biệt của

hypoxanthine và xanthine do béo phì trong dân số nói chung. J. Điều tra bệnh tiểu đường. 2020, 11, 878–887. [Tham khảo chéo] [PubMed]

14. Czauderna, M.; Kowalczyk, J. Định lượng allantoin, axit uric, xanthine và hypoxanthine trong nước tiểu của cừu bằng phương pháp sắc ký lỏng hiệu năng cao và phát

hiện mảng photodiode. J. Sắc ký. B 2000, 744, 129–

138. [Tham khảo chéo]

15. Cooper, N.; Khosravan, R.; Erdmann, C.; Fiene, J.; Lee, JW Định lượng axit uric, xanthine và hypoxanthine ở người

huyết thanh bằng HPLC cho nghiên cứu dược lực học. J. Sắc ký. B 2006, 837, 1–
10. [Tham khảo chéo]

16. Vương, Y.; Tong, LL Cảm biến điện hóa để xác định đồng thời axit uric, xanthine và hypoxanthine dựa trên điện cực carbon thủy tinh biến tính poly (bromocresol tím).

Cảm biến Thiết bị truyền động B Chem. 2010, 150, 43–49. [Tham khảo chéo]

17. Mặt trời, D.; Trương, Y.; Vương, F.; Ngô, K.; Chen, J.; Zhou, Y. Cảm biến điện hóa để phát hiện đồng thời axit ascorbic, axit uric và xanthine dựa trên tác dụng tăng

cường bề mặt của silica trung tính. Cảm biến Thiết bị truyền động B Chem. 2009, 141, 641–645.

[Tham khảo chéo]

18. Thangaraj, R.; Kumar, AS Điện cực carbon thủy tinh biến đổi carbon trung tính được grafit hóa để cảm nhận chọn lọc xanthine,

hypoxanthine và axit uric. Hậu môn. Phương pháp 2012, 4, 2162–2171. [Tham khảo chéo]

19. Trương, F.; Vương, Z.; Trương, Y.; Zheng, Z.; Vương, C.; Du, Y.; Ye, W. Xác định điện hóa đồng thời axit uric,
xanthine và hypoxanthine dựa trên điện cực biến đổi màng tổng hợp poly (L-arginine)/graphene. Talanta 2012, 93, 320–
325.
[Tham khảo chéo]

20. Raj, MA; John, SA Xác định đồng thời axit uric, xanthine, hypoxanthine và caffeine trong mẫu huyết thanh và nước tiểu
người bằng cách sử dụng điện cực biến đổi graphene oxit khử điện hóa. Hậu môn. Chim. Acta 2013, 771, 14–
20. [Tham khảo chéo]
21. Wang, Y. Xác định đồng thời axit uric, xanthine và hypoxanthine ở điện cực biến đổi màng tổng hợp ống nano carbon đa thành poly(pyrocatechol tím)/có chức năng. Lướt

keo. B Giao diện sinh học 2011, 88, 614–

621. [Tham khảo chéo]

22. Chen, Y.; Trương, XF; Vương, AJ; Trương, QL; Hoàng, H.; Feng, JJ Các hạt nano Fe3C siêu mịn được nhúng trong các tấm than chì pha tạp N để xác định đồng thời axit

ascorbic, dopamine, axit uric và xanthine. Microchim. Acta 2019, 186, 660.

[Tham khảo chéo] [PubMed]

23. Ojani, R.; Alinezhad, A.; Abedi, Z. Một cảm biến điện hóa có độ nhạy cao để phát hiện đồng thời axit uric, xanthine và hypoxanthine dựa
trên điện cực carbon thủy tinh biến tính poly (L-methionine). Cảm biến Thiết bị truyền động B Chem. 2013, 188, 621–
630.
[Tham khảo chéo]

24. Hoàn, NTV; Minh, NN; Trang, NTH; Thủy, LTT; Văn Hoàng, C.; Mau, TX; Vũ, HXA; Thu, PTK; Phong, NH; Khiêu, ĐQ

Xác định đồng thời bằng phương pháp Voltammet của Axit Uric, Xanthine và Hypoxanthine bằng Điện cực biến tính CoFe2O4/Graphene Oxit khử. J. Nanomater. 2020, 2020,

9797509. [Tham khảo chéo]

25. Sen, S.; Sarkar, P. Một phương pháp điện hóa đơn giản để chế tạo vật liệu nano PEDOT được trang trí bằng vàng nano MWCNT có chức năng để định lượng đồng thời axit

uric, xanthine và hypoxanthine. Hậu môn. Chim. Acta 2020, 1114, 15–28. [Tham khảo chéo]

26. Ghanbari, K.; Nejabati, F. Graphene oxit/chitosan/Cr2O3 khử dựa trên nanocompozit bậc 3 để xác định đồng thời
quốc gia của dopamine, axit uric, xanthine và hypoxanthine trong thịt cá. Hậu môn. Phương pháp 2020, 12, 1650–1661. [Tham khảo chéo]

27. Ghanbari, MH; Mashhadizadeh, MH; Norouzi, Z.; Salehzadeh, H. Phát hiện điện hóa đồng thời axit uric và xanthine dựa trên oxit graphene khử đồng pha tạp B, N, hạt nano

vàng và nền điện cực biến đổi dần dần poly (L-cysteine). Microchem. J. 2022, 175, 107213. [Tham khảo chéo]
Machine Translated by Google

Cảm biến hóa học 2023, 11, 185 13 trên 13

28. Lee, J.; Lee, YJ; Eun, YG; Lee, GJ Một phương pháp phát hiện điện hóa siêu nhạy của tryptase bằng cách sử dụng phương pháp khử vĩ mô 3D
vật liệu nano graphene oxit bằng phương pháp tổng hợp điện hóa một nồi. Hậu môn. Chim. Acta 2019, 1069, 47–
56. [Tham khảo chéo]
29. Hồng, Q.; Dương, K.; Ge, KL; Lưua, Z.; Li, F. Viết trực tiếp bằng laser lên các khung graphene xốp ba chiều trên indi-thiếc
oxit cho cảm biến sinh học điện hóa nhạy cảm. Nhà phân tích 2018, 143, 3327–
3334. [Tham khảo chéo]
30. Ngô, Y.; Chu, A.; Dương, H.; Vương, F.; Lu, K. Điện cực biến đổi mạng lưới ống nano carbon pha tạp graphene-nitơ 3D như
vật liệu cảm biến để xác định urapidil. Tài liệu 2018, 11, 322. [Tham khảo chéo]
31. Lee, S.; Lee, YJ; Kim, JH; Lee, GJ Phát hiện điện hóa H2O2 được giải phóng từ các tế bào ung thư tuyến tiền liệt bằng cách sử dụng điện cực
carbon in màn hình biến đổi hạt nano Pt rGO–
CNT Nanocompozit. Cảm biến hóa học 2020, 8, 63. [CrossRef]
32. Govindhan, M.; Chen, A. Tổng hợp đồng thời hạt nano vàng/graphene nanocompozit để tăng cường phản ứng khử oxy. J. Nguồn điện 2015, 274, 928–
936.
[Tham khảo chéo]

33. Thiệu, Y.; Vương, J.; Engelhard, M.; Vương, C.; Lin, Y. Sự khử điện hóa dễ dàng và có thể kiểm soát của graphene oxit và các ứng dụng của nó.
J. Mater. Chem. 2010, 20, 743–
748. [Tham khảo chéo]
34. Ibrahim, H.; Temerk, Y. Cảm biến điện hóa nhạy cảm để xác định đồng thời axit uric và xanthine trong chất lỏng sinh học của con người dựa trên

điện cực dán carbon thủy tinh biến tính ceria pha tạp nano-boron. J. Điện tử. Chem. 2016, 780, 176–186. [Tham khảo chéo]

35. Nắng, Y.; Phi, J.; Ngô, K.; Hu, S. Xác định điện hóa đồng thời xanthine và axit uric ở điện cực màng hạt nano. Hậu môn. Sinh học. Chem. 2003,
375, 544–549. [Tham khảo chéo]

36. Lưu, G.; Ma, W.; Lạc, Y.; Mặt trời, D.; Shao, S. Xác định đồng thời axit uric và Xanthine bằng cách sử dụng điện cực biến đổi màng tổng hợp Poly
(Methylene Blue) và khử điện hóa. J. Hậu môn. Phương pháp hóa học. 2014, 2014, 984314.
[Tham khảo chéo]

37. Lee, CS; Yu, SH; Kim, TH Chế tạo điện hóa một bước của điện cực biến tính nanocomposite/Graphene Oxit/hạt nano vàng để phát hiện đồng thời
Dopamine, Axit ascoricic và Axit Uric. Vật liệu nano 2018, 8, 17. [Tham khảo chéo]

Tuyên bố miễn trừ trách nhiệm/Lưu ý của nhà xuất bản: Các tuyên bố, ý kiến và dữ liệu trong tất cả các ấn phẩm chỉ là của (các) tác giả và (các) cộng
tác viên chứ không phải của MDPI và/hoặc (các) biên tập viên. MDPI và/hoặc (các) biên tập viên từ chối trách nhiệm đối với mọi thương tích đối với
con người hoặc tài sản do bất kỳ ý tưởng, phương pháp, hướng dẫn hoặc sản phẩm nào được đề cập trong nội dung.
Machine Translated by Google

Sao chép với sự cho phép của chủ sở hữu bản quyền. Nghiêm cấm sao
chép thêm mà không được phép.