Tình hình nghiên cứu trong và ngoài nước

Aerogels là một loại chất được nghiên cứu và phát triển dựa trên việc thay thế
lỏng trong gels bằng khí, từ đó tạo ra vật liệu có tới 90% là khí, có khối lượng riêng
thấp, độ dẫn nhiệt thấp, diện tích bề mặt riêng lớn.
Gần đây, với các yêu cầu của hóa học xanh, aerogel làm từ cellulose đã thu hút
được sự chú ý nhờ tài nguyên rộng, khả năng tái tạo, khả năng phân hủy sinh học
và khả năng tương thích sinh học [2]. Tuy nhiên, cellulose rất khó được hòa tan
trong các dung môi thông thường do liên kết hydro mạnh giữa các ống nội nhãn
[3]. Do đó, một số lượng đáng kể các nghiên cứu đã được thực hiện về việc điều
chế các aerogel dựa trên cellulose từ NFC (cellulose nano-fibrillated) [4, 5], dẫn
xuất cellulose [6, 7] hoặc cellulose vi khuẩn [8].
Gần đây, hệ dung môi NaOH / urê [9] đã được sử dụng để xử lý các aerogel từ
dung dịch cellulose không có nguồn gốc. nghiên cứu hiện có chủ yếu tập trung vào
việc tăng cường các thuộc tính và các functionalization của aerogel cellulose, qua
pha trộn cellulose với polymer vật liệu / vô cơ hoặc sử dụng aerogel cellulose như
ma trận và kết hợp với công nghệ fi c đặc hiệu để chuẩn bị aerogel cellulose chức
năng. Ví dụ, aerogel lai Fe3O4 / Cellulose / Polyvinyl (PVA) để loại bỏ thuốc
nhuộm được thực hiện thông qua trang trí tại chỗ Fe3O4 vào ma trận cellulose /
PVA [10]. Các ống nano cellulose / carbon (CNTs) để che chắn nhiễu điện từ hiệu
quả thu được thông qua việc trộn cellulose và CNTs trong dung dịch nước NaOH /
urê [11]. Một vật liệu bọt cellulose siêu nhẹ đã được điều chế bằng cách trộn natri
dodecyl sulfate (SDS) với dung dịch cellulose dưới sự khuấy trộn cơ học [12].
Cellulose / chitosan aerogels modi bởi natri stearate sở hữu siêu kỵ nước và được
sử dụng để tách dầu / nước [13]. Ánh sáng nhìn thấy được xúc tác với các aerogel
dựa trên cellulose được tạo ra thông qua việc đưa Cu2O vào các aerogel cellulose
/ poly (axit acrylic) / polyacrylamide, được tạo ra thông qua quá trình trùng hợp
gốc tự do [14]. Các aerogel composite SiO2 được sử dụng để điều chế các aerogel
có khả năng cách nhiệt và kỵ nước thông qua công nghệ điều chế plasma lạnh
[15]. Các aerogel tinh khiết thu được thông qua quá trình đông tụ của dung dịch
xenluloza, được sử dụng để tạo ra các aerogel kỵ nước và cellulose thông qua một
chế độ kỵ nước plasma lạnh [16]. Các aerogel carbon pha tạp N được tạo ra sau
quá trình cacbon hóa các aerogel tinh khiết trong khí quyển NH3. Các aerogel
carbon thu được đã được sử dụng cho các điện cực siêu tụ điện và hấp phụ CO2
[17].
Tuy nhiên, các aerogel trên được điều chế thông qua các quá trình vật lý [10, 11,
13, 17] hoặc thông qua các quá trình chuẩn bị phức tạp [14 cạn16] hoặc yêu cầu
một tác nhân tạo lỗ chân lông [12]. Các aerogel liên kết ngang vật lý, được hình
thành thông qua các điểm hấp dẫn hydro và vander-Waals có thể bị phá hủy khi
ngâm trong nước do liên kết hydro giữa cellulose và H2O, dẫn đến sự sụp đổ của
aerogel [18]. Trong khi, aerogel liên kết hóa học có thể khắc phục vấn đề này [19].
Do đó, nó rất có ý nghĩa trong việc tìm ra một cách tiếp cận đơn giản để tạo ra
một aerogel dựa trên cellulose liên kết ngang hóa học để cung cấp một ma trận
cho chức năng của aerogel dựa trên cellulose.

N, N′-methylene bisacrylamide (MBA) đã được sử dụng rộng rãi như

liên kết ngang để điều chế gel (hydrogel / airgel) nhờ hai liên kết đôi carbon
carbon phản ứng cao [20], có thể liên kết chéo với các nhóm polyme, chẳng hạn
như - NH2, -OH và -COOH, tạo thành một mạng ba chiều [21-30].
MBA cũng được sử dụng làm chất liên kết ngang để tạo ra gel sử dụng trong
ngành y học sinh học [31 [3333], vì độc tính của nó có thể được loại bỏ khi các
nguyên tử carbon lai hóa sp2 chuyển đổi thành các nguyên tử carbon lai hóa sp3
trong quá trình liên kết ngang [31 ]. Tuy nhiên, các nghiên cứu đã đề cập ở trên
tất cả các yếu tố tạo thuận lợi cần thiết, chẳng hạn như người khởi xướng [22
Tiết27], nhiệt [21 Hồi23], chiếu xạ vi sóng [24], chiếu xạ tia
[28] và công nghệ plasma điện phân phóng điện phát sáng [29, 30]. Theo hiểu biết
tốt nhất của tôi, không có aerogel cellulose nào được điều chế bằng MBA liên kết
chéo với dung dịch cellulose không dẫn xuất mà không có sự tham gia của các yếu
tố tạo thuận lợi. Bài viết này trình bày việc chuẩn bị các aerogel cellulose thông
qua việc trộn MBA với dung dịch cellulose ở nhiệt độ phòng trong hệ dung môi
NaOH / urê. Các aerogel thu được đã cho các tính chất được cải thiện, như độ ổn
định cơ học tốt hơn, độ ổn định trong nước tốt hơn và sự hấp phụ tốt hơn với MB
và Cu (II) so với các aerogel tinh khiết. Aerogel với các hình thái khác nhau có thể
thu được bằng cách thay đổi mức độ liên kết ngang và nồng độ của cellulose. Hơn
nữa, các hành vi lưu biến của dung dịch tiền chất hydrogel MBA / cellulose và
hydrogel ở trạng thái ổn định đã được kiểm tra, cung cấp thông tin rất hữu ích
cho nghiên cứu về gel dựa trên cellulose.

2.1. Hóa chất và thuốc thử

Cellulose (bột lót bông) với hàm lượng α-cellulose hơn 95% khối lượng và mức độ
trùng hợp trung bình 500 được cung cấp bởi Hubei Chemical Fiber Group Ltd.
(Xiangfan, Trung Quốc). Các mẫu cellulose được sấy khô trong chân không ở 40 °
C trong 2 giờ để loại bỏ độ ẩm trước khi sử dụng. NaOH và urê được lấy từ
Shanghai Chemical Reagent Co. Ltd., Trung Quốc. N, N′-methylene
bisacrylamide (MBA) được mua từ Nhà máy Thuốc thử Hóa học Fuchen (Thiên
Tân Trung Quốc). Methylene xanh (MB), Cu (NO3) 2 · 3H2O và HCl (36% ~ 38%)
được lấy từ Shanghai Chemical Reagent Co. Ltd., Trung Quốc. Tất cả các hóa chất
đều thuộc loại phân tích và được sử dụng khi nhận mà không cần lọc thêm. Nước
khử ion được sử dụng trong toàn bộ quá trình thí nghiệm.
2.2. Chuẩn bị aerogel trong dung dịch nước NaOH / urê

Bốn bước đã được tham gia vào quá trình chuẩn bị (Hình 1a). Đầu tiên, hỗn hợp
cellulose / MBA được điều chế trong dung dịch nước NaOH / urê / H2O. Tóm lại,
dung dịch nước 7% trọng lượng NaOH / 13% khối lượng urê / 80% khối lượng H
2% được làm lạnh trước ở −12 ° C, sau đó được trộn với xenluloza khi khuấy (5
phút, 0 xăng4 ° C) thu được dung dịch cellulose trong suốt Nồng độ dung dịch
cellulose là 2% trọng lượng trong tất cả các thí nghiệm. Tỷ lệ mol của MBA so với
cellulose trong aerogel lần lượt là 0,4: 1, 0,6: 1, 1: 1 và 1,2: 1. Các aerogel, theo
đó, được đặt tên lần lượt là C2M0.4, C2M0.6, C2M1 và C2M1.2. Để so sánh, một
aerogel tinh khiết cellulose (C2M0) đã được tạo ra bằng cách sấy khô tự do một
hydrogel cellulose tinh khiết trung tính. Hydrogel tinh khiết trung tính thu được
bằng cách ngâm một hydrogel cellulose tinh khiết (được hình thành bằng cách giữ
cho dung dịch cellulose tĩnh trong 30 ngày mà không cần thêm bất kỳ MBA nào ở
nhiệt độ phòng) trong nước khử ion
~ 2%. Sau đó, bột MBA được thêm vào dung dịch cellulose dưới sự khuấy liên tục
trong 2 giờ để có được hỗn hợp MBA / cellulose đồng nhất. Thứ hai, hỗn hợp này
được chuyển vào khuôn và giữ trong 12 giờ ở nhiệt độ phòng để thu được
hydrogel MBA / cellulose. Thứ ba, hydrogel được ngâm trong nước khử ion để
loại bỏ bất kỳ NaOH, urê và MBA dư thừa. Nước ngọt được thay thế khi cần thiết
cho đến khi hydrogel cho thấy độ pH ~ 7 và đạt đến trạng thái cân bằng sưng.
Cuối cùng, hydrogel thu được được sấy khô trong máy sấy đông lạnh trong 72 giờ
(−80 ° C, 20 Pa) để tạo ra aerogel.