Professional Documents
Culture Documents
PTKH neutron được khám phá ra vào năm 1936 khi Hevesy và
Levi đã phát hiện ra rằng các mẫu chứa nguyên tố đất hiếm trở
nên phóng xạ cực mạnh sau khi được chiếu bởi nguồn neutron
1.2. CÁC ĐẶC ĐIỂM CỦA NAA
NAA là một kỹ thuật phân tích có độ nhạy cao cho việc phân tích
cả định tính và định lượng đa nguyên tố trong mẫu thuộc các lĩnh
vực khoa học và kỹ thuật.
NAA đạt đến độ nhạy mà phương pháp khác không thể đạt được,
tức là độ nhạy có thể đạt được pg/g.
Do độ chính xác và độ tin cậy cực cao của nó, mà NAA được xem
như là “Phương pháp chuẩn hóa” cho các phương pháp khác.
Phân tích không hủy thể
1.3. CÁC KỸ THUẬT NAA
FNAA
1.3. CÁC KỸ THUẬT NAA
Áp dụng hoàn toàn bằng dụng cụ và đây là phương pháp thuận lợi
nhất của NAA so với các phương pháp khác.
’(E)
(log)
Neutron nhiệt
Phổ
Maxwell
E
Thông lượng: ' th ( E ) th e E /( kTn )
kTn 2
Neutron trên nhiệt: 0,5 eV < En < 0,5 MeV
' e
Thông lượng: (E)
e
E
hay e
(E) 1 (1eV)
'
e
E
với là hằng số đặc trưng cho sự lệch phổ khỏi phổ lí tưởng
và nó độc lập với năng lượng, hay còn gọi là độ lệch phổ
neutron trên nhiệt, -1≤ ≤ 1
1.4. PHỔ NEUTRON TRONG LÒ PHẢN ỨNG
0 v0
Tuân theo công thức
v
Breit-Wigner
dE dE dE
1/v I0 (E) 1/ v (E) r (E)
E E E
ECd ECd ECd
1/E
Tiết diện tích Luật 1/v
phân cộng
dE hưởng
I1/ v 1/ v (E) Breit-Wigner
ECd
E
I0 = I1/v + I’
dE
I' r (E)
ECd
E
Cả neutron nhiệt và trên nhiệt đều cho ra phản ứng (n, )
1.6. TÍCH PHÂN CỘNG HƯỞNG VÀ NĂNG LƯỢNG
CỘNG HƯỞNG HIỆU DỤNG
Năm 1969, Revas đưa ra khái niệm về năng lượng cộng hưởng hiệu dụng: E r
Năm 1979, Moens tính tiết diện tích phân cộng hưởng:
I 0 ' () I 0 '.(1eV) / E r
E0 = 0,0253 eV
0 v 0 dE E0
Với I0 ' I0 I 0 2 0 Ecd = 0,55 eV
v E E Cd
E Cd
Năng lượng cộng hưởng
hiệu dụng:
0 v 0 dE
I 0 ' ( ) I 0 ( ) (1eV)
E Cd
v E1 w i ln(E r,i )
và
E0 (1eV) ln E r i
I 0 () 2 0 wi
E Cd (1 2 )E
Cd i
Năm 1986, De Corte cuối cùng tính được: Được lập thành bảng
w = (g..n/)/Er2
I 0,4290 0,4290
I 0 ( ) 0 g = trọng số thống kê
E r (2 1) 0,55
1.7. TỐC ĐỘ PHẢN ỨNG
1. Định nghĩa:
Tốc độ phản ứng (n, ) đối với mỗi hạt nhân của đồng vị quan tâm chịu sự
chiếu xạ bởi dòng neutron có thông lượng (E) là:
R ( E )(E )dE
0
R ( v)( v)dv
0
1.7. TỐC ĐỘ PHẢN ỨNG
Khi hạt nhân được bọc bằng một tấm Cd dày 1mm, thì các neutron nhiệt bị
hấp thụ hoàn toàn và phản ứng chỉ xảy ra đối với neutron trên nhiệt.
Hệ số truyền qua của neutron trên nhiệt đối với tấm Cd dày 1mm là
TCd (E) Exp tot (E) N Cd
Số nguyên tử
Tiết diện hấp thụ Cd trên cm3
toàn phần
ECd = 0,55eV, với lớp Cd có
Tốc độ phản ứng: dạng hộp trụ, dày 1mm và
Re (E)(E)dE chiều cao/đường kính = 2.
E Cd
1.7. TỐC ĐỘ PHẢN ỨNG
v Cd
R (E )(E )dE (v)(v)dv (E)(E)dE
0 0 E Cd
v Cd
hay ( E )
R 0 v 0 n (v)dv e dE
1
0 E Cd E
th 0 e I 0 ()
Tốc độ phản ứng đối với neutron trên nhiệt (bọc bởi lớp Cd)
R th R R e R (R e ) Cd / FCd
với FCd là hệ số truyền qua lớp Cd đối với neutron trên nhiệt
Định nghĩa:
R G G e e I 0 ( )
R Cd th th 0
( R e ) Cd G e FCd e I 0 ( )
G th .f
hay R Cd FCd 1
G e Q 0 ( )
G th , Au .f
Tỉ số Cd của Au: R Cd , Au FCd , Au 1
G e, Au Q 0, Au ()
Tính tốc độ phản ứng của Au197 khi chiếu mẫu tại vị trí trong lò phản
ứng có th = 2.1012 n.cm-2.s-1 , e = 5.1010n.cm-2.s-1 và = -0,025 trong các
trường hợp sau:
a) Mẫu có dạng dây hợp kim Al-0,1%Au, khối lượng w= 50mg. Bỏ qua
các hệ số tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt.
b) Mẫu có dạng tấm, dày t= 1mm, khối lượng w=50mg, độ tinh khiết
99,9%. Hệ số tự che chắn neutron nhiệt phụ thuộc bề dày như sau:
Gth= 1 – 0,75*ln(22,9.t), t đơn vị cm. Hệ số tự che chắn neutron trên
nhiệt phụ thuộc bề dày như sau: Ge= 1 – 0,55*ln(30,3.t), t đơn vị cm.
c) Tính tỉ số Cd của Au. Suy ra tỉ số Cd của Cu.
2
3 Bền
1 2
(n, ) -
Phân tích
Số hạt nhân (2) được hình thành trong suốt thời gian chiếu là
dN 2 (2.1)
R1.N1 2 N 2
dt
Số hạt nhân (2) sau thời gian chiếu là
dN 2 (2.2)
2 N 2
dt
2.1. TRƯỜNG HỢP ĐƠN GIẢN
Khi kết thúc chiếu ở thời gian ti và sau thời gian phân rã td, số hạt nhân (2)
còn lại trong mẫu là
R N
N 2 ( t d ) 1 1 1 e 2 .t i e 2 .t d
2
(2.3)
Số hạt nhân (2) bị phân rã trong khoảng thời gian [td, td + tm] và được đo
trong khoảng thời gian này:
N 2 N 2 ( t d ) N 2 ( t d t m )
R N
1 1 1 e 2 t i e 2 t d 1 e 2 t m
2
(2.4)
Tốc độ đếm ghi nhận được bởi detector tại đỉnh năng lượng gamma có xác
suất phát gamma và hiệu suất ghi p:
Np N 2
p (2.5)
tm tm
2.1. TRƯỜNG HỢP ĐƠN GIẢN
hay
Np R N
1 1 p 1 e 2 t i e 2 t d 1 e 2 t m
t m 2t m
(2.6)
Đặt: N1
W..N A
M
R1 0e G th f G e Q 0 ()
S 1 e 2 t i Hệ số hiệu chỉnh thời gian chiếu
D e 2 t d Hệ số hiệu chỉnh thời gian rã
C 1 e 2 t i / 2 t m Hệ số hiệu chỉnh thời gian đo
Np W..N A
p 0e G th f G eQ0 ().S.D.C (2.7)
tm M
2.1. TRƯỜNG HỢP ĐƠN GIẢN
Np / tm M 1 1
W (g)
(2.8)
S.D.C N A ... 0 e G th f G e Q 0 () p
Np / t m M 1 1
(g / g)
w.S.D.C N A ... 0 e G th f G eQ 0 () p (2.9)
Khi chiếu mẫu với thông lượng neutron lớn hoặc thời gian chiếu dài thì xảy
ra hiệu ứng cháy mẫu.
Trong trường hợp này, người ta đưa ra một “hằng số biến mất”
R
Lời giải cũng tương tự như trường hợp đơn giản, ta tìm được:
N 2 N 2 ( t d ) N 2 ( t d t m )
2 1
e
1N1 1t i
e 2 t i e 2 t d 1 e 2 t m (2.10)
Tốc độ đếm ghi nhận được bởi detector tại đỉnh năng lượng gamma
có xác suất phát gamma và hiệu suất ghi p:
Np N 2
(2.11) p Hàm lượng (g/g)
tm tm
2.2. TRƯỜNG HỢP CHÁY MẪU
dN 1 dN 2
1.N 1 1 N 1 ( 1 1 ) N 1 F1 1 N 1 1.N 1 2 N 2 2 .N 2
dt dt
1N1 ( 1 F11 ) N 1 ( 2 2 ) N 2
*1 N 1 2 N 2
1 1 1 1 R1
*1 F11
2.2. TRƯỜNG HỢP CHÁY MẪU
dN 1
dt
1N1 (1) N1 ( t i ) N 01.e 1 .t i (2.12)
dN 2
Dẫn đến: *1 N 01 .e 1 .t i 2 N 2
dt
dN 2 2 .t i
dt
e
2 N 2 e 2 .t i *1 N 01 .e 1 .t i e 2 .t i
d
dt
N 2 .e 2 .t i *1 N 01 .e ( 2 1 ). t i
*1N 01 1 .t i *1N 01 1 .t i
N 2 (t i )
2 1
e e 2 .t i N 2 (t d )
2 1
e
e 2 .t i e 2 .t d
(2.13) (2.14)
BÀI TẬP ÁP DỤNG
Mẫu có dạng dây nhỏ bằng hợp kim Al-0,1%Au, khối lượng dây w=
50mg được chiếu trong thời gian 15 phút tại vị trí trong lò phản ứng có
tỉ số RCd,Au= 3,44, e= 5.1010n.cm-2.s-1 và = -0,025. Sau thời gian chờ 2
giờ, mẫu được đo trên hệ phổ kế gamma với detector HPGe trong thời
gian 30 phút. Hãy ước tính tốc độ đếm mà hệ phổ kế có thể ghi nhận
được trong quá trình phân rã phóng xạ của Au198.
Biết hiệu suất của detector tại vị trí đo là: log(p)= -5,29 +7,28*log(E) -
2,28*(log(E))2
Chương 3
Theo Hogdahl, phương trình cơ bản cho việc xác định hàm lượng một nguyên
tố dùng phản ứng (n, ) và phổ kế là
W . . N A
N p / tm . p . .G th th 0 G e e I 0 ( ) S .D .C (3.1)
M
Np / tm M 1 1 1
Hay (%) . . (3.3)
w.S.D.C .N A .. 0 e .G th f G e Q 0 () p
3.2. Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối
Hàm lượng nguyên tố (g/g) có thể thu được bằng việc chiếu kèm một
monitor chuẩn, kí hiệu (*). Ta có:
Np / t m
(g / g) w.S.D.C .
* * * G*th f G*eQ*0 () *
M. .0 . p
. .106 (3.4)
A*sp M*.0 . .G th f G e Q0 () p
với w – khối lượng mẫu (g)
*
* Np / tm
A sp
(phân rã/giây/gam);
W.S.D.C
I ( ) Q0 0.429 0.429
f th ; Q0 () 0 Q 0 ( )
e 0 Er
(2 1)(0.55)
3.3. Phương pháp chuẩn hóa tương đối
Phương pháp này bao gồm việc chiếu mẫu kèm theo một mẫu chuẩn với
hàm lượng của nguyên tố biết trước. Khi đó:
Np / t m
(g / g) w.S.D.C .106
Np / t m (3.5)
W.S.D.C St
Với điều kiện là mẫu và chuẩn được đo trong cùng điều kiện thực
nghiệm và không có việc hiệu chỉnh tự che chắn neutron và sự suy
giảm tia gamma.
Vấn đề khó khăn của phương pháp này là phân tích mẫu đa nguyên
tố, bởi vì việc tạo ra mẫu chuẩn đồng dạng mẫu phân tích là rất khó
khăn.
3.4. Phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố
Vào 1965, Girardi và cộng sự đã đưa ra một phương pháp mới gọi là phương
pháp so sánh đơn. Theo phương pháp này, mẫu và một chất so sánh bất kỳ
(đã biết hàm lượng) được chiếu đồng thời, khi đó nồng độ nguyên tố tính bởi
phương trình:
Np / tm
1 6 (3.6)
(g / g) w.S.D.C . 10
*
A spSt k
Với k là hệ số xác định bằng thực nghiệm, và
M * 0 (3.8)
k0
M * *0 *
Np / tm
G *th f G *eQ *0 () *
1 . p .10 6
VẬY (g / g) w.S.D.C . (3.9)
A *sp k 0 . G th f G eQ 0 () p
Hệ số k0 được De Corte (1989) xác định bằng thực nghiệm cho tất cả
các đồng vị với độ chính xác cao (~1%). Chất so sánh được dùng là
197Au(n, )198Au
Để phân tích hàm lượng Cd trong mẫu gạo bằng kỹ thuật KH neutron, ta
đem 100mg (đã hóa bột và cho vào túi chuyên dụng) kèm 100mg mẫu gạo
chuẩn SRM-1527 (hàm lượng Cd là 15ppm) chiếu trong lò phản ứng trong
thời gian 30 phút. Sau thời gian chờ 1 giờ, mẫu được đo trên hệ phổ kế
gamma HPGe trong thời gian 2 giờ. Ngay sau khi đo mẫu, chuẩn được đo
trong thời gian 2 giờ. Sau thời gian đo mẫu và chuẩn, diện tích đỉnh
527,9keV của Cd115 thu được lần lượt là 12500 số đếm và 15230 số đếm.
Hãy xác định hàm lượng Cd trong mẫu gạo trên.
BÀI TẬP ÁP DỤNG
Để phân tích hàm lượng Cd trong mẫu gạo bằng kỹ thuật KH neutron, ta đem
100mg (đã hóa bột và cho vào túi chuyên dụng) chiếu trong lò phản ứng trong
thời gian 30 phút. Sau thời gian chờ 1 giờ, mẫu được đo trên hệ phổ kế gamma
HPGe trong thời gian 2 giờ. Sau thời gian đo mẫu, diện tích đỉnh 527,9keV của
Cd115 thu được lần lượt là 12500 số đếm.
Hãy xác định hàm lượng Cd trong mẫu gạo trên.
Biết hoạt độ riêng của Au198 là 2.106 Bq/g và hằng số chuẩn đơn kCd,Au = 121.2.
BÀI TẬP ÁP DỤNG
Để phân tích hàm lượng Cd trong mẫu gạo bằng kỹ thuật KH neutron, ta
đem 100mg (đã hóa bột và cho vào túi chuyên dụng) kèm monitor Al-0,1%Au
khối lượng 0,017mg chiếu trong lò phản ứng tại vị trí có f= 120 và = 0,012
trong thời gian 30 phút. Sau thời gian chờ 1 giờ, mẫu và monitor được đo
đồng thời trên hệ phổ kế gamma HPGe trong thời gian 2 giờ. Sau thời gian
đo, diện tích đỉnh 411,8keV của Au198 và 527,9keV của Cd115 thu được lần
lượt là 175000 số đếm và 2300 số đếm.
Hãy xác định hàm lượng Cd trong mẫu gạo trên.
Biết rằng hiệu suất của detector tại vị trí đo là: log(p)= -5,29 +7,28*log(E) -
2,28*(log(E))2
Bỏ qua các hệ số tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt.
Chương 4
G th ,i th A sp,i
R Cd ,i .FCd ,i 1 epiCd (4.1)
G e,i e Q 0,i () A sp ,i
Với Asp,i và AepiCdsp,i là hoạt độ riêng của monitor i tương ứng chiếu
trần và chiếu bọc Cd. Hệ số tính được từ phép đo hệ số góc của
đường thẳng
E r,i
log theo log E r ,i
(FCd ,i R Cd ,i 1)Q 0,i ( )G e,i / G th ,i
Ví dụ:
4.1. Xác định hệ số
2. Phương pháp “Tỉ số Cd cho hai lá dò”
Phương pháp này dùng 2 monitor được chiếu có bọc Cd, khi đó tỉ số
tốc độ phản ứng của (1) và (2) là
(R Cd .FCd 1) 2 Q 0,1 ()
(4.2)
( R Cd .FCd 1)1 Q 0, 2 ()
0.429
Q 0,1 0.429 .E r,1
(R Cd .FCd 1) 2 (2 1)0.55
hay (4.3)
(R Cd .FCd 1)1 Q 0.429.E 0.429
0, 2 r,2
(2 1)0.55
FindRoot[((1.908-0.4290)*2560^(-x)+0.429*0.55^(-x)/(2 x
+1))/((3.19-0.429)*590^(-x)+0.429*0.55^(-x)/(2 x
+1))==0.615385,{x,0.1}]
4.1. Xác định hệ số
3. Phương pháp “Ba lá dò chiếu trần”
Dùng 3 monitor có năng lượng cộng hưởng Er khác biệt, được chiếu trần.
Khi đó hệ số thu được từ phương trình:
0.429
Q0 ( )i Q0 0.429Er,i (3.5)
(2 1)0.55
1 1
a b
A sp, 2 k 0,Au (1) p,1 (3.6) A sp,3 k 0,Au (1) p,1 (3.7)
1 . . 1 . .
A sp,1 k 0,Au (2) p, 2 A sp,1 k 0,Au (3) p,3
Để xác định tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng/tiết diện neutron nhiệt, Q0,
của một hạt nhân X bất kỳ, ta dùng phương pháp tỉ số Cd và so sánh với
một monitor (thường là Au) có Q0 biết trước:
FCd ,r R Cd ,r 1 G th , x G e,r
Q 0 , x ( ) . . Q 0 , r ( ) (3.10)
FCd , x R Cd ,x 1 G th ,r G e,x