BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ

VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM

-----------------------------

VÕ THỊ ANH

NGHIÊN CỨU VÀ PHÁT TRIỂN PHƯƠNG PHÁP ĐO LIỀU

BỨC XẠ GAMMA VÀ NƠTRON
DÙNG LIỀU KẾ MÀNG MỎNG NHUỘM MÀU

LUẬN ÁN TIẾN SỸ VẬT LÝ

HÀ NỘI – 2018
BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ

VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM

-----------------------------

VÕ THỊ ANH

NGHIÊN CỨU VÀ PHÁT TRIỂN PHƯƠNG PHÁP ĐO

LIỀU BỨC XẠ GAMMA VÀ NƠTRON
DÙNG LIỀU KẾ MÀNG MỎNG NHUỘM MÀU

LUẬN ÁN TIẾN SỸ
Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử và hạt nhân
Mã số: 9.44.01.06

Người hướng dẫn khoa học:

1. TS. Trịnh Văn Giáp
2. PGS.TS. Trần Đại Nghiệp

Hà Nội – 2018
 LỜI CAM ĐOAN

Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của tôi dưới sự hướng
dẫn của TS. Trịnh Văn Giáp và PGS. TS. Trần Đại Nghiệp. Các kết quả
nghiên cứu được trình bày trong luận án là trung thực, khách quan và chưa
từng để bảo vệ ở bất kỳ học vị nào.
Tôi xin cam đoan rằng mọi sự giúp đỡ cho việc thực hiện luận án đã
được cám ơn, các thông tin trích dẫn trong luận án này đều được chỉ rõ nguồn
gốc.

Hà Nội, ngày tháng năm

Tác giả luận án

NCS. Võ Thị Anh

 LỜI CẢM ƠN

Trong quá trình thực hiện đề tài “ Nghiên cứu và phát triển phương
pháp đo liều bức xạ gamma và nơtron dùng liều kế màng mỏng nhuộm màu”,
tôi đã nhận được rất nhiều sự giúp đỡ, tạo điều kiện của tập thể ban lãnh đạo,
các nhà khoa học, cán bộ Viện Khoa học và Kỹ thuật Hạt nhân, Trung tâm
Chiếu Xạ Hà Nội, Viện Nghiên cứu Hạt nhân, Trung tâm Đào tạo Hạt nhân.
Tôi xin bày tỏ lòng cảm ơn chân thành về sự giúp đỡ đó.
Tôi xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới TS. Trịnh Văn Giáp, PGS. TS.
Trần Đại Nghiệp là những người thầy kính mến đã hết lòng giúp đỡ, dạy bảo,
động viên và tạo mọi điều kiện thuận lợi cho tôi trong suốt quá trình học tập
và hoàn thành luận án.
Tôi xin chân thành cảm ơn PGS. TS. Lê Tuấn Tú, TS. Phạm Ngọc Sơn
và TS. Nguyễn Thành Công đã tạo điều kiện, giúp đỡ tôi trong suốt quá trình
thực hiện cũng như hoàn thiện luận án này.
Xin chân thành cảm ơn bố mẹ và người chồng yêu quý đã luôn ở bên
cạnh động viên và giúp đỡ tôi học tập làm việc và hoàn thành luận án.
Hà Nội, ngày tháng năm
Tác giả luận án

NCS. Võ Thị Anh

 MỤC LỤC

Trang
Lời cam đoan……………………………………………………………………
Lời cảm ơn………………………………………………………………………
Danh sách từ viết tắt…………………………………………………………… IV
Danh sách bảng…………………………………………………………………. V
Danh sách hình vẽ………………………………………………………………. VI
Mở đầu…………………………………………………………………………... 1
Chương I. Tổng quan nghiên cứu…………………………………………....... 4
1.1 Tổng quan tình hình nghiên cứu………………………………………....... 4
1.1.1 Tình hình nghiên cứu trên thế giới…………………………………….. 4
1.1.2 Tình hình nghiên cứu tại Việt Nam……………………………………. 8
1.2 Tổng quan về các loại liều kế thông dụng……………………………......... 10
1.2.1 Phân loại liều kế………………………………………………… 10
1.2.2 Một số tiêu chí lựa chọn liều kế cho các dải đo……………………….. 11
1.2.2.1 Các tiêu chí lựa chọn…………………………………………… 11
1.2.2.2 Dải liều sử dụng đối với các liều kế…………………………… 12
1.2.3 Đơn vị đo lường và định liều bức xạ…………………………………... 12
1.2.4 Một số loại liều kế đo liều cao………………………………………... 15
1.2.4.1 Nhiệt lượng kế………………………………………………………. 15
1.2.4.2 Phương pháp đo liều dựa trên sự ion hóa chất khí…………………... 16
1.2.3.3 Liều lượng kế hoá học……………………………………………….. 17
Kết luận Chương I……………………………………………………………… 24
Chương II. Phương pháp và thiết bị nghiên cứu…………………………… 25
2.1 Tương tác của bức xạ với vật liệu Polyvinyl alcohol……………………... 25
2.1.1 Hiệu ứng khâu mạch và ngắt mạch của polymer……………………… 26
2.1.2 Hiệu ứng tách khí………………………………………………………. 28
2.1.3 Oxy hóa bức xạ và sau bức xạ của polymer…………………………… 28
2.1.4 Sự phá hủy của cấu trúc………………………………………………… 29
2.1.5 Sự biến đổi tính chất vật lý của polymer sau khi chiếu xạ……………... 33

i
 2.1.5 Sự bảo vệ bức xạ và sự tăng nhạy bức xạ……………………………… 33
2.2 Quá trình truyền năng lượng của bức xạ cho vật chất…………………… 34
2.2.1 Hệ số truyền năng lượng tuyến tính……………………………………. 34
2.2.2 Mô hình truyền năng lượng…………………………………………… 35
2.2.3 Các dẫn xuất của mô hình truyền năng lượng………………………….. 37
2.3 Phân tích đọc kết quả liều kế bằng phương pháp quang phổ kế hấp thụ 40
2.3.1 Phương pháp quang phổ kế hấp thụ……………………………………. 40
2.5.2 Định luật Lambert-Beer………………………………………………… 41
2.5.3 Cấu tạo thiết bị…………………………………………………………. 42
Kết luận Chương II…………………………………………………………….. 44
Chương III: Kết quả và thảo luận…………………………………………….. 45
3.1 Nghiên cứu đo liều bức xạ gamma dùng liều kế màng mỏng PVA được
nhuộm màu……………………………………………………………………... 45
3.1.1 Nguồn chiếu xạ gamma 60Co…………………………………………… 45
3.1.2 Chế tạo phim màng mỏng……………………………………………… 47
3.1.2.1 Chuẩn bị nguyên liệu và hóa chất…………………………………… 47
3.1.2.2 Các bước gia công chế tạo…………………………………………… 48
3.1.3 Sự biến đổi màu và phổ hấp thụ của các phim màng mỏng được nhuộm
các màu khác nhau ……………………………………………………………… 51
3.1.4 Xác định đường đặc trưng liều của liều kế nhuộm màu PVA………….. 54
3.1.5 Đánh giá khả năng nhạy bức xạ của các màu chỉ thị…………………… 56
3.1.6 Nghiên cứu ảnh hưởng của nồng độ dung dịch PVA lên khả năng làm
việc của phim ……………………………………………………………………. 57
3.1.7 Khảo sát sự ảnh hưởng của các chất phụ gia lên giá trị mật độ quang
của phim trước và sau khi chiếu xạ gamma……………………………………... 59
3.1.8 Đánh giá sự ảnh hưởng của axit boric lên phim PVA nhuộm màu…….. 61
3.1.9 Đánh giá sai số của liều kế màng mỏng PVA nhuộm màu kiểm soát
liều gamma dùng trong phép đo thường quy……………………………………. 63
3.2 Nghiên cứu một số tính chất của phim PVA nhuộm màu khi chiếu trên
chùm nơtron nhiệt tại kênh số 2 của Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt……… 79

ii
 3.2.1 Nguồn nơtron nhiệt tại kênh số 2, Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt……. 64
3.2.2 Chế tạo phim màng mỏng……………………………………………... 67
3.2.2.1 Chuẩn bị nguyên liệu và hoá chất……………………………………. 67
3.1.2.2 Các bước gia công chế tạo…………………………………………… 67
3.2.3 Khảo sát sự ảnh hưởng của các chất phụ gia lên giá trị mật độ quang
của phim sau khi chiếu xạ. ………………………………………..…………….. 68
3. 2.4 Khảo sát trạng thái của phim sau khi chiếu……………………………. 69
3.2.5 Khảo sát sự ảnh hưởng của khối lượng axit boric lên chất lượng phim
trước và sau khi được chiếu trên nguồn nơtron nhiệt…………………………… 74
3.2.6 Đường đặc trưng liều…………………………………………………… 75
Kết luận Chương III…………………………………………………………... 79
Kết luận chung………………………………………………………………….. 80
Danh sách công trình của tác giả………………………………........................ 82
Tài liệu tham khảo……………………………………………………………… 83

iii
 DANH SÁCH TỪ VIẾT TẮT

Ký hiệu Tiếng Anh Tiếng Việt

PVA Poly(vinyl alcohol) Vật liệu Poly(vinyl alcohol)
TCA Tri-chloro-acetamid Chất màu Tri-chloro-acetamid
Tetra bromophenol phthalein Chất màu Tetra bromophenol
TBPE
ethyl ester phthalein ethyl ester
ECB Eetanol-clobenxen Liều kế Eetanol-clobenxen
PVC Poly(vinyl-chloride) Vật liệu Poly(vinyl-chloride)
LET Linear energy transfer Truyền năng lượng tuyến tính
Kinetic energy released in Động năng được truyền cho vật
Kerma
material chất
PMMA Polymerthyl methacrylate Liều kế Polymerthyl methacrylate
CTA Cellulose triacetate Liều kế Cellulose triacetate
EC Electric conductivity Độ dẫn điện
Thermally Luminescence
TLD Liều kế nhiệt phát quang
Dosimeter
Nationnal Council on Radiation Hội đồng Đo lường và an toàn
NCRP
Protection and Measurement quốc gia Mỹ
DI De-ion nước De-ion

iv
 DANH SÁCH BẢNG

Bảng 1.1 Dải liều và phạm vi ứng dụng

Bảng 1.2 Các đặc trưng chủ yếu của các liều kế hoá học thể khí và thể lỏng
Bảng 1.3 Giới thiệu các đặc trưng chủ yếu của một số liều kế thể rắn
Bảng 2.1 Một số tính chất đặc trưng của PVA trước khi bị chiếu xạ
Bảng 2.2 Các giá trị bước sóng hấp thụ quang học đặc trưng max và bề rộng
đỉnh phổ ở nửa chiều cao W1/2 của một số chất
Bảng 3.1 Giá trị hệ số được làm khớp theo mô hình truyền năng lượng
Bảng 3.2 Giá trị mật độ quang của phim trước và sau khi chiếu xạ
với %PVA khác nhau
Bảng 3.3 Khảo sát độ đồng đều của các phim trên mỗi loại phim có chứa chất
phụ giá khác nhau
Bảng 3.4 Xác định liều nơtron bằng phương pháp kích họat nơtron sử dụng lá dò
vàng và sử dụng hệ số chuyển đổi
Bảng 3.5 Kết quả làm khớp sự biến đổi mật độ quang của phim sau khi được
chiếu xạ và được lưu giữ trong phòng thí nghiệm
Bảng 3.6 Sự thăng giáng giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm màu
Methylene blue có chứa hàm lượng acid boric khác nhau
Bảng 3.7 Giá trị các tham số của đường cong đặc trưng liều trên các phim PVA
nhuộm màu có chứa hàm lượng axit boric khác nhau

v
 DANH SÁCH HÌNH VẼ

Hình 1.1 Sự biến đổi màu của phim PVA nhuộm xanh methylene (a) và methyl
cam (b) trước và sau khi được chiếu xạ gamma
Hình 1.2 Một số liều kế hoá học thể khí và thể lỏng
Hình 1.3 Liều lượng kế nền polymer
Hình 1.4 Một số loại liều kế alanine thông dụng với dải liều làm việc từ
0,1 kGy70 kGy
Hình 1.5 Một số liều lượng kế vô cơ
Hình 2.1 Hai loại khâu mạch của polymer
Hình 2.2 Quá trình biến đổi của PVA khi bị chiếu xạ bởi nguồn phóng xạ
gamma
Hình 2.3 Minh hoạ khuyết tật lỗ trống đôi cation-anion (Schottky) và lỗ trống
cation (khuyết tật Frenkel) trong mạng tinh thể ion hai chiều
Hình 2.4 Dịch chuyển tầng
Hình 2.5 Cơ chế tạo khuyết tật dưới ngưỡng
Hình 2.6 Minh họa tâm màu
Hình 2.7 Tính lưỡng trị của hàm đặc trưng liều
Hình 2.8 Các trạng thái kích thích phân tử
Hình 2.9 Mô hình minh họa định luật Lambert-Beer
Hình 2.10 Hệ phổ kế UV-VIS 2450 tại Trung tâm Chiếu xạ Hà Nội
Hình 3.1 Sơ đồ phân rã với các chuyển mức chính của nguồn gamma công
nghiệp 60Co
Hình 3.2 Khu vực chiếu mẫu bằng nguồn gamma 60Co
Hình 3.3 Phổ hấp thụ của phim MB/PVA khi được chiếu xạ với các liều khác
nhau ở khoảng bước sóng từ 500 nm đến 750 nm
Hình 3.4 Phổ hấp thụ của phim MO/PVA khi được chiếu xạ với các liều khác
nhau ở bước sóng từ bước sóng từ 300 nm đến 600 nm
Hình 3.5 Cấu trúc phân tử của chất chỉ thị màu crystal violet (a), methyl red
(b), methylene blue (c) và methyl orange (d)

vi
Hình 3.6 Phổ hấp thụ của phim MR/PVA được chiếu xạ khoảng liều khác nhau
ở dải bước sóng từ 400 nm đến 600 nm
Hình 3.7 Phổ hấp thụ của phim CV/PVA được chiếu xạ khoảng liều khác nhau
ở dải bước sóng từ 550 nm đến 650 nm
Hình 3.8 Mô tả đường đặc trương liều của phim mỏng PVA nhuộm các màu
khác nhau tại các bước sóng đỉnh hấp thụ đặc trưng
Hình 3.9 Sự thay đổi giá trị mật độ quang trên các phim nhuộm màu có
chứa %PVA khác nhau trước khi được chiếu xạ gamma tại bước sóng
668 nm
Hình 3.10 Sự thay đổi giá trị A/d trên các phim mỏng có %PVA khác nhau tại
bước sóng 668 nm
Hình 3.11 Giá trị mật độ quang trung bình của các loại phim trước và sau khi
được chiếu xạ gamma tại đỉnh hấp thụ có bước sóng 668 nm
Hình 3.12 Sự thăng giáng giá trị mật độ quang của các phim tại bước sóng 668
nm sau khi được chiếu trên nguồn gamma ở liều 25 kGy
Hình 3.13 Sự thay đổi giá trị mật độ quang trên các phim nhuộm màu với lượng
axit boric khác nhau trước chiếu xạ gamma tại bước sóng 668 nm
Hình 3.14 Sự thay đổi giá trị A/d trên các phim mỏng có chứa lượng axit boric
khác nhau tại bước sóng 668 nm
Hình 3.15 Sự thăng giáng giá trị mật độ quang của các phim tại bước sóng
668nm sau khi được chiếu trên nguồn nơtron nhiệt 10 giờ
Hình 3.16 Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm Methylene
blue và không có axit boric, được chiếu trong 10 giờ
Hình 3.17 Cấu trúc kênh ngang tại Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt
Hình 3.18 Cấu trúc hệ che chắn và dẫn dòng nơtron qua phin lọc trên kênh số 2
của Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt
Hình 3.19 Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm Methylene
blue với 100 mg Axit boric và được chiếu trong 10 giờ
Hình 3.20 Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm Methylene
blue có LiF và được chiếu trong 10 giờ

vii
Hình 3.21 Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm Methylene
blue có Lithium hydroxide monohydrate và được chiếu trong 10 giờ
Hình 3.22 Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm Methylene
blue có Sulfat cadmium và được chiếu trong 10 giờ
Hình 3.23 Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm Methylene
blue có Natri borat decahodrat và được chiếu trong 10 giờ
Hình 3.24 Sự thay đổi giá trị A/d trên các phim mỏng có chứa lượng axit boric
khác nhau tại bước sóng 668 nm
Hình 3.25 Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm màu
Methylene blue có chứa khối lượng axit boric khác nhau tại bước
sóng 668 nm

viii
 MỞ ĐẦU
1. Lý do chọn đề tài

Sự phát triển bền vững của Vật lý hạt nhân, Công nghệ hạt nhân, Công nghệ
bức xạ và các lĩnh vực ứng dụng liên quan trong nền kinh tế quốc dân như công
nghiệp, nông nghiệp, y tế, v.v… đều gắn liền với lĩnh vực liều lượng học. Lĩnh vực
này với sự phát triển đa dạng và tính ứng dụng cao nhằm kiểm tra chính xác sự
phân bố liều chiếu xạ trên vật phẩm được chiếu xạ. Kỹ thuật đo liều bức xạ nói
chung đều dựa trên quá trình đánh giá năng lượng hấp thụ mà bức xạ truyền trực
tiếp cho vật chất thông qua quá trình tăng nhiệt độ, hoặc đo năng lượng hấp thụ
thông qua các quá trình thứ cấp diễn ra trong vật chất như ion hoá, biến đổi cấu trúc,
các phản ứng hoá học, sinh học, sự biến màu của vật liệu, v.v…

Các loại liều kế màng mỏng nhuộm màu Poly(vinyl alcohol) (PVA) sử dụng
vật liệu hữu cơ là loại vật liệu tương đương mô, do đó chúng rất được ưa chuộng
dùng làm liều kế trong phép đo liều gamma, đặc biệt trong lĩnh vực công nghệ bức
xạ. Bằng cách đưa thêm các chất nhuộm màu và các chất phụ gia khác nhau vào các
phim mỏng PVA, chúng ta có thể tính toán được liều hấp thụ của phim dựa trên quá
trình biến đổi màu sắc trên phim. Loại liều kế màng mỏng PVA thường được dùng
làm liều kế thường quy trong ngành công nghệ bức xạ.

Bên cạnh đó, các loại liều kế màng mỏng cũng có thể dùng để đo liều nơtron
và các loại bức xạ khác. Tuy nhiên cơ chế tương tác của bức xạ nơtron với vật liệu
màng mỏng cũng như với màu thuốc nhuộm và chất phụ gia đưa vào phim rất phức
tạp. Chính vì vậy chúng ít được chú ý vì khó đánh giá được độ nhạy trong dải liều
nghiên cứu do chưa biết chính xác dạng hàm đặc trưng liều.

Với quan điểm đo liều trong dải rộng và áp dụng các hàm toán học mô tả
đường đặc trưng liều hợp lý, cũng như việc lựa chọn các chất nhuộm màu và chất
phụ gia thích hợp, luận án kỳ vọng giải quyết được vấn đề xác định hàm đặc trưng
liều và độ nhạy của loại liều kế màng mỏng dùng để đo liều bức xạ gamma trong
công nghệ bức xạ và nơtron trên Lò nghiên cứu.

Cùng với kế họach xây dựng và đưa vào họat động Lò nghiên cứu mới để
chế tạo đồng vị phóng xạ và phục vụ cho chương trình điện hạt nhân trong tương lai

1
thì lĩnh vực đo liều lượng gamma và nơtron trong việc kiểm soát liều lượng bức xạ,
đảm bảo an toàn cho con người vận hành và sử dụng bức xạ cũng như các sản phẩm
công nghệ liên quan là vô cùng cần thiết. Chính vì vậy, luận án “NGHIÊN CỨU
VÀ PHÁT TRIỂN PHƯƠNG PHÁP ĐO LIỀU BỨC XẠ GAMMA VÀ NƠTRON
DÙNG LIỀU KẾ MÀNG MỎNG NHUỘM MÀU” được xây dựng nhằm tạo ra một
loại liều kế có khả năng kiểm soát được liều hấp thụ của bức xạ gamma và nơtron.

2. Mục đích của luận án

Mục tiêu nghiên cứu của luận án là chế tạo được loại liều kế màng mỏng hữu
cơ nhuộm màu đo được cả liều bức xạ gamma và nơtron, đồng thời xác định được
độ nhạy, dải liều cũng như hàm đặc trưng liều của liều kế.
3. Đối tượng và phạm vi nghiên cứu
Đối tượng và phạm vi nghiên cứu của đề tài là nghiên cứu chế tạo liều kế màng
mỏng nhuộm màu trong kiểm soát liều cao của bức xạ gamma tại cơ sở họat động
công nghệ chiếu xạ, liều nơtron tại kênh số 2 Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt.

4. Nội dung luận án

- Nghiên cứu, chế tạo và ứng dụng một số liều kế màng mỏng nhuộm màu dùng đo
liều chiếu bức xạ gamma và nơtron;
- Nghiên cứu những yếu tố ảnh hưởng các đặc trưng của liều kế màng mỏng nhuộm
màu đo liều chiếu bức xạ gamma và nơtron, từ đó đưa ra biện pháp xử lý phù hợp;
- Xác định các hàm đặc trưng liều cho các loại màng mỏng nhuộm màu;
- Lựa chọn loại liều kế có những đặc trưng làm việc tốt nhất.
Các thí nghiệm này đã được thực hiện tại Trung tâm Kỹ thuật Hạt nhân, Viện
Khoa học và Kỹ thuật Hạt nhân, Trung tâm Chiếu xạ Hà Nội, Viện Nghiên cứu Hạt
nhân, Viện Năng lượng Nguyên tử Việt Nam.
5. Bố cục của luận án
Ngoài phần mở đầu, phần kết luận chung và tư liệu tham khảo, luận án được
chia thành 3 chương, bao gồm:
Chương I. Tổng quan nghiên cứu
Chương II. Phương pháp và thiết bị nghiên cứu
Chương III. Kết quả và thảo luận

2
 6. Ý nghĩa khoa học và những đóng góp mới của luận án
Luận án đã nghiên cứu và chế tạo thành công liều kế màng mỏng PVA
nhuộm màu có khả năng kiểm soát liều bức xạ gamma trong khoảng liều rộng, có
độ nhạy bức xạ tối ưu nhất có thể. Bên cạnh đó, luận án là công trình đầu tiên
nghiên cứu tính chất của phim màng mỏng PVA khi chúng được chiếu trên chùm
nơtron nhiệt tại kênh số 2 của Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt.
Từ kết quả nghiên cứu, luận án đã đăng tải được 06 công trình khoa học
đăng tải trên tạp chí trong nước và quốc tế, 01 công trình được trình bày trong hội
nghị Khoa học và Công nghệ hạt nhân toàn quốc lần thứ XI.
7. Ý nghĩa thực tiễn của luận án
Kết quả nghiên cứu của luận án đã góp phần phát triển một loại liều kế màng
mỏng mới có khả năng kiểm soát liều bức xạ gamma trong khoảng liều rộng và liều
bức xạ nơtron với thông lượng lớn.

3
 CHƯƠNG I
TỔNG QUAN NGHIÊN CỨU
1.1 Tổng quan tình hình nghiên cứu
1.1.1 Tình hình nghiên cứu trên thế giới
Lịch sử phát triển của liều lượng học trên thế giới được ghi nhận chính thức
đầu tiên vào năm 1925 với khái niệm về đơn vị phóng xạ và đo lường. Từ đó đến
nay, lĩnh vực liều lượng học bức xạ đã phát triển mạnh mẽ gắn liền với các lĩnh vực
nghiên cứu cơ bản và ứng dụng vật lý hạt nhân trên khắp thế giới. Có thể nói bất cứ
ở đâu có sử dụng bức xạ là ở đó cần tới các thiết bị đo liều lượng. Phép đo liều
lượng vừa cung cấp các số liệu nghiên cứu chính xác cho khoa học vừa đảm bảo an
toàn cho con người.
Những nghiên cứu đầu tiên trong việc kiểm soát liều cao gây ra bởi đồng
thời bức xạ gamma và nơtron được tiến hành nghiên cứu ở lò phản ứng tại Liên Xô
trước đây thông qua công trình đăng tải của nhóm tác giả Ya. I. Lavrentovich và các
cộng sự vào năm 1965 [77]. Trong nghiên cứu này, các nhà nghiên cứu đã thử
nghiệm một loại vật liệu hòan toàn mới PVA dùng làm liều kế. Đây chỉ là nghiên
cứu có tính chất khảo sát hiệu ứng của phim PVA với bức xạ gamma và nơtron.
Tuy nhiên trong nghiên cứu này, nhóm tác giả không có bất kỳ một đánh giá nào
liên quan đến độ nhạy của film trong dải liều nghiên cứu bởi chưa biết chính xác
dạng hàm đặc trưng liều.
Tiếp sau những nghiên cứu của nhóm tác giả người Liên Xô đến nay, đã có
nhiều các nhà khoa học khác nghiên cứu các loại liều kế gamma kiểm soát liều bức
xạ. Điển hình là nghiên cứu về cấu trúc vết của Robert Katz, S. C. Sharma và M.
Homayoonfar công bố năm 1972 [59]. Lý thuyết cấu trúc vết môi trường nghiên
cứu gồm các phần tử nhạy bức xạ đồng nhất với nhau được gắn chặt trong một ma
trận sao cho có thể coi là một môi trường truyền năng lượng. Lý thuyết này được
nhóm tác giả sử dụng để nghiên cứu các loại liều kế bức xạ khác nhau.
Đến những năm 1980, trong nghiên cứu của mình, nhóm tác giả Johnny W.
Hansen, Mikael Jensen và Robert Katz, đã tiến hành nghiên cứu về liều kế phim
nhuộm màu radiochromic hay trên liều kế Fricke [39, 56]. Các tác giả đã sử dụng lý

4
thuyết vết của Robert Katz [59] để so sánh đánh giá với giá trị thực nghiệm thu
nhận được trên liều kế phim nhuộm màu radiochromic hay trên liều kế Fricke. Bằng
việc sử dụng nguồn phát gamma 60
Co, electron, proton hay các ion oxygen ở liều
thấp, nhóm nghiên cứu đã đánh giá hàm đặc trưng trên từng đối tượng khác nhau.
Cũng từ chính kết quả thực nghiệm đã chỉ ra rằng lý thuyết vết của Robert Katz và
các cộng sự công bố năm 1972 không đúng hòan toàn trong mọi trường hợp bởi nó
chưa mô tả được hiệu ứng suất liều, hiệu ứng liều siêu cao và một số hiệu ứng khác.
Để có thể kiểm soát được liều bức xạ gamma, đã có nhiều nghiên cứu liên
quan đến các loại vật liều màng mỏng khác nhau như hệ thống liều kế phim mỏng
radiochromic của A. Miller cùng các cộng sự [17] hay liều kế dạng phim Cellulose
Diacetate [75] của William L. McLaughlin và các cộng sự cùng được công bố vào
năm 1988. Các nhóm tác giả trên đã nghiên cứu và chế tạo liều kế phim từ các vật
liệu khác nhau như PVB và cellulose diacetate dựa trên sự biến đổi màu sắc khi
được chiếu xạ gamma ở dải liều 104 Gy đến 2x106 Gy. Các nhà nghiên cứu đã tiến
hành khảo sát sự ảnh hưởng của suất liều, nhiệt độ, độ ẩm đến sự đổi màu của phim
trước và sau quá trình chiếu xạ. Tuy nhiên các nghiên cứu chỉ khảo sát trên khoảng
liều rất cao, chưa đưa ra được hàm đặc trưng liều trong phạm vi nghiên cứu và chỉ
mang tính chất nghiên cứu hiệu ứng.
Trong những năm gần đây, các loại liều kế màng mỏng nhuộm màu sử dụng
vật liệu hữu cơ PVA rất được ưa chuộng dùng làm liều kế trong phép đo liều
gamma đặc biệt trong lĩnh vực công nghệ bức xạ.
Nghiên cứu hiệu ứng của bức xạ gamma lên PVA nhuộm màu TBPE
(tetrabromophenolphthalein ethyl ester) đã được tiến hành. Tác giả M. El.Kelany đã
tiến hành nghiên cứu và thấy PVA chuyển màu từ xanh nước biển sang màu xanh lá
cây và xanh xám khi chiếu trong khoảng liều từ 1 kGy đến 5 Gy phụ thuộc vào hàm
lượng TCA (tri-chloro acetamid) có trong phim [45].
Nghiên cứu đặc tính đo liều trên phim PVA nhuộm màu Henna của nhóm tác
giả Muhammad Attique Khan Shahid cùng cộng sự [ 49], hay methyl đỏ của N V
Bhat và cộng sự [50], và Linda F. Gudeman cùng cộng sự [43].Trong đó, các tác giả
đã tiến hành khảo sát và tìm thấy mối tương quan giữa hàm lượng của các chất nhạy
màu khác nhau, giá trị pH khác nhau khi đưa vào PVA với giá trị hấp thụ riêng tại

5
bước sóng đặc trưng màu. Các kết quả nghiên cứu cho thấy giá trị pH, EC có trong
dung dịch làm phim PVA là một yếu tố quan trọng ảnh hưởng đến quá trình hấp thụ
riêng của phim. Tuy vậy, những yếu tố đặc trưng của phim PVA như độ nhạy, độ
tuyến tính, độ lặp lại chưa được đề cập ở đây.
Sử dụng phim PVA có thêm Ethyl violet và bromophenol chiếu bức xạ
gamma phát ra từ nguồn 60Co trong dải liều cao từ 1-30kGy của nhóm tác giả Seif
Ebraheem, Moushera El-Kelany [62], thêm methylen blue, Methyl orange chiếu
bức xạ gamma trong dải liều 100 kGy đến 200 kGy của nhóm tác giả Shaheen
Akhtar cùng cộng sự [63-64] (Hình 1.1) hay PVA nhuộm màu TBPE
(tetrabromophenolphthalein ethyl ester) của tác giả M. El.Kelany [45]. Các nghiên
cứu đã tiến hành khảo sát chi tiết sự thay đổi màu sắc trên phim khi được chiếu xạ ở
những hàm lượng chất đưa vào, độ pH, độ dày phim khác nhau. Kết quả thu được
cho thấy PVA được nhuộm màu Ethyl violet và bromophenol có thể dùng để tạo ra
liều kế bức xạ với khoảng liều lên đến 70 kGy. Trong khi đó phim có chứa chloral
hydrat chỉ ghi được hiệu ứng tốt nhất ở khoảng liều thấp hơn từ 5 kGy đến 30 kGy
[15]. Và phim có chứa methylen blue có hiệu ứng tốt ở khoảng liều 100 kGy đến
200 kGy. Đối với loại phim PVA nhuộm màu TBPE, nhóm nghiên cứu nhận quá
trình chuyển màu từ xanh nước biển sang màu xanh lá cây và xanh xám khi chiếu
trong khoảng liều từ 1 kGy đến 5 kGy phụ thuộc vào hàm lượng TCA có trong
phim. Ưu điểm của loại phim này là có độ bền cao sau khi được chiếu xã và dễ bảo
quản.

Hình 1.1: Sự biến đổi màu của phim PVA nhuộm Methylene blue (a) [63] và
Methyl orange (b) [64] trước và sau khi được chiếu xạ gamma.
Từ những thống kê trên, việc nghiên cứu các loại liều kế màng mỏng nhuộm
màu để xác định liều chiếu bức xạ gamma trên thế giới rất phát triển và còn tiếp tục
nghiên cứu khai thác đưa vào sử dụng trong nghành công nghệ bức xạ, y tế và cả

6
trong lò phản ứng. Tuy nhiên, các nghiên cứu này mới dùng lại ở việc nghiên cứu
khảo sát các hiệu ứng của liều kế phim khi bị chiếu xạ gamma ở những dải liều
khác nhau, chưa tìm được hàm đặc trưng liều cho từng dải liều nghiên cứu.
Ngoài ra, việc nghiên cứu liều nơtron bằng một số liều màng mỏng lại ít
được quan tâm nghiên cứu trên thế giới. Sau nghiên cứu của nhóm tác giả người
Liên Xô Ya. I. Lavrentovich [77], hầu như không có nghiên cứu nào sử dụng kỹ
thuật màng mỏng PVA nhuộm màu để xác định liều của nơtron. Hầu hết các nghiên
cứu xác định liều bức xạ nơtron về sau đều sử dụng kỹ thuật detector vết. Có thể kể
một số kết quả nghiên cứu điển hình dưới đây như:
- Kiểm soát thông lượng của nơtron nhiệt thông qua phim mỏng có chứa Uranium
tự nhiên của G. Bigazzi và các cộng sự [29]. Dựa trên phản ứng phân hạch 235U(n,f),
để tạo ra các hạt alpha và các hạt này sẽ tạo ra vết trên bề mặt phim mỏng. Cùng với
kỹ thuật đếm vết, nhóm nghiên cứu đã xác định mối tương quan giữa số vết ghi
nhận được trên phim mỏng với thông lượng của nơtron nhiệt. Kết quả nghiên cứu
này mới chỉ có tính chất khảo sát hiệu ứng ghi nhận nơtron để xác định thông lượng
nơtron, mà chưa đề cập đến việc xác định liều bức xạ nơtron gây ra trên film mỏng.
- Nhóm các tác giả Robert A. Dudley đã sử dụng khả năng đáp ứng của nhũ tương
ảnh với nơtron nhiệt và nơtron nhanh thông qua việc ghi nhận vết. Dựa trên các
phản ứng của 14N, 6Li và 10B với nơtron để tạo ra các hạt mang điện như proton và
alpha và các hạt này sẽ tạo ra các vết trong nhũ tương ảnh. Các tác giả chỉ nghiên
cứu và ứng dụng trong khoảng liều nhỏ, có vai trò như kiểm soát liều cá nhân [57].
- Nhóm tác giả Milena Cernilogar Radez cùng cộng sự [48] tiến hành nghiên cứu
xác định thông lượng nơtron nhiệt bằng phương pháp detector vết dựa trên phản
ứng 10B(n,)7Li. Nhóm nghiên cứu phủ một lớp mỏng 10B lên detector rồi mang đi
chiếu trên nguồn nơtron, sau đó tiến hành tẩm thực và mang đếm vết. Những vết
này được tạo ra từ hạt alpha mang năng lượng cao 2,3MeV tạo ra trên bề mặt
detector. Từ mặt độ vết ghi nhận được, nhóm nghiên cứu tính toán được thông
lượng của chùm nơtron nhiệt theo công thức:
i − i0
i = (1.1)
Ki

7
trong đó  i mật độ vết ghi nhận được,  i 0 là mật độ vết phông, K i là hệ số đáp ứng
của detector, i là chỉ số của detector. Ưu điểm của phương pháp này là độ nhạy cao
với dòng nơtron nhiệt, tính chọn lọc cao loại bỏ được yếu tố ảnh hưởng môi trường.
Tuy nhiên loại liều kế này chỉ phù hợp như một liều kế cá nhân với suất liều hàng
năm nhỏ hơn 1 mSv/năm.
Hiện nay, để kiểm soát suất liều thấp đối với nơtron, các nghiên cứu tập
chung vào phát triển loại liều kế nhiệt phát quang có gắn thêm một số chíp đặc biệt
để ghi nơtron. Nguyên lý chung của liều kế nhiệt phát quang (TLD) có đồng thời
hai chíp 6LiF và 7LiF để xác định đồng thời liều nơtron và gamma. Trong đó 7Li có
trong liều kế đáp ứng được với bức xạ gamma, còn 6Li phù hợp cho cả gamma,
nơtron nhiệt và các vùng năng lượng cộng hưởng. Trong nghiên cứu này, nhóm tác
giả đặc biệt quan tâm tới việc xác định liều nơtron nhiệt và nơtron nhanh bằng liều
kế TLD trong việc kiểm soát liều cá nhân [17].
1.1.2 Tình hình nghiên cứu tại Việt Nam
Ở Việt Nam, ngay từ những năm 1980, các nghiên cứu đầu tiên về công nghệ
bức xạ đã được tiến hành triển khai tại Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt. Công việc
kiểm soát an toàn bức xạ ngay từ những thời điểm ban đầu đều được quan tâm chú
ý. Bên cạnh việc sử dụng các loại liều kế nhập ngoại thì những nghiên cứu đầu tiên
về kỹ thuật đo liều cho công nghệ bức xạ cũng được quan tâm nghiên cứu.
Những nghiên cứu đầu tiên về kỹ thuật đo liều cho ngành công nghệ bức xạ
được thực hiện tại Viện Khoa học và Kỹ thuật Hạt nhân. Việc sử dụng phim màng
mỏng PVA có chứa thêm ferrous ammonium và axit sulphat trong kiểm soát liều
cao gamma đã được tiến hành nghiên cứu và đã có một số công bố đầu tiên năm
1997 trên tạp chí chuyên ngành [66, 72]. Trong công bố của mình, nhóm nghiên
cứu đã ghi nhận được sự thay đổi mật độ quang của phim khi chiếu trên nguồn
gamma ở khoảng liều từ 0,5 đến 80 kGy. Dựa trên vật liệu PVA nhuộm các màu
khác nhau như methyl đỏ [52] hay bromocresol [3], các nghiên cứu đã khảo sát sự
biến đổi màu sắc trên phim màng mỏng để từ đó đánh giá khả năng tương tác của
phim với bức xạ gamma.
Từ các nghiên cứu trên, các nhà khoa học cũng tại Viện Khoa học và Kỹ thuật
Hạt nhân đã tiếp tục nghiên cứu các hiệu ứng hoá lý trong tương tác của bức xạ

8
gamma với một sô vật liệu bức xạ như chất nhũ tương ảnh, thủy tinh, dung dịch
PVA và hiệu ứng làm mất màu của thuốc nhuộm azo trong dung dịch nước. Với
chất nhũ tương ảnh, các tác giả đã nghiên cứu chi tiết cụ thể và thu được nhiều kết
quả từ hiệu ứng của chất nhũ tương dưới tác dụng của bức xạ gamma. Trong nghiên
cứu hiệu ứng nhạy bức xạ của thủy tinh, các tác giả đưa ra kết luận tương tự như
liều kế Fricke ở dải liều 0,2 tới 80 kGy khi dùng nguồn phóng xạ 60Co họat độ 110
kCi [6, 67-70].
Một trong những nghiên cứu chuyên sâu về lĩnh vực liều kế trong công nghệ
bức xạ phải kể đến nghiên cứu cải tiến các đặc trưng độ nhạy của liều kế dung dịch
Fricke, liều kế ECB và liều kế dung dịch đicromat tại Trung tâm Chiếu xạ Hà Nội.
Trên cơ sở đã cải tiến và chuẩn hoá hệ từ quy trình chuẩn bị dung dịch, việc tạo liều
kế này đã góp phần nâng cao độ tin cậy của các hệ liều kế [5].
Bên cạnh đó, nhóm nghiên cứu cũng đã đề xuất phương pháp chế tạo loại liều kế
màng mỏng PCV nhuộm màu (PVC với mêtyl vàng) dựa trên hiệu ứng phai màu do
bức xạ. Thông qua những nghiên cứu về tương tác của bức xạ gamma với vật liệu
PVC, nhóm nghiên cứu đã tìm hiểu được cơ chế biến đổi màu của loại vật liệu này,
từ đó có những nhận định ban đầu cho cơ chế làm việc trên vật liệu PVA dưới tác
dụng của bức xạ gamma.
Lần đầu tiên tại Phòng Quang phổ ứng dụng và Ngọc học của Viện Khoa học
vật liệu, các nhà khoa học đã chế tạo thành công liều kế Li2B4O7: Cu có độ nhạy
cao đáp ứng đầy đủ các tiêu chuẩn của liều kế đo liều bức xạ với nhiều tính năng
ưu việt so với các loại vật liệu khác liều kế loại viên và bột đã được chế tạo. Sản
phẩm nghiên cứu bước đầu thử nghiệm tại Bệnh viện U Bướu Hà Nội được đánh
giá tốt [2].
Như vậy, những nghiên cứu về liều kế của các nhà khoa học Việt Nam còn hạn
chế. Những liều kế hoá học và liều kế thể rắn hầu như chỉ sử dụng trong kiểm soát
liều bức xạ gamma, hoặc dùng trong việc xác định liều phông môi trường. Việc
nghiên cứu và chế tạo liều kế trong kiểm soát liều bức xạ nơtron là lĩnh vực còn bỏ
ngỏ.
Trong luận án này đã tiến hành nghiên cứu và chế tạo được loại liều kế màng
mỏng PVA được nhuộm màu có khả năng đo được cả liều gamma và nơtron. Đồng

9
thời đã khảo sát được độ nhạy, dải liều và hàm đặc trưng của loại liều kế màng
mỏng này một cách cụ thể.
1.2 Tổng quan về các loại liều kế
Các thiết bị đo liều được sử dụng nhằm kiểm soát liều lượng được chiếu xạ
trong các quá trình chiếu xạ. Liều lượng là khởi đầu của mọi nghiên cứu phát triển
về công nghệ bức xạ, nó cần thiết để thiết lập quy trình và kiểm soát quá trình bảo
đảm an toàn và chất lượng của sản phẩm chiếu xạ. Kiểm soát liều lượng thông qua
các phương pháp đo liều cao là để đảm bảo rằng một quá trình xử lý chiếu xạ sẽ xảy
ra theo đúng các yêu cầu được định trước, hoặc đảm bảo rằng các kết quả thu được
trong một phòng thí nghiệm có thể được lặp lại ở bất kỳ một phỏng thí nghiệm khác
hoặc ở các thiết bị chiếu xạ thương mại [7, 14, 58].
1.2.1 Phân loại liều kế
Theo cách cấu tạo và thành phần chất cũng như nguyên lý họat động người ta
phân loại liều kế sơ cấp và thứ cấp [5, 8, 34]:
a) Liều kế sơ cấp cho phép xác định năng lượng hấp thụ thông qua các biến đổi vật
lý như sự gia tăng nhiệt độ trong nhiệt lượng kế, quá trình ion hoá của chất khí
trong các buồng ion hoá hoặc điện tích mà các chùm hạt mang điện có năng lượng
xác định mang theo trong các đầu dò bán dẫn.
b) Liều kế thứ cấp có thể xác định năng lượng hấp thụ thông qua các biến đổi hoá
học, chẳng hạn như sự đổi màu trong thủy tinh và chất dẻo, sự hấp thụ các bước
sóng ánh sáng đặc trưng trong các dung dịch hoá chất. Nhóm các hệ liều kế hoá học
được phân loại như sau [34]:
+ Hệ liều kế dạng dung dịch lỏng bao gồm hệ liều kế Fricke, hệ liều kế dung dịch
ceric-cerous sulphate, hệ liều kế dung dịch êtanôl clobenzen-liều kế ECB, hệ liều kế
dung dịch đicromat và các hệ liều kế dung dịch nhuộm màu khác…
+ Các hệ liều kế hoá học dạng rắn gồm các liều kế làm bằng vật liệu polymethyl
methacrylate PMMA hay liều kế perspex, các liều kế vật liệu cellulose triacetate
(CTA), các liều kế màng mỏng biến màu, liều kế nhiệt phát quang, liều kế hòa tan
phát quang, liều kế dựa trên hiện tượng cộng hưởng spin điện tử (ESP, alanine).

10
 Theo phẩm chất, cấp độ chính xác và mục đích sử dụng mà người ta chia các hệ
liều kế thành 4 loại sau [4, 8, 16, 32-35]:
a) Hệ liều kế chuẩn cấp I: Các hệ liều kế có thể đo trực tiếp suất liều hoặc liều
hấp thụ bức xạ với độ chính xác cao, được sử dụng như là các hệ chuẩn sơ cấp để
chuẩn các hệ đo liều khác. Các hệ liều kế nhiệt lượng hoặc buồng ion hoá là những
hệ có thể đo trực tiếp suất liều hoặc liều hấp thụ bức xạ với độ chính xác cao, chúng
thường được sử dụng như là các hệ liều kế chuẩn cấp I. Các hệ chuẩn cấp I thường
được quản lý tại phòng thí nghiệm chuẩn quốc gia.
b) Hệ liều kế chuẩn thứ cấp: Đó là các hệ liều kế có độ chính xác cao và được
công nhận về mặt quốc gia hoặc quốc tế như là một phương pháp chuẩn thứ cấp.
Liều kế sulphat sắt được thừa nhận như là một hệ liều kế chuẩn thứ cấp và được sử
dụng tại các phòng chuẩn cấp II của các quốc gia về chuẩn liều cao.
c) Hệ liều kế truyền chuẩn: Đó là các hệ liều kế có độ ổn định và độ chính xác
đủ cao, có thể sử dụng để chuẩn các hệ liều kế đo thường quy. Các hệ liều kế ceric-
cerous, hệ liều kế ESR-alanine và hệ liều kế đicromat được coi như là các hệ liều kế
truyền chuẩn [27].
d) Hệ liều kế đo thường quy: Đó là các hệ liều kế được chuẩn đối với các hệ liều
kế chuẩn sơ cấp, hoặc với hệ liều kế chuẩn thứ cấp, hay hệ liều kế truyền chuẩn và
chúng được sử dụng trong các phép đo liều thường quy tại các phòng thí nghiệm
hoặc các thiết bị chiếu xạ. Các liều kế đo thường quy có độ chính xác không cao
như các hệ liều kế chuẩn nhưng chúng có các ưu điểm sử dụng tiện lợi và thường
được sản suất với số lượng lớn giá thành rẻ.
1.2.2 Một số tiêu chí lựa chọn liều kế cho các dải đo
1.2.2.1 Các tiêu chí lựa chọn
Theo mục đích sử dụng, người ta thường dựa vào các tiêu chí sau đây để lựa
chọn các liều kế: Đo giá trị liều tương đối hay tuyệt đối, độ chính xác hay độ lặp lại
của các phép đo liều, đo liều tổng hay đo suất liều, đo trong khi chiếu online hay đo
sau khi chiếu offline, dải đo liều, loại bức xạ và năng lượng bức xạ, độ phân giải
không gian, thiết bị đo liều sử dụng, giá thành của liều kế, mật độ riêng của liều kế
và độ bền cơ học.

11
1.2.2.2 Dải liều sử dụng đối với các liều kế
Các đối tượng của quá trình xử lý bức xạ và công nghệ bức xạ được xếp vào dải
liều cao từ vài trăm gray tới hàng trăm kilogray. Bảng 1.1 dưới đây trình bày các dải
liều của công nghệ bức xạ ứng dụng trong các lĩnh vực đời sống khác nhau [32].
Bảng 1.1: Dải liều và phạm vi ứng dụng.
Liều, Gy Mức liều Lĩnh vực áp dụng
105107 Mức lò phản ứng hạt nhân Thử độ bền bức xạ của vật liệu
Tính bền vật liệu, tiệt trùng, bảo quản
102105 Mức công nghệ bức xạ
thực phẩm
100101 Mức điều trị ngoại khoa Xạ trị
Kiểm tra không phá hủy, chụp ảnh tia
10-210-1 Mức liều thanh tra
X công nghiệp
10-410-2 Mức liều bảo vệ Chụp ảnh y tế (1 lần), tia vũ trụ (1 năm)
10-5 Mức môi trường Môi trường phóng xạ
1.2.3 Đơn vị đo lường và định liều lượng bức xạ
a) Liều hấp thụ
Liều hấp thụ D của một chất có khối lượng dm được xác định bằng tỉ số giữa
năng lượng dE được chất hấp thụ và khối lượng của chất đó:
dE dE
D= = (1.2)
dm dV

Trong đó  là mật độ vật chất, dV là thể tích đơn vị. Đơn vị của liều hấp thụ là
Gray, viết tắt Gy, 1 Gy = 1 J/kg. Đơn vị ngoài hệ SI là rad: 1 Gy=100 rad=104 erg/g.
b) Suất liều hấp thụ
Suất liều hấp thụ được coi là liều hấp thụ trong một đơn vị thời gian và xác định
bằng công thức:
dD
D' = (1.3)
dt
Đơn vị của suất liều là Gy/s; 1 Gy/s = 1 J/s.kg = 1 W/kg.
c) Kerma và suất Kerma
Riêng đối với bức xạ không ion hoá trực tiếp, chẳng hạn như gamma, người ta
dùng thêm đại lượng Kerma. Kerma là tổng tất cả động năng ban đầu của các hạt
tích điện dEk được giải phóng bởi bức xạ trong một đơn vị khối lượng vật chất dm:

12
 dEk dEk
K= = (1.4)
dm dV

trong đó  là mật độ vật chất, dV là thể tích đơn vị.

Suất Kerma được coi là tốc độ giải phóng tổng động năng của hạt trong một đơn
vị thời gian dt và được xác định bằng công thức:
dK
K = (1.5)
dt
Đơn vị đo của Kerma và suất Kerma tương ứng giống như đơn vị đo của liều và
suất liều.
d) Dòng rò năng lượng
Dòng rò năng lượng là năng lượng bị thất thoát khỏi bề mặt của một đơn vị thể
tích xem xét và được xác định bằng biểu thức J /  , với J là vectơ mật độ dòng
năng lượng và  là mật độ vật chất hấp thụ.
e) Phương trình cân bằng liều
Phương trình cân bằng liều được viết như sau:
dE dEk J dEb
= − − (1.6)
dm dm  dm

trong đó dEb là năng lượng tiêu hao cho quá trình hãm của các hạt mang điện.
f) Liều chiếu
Liều chiếu cho biết khả năng ion hoá không khí của bức xạ tại một vị trí nào đó.
Liều chiếu P được xác định bằng số đơn vị điện tích sinh ra ở điều kiện chuẩn khi bị
chiếu xạ:
dQ dQ
P= = (1.7)
dm dV

Trong đó dQ là giá trị tuyệt đối tổng điện tích của tất cả các ion cùng dấu được tạo
ra trong một thể tích nguyên tố của không khí, khi tất cả các electron và positron
thứ cấp do các gamma tạo ra bị hãm hòan toàn trong thể tích không khí đó, và dm là
khối lượng của thể tích nguyên tố không khí đó.
Đơn vị liều chiếu trong hệ SI là C/kg. Đơn vị ngoài hệ SI thường dùng là
Roentgen (R). 1R = 2,58x10-4 C/kg. Đối với không khí trong điều kiện cân bằng
electron thì mối quan hệ giữa liều chiều và liều hấp thụ là 1 R = 0,877 Rad.

13
 Suất liều chiếu là liều chiếu trong một đơn vị thời gian:
. dP
P= (1.8)
dt
Đơn vị suất liều chiếu trong hệ SI là C/kg/s. Đơn vị ngoài hệ SI là R/h hay mR/h.
g) Liều tương đương
Liều hấp thụ tương đương hay liều tương đương H là đại lượng để đánh giá mức
độ nguy hiểm của các loại bức xạ, bằng tích của liều hấp thụ D với trọng số bức xạ
WR :
H = DW
. R (1.9)
Đơn vị liều tương đương trong hệ SI là Sievert (Sv). Từ công thức trên ta có :
1 Sv = 1 Gy x WR (1.10)
h) Phân bố liều theo chiều sâu
Độ xuyên sâu của năng lượng bức xạ vào vật liệu có thể được mô tả bằng đường
phân bố theo chiều sâu, trong đó liều hấp thụ tương đối tại các điểm đo được vẽ
theo khoảng cách hay độ sâu tính từ bề mặt vật liệu chiếu xạ. Dạng của đường phân
bố liều-độ sâu phụ thuộc vào bản chất của bức xạ, năng lượng của bức xạ hay chùm
hạt, cấu hình của nguồn và mẫu.
i) Hiệu ứng bức xạ thứ cấp
Khi bị hấp thụ trong vật chất, bức xạ điện từ có thể tạo ra các electron thứ cấp.
Tại các điểm cách bề mặt chất hấp thụ một khoảng cách lớn hơn quãng chạy lớn
nhất của electron thứ cấp, một đơn vị thể tích nhận được electron tán xạ từ mọi phía.
Tuy nhiên ở càng gần bề mặt, số lượng electron thứ cấp mà một đơn vị thể tích vật
liệu nhận được càng giảm do một phần electron thứ cấp thoát ra khỏi bề mặt. Do đó
phân bố liều theo độ sâu của bức xạ ion hoá tăng dần theo bề mặt và đạt tới giá trị
cực đại ở khoảng cách bằng quãng chạy lớn nhất của electron thứ cấp. Ở các độ sâu
lớn hơn electron suy giảm theo qui luật hàm mũ như bức xạ sơ cấp.
j) Hiệu suất hóa bức xạ G và xác suất tạo phân tử kích họat
Hiệu suất hóa bức xạ G là đại lượng đo bằng số những biến đổi hóa học xác định
nào đó như nguyên tử, ion và phân tử… tính cho một đơn vị năng lượng hấp thụ của
bức xạ ion hóa [36]. Giá trị G được đo bằng số các biến đổi hóa học tính cho 100
eV năng lượng hấp thụ của bức xạ ion hóa và được xác định bằng công thức [1]:

14
 M 100
G (phân tử/100eV) = x (1.11)
N W
Trong đó M là số phân tử bị biến đổi dưới tác dụng của bức xạ, N là số cặp ion
được tạo ra từ các phân tử biến đổi, W là năng lượng trung bình để tạo ra một cặp
M
ion trong vật liệu bị chiếu xạ, được gọi là hiệu suất tạo cặp ion. Đối với đa số
N
các chất thì giá trị W  30 eV nên giá trị G gần bằng 3 lần hiệu suất tạo cặp ion.

Mối tương quan giữa liều hấp thụ, hiệu suất hóa học và hiệu suất hóa bức xạ
trong hệ SI được biểu diễn như sau [1]:

6
H ( mol.kg −1 )
G (phân tử/100eV) = 9,648 x 10 (1.12)
D ( Gy )

trong đó H là hiệu suất hóa, D là liều hấp thụ.

1.2.4 Một số loại liều kế đo liều cao

1.2.4.1 Nhiệt lượng kế
Phương pháp đo nhiệt lượng là một phương pháp đo trực tiếp năng lượng hấp
thụ của một chất đối với bức xạ. Nhiệt lượng kế là thiết bị đo nhiệt độ trong khối
vật liệu đặt trong trường bức xạ. Các nguyên tắc của nhiệt lượng bức xạ trong công
nghệ được áp dụng tương đối đơn giản. Nguyên tắc làm việc là nó đo tổng số năng
lượng tiêu thụ hoặc tỷ lệ tiêu hao năng lượng trên vật liệu thông qua việc quan sát
sự gia tăng nhiệt độ của đối tượng bị chiếu xạ. Ví dụ, nhiệt độ nước tăng khoảng
2,4°C cho liều 10 kGy ở điều kiện nhiệt độ lý tưởng. Chính vì vậy nhiệt lượng kế là
máy đo liều lượng tuyệt đối mà có thể được sử dụng trong ngành công nghệ bức xạ
[6, 8].
Vật liệu sử dụng trong nhiệt lượng kế phải có độ dẫn nhiệt tốt và đảm bảo sao
cho toàn bộ năng lượng hấp thụ được biến thành nhiệt. Trong thực tế graphit hoặc
kim loại là các vật liệu thích hợp cho nhiệt lượng kế. Nhiệt độ trong nhiệt lượng kế
được đo bằng nhiệt điện trở. Liều hấp thụ D (Gy) được xác định theo công thức:
T .C
D= (1.13)
m

15
trong đó, T là nhiệt độ gia tăng tính theo đơn vị K, C là nhiệt dung của nhiệt lượng
kế tính theo đơn vị là [JK-1], m là khối lượng của vật hấp thụ bức xạ tính theo đơn
vị là [kg].
Đối với các nguồn bức xạ có cường độ nhỏ, nhiệt độ gia tăng không đáng kể, do
đó phương pháp nhiệt lượng kế không phải là phương pháp đo liều thích hợp cho
trường hợp này [34]. Chúng đặc biệt hữu ích cho việc đo liều cao trong chế biến
thực phẩm, đặc biệt cho việc kiểm soát đo liều hấp thụ hoặc suất liều hấp thụ từ
máy phát chùm tia electron. Nhiệt lượng kế trong ứng dụng đời sống thông thường
có tính phổ cập cao, tuy nhiên, thường là không đơn giản khi ứng dụng trong ngành
công nghệ bức xạ, và không được sử dụng rộng rãi đặc biệt trong ngành công nghệ
chiếu xạ [7].
1.2.4.2 Phương pháp đo liều dựa trên sự ion hóa chất khí

Hiện tượng ion hoá trong chất khí được sử dụng trong phép đo liều lượng.
Nhóm detector chứa khí gồm buồng ion hóa, ống đếm tỉ lệ và ống đếm G-M với các
ưu điểm nổi bật như kích thước nhỏ gọn, hệ số khuếch đại khí lớn, mạch điện tử
đơn giản, đường đặc trưng ít phụ thuộc vào năng lượng bức xạ. Tham số vật lí để đo
trong hàm đặc trưng của liều kế chứa khí là dòng điện trung bình đi qua ống đếm.
Theo nguyên lý Bragg-Gray, liều hấp thụ trong một chất được xác định bằng
công thức:
Dm = W.Sm P (1.14)
Trong đó W là năng lượng tạo cặp ion trong chất khí (J/ion), Sm là tỉ số của năng
lượng bị mất tính cho một đơn vị mật độ của vật liệu khảo sát và không khí, P là số
cặp ion tạo ra trong một đơn vị khối lượng chất khí (cặp/kg). Điều đó cho thấy số
cặp ion hay dòng điện là một hàm tuyến tính đối với liều [1].
Dòng điện I trong buồng ion hóa tương đối nhỏ, cỡ 10-12A, do hệ số khuếch đại
khí xấp xỉ bằng 1. Các chất khí thường được dùng trong buồng ion hóa như H2, He,
N2, O2, Ar, CH4. Buồng ion hóa dùng để đo liều trong dải suất liều từ vài chục
Sv/h trở lên và dải năng lượng từ 0,3 đến 10 MeV. Buồng ion hoá có thể sử dụng
như các liều kế sơ cấp hoặc thứ cấp [58].

16
 Ống đếm tỉ lệ với hệ số khuếch đại khí đạt tới 103-104, quá trình khuếch đại khí
chỉ ở trong một thể tích giới hạn và chỉ cần những thiết bị khuếch đại đơn giản.
Ống đếm Geiger-Muller có điện áp cao hơn so với buồng chứa khí và ống đếm tỉ
lệ. Hệ số khuếch đại khí có thể đạt tới 1010 nên nó có độ nhạy cao nhất trong các
ống chứa khí. Do hệ sô khuếch đại khí lớn nên hệ G-M có thể không cần tới bộ
khuếch đại. Chính vì vậy hệ thiết bị này thường gọn nhẹ, được ưa dung làm các
máy đo bức xạ và liều kế xách tay [1].
1.2.4.3 Liều kế hoá học
Liều kế hoá học thuộc nhóm liều kế thứ cấp, trong đó liều lượng hấp thụ D được
xác định từ các biến đổi hoá học do bức xạ gây ra:

(1.15)
trong đó hiệu suất sản phẩm tính bằng [mol.kg-1], còn giá trị G được tính bằng số
phân tử kích họat được đo khi hấp thụ 100 eV. Để tăng độ nhạy, người ta thường bổ
sung các chất phụ gia vào thành phần chính của liều kế hoá học. Liều kế hoá học rất
đa dạng. Nhìn chung đây là loại liều kế đơn giản, có thể chế tạo tại các phòng thí
nghiệm và cơ sở chiếu xạ, thiết bị đo đạc không đắt tiền. Có thể giới thiệu một số
liều kế hoá học tiêu biểu sau đây.
a) Liều kế thể khí
Liều kế thể khí thường sử dụng các dạng khí như N2O, H2S và ethylen C2H2.
Liều lượng được đánh giá theo áp suất đo được hoặc bằng phương pháp sắc ký khí
đối với các sản phẩm phân tích bức xạ. Loại liều kế này ít được sử dụng hơn so với
liều kế thể lỏng và thể rắn.
b) Liều kế thể lỏng
Hai loại liều kế chất lỏng sử dụng phổ biến nhất là sắt sulfate hay còn gọi là
liều kế Fricke và xeri sulfate.
Liều kế Fricke
Liều kế Fricke là rất nhạy với các tạp chất, đặc biệt là các tạp chất hữu cơ, và
các ion kim loại. Do vậy nó có độ chính xác cao, khoảng ± 1%. Liều kế Fricke
thường được sử dụng làm liều kế so sánh để chuẩn các liều kế thông dụng. Việc sử

17
dụng liều kế này phải quan tâm tới nhiệt độ trong quá trình chiếu xạ vì nó ảnh
hưởng đến quá trình phản ứng hoá học của liều kế. Thông thường, nhiệt độ được
khuyến cáo là 1060°C. Giới hạn liều của liều kế Fricke là 20400 Gy. Liều kế
Fricke được sử dụng trong chiếu xạ thực phẩm, y dược học. Nguyên lý làm việc của
liều kế Fricke là hoá trị sắt trong liều kế thay đổi từ Fe2+ thành Fe3+ khi bị chiếu xạ,
phổ hấp thụ bức xạ có bước sóng đặc trưng ở 303 nm và có thể đo bằng quang phổ
kế. Liều lượng hấp thụ tỷ lệ với độ thay đổi của mật độ quang ΔA [5, 7]:

D=
(A)N A (1.16)
Gd
trong đó D là liều hấp thụ (Gy), A là sự thay đổi độ hấp thụ ở 303 nm và 25°C
(không thứ nguyên), A = Ai - A0, với Ai và A0 là mật độ quang được chiếu xạ và
không bị chiếu xạ tương ứng, NA là số Avogadro (6,022 × 1023 mol-1),  là mật độ
của liều kế, G là năng suất bức xạ hóa của Fe3+ ion (Giá trị G này phù hợp cho các
electron hay photon trong phạm vi năng lượng 0,5-16 MeV tại liều hấp thu dưới 2 ×
107 Gy/s),  là hệ số hấp thụ tuyến tính mol (ở 303 nm và 25°C) được đo cho máy
quang phổ đặc biệt và d là độ dài đường quang học trong hộp thạch anh, thường là d
= 0,01 m.
Liều kế xeri sulfate
Trong liều kế xeri sulfate, ion Ce4+ biến đổi thành Ce3+ dưới tác dụng của bức xạ.
Ngoài hai loại liều kế thể lỏng trên, người ta còn sử dụng các loại liều kế khác như
dichromate, glucose, ethanol-chlorobenzene, v.v...
Hình 1.2 và Bảng 1.2 dưới đây giới thiệu các đăc trưng cơ bản của các liều kế thể
khí và thể lỏng như sự biến đổi hóa học của chúng, phương pháp đo và dải liều ứng
dụng phù hợp nhất có thể.

18
 Hình 1.2 Một số liều kế hoá học thể khí và thể lỏng thể khí và thể lỏng
Bảng 1.2: Các đặc trưng chủ yếu của các liều kế hoá học
thể khí và thể lỏng [7, 58]
Biến đổi hoá học Phương pháp đo Dải liều (Gy)
Liều kế
(và giá trị G) (bước sóng nm) (độ chính xác)
Quang phổ kế
Fricke Fe 2+ → Fe 3+ (15,5) 40350 (1%)
(304)
Quang phổ kế
Xeri sulphat Ce 4+ → Ce 3+ (2,41) 102105 (3%)
(320)
Quang phổ kế
Dichromate Cr2O72− → Cr 3+ (0,38) (14)x104 (1%)
(440)
Cholorobenzene C6 H 5Cl → HCl (47) Điện trở kế 50106 (3%)
Ethylene C 2 H 4 → H 2 (1,35) 103105 (5%)
Hydrogen sulphide H 2 S → H 2 (7) Áp suất kế, sắc 3x103105 (7%)
ký khí 5x1024x104
Nitrous oxide N 2O → N 2 (10)
(5%)
c) Liệu lượng kế thể rắn

Liều kế thể rắn có một số ưu điểm so với liều kế thể lỏng và thể khí như có thể
chế tạo dưới dạng các tấm hoặc phim tiện lợi cho việc đo đạc và sử dụng, chúng có
độ bền cơ học cao, dễ bảo quản, dễ vận chuyển và nhiều loại trong số đó có thể sử
dụng nhiều lần. Chúng rất được ưa dùng dưới dạng các liều kế thông dụng. Nhược
điểm có thể thường gặp trong một số loại liều kế thể rắn là có thể chịu tác động của

19
một số tác nhân như nhiệt độ, độ ẩm, suất liều trong quá trình chiếu xạ và bảo quản,
khi đó giá trị G của liều kế có thể thay đổi. Chính vì vậy đối với phép xử lý bằng
chùm electron nhanh, loại liều kế phim hay màng mỏng rất được ưa chuộng hơn cả.

Liều kế Polymethyl Methacrylate (PMMA)

Có hai loại liều kế được chế tạo từ chất PMMA, đó là PMMA trong suốt và
PMMA nhuộm màu.

+ Liều kế PMMA trong suốt: PMMA là một chất polyme rắn thường được chế tạo
dưới dạng thanh hoặc thẻ. Bước sóng hấp thụ đặc trưng của PMMA ở gần 300 nm.
Ngưỡng của loại liều kế này ở khoảng 1 kGy, dải liều từ 1÷60 kGy. Hàm đặc trưng
liều có dạng hàm mũ bão hòa; tuy nhiên trong thực tế, dải tuyến tính từ 1÷10 kGy
thường được ưa chuộng để sử dụng. Các loại liều kế PMMA trong suốt thường
được sử dụng là DRD – 0.4/4, HX Dosimetry Perxpex, Radix RN 15 …

+ Liều kế PMMA nhuộm màu: Liều kế PMMA nhuộm màu thường được chế tạo
với các chất màu hổ phách hoặc đỏ (chẳng hạn red perxpex 4034, amber perxpex
3042, GAMMACHROME YR, v.v… Loại liều kế này thường bị sẫm màu khi chiếu
xạ. Chúng được chế tạo dưới dạng các thẻ 10x4 mm2 với bề dày từ 1-3 mm. Độ hấp
thụ được đo bằng quang phổ kế.

Liều kế analine

Có một số dạng analine, như dạng CH3CH(NH2)CO2H thường được sử dụng để

đo liều lượng. Khi bị chiếu xạ, các gốc tự do hình thành thường bị giữ lại trong các
bẫy, tạo ra hiện tượng cộng hưởng spin của electron (EPS). Các gốc tự do bị bắt giữ
tồn tại rất lâu trong analine, vì vậy loại liều kế này thường được dùng làm liều kế so
sánh giữa các phòng thí nghiệm. Người ta thường dùng thiết bị đo EPS để xác định
liều hấp thụ. Biên độ của tín hiệu EPS tỷ lệ với liều hấp thụ [78].

Liều kế phim đổi màu do bức xạ

Các phim mỏng được sử dụng như là liều kế màng mỏng với phương pháp phân
tích xác định liều bằng phép đo mật độ quang trên máy quang phổ kế là một trong
số các nhóm liều kế được sử dụng phổ biến nhất trong công nghệ bức xạ hiện nay.
Hầu hết các hệ liều kế phim mỏng đổi màu dựa trên nguyên tắc khi bị chiếu xạ thì

20
chuyển từ dạng không màu sang dạng có màu, làm thay đổi tính chất quang của
mẫu, thể hiện từ dạng có không phổ hoặc đỉnh hấp thụ thành có phổ hoặc đỉnh hấp
thụ trong một dải bước sóng thích hợp.

Các chất màu thay đổi do bức xạ thường được sử dụng để chế tạo các liều kế
dạng phim dưới dạng hỗn hợp chất màu với polyme hoặc được phủ một lớp mỏng
trên giấy hoặc phim polyme như Cellulose, Cellulose triactate, Nylon, Polyvinyl
acetate, polyvinyl chloride, Polyvinyl alcohol. Khi các liều kế chịu tác dụng của bức
xạ thì vật liệu tạo nên nó xuất hiện các tâm hấp thụ quang hoặc các tâm biến đổi
màu khiến cho vật liệu thay đổi màu sắc ban đầu. Độ hấp thụ của bước sóng đặc
trưng được đo bằng quang phổ kế.

Có thể sử dụng các phim trộn với một hỗn hợp nhiều màu và sử dụng nhiều
bước sóng đặc trưng để tăng độ nhạy của liều kế.

Các liều kế thể rắn khác

Một số chất rắn hữu cơ và vô cơ có thể phát sáng khi được hòa tan trong nước
sau khi bị chiếu xạ. Hiện tượng này được gọi là huỳnh quang dung môi
(lyoluminescence), chẳng hạn như amino acid glutamine, HO2CCH(NH2)CH2-
CH2CONH2, phenylanaline, valine… Đơn tinh thể LF khi hòa tan trong acid
sulfuric cũng có thể dùng để đo liều trong dải 1-10 Mgy [76].

Một trong các dạng liều kế hay được dùng là liều kế thủy tinh như thủy tinh
cobalt, thủy tinh bạc, thủy tinh Mn2O3-V2O5-Cr2O3…

Các chất nhiệt huỳnh quang sử dụng rộng rãi trong lĩnh vực an toàn bức xạ như
CaF2:Mn, Li2B4O7:Mn cũng được sử dụng để đo liều trong lĩnh vực xử lý bức xạ ở
dải liều thấp. Khi bị chiếu xạ, trong các chất nhiệt huỳnh quang xuất hiện các
khuyết tật, đó là các lỗ trống và electron bị bắt giữ trong các bẫy. Năng lượng dưới
dạng huỳnh quang của chúng được giải phóng khi bị nung nóng, có mối tương quan
xác định với liều hấp thụ.

Các hình 1.3 đến 1.4 và Bảng 1.3 dưới đây minh họa và mô tả một số dặc trưng
chủ yếu như hiệu ứng liều kế tương tác với bức xạ, phương pháp đo liều kế và dải

21
liều được ứng dụng của một số loại liều kế thể rắn dùng kiểm soát liều cao trong
lĩnh vực công nghệ bức xạ.
Bảng 1.3: Giới thiệu các đặc trưng chủ yếu của một số liều kế thể rắn [7, 58].
Phương
Hiệu ứng Dải liều, Gy
Liều kế pháp đo
chiếu xạ (độ chính xác)
(bước sóng nm)
Liều kế nền polyme
Tạo và phá hủy Quang phổ kế 1036x104
PMMA trong
tâm màu (310) (25%)
PMMA nhuộm Quang phổ kế
Thay đổi màu 103105 (3%)
màu (360-640)
PVC (Poly(vinyl Tạo và phá hủy Quang phổ kế 5x1036x104
chloride)) tâm màu (278-600) (10%)
CTA (Cellulose Quang phổ kế 103105
Tạo tâm màu
triacetate) (360-640) (3%)
Liều kế hữu cơ
Tạo gốc tự do bị
Analine Phổ kế EPS 10105
bẫy
Quang phổ kế
Atharacene Phá hủy tâm màu 5x1035x105
(440)
Tạo gốc tự do,
Glutaminlyo-
electron, lỗ trống Huỳnh quang kế 103104 (3%)
luminescene
bị bẫy
Liều kế vô cơ
Thủy tinh Cobalt Tạo tâm màu Quang phổ kế 1022x104 (2%)
Quang phổ kế 103104
Thủy tinh nikel Tạo tâm màu
(360-745)
Tạo electron và lỗ
LiF Đo tín hiệu TLD 10-5103 (13%)
trống bị bẫy
Tạo electron và lỗ
CaMg Đo tín hiệu TLD 10-5103 (25%)
trống bị bẫy

22
 Hình 1.3: Liều kế nền polyme.

Hình 1.4: Một số loại liều kế alanine thông dụng với

dải liều làm việc 0,170 Kgy.

Hình 1.5: Một số liều kế vô cơ.

23
Kết luận Chương I
Chương này đã tổng quan tình hình nghiên cứu các phương pháp đo liều bức xạ
gamma và nơtron dùng liều kế màng mỏng nhuộm màu. Các kết quả nghiên cứu
trước đây cho thấy liều kế nhuộm màu PVA đã được sử dụng như một loại liều kế
thường quy. Các nghiên cứu được trình bày ở trên đã nghiên cứu khảo sát các hiệu
ứng ghi nhận được của liều kế phim khi bị chiếu xạ gamma ở những dải liều khác
nhau, điều kiện môi trường pH khác nhau, hàm lượng chất nhuộm màu đưa vào và
độ dày phim khác nhau nhưng chưa tìm được hàm đặc trưng liều cụ thể cho từng
dải liều nghiên cứu cũng như chưa đánh giá được khả năng nhạy bức xạ đối với các
phim PVA nhuộm các màu khác nhau. Tuy nhiên, nghiên cứu PVA nhuộm màu
trong kiểm soát liều cao bức xạ nơtron thì không có bất kỳ một đánh giá nào liên
quan đến độ nhạy của film trong dải liều nghiên cứu bởi do chưa biết chính xác
dạng hàm đặc trưng liều. Bên cạnh đó, trong chương này, chúng tôi đã liệt kê một
số phương pháp đo liều thông dụng để kiểm soát liều cao dùng trong ngành công
nghệ bức xạ.
Trong Chương I cũng đã trình bày tổng quan về các loại liều kế thường được sử
dụng trong kiểm soát liều lượng chiếu xạ. Tiến hành phân loại liều kế theo cấu tạo
và thành phần chất cũng như nguyên lý họat động, hay theo phẩm chất, cấp độ
chính xác và mục đích sử dụng. Đồng thời đưa ra một số tiêu chí lựa chọn cho liều
kế ở các dải đo liều khác nhau. Một số loại liều kế dùng trong kiểm soát liều cao đã
được trình bày trong chương này.

24
 CHƯƠNG II
PHƯƠNG PHÁP VÀ THIẾT BỊ NGHIÊN CỨU

2.1 Tương tác của bức xạ với vật liệu Polyvinyl alcohol
PVA là chất rắn cao phân tử với phân tử lượng từ vài nghìn tới hàng triệu đơn vị,
bao gồm nhiều nhóm phân tử là các chuỗi đơn phân tử được sắp xếp theo thứ tự lặp
lại nhiều lần, nối với nhau bằng các mối liên kết hoá học [19-22, 42, 46]. Bảng dưới
đây mô tả một số tính chất của PVA:
Bảng 2.1: Một số tính chất đặc trưng của PVA trước khi bị chiếu xạ
Tính chất
Công thức hoá học [–CH2CHOH-]n
Dạng Bột
Màu sắc Trắng tới kem
Trọng lượng riêng, g/m3 1,27-1,31
Độ dãn dài, màng đã dẻo hoá, % <600
Độ bền kéo, khô, chưa dẻo hoá, psi <22000
Độ bền bảo quản (một vài năm) Không gây hỏng
Hệ số dãn nở nhiệt, 0-45oC, 1/ oC 7x10-5-12x10-5
Nhiệt dung riêng, cal/g/oC 0,4
Ảnh hưởng của ánh sáng Không ảnh hưởng
Ảnh hưởng của axit mạnh Hòa tan hoặc phân hủy
Ảnh hưởng của kiềm mạnh Chảy mềm hoặc hòa tan
Ảnh hưởng của axit yếu Chảy mềm hoặc hòa tan
Ảnh hưởng của kiềm yếu Chảy mềm hoặc hòa tan
Ảnh hưởng của dung môi hữu cơ Không ảnh hưởng
Bức xạ ion hoá có ảnh hưởng đáng kể đến tính chất polymer, và đặc tính vật lý
nhất định có thể được sửa đổi đáng kể [21, 26, 41, 65]. Tính ổn định là rất quan
trọng để liên kết cấu trúc hóa học với các tính chất vật lý của polyme. Đáng chú ý là
sự tiếp xúc của polyme với tia gamma gây ra những khiếm khuyết về cấu trúc [25,
60]. Các bức xạ gây ra sự thay đổi của cấu trúc ban đầu bằng cách phân chia và phát

25
xạ các nguyên tử và phân tử [28, 36, 47, 51]. Quá trình ion hóa bức xạ tạo các sản
phẩm là các vật liệu có điện tích, ion, các gốc tự do và gây ra cả sự phân chia hoặc
liên kết chéo hoặc cả hai. Điều này dẫn đến sự thay đổi mật độ, độ tan, trọng lượng
phân tử cũng như các tính chất quang học và điện. Mức độ và tính chất của sự thay
đổi phụ thuộc vào thành phần phân tử của polymer và năng lượng của bức xạ ion
hoá [51]. Một số đặc tính của polymer khi tương tác với bức xạ sẽ được trình bày
dưới đây.
2.1.1 Hiệu ứng khâu mạch và ngắt mạch của polymer
Hiệu ứng khâu mạch và ngắt mạch là những hiệu ứng không thuận nghịch, làm
thay đổi đáng kể cấu trúc và tính chất của polyme.
- Hiệu ứng khâu mạch: Hiệu ứng khâu mạch thường cải thiện tính chất của
polyme và có những ứng dụng thực tế rất rộng rãi. Có hai loại khâu mạch là khâu
mạch ngang và khâu mạch vòng. Trong khâu mạch ngang, mỗi liên kết mới gắn liền
với 4 đoạn của chuỗi phân tử, còn trong khâu mạch vòng nó chỉ nối với 3 đoạn.

Hình 2.1: Hai loại khâu mạch của polyme.

Khi khâu mạch, các polyme thẳng trở thành các polyme có cấu trúc không
gian, phân tử lượng của nó tăng lên, nhờ đó nó khó bị hòa tan trong các dung dịch
hữu cơ và độ bền cơ học tăng lên. Trong khi đó thì quá trình ngắt mạch làm phân tử
lượng của polyme giảm, chiều hướng biến đổi tính chất, ngược với quá trình khâu
mạch. Thông thường khâu mạch và ngắt mạch diễn ra đồng thời. Tuy nhiên, tỉ lệ tốc
độ của các quá trình này phụ thuộc rất mạnh vào cấu trúc hoá học của polyme, trạng
thái vật lý và điều kiện chiếu xạ. Trong những trường hợp như vậy, người ta có thể
nói khâu mạch chiếm ưu thế hay ngắt mạch chiếm ưu thế [8, 58].

26
- Cơ chế khâu mạch và hiệu suất khâu mạch: Khâu mạch là kết quả của quá trình
nối mạch giữa hai gốc tự do. Hiệu suất hoá bức xạ khâu mạch G(x) được tính bằng
số mạch ngang được tạo ra khi polyme hấp thụ 100 eV.
- Hiệu ứng ngắt mạch: Trong quá trình ngắt mạch, phân tử lượng của polyme giảm,
khi đó các monome được tạo ra và phân tử lượng của polyme hầu như không thay
đổi. Trong quá trình này, các gốc tự do được tạo ra không liên kết được với nhau do
những khó khăn về mặt không gian, ngoài ra do sự hiện diện của nguyên tử cacbon
với bốn mối liên kết, cũng cản trở sự di chuyển hoá trị dọc theo mạch polyme. Hiệu
ứng ngắt mạch được ứng dụng trong việc phân hủy chất thải polyme [8, 58].
Vì PVA là loại polymer có sự hiện diện của nguyên tử cacbon với bốn mối liên
kết nên quá trình khâu mạch và ngắt mặt đều xảy ra, nhưng hiệu ứng ngắt mạch
chiếm ưu thế hơn khi chúng được chiếu xạ gamma. Trong quá trình ngắt mạch,
phân tử lượng của PVA giảm, khi đó các monome được tạo ra và phân tử lượng của
polyme hầu như không thay đổi. Trong quá trình này, các gốc tự do được tạo ra
không liên kết được với nhau do những khó khăn về mặt không gian, ngoài ra do sự
hiện diện của nguyên tử cacbon với bốn mối liên kết nên cũng cản trở sự di chuyển
hoá trị dọc theo mạch polymer [19, 22, 42, 44, 51]. Hình 3.1 mô tả quá trình biến
đổi của PVA khi bị chiếu xạ bởi nguồn bức xạ gamma.

Hình 2.2: Quá trình biến đổi của PVA khi bị chiếu xạ bởi
nguồn bức xạ gamma [51].
Hiệu suất bức xạ hoá học của quá trình ngắt mạch đối với PVA, G(S) (sự phân
chia /100eV) được xác định từ khối lượng phân tử polymer được chiếu xạ sau khi
phân hủy trong một dung môi phù hợp [58]:

27
 9,65x103  1 1 
G( S ) =  −  (2.1)
D M M 
 n n ,0 

trong đó M n và M n ,0 là khối lượng phân tử trung bình của polymer trước và sau khi

chiếu xạ tương ứng, D là liều được hấp thụ trong một đơn vị MGy.
Như vậy, sự chiếu xạ tia gamma lên phim PVA dẫn đến quá trình phân đoạn một
phần của chuỗi chính, loại bỏ -OH các nhóm và hình thành cacbonyl với hai nhóm
liên kết khác nhau [51].
2.1.2 Hiệu ứng tách khí
Khi chiếu xạ polyme, quá trình giải phóng sản phẩm ở thể khí thường diễn ra rất
mạnh. Bản chất của các sản phẩm khí và hiệu suất hoá bức xạ của chúng phụ thuộc
trước hết vào loại polyme và cấu trúc của nó. Trong quá trình này các khí thường
hay gặp là H2, C2H4, C2H6, C3H8 ...[51].
Trong quá trình chiếu xạ PVA bởi nguồn bức xạ gamma thì quá trình giải phóng
sản phẩm ở thể khí thường diễn ra rất mạnh. Trong quá trình này các khí thường
hay gặp là H2, CH4, CO2, CO.
2.1.3 Oxy hóa bức xạ và sau bức xạ của polymer
Trong nhiều trường hợp oxy có ảnh hưởng đáng kể đến quá trình phân tích
bức xạ của polyme. Với sự hiện diện của oxy, thường xảy ra phản ứng oxy hoá. Quá
trình oxy hoá này có thể do oxy hòa tan trong polyme, có thể do oxy khuếch tán vào
polyme từ bên ngoài. Ở giai đoạn đầu, quá trình oxy hoá được thực hiện chủ yếu
bằng oxy hòa tan, sau đó chủ yếu là oxy khuếch tán từ bên ngoài.
Trong phản ứng oxy hoá, các gốc tự do lớn của peroxy có vai trò rất quan
trọng. Các gốc tự do peroxy này xuất hiện khi oxy tác dụng với các gốc tự do lớn
được tạo ra trong quá trình chiếu xạ. Cơ chế đơn giản nhất của quá trình oxy hoá
polyme như sau:
R + O2 → RO • (2.2)
R •O2 + RH → ROH + R • (2.3)
RO2• + RO2• → ROOR + O 2 (2.4)

Trong đó R là gốc alkil CnH2n, R • là gốc tự do lớn, RH- polyme, RO 2• là gốc tự do

peroxy [12, 58].

28
Tốc độ oxy hoá phụ thuộc vào các yếu tố sau đây:
+ Nồng độ của oxy trong polyme: Nồng độ này được xác định bằng độ hòa
tan của oxy, khả năng thẩm thấu của nó qua polyme cũng như tốc độ thâm nhập của
oxy vào polyme. Ngoài ra hiệu ứng còn phụ thuộc vào liều, suất liều, áp suất của
oxy, bề dày của mẫu, tốc độ khi chiếu, v.v...
+ Hiệu ứng suất liều: Sự khuếch tán của oxy vào polyme có liên quan tới
suất liều. Rõ ràng suất liều càng nhỏ (tốc độ tiêu hao oxy nhỏ) thì xác suất thâm
nhập của oxy từ ngoài vào polyme càng lớn và như vậy quá trình oxy hoá diễn ra
càng mạnh.
+ Hiệu ứng nhiệt độ: Nhiệt độ ảnh hưởng đến quá trình oxy hoá bức xạ. Khi
nhiệt độ tăng, độ hòa tan của oxy trong polyme giảm, hiệu ứng oxy hoá giảm.
Khi nhiệt độ tăng, tốc độ ở mọi giai đoạn của quá trình oxy hoá tăng, hiệu
ứng oxy hoá tăng. Bên cạnh đó nhiệt độ tăng dẫn đến xác suất phân rã của các gốc
tự do tăng đồng thời độ bền vững của hyđro peroxy (H2O2) cũng giảm, hiệu ứng
oxy hoá giảm. Do đó hiệu ứng nhiệt độ tổng phụ thuộc vào tỷ lệ đóng góp của các
hiệu ứng thành phần.
+ Hiệu ứng áp suất: Khi áp suất của oxy tăng, nồng độ của oxy trong polyme
tăng và độ thâm nhập của nó vào polyme cũng tăng. Do đó tốc độ oxy hoá cũng
tăng. Tuy nhiên, thông thường hiệu suất hoá bức xạ phụ thuộc vào áp suất tương đối
yếu. Chẳng hạn khi chiếu màng polyetylen bằng gamma, hiệu suất G(O2) chỉ tăng
từ 8,6 lên 10 phân tử/100 eV khi áp suất tăng 150 lần (suất liều 1,4 Gy/s) [8, 58].
2.1.4 Sự phá hủy của cấu trúc
Sự phá hủy cấu trúc được chia thành hai nhóm là nhóm các khuyết tật điểm
và nhóm các khuyết tật có kích thước. Nhóm khuyết tật thứ nhất bao gồm các lỗ
trống, các nguyên tử ngoài nút, các nguyên tử tạp, các tâm màu. Nhóm khuyết tật có
kích thước gồm các biến vị, các dịch chuyển, các khoang trống, v.v...
a) Khuyết tật điểm
- Lỗ trống xuất hiện khi nguyên tử hoặc ion rời khỏi vị trí của nút mạng. Lỗ trống
có thể là cation (khi ion dương rời vị trí) hoặc anion (khi ion âm rời vị trí). Một cặp
lỗ trống anion và cation gọi là khuyết tật Shottky.

29
- Nguyên tử ngoài nút là những nguyên tử rời khỏi vị trí của chúng trong tinh thể
nhưng lại không chiếm một vị trí nút mạng nào cả, mà nằm ở đâu đó giữa nút mạng.
Như vậy khi chiếu xạ đồng thời xuất hiện các nguyên tử ngoài nút mạng và lỗ trống.
Một cặp khuyết tật như vậy gọi là khuyết tật Frenkel.
Hình 2.3 dưới đây mô tả hình học hai loại khuyết tật Shottky và Frenkel
trong mạng tinh thể hai chiều.

Hình 2.3: Minh họa khuyết tật lỗ trống đôi cation-anion (Schottky) và lỗ
trống cation (khuyết tật Frenkel) trong mạng tinh thể ion hai chiều.

- Dịch chuyển tầng là nguyên tử ngoài nút chủ yếu xuất hiện trong quá trình tương
tác của các hạt nặng mang điện, ion gia tốc, mảnh phân hạch, nơtron… Trong các
trường hợp này, năng lượng truyền cho nguyên tử dịch chuyển có thể đạt tới hàng
chục - hàng trăm keV, nghĩa là lớn hơn rất nhiều so với Eng (Eng là năng lượng
ngưỡng, năng lượng tối thiểu để dịch chuyển các nguyên tử ra khỏi nút mạng). Khi
chuyển động trong chất rắn, chúng gây ra quá trình ion hóa và kích thích các
nguyên tử khác trên đường đi tạo ra một sự dịch chuyển thác hay dịch chuyển tầng,
cho tới khi chúng dừng hẳn.

Hình 2.4: Dịch chuyển tầng.

30
- Khuyết tật dưới ngưỡng: Trong thực tế, có thể xuất hiện các nguyên tử dịch
chuyển ở năng lượng nhỏ hơn Eng. Có thể giải thích hiện tượng này như sau: do kết
quả của sự ion hóa của các lớp vỏ điện tử bên trong của tinh thể, các chuyển tiếp
Auger có một xác suất nào đó, sau đó sẽ xảy ra sự trao đổi điện tích của ion (Hình
2.5). Ở vào trạng thái tĩnh điện không bền vững, do tương tác Coulomb và dao động
nhiệt, ion có thể bị đẩy ra khỏi nút mạng. Cơ chế này gọi là cơ chế Vacancy.

Hình 2.5: Cơ chế tạo khuyết tật dưới ngưỡng [8].

- Nguyên tử tạp trong chất rắn được tạo ra do kết quả của quá trình phân hạch hạt
nhân nguyên tử hoặc các biến đổi hạt nhân khác, cũng như bằng quá trình chậm dần
của các hạt bắn phá.
- Các tâm màu: Đây là loại khuyết tật của mạng tinh thể hấp thụ ánh sáng trong một
vùng phổ mà không có trong phổ hấp thụ của tinh thể.

Hình 2.6: Minh họa tâm màu.

Tâm màu được tạo ra trong quá trình chiếu xạ tinh thể kiềm được chia ra làm hai
loại là tâm màu electron và tâm màu lỗ trống.
- Tâm màu electron: Electron bị lỗ trống anion bắt giữ có thể trở thành tâm màu
electron. Các tâm này có thể hấp thụ các bước sóng đặc trưng trong vùng tử ngoại,

31
vùng nhìn thấy và vùng cận hồng ngoại. Vị trí của đỉnh hấp thụ phụ thuộc rất mạnh
vào tính chất của halogen.
- Tâm màu lỗ trống trong các tinh thể kiềm xuất hiện khi các lỗ trống định vị giữa
các ion halogen. Các tâm màu lỗ trống xuất hiện đồng thời cùng với tâm màu
eletron. Sự kết hợp giữa chúng có thể khôi phục lại cấu trúc mạng.
Các vạch hấp thụ quang học của tâm lỗ trống chủ yếu nằm trong vùng tử ngoại
và ánh sáng nhìn thấy với bước sóng đặc trưng max. Tuy nhiên, sự khác biệt so với
các tâm màu electron là bề rộng đỉnh phổ ở nửa chiều cao W1/2 thường lớn hơn và
hay lệch về phía tử ngoại. Bảng dưới đây giới thiệu bước sóng của đỉnh hấp thụ và
giá trị W1/2 của chất.
Bảng 2.2: Các giá trị bước sóng hấp thụ quang học đặc trưng max và bề rộng
đỉnh phổ ở nửa chiều cao W1/2 của một số chất.
Tâm lỗ trống Tâm electron
Chất
max (nm) W1/2 (eV) max (nm) W1/2 (eV)
NaCl 330 1,32 458 0,74

KCl 345 0,75 556 0,36

- Khuyết tật phức xuất hiện khi các khuyết tật điểm tương tác với các nguyên tử tạp
có thể tạo ra các khuyết tật phức.

- Lỗ trống xuất hiện khi chiếu xạ rất lâu, có thể xuất hiện một quần thể các khuyết
tật điểm gồm từ 2, 3 hoặc nhiều hơn các lỗ trống. Quần thể này không bền vững so
với các khuyết tật đơn lẻ. Loại khuyết tật này tạo ra các lỗ hổng và rất đặc trưng cho
quá trình chiếu nơtron đối với kim loại và hợp kim.

b) Khuyết tật có kích thước

Khuyết tật có kích thước là loại khuyết tật chiếm một không gian có kích thước
cỡ vài khoảng cách giữa các nguyên tử. Có thể phân ra một số loại khuyết tật như
sau:
- Khuyết tật biến vị là những tuyến mà dọc theo nó hay ở gần nó, cấu trúc hai chiều
thông thường của nguyên tử bị phá vỡ.

32
- Khuyết tật bọt khí là các khuyết tật đặc biệt dưới dạng những khoang rỗng chứa
đầy khí. Nó được tạo ra khi xảy ra các phản ứng hạt nhân với sản phẩm ở dạng khí.
2.1.5 Sự biến đổi tính chất vật lý của polymer sau khi chiếu xạ
Chiếu xạ lên vật liệu polymer thường làm thay đổi các tính chất vật lý của vật
liệu này, cụ thể như sau:
+ Biến đổi điện tích: Chiếu xạ làm tăng độ dẫn điện. Nguyên nhân của hiện tượng
này là việc sinh ra các phần tử mang điện bổ sung do bức xạ ion hóa như electron,
lỗ trống, ion….
+ Biến đổi tính chất cơ học: Chiếu xạ làm tăng tốc độ chảy và làm giảm tuổi thọ của
polymer. Ảnh hưởng của bức xạ đối với tính chất này của polymer liên quan tới sự
thay đổi cấu trúc của polyme do sự đứt gẫy các mối liên kết.
+ Hiệu ứng nhớ và vật liệu co nhiệt: Đây là hiện tượng vật liệu có khuynh hướng tự
khôi phục lại trạng thái ban đầu sau khi chúng bị biến đổi dưới tác dụng của chiếu
xạ. [12, 58]
2.1.6 Sự bảo vệ bức xạ và sự tăng nhạy bức xạ
a) Sự bảo vệ bức xạ đối với polymer
Độ bền bức xạ tăng lên nếu ta đưa vào polymer những chất đặc biệt và được gọi
là các phụ gia bảo vệ. Chất phụ gia này gồm hai nhóm:
+ Nhóm hấp thụ năng lượng từ vật chủ (là polyme) rồi cho tán xạ dưới dạng bức xạ
nhiệt hoặc ánh sáng. Bản thân những chất này không chịu các biến đổi hóa học
thuận nghịch.
+ Nhóm các phụ gia hấp thụ năng lượng từ vật chủ nhưng chịu các biến đổi hóa học
thuận nghịch và bị phá hủy.
Cơ chế tác động của các chất phụ gia gồm các quá trình truyền năng lượng kích
thích của bức xạ từ polymer cho chất phụ gia và quá trình tương tác của chất phụ
gia với các sản phẩm bức xạ trung gian trước khi diễn ra các biến đổi hóa bức xạ [8,
58].
b) Sự tăng nhạy đối với các quá trình hóa bức xạ trong polymer
Việc đưa vào polymer các chất tăng nhạy bức xạ nhằm thúc đẩy các quá trình
biến đổi hóa bức xạ dẫn đến những hiệu ứng như mong muốn. Như vậy, việc đưa
chất làm tăng nhạy bức xạ cho PVA sẽ làm tăng hiệu suất của quá trình ngắt mạch

33
khi bị chiếu xạ, làm phá hủy nhanh chóng các tâm màu của vật liệu khi chúng được
nhuộm màu [8].
2.2 Quá trình truyền năng lượng của bức xạ cho vật chất
2.2.1 Hệ số truyền năng lượng tuyến tính
Sự tương tác giữa các photon và hạt mang điện năng lượng cao làm gia tăng số
lượng các cặp ion (ion dương và electron) cũng như các phân tử ở trạng thái kích
thích. Chúng tập trung dọc theo đường đi của bức xạ và tạo ra các hiện tượng ion
hóa thứ cấp. Những biến đổi thứ cấp cũng góp phần làm thay đổi tính chất của vật
liệu. Những biến đổi như vậy được xác định bởi loại bức xạ, năng lượng bức xạ
cũng như tốc độ truyền năng lượng của bức xạ cho vật chất [1].
Tốc độ mất mát năng lượng của bức xạ gắn liền với hệ số truyền năng lượng
tuyến tính L-LET của hạt mang điện trong môi trường vật chất và được xác định
bằng công thức:
dE
L= (2.5)
dl
trong đó dE là tổn hao năng lượng trung bình của hạt mang điện trên quãng đường
dl. Bên cạnh đó, người ta còn gọi LET là khả năng hãm tuyến tính của vật chất đối
với bức xạ tương tác (linear collision stopping power). Trong khái niệm hệ số
truyền năng lượng tuyến tính ở trên thì năng lượng truyền cho vật chất chỉ tính
trong một thể tích giới hạn gần vết của hạt.
Dựa vào tốc độ mất mát năng lượng bức xạ, người ta phân thành loại bức xạ với
hệ số truyền năng lượng tuyến tính thấp (Low LET) và hệ số truyền năng lượng
tuyến tính cao (High LET). Đại diện của bức xạ có hệ số truyền năng lượng tuyến
tính thấp là electron nhanh và bức xạ điện từ (tia gamma và tia X). Các loại bức xạ
này có năng lượng nằm trong dải từ keV đến MeV. Năng lượng của loại bức xạ
Low LET thường được tích lũy chủ yếu trong các quần thể ion hoặc các phần tử
kích thích biệt lập và hàm đặc trưng được mô tả bằng mô hình truyền năng lượng.
Tương tác của nơtron với vật chất tạo ra các hạt tích điện có bức xạ truyền năng
lượng tuyến tính cao (High LET). Phần lớn năng lượng của loại bức xạ này bị mất
mát và hấp thụ dọc theo vệt đường đi trong vật chất, có thể được mô tả bằng lý
thuyết vết lẫn mô hình truyền năng lượng [1, 30].

34
2.2.2 Mô hình truyền năng lượng
Hàm đặc trưng liều mô tả mối quan hệ giữa liều hấp thụ và các đặc trưng vật lý,
hóa học và sinh học của một liều kế bất kỳ. Các dạng hàm được mô tả bởi các lý
thuyết khác nhau, hoặc bằng công thức bán thực nghiệm. Lý thuyết lượng tử, lý
thuyết cấu trúc vết và mô hình truyền năng lượng là có khả năng mô tả các dạng
hàm đặc trưng liều một cách tổng quát.
Lý thuyết lượng tử được đề xuất vào năm 1922 để mô tả mối tương quan giữa
thông lượng F của bức xạ và mật độ phim OD. Trong lý thuyết này người ta đưa ra
các giả thuyết để đơn giản hoá mô hình toán học. Ở phần giải liều nhỏ, đường đặc
trưng liều có dạng hàm mũ bão hòa. Lý thuyết lượng tử không giải thích được sự
suy giảm mật độ ở liều cao, hiệu ứng suất liều và tính lưỡng trị của mật độ phim [7-
8, 59].
Lý thuyết cấu trúc vết thọat đầu được phát triển để xác định hàm đặc trưng liều
và tỷ lệ phá hủy hoặc tỷ lệ tử vong của các enzym và virut khi bị chiếu xạ bởi các
ion nặng hay còn gọi là bức xạ truyền năng lượng tuyến tính cao (High LET). Lý
thuyết cấu trúc vết của Katz và cộng sự xem xét mối tương quan giữa số lượng vết
do hạt tạo ra với năng lượng hấp thụ trong vật chất. Xuất phát điểm là lý thuyết
thống kê Poission. Sau này lý thuyết được dùng cho cả bức xạ truyền năng lượng
tuyến tính thấp (Low LET) như gamma và electron. Nó có thể dùng để mô tả được
đặc trưng liều kế alanine, thủy tinh và một số dạng liều kế khác. Nhược điểm của lý
thuyết cấu trúc vết là chưa mô tả được hiệu ứng suất liều, hiệu ứng liều siêu cao và
một số hiệu ứng khác [7-8, 59].
Để có thể tính đến các hiệu ứng của suất liều, các hiệu ứng gây bởi các yếu tố
như nhiệt độ, độ ẩm, hiệu ứng hoá học, hiệu ứng liều siêu cao cũng như vai trò của
nền phông trong một chất chiếu xạ, mô hình truyền năng lượng được nghiên cứu và
phát triển. Đây cũng chính là mô hình được sử dụng trong tính toán đường đặc
trưng liều trong nghiên cứu phim PVA được nhuộm màu.
Khác với lý thuyết cấu trúc vết, các phần tử kích họat được tạo ra dọc theo
đường đi của hạt mang điện, mô hình truyền năng lượng coi năng lượng bức xạ
được phân bố đều trong thể tích nghiên cứu và được các phần tử cấu thành hấp thụ.

35
Hệ nghiên cứu gồm các phần tử nhạy bức xạ đồng nhất, chúng có thể là nguyên tử,
phân tử hoặc một trạng thái tổ hợp nào đó.
Trường bức xạ tác động lên hệ nghiên cứu bao gồm bức xạ sơ cấp và bức xạ
thứ cấp. Năng lượng tích lũy trong vật liệu gây bởi bức xạ thứ cấp bao gồm
electron, ion, các gốc tự do và bức xạ điện từ tiếp tục gây ra hiện tượng ion hoá,
kích thích, tạo khuyết tật, gây biến đổi hoá lý và tất cả chúng góp vào hiệu ứng bức
xạ tổng có thể ghi nhận được. Dưới đây mô tả mối tương quan giữa mật độ các
phần tử kích họat, liều và suất liều.
Khi một đơn vị khối lượng của môi trường xem xét chứa C phần tử nhạy bức
xạ hấp thụ một liều là D với suất liều không thay đổi D’ trong khoảng liều dD thì sẽ
có n(D) các phần tử kích họat được tạo ra với xác suất xuất hiện trong một đơn vị
p
thời gian là p và tương ứng với nó xác suất xuất hiện trong một đơn vị liều là .
D'
Như vậy sự gia tăng các phần tử kích họat ứng với một đơn vị liều hấp thụ được xác
C − n ( D )  p
định bằng biểu thức  .
D'
Tuy nhiên trong thực tế, số lượng của các phần tử kích họat quan sát được
thường nhỏ hơn giá trị này do chúng bị mất mát trong quá trình tái hợp với các phần
tử kích họat gây bởi bức xạ cũng như do tác động khác như hoá học, nhiệt độ, độ
ẩm của môi trường…Ngoài ra còn có thể có những quá trình mất mát khác có thể
loại trừ được (như do rò rỉ, do phản ứng hạt nhân) mà để đơn giản hoá, ta không
xem xét. Các quá trình này được gọi chung là quá trình khử kích họat với xác suất q
q
trong một đơn vị thời gian và tương ứng với nó là xác suất trong một đơn vị liều
D'
lượng. Khi đó số lượng các hạt bị khử kích họat được mô tả bằng biểu thức:
q. n(D ) D'
(2.6)
q =q r + qc + qt + qh + ...

trong đó qr, qc, qt, qh…tương ứng là xác suất của một phần tử kích họat bị khử kích
họat bởi tác động của bức xạ, hoá học, nhiệt độ, độ ẩm. Cả hai xác suất p và q đều
phụ thuộc vào bản chất của chất nghiên cứu, năng lượng của bức xạ và loại bức xạ.
Thứ nguyên của p và q là s-1.

36
 Như vậy sự biến đổi của số các phần tử kích họat trong một đơn vị khối
lượng đối với một đơn vị liều hấp thụ được biểu diễn bằng phương trình:
dn(D ) p
= C − n(D ) − q n(D ) (2.7)
dD D' D'
Nghiệm của phương trình có dạng:
 − k0
D
 − k0
D
n (D ) = ns 1 − e D'
 + n0 e
D'
(2.8)
 
Công thức trên chính là hàm đặc trưng của một liều kế hay của vật liệu
nghiên cứu trong đó có tính đến sự phụ thuộc vào suất liều, các hiệu ứng ảnh hưởng
đến hàm đặc trưng cũng như vai trò của nền phông n0 trong quá trình chiếu xạ. Nó
được coi là hàm đặc trưng liều của một liều kế bất kỳ hoặc của một vật liệu nhạy
bức xạ bất kỳ.
Các hệ số ns, k0, n0 được xác định bằng biểu thức sau:

= n ( ) ; n0 = n (0)
pC
ns = k0 = p + q ; (2.9)
p+q

Như vậy, các hệ số ns là mật độ các phần tử kích họat tại liều vô cùng lớn D = ,
n0 là mật độ các phần tử nhạy bức xạ tại liều D = 0 và k0 là xác suất để một phần tử
nhạy bức xạ trở thành một phần tử kích họat [1, 8].
2.2.3 Các dẫn xuất của mô hình truyền năng lượng
Dạng hàm đặc trưng của mô hình truyền năng lượng và các dẫn xuất của nó có
thể mô tả hầu hết các dạng hàm đặc trưng về liều và các hiệu ứng có thể xảy ra.
Dưới đây là các dẫn xuất chính của mô hình truyền năng lượng [1, 8].
a) Dạng hàm mũ bão hòa của lý thuyết lượng tử và lý thuyết cấu trúc vết
Trong công thức (2.8), n0 được coi là lượng các phần tử kích họat ở liều trước
khi chiếu xạ, hay đó chính là hàm đặc trưng liều ở liều bằng 0 (D = 0). giả sử n0=0,
khi đó biểu thức (2.8) có thể viết:
 − k0 
D
n (D ) = ns 1 − e D '  (2.10)
 
D'
Nếu xem D = thì khi đó:
k0

N (0) = ns (1 − e −1 ) = ns (1 − 0,37) = 0,63ns (2.11)

37
 D' D'
Điều này có nghĩa là = D37 như trong lý thuyết cấu trúc vết. Giá trị được
k0 k0

coi là độ nhạy của liều kế. Giả sử khi không tính đến quá trình khử kích hoạt, nghĩa
là q = 0 khi đó ns = C và:
n (D )
D
−
= P = 1 − e D37 (2.12)
ns

Đây là dạng hàm mũ bão hòa của hàm đặc trưng liều trong lý thuyết cấu truc vết
và dạng tương tự trong lý thuyết lượng tử.
b) Dạng hàm mũ suy giảm
Trong quá trình chiếu xạ có nhiều trường hợp người ta chủ yếu xét tới quá trình
tiêu hủy các phần tử bức xạ chẳng hạn như quá trình khử trùng, quá trình mất màu
của một số chất hoặc liều kế do bức xạ. Khi đó người ta coi ns  n0 do đó từ (2.8)
có thể viết:
D
− k0
n (D ) = n s + (n0 − n s )e D'
(2.13)
trong đó k 0 = q + p và q  p và hàm đặc trưng liều có dạng hàm mũ suy giảm.
c) Dạng đa thức
Công thức (2.8) có thể viết dưới dạng chuỗi, khi đó hàm đặc trưng liều có dạng
một đa thức:
D2
n (D ) = n0 + (n s − n0 )k 0 − (n s − n0 )k 02
D
+ ... (2.14)
1! D' 1! D ' 2
d) Dạng tuyến tính
Với các giá trị k 0 tương đối nhỏ hoặc ở dải liều thấp biểu thức (2.8) có thể phân
tích thành chuỗi như ở dạng đa thức, và viết trong phép gần đúng bậc 1 có dạng:

n (D ) = n0 + (n s − n0 )
D
(2.15)
D'
Đây là dạng hàm tuyến tính thường gặp trong rất nhiều dạng liều kế TLD,
Frieke, Feric-Ferous… Khi ns  n0 ta có dạng hàm tuyến tính suy giảm, thường gặp
trong loại liều kế plastic nhuộm màu.
e) Hiệu ứng liều siêu cao

38
 Khi chiếu xạ ở liều cao hàm đặc trưng liều đạt tới giá trị bão hòa, nếu ta tiếp tục
chiếu ở liều cao hơn nữa hàm đặc trưng liều bị suy giảm. Hiện tượng này có thể
được giải thích dựa trên mô hình truyền năng lượng như sau:
Ở giai đoạn đầu, do n0  n s , sau khi liều tăng tới mức bão hòa, tất cả các phần tử
nhạy bức xạ trở thành kích họat, hàm đặc trưng được mô tả bằng dạng hàm mũ bão
hòa:
 − k0
D

n (D ) = n s 1 + e D ' 
 (2.16)
 
Ở giai đoạn sau, nếu tiếp tục cung cấp năng lượng, quá trình hủy kích họat sẽ
chiếm ưu thế, hàm đặc trưng của liều giảm thậm chí tới giá trị xấp xỉ bằng 0 theo
quy luật hàm mũ suy giảm.
Hiện tượng này được nghiên cứu với liều kế alanine với liều 2 MGy hoặc với
chất nhũ tương ảnh.
f) Tính lưỡng trị của đường đặc trưng liều và phép phân tích sự cố bức xạ
Các sự cố hạt nhân và bức xạ thường xảy ra ở mức liều cao hoặc rất cao. Việc
đánh giá chính xác mức liều giúp các thầy thuốc đưa ra phương án điều trị thích hợp.
Hiệu ứng liều cao làm nảy sinh tính lưỡng trị của đường đặc trưng liều (Hình 2.7).

Hình 2.7: Tính lưỡng trị của hàm đặc trưng liều.
Nghĩa là một giá trị n(D ) của hàm đặc trưng có thể tương ứng với hai giá trị liều
Ds ứng với giá trị liều nhỏ và DL ứng với giá trị liều lớn. Việc xác định chính xác
liều hấp thụ thực tế rất quan trọng trong phép phân tích giá trị liều sự cố. Để xác
định liều thực chiếu trong trường hợp này, cần có các phép chiều liều bổ sung D .
Khi đó tổng liều Dsum được xác định như sau:

39
 Dsum = Di + D hay D = Dsum − Di (2.17)
trong đó Di là liều sự cố. Khi D  0 liều sự có thuộc liều nhỏ, D = Ds và khi

D  0 liều sự cố thuộc liều lớn, D = DL .

Tính lưỡng trị của hàm đặc trưng liều có thể quan sát thấy trong liều kế alanine,
thủy tinh và một số loại vật liệu khác.
2.3 Phân tích đọc kết quả liều kế bằng phương pháp quang phổ hấp thụ
Kỹ thuật đo liều bức xạ sử dụng các phương pháp phân tích hóa, lý để đọc kết
quả từ các liều kế như phương pháp chuẩn độ hóa học, phương pháp phổ hấp thụ
quang, phương pháp tinh thể nhiệt huỳnh quang, phương pháp phổ cộng hưởng
spin-điện tử, phương pháp chuẩn độ dao động trong phân tích đọc liều
ECB…Trong khuôn khổ luận án tập trung nghiên cứu hệ liều kế hóa học dạng rắn
nên phương pháp phân tích quang phổ kế hấp thụ được sử dụng.
2.3.1 Phương pháp quang phổ hấp thụ
Khi chiếu ánh sáng vào một chất nó sẽ xảy ra hiện tượng các phân tử vật chất
hấp thụ năng lượng hay bức xạ năng lượng và được xác định bằng công thức:
hc
E = E1 − E0 = h = (2.18)

Trong đó E0 và E1 là mức năng lượng của phân tử ở trạng thái đầu và trạng thái
cuối,  là tần số của bức xạ điện từ bị hấp thụ hay phát xạ ra, h là hằng số planck và
h = 6,6262x10-34 J.s,  là bước sóng. Khi:
E = 0: năng lượng phân tử không thay đổi khi tương tác với bức xạ điện từ.
E > 0: phân tử hấp thụ năng lượng; E < 0: phân tử bức xạ năng lượng.
Theo thuyết lượng tử thì các phân tử và bức xạ điện từ trao đổi năng lượng
với nhau không phải bất kỳ và liên tục mà có tính chất gián đoạn. Phân tử chỉ hấp
thụ hoặc bức xạ 0, 1, 2, 3…n lần lượng tử h.. Khi phân tử hấp thụ hoặc bức xạ sẽ
làm thay đổi cường độ của bức xạ điện từ nhưng không làm thay đổi năng lượng
của bức xạ điện từ, bởi vì cường độ bức xạ điện từ xác định bằng mật độ các hạt
photon có trong chùm tia còn năng lượng của bức xạ điện từ lại phụ thuộc vào tần
số  của bức xạ. Vì vậy, khi chiếu một chùm bức xạ điện từ với một tần số duy nhất

40
đi qua môi trường vật chất thì sau khi đi qua, năng lượng của bức xạ không hề thay
đổi mà chỉ có cường độ của bức xạ thay đổi.
Khi các phân tử hấp thụ năng lượng từ bên ngoài có thể dẫn đến các quá trình
thay đổi trong phân tử (quay, dao động, kích thích electron phân tử…) hoặc trong
nguyên tử (cộng hưởng spin electron, cộng hưởng từ hạt nhân).

Hình 2.8: Các trạng thái kích thích phân tử.

Mỗi một quá trình như vậy đều đòi hỏi một năng lượng E > 0 nhất định đặc
trưng cho nó, nghĩa là đòi hỏi bức xạ điện từ có một tần số riêng gọi là tần số quay
q, tần số dao động d và tần số kích thích điện từ đ. Vì thế khi chiếu một chùm
bức xạ điện từ với các tần số khác nhau vào thì các phân tử chỉ hấp thụ được các
bức xạ điện từ có tần số đúng bằng các tần số trên (q, d và đ) để xảy ra các quá
trình biến đổi trong phân tử như trên. Do sự hấp thụ chọn lọc này mà khi chiếu
chùm bức xạ điện từ với một dải tần số khác nhau đi qua môi trường vật chất thì sau
khi đi qua, chùm bức xạ này sẽ bị mất đi một số bức xạ có tần số xác định nghĩa là
các tia này đã bị phân tử hấp thụ [9].
2.3.2 Định luật Lambert-Beer
Khi chiếu một chùm tia sáng đơn sắc đi qua một môi trường vật chất có bề dày
dx thì cường độ của tia sáng ban đầu I0 sẽ bị giảm đi chỉ còn là I như minh họa trên
Hình 2.14. Như vậy, lúc này chùm tia sáng đã bị giảm đi một lượng dI, chùm sáng
dI
còn lại là I = I0-dI. Giá trị tỷ lệ với chiều dày lớp vật chất, nồng độ chất hấp thụ
I
trong dung dịch, đo bằng mol/l C của chất hấp thụ và bản chất của chất hấp thụ,theo
công thức:
dI
= − '.C.dx (2.19)
I
trong đó  ' là hệ số tỷ lệ phụ thuộc vào chất hấp thụ.

41
Tích phân hai vế công thức (2.19) với các điều kiện biên I ( x = 0 ) = I 0 và

I ( x = d ) = I rồi chuyển sang logarit thập phân ta thu được biểu thức biểu diễn định

luật Lambert-Beer như sau:

I0
log =  .C.d (2.20)
I
trong đó  = 2,3. ' được gọi là hệ số tắt phân tử, có thứ nguyên là mol-1.cm-1.

Hình 2.9: Mô hình minh họa định luật Lambert-Beer

Với hai tia sáng có cùng năng lượng nhưng có cường độ ánh sáng khác nhau thì
độ truyền qua T được xác định:
I
T= .100% (2.21)
I0
I0
Đại lượng A = log được gọi là mật độ quang hay độ hấp thụ quang của chất.
I
Như vậy định luật Lambert-Beer có thể viết lại dưới dạng như sau:
1
A = log =  .C.d (2.22)
T
Từ công thức 2.22 cho thấy, khi chiều dày lớp chất không đổi thì độ hấp thụ
quang A chỉ phụ thuộc vào nồng độ của chất trong dung dịch và sự phụ thuộc giữa
độ hấp thụ quang A với nồng độ C là một hàm tuyến tính. Định luật Lambert-Beer
chỉ đúng với tia đơn sắc.
2.3.3 Cấu tạo thiết bị
Hệ thiết bị đo gồm có các phần sau:
+ Nguồn sáng: Nguồn sáng có nhiệm vụ cung cấp bức xạ tương thích với quá trình
đo. Nguồn sáng liên tục gồm có các loại đèn hydro, đèn thủy ngân (180÷320 nm) và
đèn dây tóc (320÷1000 nm).

42
+ Bộ phận đơn sắc: là lăng kính hay cách tử. Lăng kính (prism) có thể được làm từ
thủy tinh hay thạch anh. Những bức xạ khác nhau sẽ bị bẻ gẫy những góc khác nhau
khi chúng đi ra khỏi lăng kính. Tùy thuộc vào vật liệu làm lăng kính mà nó có thể
tách những bức xạ trong vùng nào. Cách tử (gratings) được cấu tạo với vô số những
khe rất nhỏ trên một diện tích bề mặt với khoảng 2000÷3600 khe/mm. Tùy thuộc
vào góc tới của chùm tia sáng và bề mặt cách tử mà hướng truyền của chùm bức xạ
khi phản xạ trên bề mặt cách tử theo những hướng khác nhau. Cách tử gồm hai loại
là cách tử truyền suốt (làm bằng thủy tinh) và cách tử phản xạ (bằng nhôm).
+ Bộ phận chứa mẫu (cuvettes): là khoang chứa mẫu, nằm ở vùng tối, nơi vị trí cuối
cùng của đường truyền. Tia bức xạ đơn sắc sau khi được tách ra sẽ đi đến đó. Bộ
phận chứa mẫu thường có bề rộng khoảng 1cmx1cm, chiều cao 5cm, được làm
bằng nhựa, thủy tinh quang học (vùng VIS-IR gần) hay thạch anh (vùng UV).
+ Detector: có tác dụng cảm nhận bức xạ điện từ sau khi bị hấp thụ và chuyển lượng
bức xạ này thành dòng điện. Cường độ dòng điện thu được tỷ lệ thuận với cường độ
bức xạ đập vào bề mặt catot. Tế bào quang điện làm xảy ra hiện tượng quang điện,
tùy thuộc vào kim loại khác nhau. Detector phổ biến dùng tế bào nhân quang, có độ
nhạy và độ bền cao. Một số máy hiện nay dùng detector là dàn diot gồm 1024 diot
cho cả vùng tử ngoại và khả kiến.
+ Bộ phận ghi phổ: Thông thường người ta kết nối với máy tính có ứng dụng
chương trình đo quang phổ để ghi lại phổ từ tín hiệu phát ra từ detector ở máy
quang phổ.

Hình 2.10: Hệ phổ kế UV-VIS 2450 tại Trung tâm Chiếu xạ Hà Nội.

43
Kết luận Chương II
Những nội dung chính đã trình bày trong Chương II là nêu phương pháp nghiên
cứu của quá trình biến đổi của phim PVA được nhuộm màu sau khi bị chiếu xạ
gồm:
+ Sự tương tác của bức xạ với vật liệu polymer. Quá trình tương tác với bức xạ đã
gây ra hiện tượng thay đổi cấu trúc của polymer, dẫn tới những biến đổi hóa-lý
trong vật liệu này.
+ Sự biến đổi của polymer khi tương tác với bức xạ thông qua quá trình truyền bức
xạ cho vật chất dựa trên lý thuyết hệ số truyền năng lượng tuyến tính và mô hình
truyền năng lượng.
+ Mô tả các nguồn chiếu gamma và nơtron được sử dụng để chiếu mẫu
+ Phương pháp chế tạo các loại phim màng mỏng với các chất nhuộm màu khác
nhau, có hay không có chất phụ gia.
+ Kỹ thuật phân tích mật độ quang của phim trước và sau khi được chiếu xạ.

44
 CHƯƠNG III
KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN

3.1 Nghiên cứu đo liều bức xạ gamma dùng liều kế màng mỏng PVA được
nhuộm màu
3.1.1 Nguồn chiếu xạ gamma 60Co

Nguồn bức xạ gamma được sử dụng trong nghiên cứu ở đây là nguồn 60
27Co . Tia

gamma phát ra từ hạt nhân kích thích 2760Co ngay sau quá trình phân rã β của hạt
nhân mẹ. Quá trình một phân rã β và hai chuyển mức gamma thường được sử dụng
trong các nguồn gamma công nghiệp (Hình 3.1). Bản chất của quá trình phát xạ
gamma là do hạt nhân ở trạng thái kích thích. Để giải phóng năng lượng, nó phân rã
β-, đồng thời phát xạ các tia gamma đặc trưng. Khi đó hạt nhân biến đổi từ
60 60
Co thành 28
27 Ni [58].

Ưu điểm chính của nguồn bức xạ gamma là chúng có khả năng xuyên sâu cao,
có thể xử lý các vật liệu có bề dày lớn. Ngoài ra nguồn gamma đạt được năng suất
cao ngay cả ở những quá trình đòi hỏi liều nhỏ hơn 50 kGy.

Hình 3.1: Sơ đồ phân rã với các chuyển mức chính của

nguồn gamma công nghiệp 60Co
Ứng dụng rộng rãi khi sử dụng nguồn bức xạ gamma 60
Co là dùng trong khử
trùng dụng cụ y tế, xử lý thực phẩm, xử lý nguồn nước thải. Tuy nhiên trong xử lý
vật liệu thì nguồn gamma ít thông dụng hơn.

45
 Nguồn phóng xạ 60
Co được tạo ra từ 59
Co chiếu xạ nơtron tại lò phản ứng hạt
nhân theo phản ứng 59Co(n, )60Co. Nguồn phóng xạ 60Co được chế tạo dưới dạng
thanh nguồn và bọc trong một lớp kim loại mỏng nhằm loại bỏ các tia bức xạ  phát
ra từ sản phẩm 60
Co. Số thanh nguồn được sử dụng là 09 thanh với họat độ của
nguồn 60
Co được sử dụng trong các cơ sở công nghệ bức xạ tại thời điểm nghiên
cứu tháng 10/2016 là 173,30 kCi ở khoảng cách 45 cm. Vị trí chiếu xạ chuẩn được
chọn có tọa độ X = 0 cm, Y = 45 cm và Z = 35 cm. Các nguồn này được đặt tại
Trung tâm Chiếu xạ Hà Nội. Hình 3.2 mô tả khu vực chiếu mẫu bằng nguồn gamma
60
Co tại Trung tâm Chiếu xạ Hà Nội.

Hình 3.2: Khu vực chiếu mẫu bằng nguồn gamma 60Co.

46
 Vị trí chiếu mẫu được thiết kế với một bộ gá và giá đựng mẫu làm bằng vật liệu
pôlymêtylmêtacrilat (PMMA) gắn cố định với bộ khung định vị nguồn. Trên khối
vật liệu PMMA có 5 lỗ hình trụ, đường kính xấp xỉ đường kính ngoài của ống liều
kế. Độ dày của lớp vật liệu PMMA quanh mẫu được chọn bằng 0,5 cm để đảm bảo
điều kiện cân bằng điện tử [5]

Sử dụng chương trình Monte-carlo MCNP4C2 để tính toán liều hấp thụ tại điểm
nghiên cứu. Bên cạnh đó, sử dụng liều kế Fricke bão hòa không khí để đánh giá tốc
độ liều tại vị trí đặt mẫu. Hệ liều kế này được sử dụng như một hệ chuẩn cấp II để
thực hiện chuẩn cho các hệ liều kế khác đưa vào sử dụng đo liều trong xử lý chiếu
xạ [31]. Giá trị không đảm bảo đo bằng liều kế Fricke là 1,07% tương ứng với độ
tin cậy 68% hoặc bằng 2,14% tương ứng với độ tin cậy bằng 95% [5]. Liều kế
Fricke bão hòa không khí được sử dụng đồng thời trong suốt quá trình chiếu xạ để
đánh giá tốc độ liều tại vị trí đặt mẫu.

3.1.2 Chế tạo phim màng mỏng

3.1.2.1 Chuẩn bị nguyên liệu và hoá chất

Bột PVA có khối lượng mol phân tử là Mw = 89 000-98 000 g/mol, thủy phân
đạt 99% và có nguồn gốc là cung cấp bởi hãng SIGMA. Bột PVA sẽ được hòa tan
trong dung dịch nước De-ion (DI) ở nhiệt độ thích hợp.
Các chất nhuộm màu sử dụng trong chế tạo phim màng mỏng nhuộm màu PVA
đòi hỏi phải dễ dàng hòa tan trong nước và hỗn hợp keo PVA. Bên cạnh đó các
thuốc nhuộm này có phổ và đỉnh phổ hấp thụ quang nằm trong vùng bước sóng
thích hợp, có thể đo được trên hệ quang phổ kế hấp thụ UV-VIS. Trước và sau khi
được chiếu xạ gamma, phổ hấp thụ quang của phim nhuộm màu chỉ thay đổi về
biên độ chứ không có sự thay đổi về đỉnh hấp thụ quang đặc trưng của màu, nghĩa
là bước sóng đặc trưng của màu không thay đổi. Yếu tố này rất quan trong vì nó
đảm bảo cho việc nghiên cứu và đánh giá sự thay đổi mật độ quang của phim trước
và sau khi chúng bị chiếu xạ có sự đồng nhất về giá trị bước sóng hấp thụ đặc trưng.
Bốn loại thuốc nhuộm phù hợp với những yêu cầu trên được chọn cho nghiên cứu

47
của mình bao gồm Methylene blue, methyl red, methyl cam và crystal violet. Chất
chỉ thị màu được dùng có cấu trúc phân tử như sau: Methylene blue 10-3M
(C16H18ClN3SxxH2O, Mw = 319,86), Methyl red 0,4x10-3M (C15H15N3O2, Mw =
269), Methyl orange 10-3M (C14H14N3NaO3S, Mw = 327,34) và 10-3M Crytal violet
(C25H30CIN3, Mw = 407,98). Bước sóng tại đỉnh hấp thụ đặc trưng của các màu này
lần lượt có giá trị 668 nm, 520 nm, 440 nm và 599 nm tương ứng màu Methylene
blue, Methyl red, Methyl cam và Crytal violet. Hình 3.3 dưới đây mô tả cấu trúc
phân tử của các chất chỉ thị màu dung để chế tạo màng mỏng.

Hình 3.3: Cấu trúc phân tử của chất chỉ thị màu Crystal violet (a), Methyl red (b),
Methylene blue (c) và Methyl orange (d).

Các chất phụ gia được thêm vào phim nhuộm màu nhằm tăng tính bền dẻo của
phim, độ trong và độ nhạy với bức xạ của phim. Các chất phụ gia này cũng cần đảm
bảo rằng nó không gây ra sự dịch chuyển bước sóng đặc trưng của phổ hấp thụ màu
trên phim PVA trước và sau khi chiếu xạ. Ngoài ra các chất phụ gia còn có chứa các
nguyên tử có khả năng phản ứng với nơtron nhiệt. Các chất phụ gia được chọn bao
gồm: Sulfate Cadmium CdSO4 (M = 208,474 g/mol), Lithium Hydroxide
Monohydrate LiOH.H2O (M = 41,96 g/mol), Axit Boric H3BO3 (M = 61,83g/mol),
Natri Borat Decahidrat Na2B4O7.10H2O (M = 381,37 g/mol) và Lithium Fluoride
LiF (M = 25,94 g/mol).

3.1.2.2 Các bước gia công chế tạo

48
a) Chuẩn bị chất nhuộm màu

Để thuận tiện trong quá trình pha trộn thuốc nhuộm với hỗn hợp dung dịch keo,
các thuốc nhuộm được chuẩn bị trước dưới dạng dung dịch như sau:
- Dung dịch Methylene blue 10-3M: Cân 39,186mg Methylene blue dạng bột bằng
cân Toledo AG245 với sai số phép cân đạt 0,1mg rồi cho vào bình định mức 100ml.
Đổ nước DI vào bình định mức đến vạch 100ml. Lắc đều cho đến khi dung dịch
được đồng nhất.
- Dung dịch Methyl red 0,4x10-3M được chuẩn bị như sau: Cân 10,76 mg
Methylene red dạng bột bằng cân Toledo AG245 với sai số phép cân đạt 0,1mg rồi
cho vào bình định mức 100ml. Đổ EtOH vào bình định mức đến vạch 100ml. Lắc
đều cho đến khi dung dịch được đồng nhất. Riêng Methyl red phải pha trong EtOH
vì nó không hòa tan được trong nước.
- Dung dịch Methyl orange 10-3M được chuẩn bị như sau: Cân 32,73 mg methyl
cam bằng cân Toledo AG245 với sai số phép cân đạt 0,1 mg rồi cho vào bình định
mức 100ml. Đổ DI vào bình định mức đến vạch 100 ml. Lắc đều cho đến khi dung
dịch được đồng nhất.
- Dung dịch Crystal violet 10-3M được chuẩn bị: Cân 40,798 mg Crystal violet bằng
cân Toledo AG245 với sai số phép cân đạt 0,1 mg rồi cho vào bình định mức 100ml.
Đổ DI vào bình định mức đến vạch 100 ml. Lắc đều cho đến khi dung dịch được
đồng nhất
b) Chuẩn bị phim nhuộm màu
Các phim mỏng được chế tạo từ cùng dung dịch PVA có đưa thêm chất nhuộm
màu khác nhau lần lượt là 1 ml Crystal violet 2x10-3M (CV/PVA), 1ml Methyl red
0,4x10-3M (MR/PVA), 5 ml methylence blue 10-3M (MB/PVA) và 0,2 ml Methyl
orange (MO/PVA). Loại phim được nhuộm các màu khác nhau dùng trong nghiên
cứu đánh giá độ nhạy màu với bức xạ của phim, xác định đường đặc trưng liều cho
từng loại phim có chất nhuộm màu khác nhau. Chính vì vậy, phim PVA được
nhuộm các màu khác nhau nhưng vẫn đảm bảo được tạo ra có cùng kích thước hình
học nghiên cứu.

49
 Trong nghiên cứu đánh giá sự ảnh hưởng của %PVA lên khả năng biến đổi màu
của phim được chiếu xạ bởi nguồn gamma, chúng tôi sẽ tạo ra các phim có khối
lượng bột PVA đưa vào khác nhau. Phim được chọn cho nghiên cứu này là loại
phim được nhuộm methylence blue MB/PVA có chứa khối lượng bột PVA đưa vào
với cùng thể tích dung dịch 29 ml là 0,5g, 1g, 2g, và 2,5g. Lượng chất tạo màu đưa
vào mỗi dung dịch đều là 5 ml Methylene blue 10-3M. Như vậy % PVA tương ứng
trong dung dịch là 1,47%, 2,94%, 5,88% và 7,35%. Sau khi được gia công chế tạo,
các phim này có chứa các bề dầy phim khác nhau là 0,01 mm, 0,02 mm, 0,05 mm
và 0,06 mm tương ứng với %PVA ở trên.
Để làm tăng thêm độ nhạy màu đối với bức xạ gamma, chúng tôi đưa thêm vào
các chất phụ gia Sulfate Cadmium CdSO4 (M = 208,474 g/mol), Lithium Hydroxide
Monohydrate LiOH.H2O (M = 41,96 g/mol), Axit Boric H3BO3 (M = 61,83g/mol),
Natri Borat Decahidrat Na2B4O7.10H2O (M = 381,37 g/mol) và Lithium Fluoride
LiF (M=25,94 g/mol). Hàm lượng các chất phụ gia đưa vào đảm bảo các phim tạo
ra từ các chất phụ gia khác nhau, nhưng bề dày phim và như nhau. Lượng bột PVA
được sử dụng là 1 g với 29 ml DI và 5 ml chất nhuộm màu Methylene blue 10-3M.
Các phim được ký hiệu là CMB, LMB, BMB1, NMB, LMB và BMB0 tương ứng
với chất phụ gia Cadmium, Lithium Hydroxide Monohydrate, Axit Boric, Natri
Borat Decahidrat, Lithium Fluoride và không có chất phụ gia. Bề dày phim PVA
nhuộm màu của các phim có chất phụ gia khác nhau đều cùng bề dày là 0,02 mm.
Việc đưa thêm Axit Boric vào dung dịch PVA làm cho môi trường axit trong
dung dịch làm phim thay đổi. Để nghiên cứu và khảo sát lượng Axit Boric đưa vào
sao cho phù hợp trong phim, chúng tôi chế tạo ra các phim có chứa khối lượng Axit
Boric khác nhau. Các phim mỏng MB/PVA có đưa thêm lượng Axit Boric lần lượt
là 0 mg, 50 mg, 100 mg, 150 mg, 180 mg và 205 mg đưa vào với cùng thể tích dung
dịch 29 ml nước DI. Lượng chất tạo màu đưa vào mỗi dung dịch đều là 5 ml
Methylene blue 10-3M. Ký hiệu các phim này lần lượt là MB0/PVA, MB1/PVA,
MB2/PVA, MB2/PVA, MB4/PVA, MB5/PVA tương ứng với lượng Axit Boric 0
mg, 50 mg, 100 mg, 150 mg, 180 mg và 205 mg.

50
 Các dung dịch PVA có chứa chất nhuộm màu (có hay không chất phụ gia)
đều được khuấy đều trên bếp khuấy từ và duy trì ở nhiệt độ từ 70oC đến 80oC cho
đến khi hỗn hợp mẫu được đồng nhất. Việc duy trì nhiệt độ dung dịch PVA ở
khoảng nhiệt độ nêu trên để đảm bảo dung dịch mẫu không bị sôi làm trào mẫu gây
mất mẫu mà vẫn đảm bảo bột PVA được hòa tan trong nước, không bị đóng váng
trên bề mặt dung dịch mẫu. Điều kiện làm mẫu ở nhiệt độ phòng. Mẫu sau khi đã ở
trạng thái được đồng nhất thì chờ cho hạ nhiệt độ dung dịch mẫu đến khoảng từ 45
C đến 50oC thì bắt đầu đổ từ từ dung dịch ra tấm kính phẳng để tạo màng mỏng.
o

Tấm kính với màng dung dịch sẽ được để khô tự nhiên trong vòng 72 giờ trong
buồng tối. Màng PVA được bóc ra khỏi mặt kính và cắt thành những phim mỏng có
kích thước 0,8cmx4cm. Các phim này sẽ được bảo quản trong túi có tráng lớp tối
màu ở mặt trong, đảm bảo phim không tiếp xúc trực tiếp với ánh sáng. Các mẫu
phim được bảo quản trong bình hút ẩm và để ở điều kiện phòng thí nghiệm.

3.1.3 Sự biến đổi màu và phổ hấp thụ của các phim màng mỏng được nhuộm các
màu khác nhau

Nghiên cứu sự biến đổi màu của phim PVA nhuộm các màu khác nhau trước và
sau khi bị chiếu bởi bức xạ gamma được tiến hành trên các phim MB/PVA,
MR/PVA, MO/PVA và CV/PVA. Các phim được chiếu xạ gamma 60
Co ở các
khoảng liều chiếu khác nhau từ 0 kGy đến 150 kGy thông qua quá trình kiểm soát
liều bằng thời gian chiếu mẫu khác nhau.

Trong đó, phim mỏng nhuộm màu MB/PVA được khảo sát ở khoảng bước sóng
từ 500 nm đến 750 nm, MO/PVA ở khoảng bước sóng từ 300 nm đến 600 nm,
MR/PVA ở khoảng bước sóng từ 400 nm đến 600 nm và CV/PVA được khảo sát ở
bước sóng từ 550 nm đến 650 nm. Bước sóng tại đỉnh hấp thụ năng lượng đặc trưng
của các phim nhuộm màu MB/PVA, MO/PVA, MR/PVA và CV/PVA lần lượt là
668 nm, 440 nm, 520 nm và 599 nm bằng thiết bị quang phổ kế hấp thụ UV-VIS
2450 với độ chính xác của phép đo nhỏ hơn 2%.
Các hình từ Hình 3.4 đến Hình 3.7 đã mô tả dạng phổ hấp thụ quang của các
phim PVA nhuộm màu ở khoảng bước sóng khảo sát.

51
Hình 3.4: Phổ hấp thụ của phim MB/PVA khi được chiếu xạ với các liều khác nhau
ở khoảng bước sóng từ 500 nm đến 750 nm.

Hình 3.5: Phổ hấp thụ của phim MO/PVA khi được chiếu xạ với các liều khác nhau
ở bước sóng từ bước sóng từ 300 nm đến 600 nm.

52
Hình 3.6: Phổ hấp thụ của phim MR/PVA được chiếu xạ khoảng liều khác nhau ở
dải bước sóng từ 400 nm đến 600 nm.

Hình 3.7: Phổ hấp thụ của phim CV/PVA được chiếu xạ khoảng liều khác nhau ở
dải bước sóng từ 550 nm đến 650 nm.

53
 Từ các hình vẽ trên cho thấy giá trị bước sóng đặc trưng màu của tất cả các phim
PVA được nhuộm màu khác nhau trước và sau khi chiếu xạ trên nguồn gamma là
không thay đổi. Chỉ có giá trị cường độ mật độ quang của phim đều suy giảm dần
theo chiều tăng của liều chiếu tại bước sóng đặc trưng đó. Như vậy, các phim PVA
nhuộm màu MB/PVA, MO/PVA, MR/PVA và CV/PVA hòan toàn có thể được sử
dụng cho mục đích chế tạo liều kế đo liều bức xạ.

3.1.4 Xác định đường đặc trưng liều của liều kế nhuộm màu PVA
Trong khái niệm đo liều bức xạ, về nguyên tắc hàm đặc trưng liều thường xuất
phát từ hàm đặc trưng của quá trình truyền năng lượng của bức xạ cho vật chất dùng
làm liều kế. Quá trình truyền năng lượng chủ yếu thông qua các -electron, nghĩa là
các electron nhận được năng lượng đủ lớn và rời khỏi các quỹ đạo của chúng trong
nguyên tử để trở thành các electron tự do. Như vậy hàm đặc trưng liều thể hiện mối
quan hệ giữa sự suy giảm hệ số hấp thụ quang của phim tại bước sóng đặc trưng với
liều chiếu xạ và có thể được mô tả bằng mô hình truyền năng lượng. Bởi vì, theo
mô hình truyền năng lượng, ở trạng thái cân bằng electron, hàm đặc trưng liều hấp
thụ D của các loại liều kế có thể biểu diễn dưới dạng hàm mũ bão hòa của mật độ
các phần tử kích họat n(D). Bảng 3.1 và Hình 3.8 dưới đây mô tả kết quả làm khớp
đối với từng loại phim mỏng PVA được nhuộm các màu khác nhau [65-66] bởi mô
hình truyền năng lượng:

Bảng 3.1: Giá trị hệ số được làm khớp theo mô hình truyền năng lượng
Loại phim mỏng
no ns no/ ns k R2
PVA
Methyl red 0,8140,011 0,2760,021 2,9500,227 0,0360,005 0,98664
Crystal violet 1,0520,014 0,2140,030 4,9160,689 0,0230,005 0,99426
Methyl orange 0,1590,007 0,0510,006 3,1180,404 0,0240,005 0,96574
Melthylene blue 1,3990,031 0,1900,020 7,3630,788 0,0300,002 0,99435

Từ các kết quả xác định các giá trị n0, ns và k, trong đó n0 là giá trị mật độ quang
của phim tại bước sóng đặc trưng trước khi bị chiếu xạ gamma (D = 0), ns là giá trị
mật độ quang của phim tại bước sóng đặc trưng được chiếu tại liều vô cùng lớn (D
= ) cho thấy việc mô tả mối quan hệ giữa liều chiếu và giá trị mật độ quang của

54
phim là phù hợp với lý thuyết của mô hình truyền năng lượng với hệ số tương quan
R2 có giá trị từ 0,96574 đến 0,99435.

Hình 3.8: Mô tả đường đặc trưng liều của phim mỏng PVA nhuộm
các màu khác nhau tại các bước sóng đỉnh hấp thụ đặc trưng.
Từ Hình 3.8 cho thấy hệ số mật độ quang của phim nhanh chóng giảm theo
chiều tăng của liều chiếu xạ và trở nên bão hòa ở khoảng liều D = . Quá trình biến
đổi màu của phim PVA có thể được giải thích dựa trên sự thay đổi về cấu trúc của
vật liệu sau khi bị chiếu xạ gamma. Chất nhuộm màu đưa thêm vào phim PVA đã
tạo ra các tâm màu trên phim và phim PVA sẽ mang các màu đặc trưng của thuốc
nhuộm màu mà nó được nhuộm. Khi bị chiếu xạ gamma, vật liệu dùng tạo liều kế
màng mỏng nhuộm màu bị phá hủy cấu trúc, xảy ra hiện tượng khâu mạch và ngắt
mạch, trong đó hiệu ứng ngắt mạch chiếm ưu thế [19], hiện tượng tách khí và quá
trình oxy hóa. Sự phá hủy cấu trúc của phim sau khi chúng bị chiếu xạ đã tạo ra các
khuyết tật trên phim mỏng, dẫn đến quá trình phá hủy các tâm màu trên phim và
màu phim bị nhạt đi. Tuy nhiên, ở một khoảng liều chiếu tăng nhất định thì giá trị
mật độ quang của phim bão hòa. Giá trị bão hào ns của các phim nhuộm các màu

55
khác nhau là khác nhau. Điều này có thể giải thích dựa trên tốc độ phá hủy tâm mẫu
của mỗi loại thuốc nhuộm khác nhau là khác nhau và đánh giá qua hiệu suất biến
đổi hóa học trình bày ở công thức (1.2) và (2.1).
3.1.5 Đánh giá khả năng nhạy bức xạ của các màu chỉ thị
Để đánh giá độ nhạy màu của phim mỏng PVA đối với bức xạ gamma, tiến hành
khảo sát độ nhạy màu trên các phim MB/PVA, MR/PVA, MO/PVA và CV/PVA.
Độ nhạy bức xạ cho từng loại phim nhuộm các màu khác nhau được xác định bằng
công thức:
n0
s= (3.2)
ns

trong đó ns là giá trị mật độ quang tại đỉnh hấp thụ đặc trưng màu tại liều vô cùng
lớn (D = ∞); n0 là giá trị mật độ quang tại đỉnh hấp thụ đặc trưng với liều D = 0.
Kết quả mô tả trên Bảng 3.1 cho thấy độ nhạy bức xạ của phim MB/PVA tốt
nhất và phim MR/PVA là kém nhất so với các màu được chọn nghiên cứu. Điều
này có thể được giải thích dựa trên cơ chế mất màu của phim
Các màu được sử dụng để nhuộm phim mỏng PVA đều có cấu trúc phenyl tạo
màu. Sự phân cực của gốc phenyl mang thông tin màu dễ bị phá hủy bởi tương tác
của bức xạ ion hóa hoặc bị ảnh hưởng bởi độ pH của môi trường [28]. Nhiều nghiên
cứu trước đây cho thấy khi bị chiếu xạ, các phim mỏng PVA nhuộm màu xuất hiện
cùng một lúc hai yếu tố gây ra sự mất màu của phim mỏng. Các chất nhuộm màu
vừa bị tác dụng trực tiếp của bức xạ gamma phá hủy, đồng thời lại bị môi trường
axit HCl được tạo ra trong quá trình chiếu xạ phim mỏng nhuộm màu tác dụng [5,
15, 23, 24, 61]. Trong các dung dịch PVA nhuộm màu dùng để chế tạo phim màng
mỏng PVA, pH của môi trường dung dịch có chứa chất nhuộm Methyl red là pH =
6, chất nhuộm Methyl orange pH = 5, chất nhuộm crytal violet và Methylene blue
pH  3. Tuy nhiên, chỉ các chất nhuộm Crytal violet và Methylene blue có cấu tạo
phân tử chứa Cl khiến cho phim mỏng PVA khi chiếu xạ tạo ra môi trường axit HCl
trong phim. Vì vậy, hai loại phim nhuộm màu này có tính nhạy bức xạ hơn hẳn các
màu khác được nghiên cứu ở đây.

56
3.1.6 Nghiên cứu ảnh hưởng của nồng độ dung dịch PVA lên khả năng làm việc
của phim
Để tạo ra được loại phim nhuộm màu có nồng độ %PVA phù hợp tương ứng
với một bề dày thích hợp cho quá trình sử dụng, tiến hành nghiên cứu sự ảnh hưởng
của nồng độ của dung dịch PVA lên quá trình biến đổi màu của phim trước và sau
khi chiếu xạ. Chọn loại phim tiến hành khảo sát là loại phim MB/PVA vì như đã
trình bày ở trên, phim MB/PVA có độ nhạy màu với bức xạ là tốt nhất so với các
loại phim khác. Chính vì vậy, chúng tôi tiến hành nghiên cứu và khảo sát các đặc
tính khác của phim này. Tiến hành sử dụng loại phim MB/PVA có chứa khối lượng
bột PVA đưa vào với cùng thể tích dung dịch 29 ml là 0,5g, 1g, 2g, and 2,5g.
Lượng chất tạo màu đưa vào mỗi dung dịch đều là 5ml Methylene blue 10-3M. Như
vậy % PVA tương ứng là 1,47%, 2,94%, 5,88% và 7,35%. Các phim nhuộm màu
này được đem chiếu trên nguồn gamma ở mức liều 25 kGy.
Tiến hành khảo sát giá trị mật độ quang của tất cả các phim trước khi chiếu xạ
(hình 3.9) và độ thay đổi mật độ quang sau khi chiếu xạ (Hình 3.10) được làm từ
dung dịch có %PVA khác nhau.

Hình 3.9: Sự thay đổi giá trị mật độ quang trên các phim nhuộm màu có
chứa %PVA khác nhau trước khi được chiếu xạ gamma tại bước sóng 668 nm.

57
 Hình 3.10: Sự thay đổi giá trị A/d trên các phim mỏng có %PVA khác nhau tại
bước sóng 668 nm.
Độ suy giảm mật độ quang trên một đơn vị bề dày của phim (còn gọi là độ suy
giảm mật độ quang riêng) sau chiếu được xác định bằng công thức:
A / d = ( A0 − A) / d (3.3)

trong đó A0 và A lần lượt là giá trị hệ số hấp thụ quang của phim PVA được nhuộm
màu trước và sau khi được chiếu xạ bởi nguồn gamma tại bước sóng 668 nm, d là
bề dày của phim. Sai số phép đo giá trị mật độ quang của phim trên hệ thiết bị đạt
±2%. Bề dày phim được đo trên thước điện tử Absolute AOS-Mitutoyo với độ
chính xác đến ±1m.

Bảng 3.2: Giá trị mật độ quang của phim trước và sau khi chiếu xạ
với %PVA khác nhau.
Giá trị mật độ quang
%PVA d [mm]
Trước chiếu Sau chiếu
1,47 0,01 1,458±0,028 1,211±0,021
2,94 0,02 1,574±0,031 0,741±0,015
5,88 0,05 1,698±0,030 0,576±0,010
7,35 0,06 1,711±0,031 0,442±0,010

58
 Như vậy, khảo sát sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim cho thấy xu hướng
tăng giá trị mật độ quang khi %PVA trong dung dịch tăng. Tuy nhiên sau khi được
chiếu xạ thì giá trị A/d tại %PVA = 2,94 đạt giá trị cao nhất. Điều đó cho thấy loại
phim mỏng nhuộm màu PVA đạt khả năng làm việc tốt nhất khi đạt giá trị
2,94 %PVA so với các phim khác.
3.1.7 Khảo sát sự ảnh hưởng của các chất phụ gia lên giá trị mật độ quang của
phim trước và sau khi chiếu xạ gamma
Việc đưa thêm các chất phụ gia vào quá trình chế tạo loại phim màng mỏng
nhuộm màu với mục đích tăng chất lượng của phim như phim trong hơn, bền hơn,
ghi nhận bức xạ tốt hơn. Chúng tôi chọn một số chất phụ gia như Sulfate Cadmium
CdSO4, Lithium Hydroxide Monohydrate (LiOH.H2O), Axit Boric (H3BO3), Natri
Borat Decahidrat (Na2B4O7.10H2O) và Lithium Fluoride (LiF). Để đánh giá khả
năng tương tác của phim mỏng nhuộm màu có chứa các chất phụ gia khác nhau,
chúng tôi tiến hành khảo sát giá trị mật độ quang của phim trước và sau khi được
chiếu trên nguồn bức xạ gamm từ các phim ở liều 25 kGy.
Đánh giá độ đồng đều của phim khi được chế tạo bằng phương pháp nêu trên,
chúng tôi tiến hành khảo sát giá trị mật độ quang của phim ngay sau khi gia công
chế tạo. Chúng tôi tiến hành lấy mỗi loại phim có chứa chất phụ gia khác nhau 10
mẫu phim. Các loại phim được chọn là phim BMB0, BMB2, LMB1, LMB2, CMB
và NMB và có bề dày phim đều là 0,02 mm. Giá trị trung bình mật độ quang đo trên
10 phim của các loại phim chứa các chất phụ gia khác nhau được trình bày trong
Bảng 3.3 với sai lệch của phim là 2%. Kết quả cho thấy phương pháp làm mẫu đã
đảm bảo độ đồng đều màu của mẫu là cao.
Mô tả giá trị mật độ quang của các loại phim PVA nhuộm màu với các chất phụ
gia thêm vào khác nhau trình bày trên Hình 3.11. Các kết quả trình bày trên Bảng
3.3 và Hình 3.11 cho thấy rằng phim NMB có giá trị mật độ quang trước chiếu là
cao nhất rồi đến phim BMB2. Các phim NMB và BMB2 có giá trị mật độ quang
cao hơn phim MBM0, là phim không có chất phụ gia đưa thêm vào. Như vậy việc
đưa thêm Natri Borat Decahidrat và Axit Boric vào phim mỏng PVA nhuộm màu
đã làm tăng màu của phim BMB0 lên rõ rệt. Ngược lại, việc đưa thêm Sulfate

59
Cadmium và Lithium Hydroxide Monohydrate đã làm giảm màu của phim so với
trước khi được cho thêm.
Bảng 3.3: Khảo sát độ đồng đều của các phim trên mỗi loại phim có chứa
chất phụ gia khác nhau.
Giá trị mật độ quang
STT
BMB0 BMB2 LMB1 LMB2 CMB NMB
1 1,561 1,812 1,345 1,119 1,301 2,026
2 1,585 1,725 1,349 1,122 1,3 2,083
3 1,639 1,851 1,352 1,178 1,353 2,141
4 1,591 1,858 1,334 1,102 1,311 2,009
5 1,534 1,791 1,399 1,077 1,311 2,144
6 1,592 1,754 1,348 1,12 1,301 2,061
7 1,585 1,807 1,394 1,096 1,3 2,141
8 1,529 1,780 1,399 1,101 1,338 2,063
9 1,566 1,771 1,316 1,129 1,31 2,025
10 1,555 1,756 1,403 1,124 1,353 2,062
TB 1,574 1,791 1,364 1,115 1,318 2,076
Stdev 0,032 0,042 0,032 0,022 0,022 0,051
% 2% 2% 2% 2% 2% 2%
d(mm) 0,02 0,02 0,02 0,02 0,02 0,02

Hình 3.11: Giá trị mật độ quang trung bình của các loại phim trước và sau khi được
chiếu xạ gamma tại đỉnh hấp thụ có bước sóng 668 nm

60
 Sau khi được chiếu xạ trên nguồn gamma thì giá trị mật độ quang của tất cả các
phim PVA nhuộm màu có chứa các chất phụ gia khác nhau đều giảm so với trước
khi chiếu và được minh họa trên Hình 3.11. Hình 3.12 đã mô tả mức độ thay đổi
của giá trị mật độ quang trước và sau khi chiếu gamma tại bước sóng hấp thụ đặc
trưng của phim PVA được nhuộm màu với chất phụ gia khác nhau.

Hình 3.12: Sự thăng giáng giá trị mật độ quang của các phim tại bước sóng 668 nm
sau khi được chiếu trên nguồn gamma ở liều 25 kGy.
Các kết quả A trên Hình 3.12 cho thấy rằng việc đưa thêm chất phụ gia vào
phim PVA nhuộm màu đã cải thiện độ nhạy bức xạ của phim so với phim PVA
không chứa chất phụ gia. Chỉ riêng phim có cho thêm chất phụ gia LiOH.H2O đã
làm giảm độ nhạy bức xạ của phim. Trong đó việc đưa Axit Boric vào phim đã làm
tăng độ nhạy của phim tốt nhất so với các chất khác.
3.1.8 Đánh giá sự ảnh hưởng của Axit Boric lên phim PVA nhuộm màu
Từ nghiên cứu khảo sát độ nhạy bức xạ trên các phim PVA nhuộm màu có chứa
chất phụ gia khác nhau, chúng tôi tiếp tục nghiên cứu sự ảnh hưởng của chất phụ
gia Axit Boric lên phim PVA nhuộm màu. Nhiều nghiên cứu trước đây cho thấy
giữa pH của dung dịch làm phim và giá trị độ suy giảm mật độ quang sau khi chiếu
xạ gamma có mối quan hệ với nhau. Nghĩa là pH tăng thì giá trị A/d cũng có xu
hướng tăng [49, 53, 62-64]. Tuy nhiên lượng axit được đưa thêm vào phim cũng
ảnh hưởng đến chất lượng phim như độ trong, độ đàn hồi và độ đồng đều của phim

61
dẫn đến làm giảm độ nhạy bức xạ của phim. Vì vậy, việc đưa một lượng axit phù
hợp sẽ đảm bảo độ nhạy phóng xạ được tăng lên.
Để đưa lượng Axit Boric phù hợp vào phim, tiến hành khảo sát các phim có
chứa các khối lượng Axit Boric 0mg, 50mg, 100mg, 150mg, 180mg và 205 mg
trong dung dịch PVA. Trong nghiên cứu này, chúng tôi sử dụng phim MB/PVA
2,94%PVA được chiếu nguồn gamma ở mức liều 25 kGy. Hình 3.13 mô tả giá trị
mật độ quang của phim MB/PVA 2,94%PVA với lượng Axit Boric khác nhau ở
bước sóng 668nm trước khi được chiếu xạ gamma.

Hình 3.13: Sự thay đổi giá trị mật độ quang trên các phim nhuộm màu với lượng
Axit Boric khác nhau trước chiếu xạ gamma tại bước sóng 668 nm.
Kết quả cho thấy khi lượng Axit Boric đưa vào tăng lên đến 150 mg thì giá trị
mật độ quang của phim trước chiếu cũng tăng lên. Giá trị mật độ quang của phim
giảm nhanh khi lượng Axit Boric đưa vào dung dịch là lớn hơn 150 mg. Đồng thời
các phim được tạo ra từ dung dịch có chứa Axit Boric đưa vào lớn hơn 150 mg
thường giòn hơn, độ trong của phim cũng kém hơn hẳn các loại phim khác. Điều đó
cho thấy khi đưa một lượng Axit Boric phù hợp vào phim đã làm tăng giá trị mật độ
quang của phim lên trước khi chiếu. Nếu đưa vào quá nhiều thì chính axit này đã
cản trở quá trình tạo màng keo, khiến cho các phim được tạo ra bị ăn mòn bởi môi
trường axit, làm cho phim dễ bị giòn gẫy, màu sắc trên phim bị loang lổ không đồng
đều, giảm màu sắc của phim.

62
 Các phim với lượng Axit Boric đưa vào khác nhau sau khi tiến hành đo giá trị
mật độ quang ban đầu thì được đưa chiếu xạ gamma ở mức liều 25 kGy. Sự thay
đổi mật độ quang của các phim A/d sau chiếu được mô tả trên Hình 3.14. Các kết
quả đo đạc và khảo sát cho thấy giá trị biến đổi mật độ quang có xu hướng tăng khi
lượng Axit Boric đưa vào tăng lên đến 100 mg và giảm nhanh chóng khi lượng Axit
Boric đưa vào lớn hơn 100 mg. Điều này được giải thích bởi khi các phim PVA
được nhuộm màu chiếu xạ bởi gamma, một trong các cơ chế phá hủy màu trên phim
là chịu ảnh hưởng của độ pH trong phim. Quá trình chiếu xạ đã tạo ra môi trường
axit trong phim làm mất màu của phim. Khi lượng Axit Boric đưa vào phim lớn hơn
100 mg thì sau khi chiếu xạ, phim này đã tự thân bị axit hóa làm giảm chất lượng
của phim khiến cho chúng giảm độ nhạy màu với bức xạ, làm cho giá trị A/d của
phim cũng giảm nhanh.

Hình 3.14: Sự thay đổi giá trị A/d trên các phim mỏng có chứa lượng Axit Boric
khác nhau tại bước sóng 668 nm.
Như vậy, việc đưa Axit Boric lượng nhỏ hơn 100 mg vào dung dịch PVA tạo
phim màng mỏng đổi màu đã giúp làm tăng độ nhạy phóng xạ và cải thiện khả năng
ghi nhận bức xạ gamma đối với phim mỏng PVA được nhuộm màu.
3.1.9 Đánh giá sai số của liều kế màng mỏng PVA nhuộm màu kiểm soát liều
gamma dùng trong phép đo thường quy

63
 Loại liều kế màng mỏng nhuộm màu PVA trong kiểm soát liều gamma có thể
gặp phải các nguồn sai số ảnh hưởng đến kết quả đo sau [10-13]:
+ Sai số do hệ liều kế chuẩn Frike
+ Sai số trong quá trình chế tạo các mẻ phim mỏng PVA
+ Sai số trong quá trình chiếu nguồn

Trong quá trình nghiên cứu sự biến đổi màu của phim PVA khi chiếu trên
nguồn gamma, hệ liều kế chuẩn cấp II Fricke được sử dụng làm hệ liều kế chuẩn.
Nguồn sai số gây ra từ hệ liều kế này được đánh giá có giá trị bằng 1,07% ứng với
mức tin cậy 68% và được coi là sai số loại B. Sai số liên quan tới nguồn phóng xạ
gamma sử dụng trong suốt quá trình chiếu xạ được xác định là 0,65% với khoảng
tin cậy bằng 68% là thành phần sai số loại A và bằng 0,43% thành phần sai số loại
B [5]. Trong quá trình chế tạo phim PVA nhuộm màu, sai số độ đồng đều màu giữa
các phim được xác định là 2% với độ tin cậy 68% tương ứng thành phần sai số loại
A. Như vậy, tổng hợp các sai số mà liều kế màng mỏng PVA nhuộm màu có thể có
là 2,40% với khoảng tin cậy bằng 68% hoặc tương ứng với 4,8% với khoảng tin cậy
95%. Sai số này nằm trong giới hạn cho phép đối với các phép đo liều thường quy
tại các thiết bị chiếu xạ công nghiệp là nhỏ hơn 10% [5]. Như vậy liều kế màng
mỏng nhuộm màu PVA hoàn toàn có thể sử dụng làm hệ đo liều kế thường quy
trong ngành công nghệ bức xạ.

3.2 Nghiên cứu một số tính chất của phim PVA nhuộm màu khi chiếu trên
chùm nơtron nhiệt tại kênh số 2 của Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt.

3.2.1 Nguồn nơtron nhiệt tại kênh số 2, Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt

Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt được xây dựng vào năm 1960 trải qua nhiều
lần nâng cấp hiện nay lò đang họat động với công suất danh định là 500 kWt bằng
nhiên liệu VVR-M2 với độ làm giàu U-235 là 19,75%. Chất làm chậm và chất tải
nhiệt bằng nước thường với cơ chế làm nguội vùng họat bằng đối lưu tự nhiên. Chất
phản xạ quanh vùng họat là beryllium và graphite. Nguồn nơtron được sử dụng ở
đây là nguồn nơtron nhiệt tại kênh số 2, Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt và có vị trí,
cấu trúc trên lò phản ứng như minh họa trên Hình 3.15. Dòng nơtron phin lọc tại
kênh ngang số 2 có đặc trưng cơ bản sau: Dạng hình trụ, chiều dài 153 cm, đường

64
kính trong 9,4 cm. Ống đựng phim lọc được làm bằng nhôm dài 141,8 cm, đường
kính ngoài 9 cm, đường kính trong 8,4 cm. Tại vị trí tiếp giáp giữa mặt đáy trong
của hệ dẫn dòng và ống đựng phim lọc được lắp hai vành khuyên Boron-Barbibe
dày 2 mm x2 với đường kính ngoài 9, 35 cm, đường kính trong 6,5 cm và một vành
trụ bằng chì dày 5 cm có đường kính ngoài 9,35 cm, đường kính trong 6,5 cm [54-
55].

Hình 3.15: Cấu trúc kênh ngang tại Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt [55].

Toàn bộ thiết kế tổng thể gồm hệ thống dẫn dòng nơtron, hệ kín nước và các
hệ che chắn bảo đảm an toàn bức xạ để lắp đặt trên kênh ngang số 2 được mô hình
hóa và mô phỏng bằng chương trình MCNP5 và CFNB (Hình 3.16). Thông lượng
nơtron nhiệt tại vị trí chiếu mẫu là 1,6x106 nơtron/cm2.s Các kết quả tính toán cho
thấy giá trị suất liều bức xạ trung bình nơtron và gamma xung quanh hệ che chắn tại
vị trí làm việc thường xuyên (ở khoảng cách > 1 m) trong khu vực xung quanh kênh
thấp hơn so với mức cho phép hiện hành là 10 Sv/h. Suất liều trung bình tại các vị
trí sát bề mặt hệ thống che chắn là < 3,0 Sv/h đối với nơtron và < 15 Sv/h đối với
bức xạ gamma; suất liều trung bình tại khoảng cách 1 m từ bề mặt hệ thống che
chắn lá < 2 Sv/h đối với bức xạ nơtron và < 6,5 Sv/h đối với bức xạ gamma. Với

65
độ dài phim lọc là 80 cm tinh thể silic và 4 cm tinh thể bismuth, thông lượng nơtron
có thể đạt giá trị > 5x107 n/cm2.s. Với các kết quả tính toán trên cho thấy hệ thống
dẫn dòng, chuẩn trực và che chắn bức xạ cho kênh ngang đáp ứng được yêu cầu về
an toàn [9, 75]. Hình 3.13 mô tả cấu trúc hệ che chắn và vị trí đặt mẫu đo trên kênh
số 2 của Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt.

Hình 3.16: Cấu trúc hệ che chắn và dẫn dòng nơtron qua phin lọc trên kênh
số 2 của Lò nghiên cứu hạt nhân Đà lạt [54].
Để nghiên cứu sự biến đổi màu của phim PVA nhuộm màu khi chiếu trên Lò
nghiên cứu hạt nhân, chúng tôi tiến hành đánh giá giá trị liều nơtron nhiệt và liều
gamma tại vị trí chiếu mẫu.
Phương pháp thực nghiệm để xác định liều tại vị trí chiếu mẫu được thực hiện
bằng phương pháp kích họat nơtron sử dụng lá dò vàng và sử dụng hệ số chuyển đổi
trên cơ sở các tiêu chuẩn quốc tế về hệ số chuyển đổi thông lượng neutron thành
suất liều. Hai tiêu chuẩn sử dụng phổ biến hiện nay là chuẩn 10CFR trích từ code
của Federal Regulation (1993) bởi Ủy ban Pháp quy hạt nhân Mỹ (Us nuclear
Regulatory commission) và chuẩn NCRP của Hội đồng Đo lường và an toàn quốc
gia Mỹ. Trong nghiên cứu này, hệ số chuyển đổi (Neutron Flux- To - Dose) theo
tiêu chuẩn 10CFR-20 (USA) đã được sử dụng trong tính toán suất liều nơtron [54].
Bảng 3.4 mô tả kết quả tính liều nơtron thực hiện bằng phương pháp kích họat
nơtron sử dụng lá dò vàng và sử dụng hệ số chuyển đổi.

66
Dòng nơtron nhiệt từ kênh số 2 có phông gamma thấp và được chuẩn trực tốt với
đường kính của chùm từ 4-40 mm. Để đánh giá sự đóng góp của liều chiếu gamma
lên phim mỏng tại vị chí chiếu mẫu, chúng tôi tiến hành đánh giá suất liều gamma
thông qua phương pháp đo thực nghiệm bằng liều kế TLD là 2,7199 mGy/h, sai số
phép đo < 20%.

Bảng 3.4: Xác định liều nơtron bằng phương pháp kích họat nơtron sử dụng lá dò
vàng và sử dụng hệ số chuyển đổi

Thông lượng Tốc độ liều

Thời gian Liều tương đương Liều hấp thụ
nơtron nhiệt tương đương
chiếu (giờ) (mrem) (Gy)
(n/cm2/s) ( mrem/h)
1 5,88 x103 0,059
4
2 1,18 x10 0,118
4
4 2,35 x10 0,235
1,60x106 5,88x103 4
8 4,71 x10 0,471
4
12 7,06 x10 0,706
5
24 1,41 x10 1,411
3.2.2 Chế tạo phim màng mỏng

3.2.2.1 Chuẩn bị nguyên liệu và hoá chất

Bột PVA có khối lượng mol phân tử là Mw = 89 000-98 000 g/mol, thủy phân
đạt 99% và có nguồn gốc là cung cấp bởi hãng SIGMA. Bột PVA sẽ được hòa tan
trong dung dịch nước De-ion (DI) ở nhiệt độ thích hợp.
Chất chỉ thị màu được dung chế tạo phim màng mỏng là Methylene blue 10-3M
(C16H18ClN3SxxH2O, Mw = 319,86. Bước sóng tại đỉnh hấp thụ đặc trưng của các
màu này có giá trị 668 nm.
Các chất phụ gia được thêm vào phim nhuộm màu bao gồm: Sulfate Cadmium
CdSO4, Lithium Hydroxide Monohydrate, Axit Boric H3BO3, Natri Borat
Decahidrat và Lithium Fluoride.

3.1.2.2 Các bước gia công chế tạo

a) Chuẩn bị chất nhuộm màu

Chất nhuộm màu Methylene blue được chuẩn bị tương tự như trong Mục 3.1.2.1.

b) Chuẩn bị phim nhuộm màu

67
 Phim nhuộm màu PVA dung chiếu trên nguồn nơtron nhiệt được chuẩn bị tương
tự như trong Mục 3.1.2.2
3.2.3 Khảo sát sự ảnh hưởng của các chất phụ gia lên giá trị mật độ quang của
phim sau khi chiếu xạ.
Các chất được đưa vào có chứa Bo, Li và Cd là những nguyên tử có phản ứng
với nơtron nhiệt tạo ra các hạt mang điện khác. Chính vì thế, việc đưa thêm các chất
này giúp tăng cường khả năng ghi nhận nơtron của các phim PVA nhuộm màu.
Để khảo sát trạng thái làm việc của các phim PVA nhuộm methylene có chứa
các chất phụ gia khác nhau khi chiếu trên nguồn nơtron nhiệt, các phim này được
đưa vào chiếu nơtron nhiệt trên Lò nghiên cứu Đà Lạt trong khoảng thời gian 10
giờ liên tục và tiến hành xác định sự thăng giáng giá trị mật độ quang của phim. Các
kết quả khảo sát độ thăng giáng giá trị mật độ quang của phim A sau chiếu được
trình bày trên Hình 3.17. Từ hình vẽ thấy rằng độ thăng giáng mật độ quang của
phim A trên phim BMB0 là cao nhất, rồi đến BMB2 và LBM1. Các phim CMB,
LMB và NMB đều có giá trị rất nhỏ. Kết quả cho thấy loại phim BMB0 không có
chứa chất phụ gia tăng cường lại có giá trị thay đổi mật độ quang trước và sau khi
chiếu xạ là cao nhất.
Các phim mỏng PVA khi bị chiếu xạ với gamma thì quá trình ngắt mạch chiếm
ưu thế khiến cho phân tử lượng của polyme này giảm đi. Phim mỏng PVA được
nhuộm màu sẽ bị mất màu bởi quá trình ion hóa bức xạ trong phim. Quá trình ion
hóa bức xạ đã dẫn đến quá trình phá hủy các tâm màu [7-8]. Tuy nhiên việc đưa
thêm các chất phụ gia này đã làm tăng độ bền bức xạ của polyme lên khi chúng
được chiếu với nơtron. Khi tiến hành chiếu nguồn nơtron lên phim có thêm chất phụ
gia dẫn đến sự hình thành thêm nhiều các gốc tự do, làm cho phân tử lượng của
polymer tăng lên và đó chính là hiệu ứng khâu mạch. Chính điều này dẫn đến sự
hình thành nên các tâm màu, khiến cho phim có hiện tượng tăng màu [18]. Như vậy
khi chiếu trên nguồn nơtron, quá trình truyền năng lượng ion hóa không chỉ diễn ra
trên PVA mà còn trên các chất phụ gia. Điều đó dẫn tới việc giảm quá trình phá hủy
các tâm màu trên phim. Vậy việc đưa thêm các chất phụ gia CdSO4, LiOH.H2O,
H3BO3, Na2B4O7.10H2O và LiF sẽ làm tăng độ dẻo dài, độ trong của phim cũng như

68
tăng độ màu của phim nhưng lại cản trở quá trình phá hủy các tâm màu của phim
khi chúng được chiếu trên nguồn nơtron nhiệt.

Hình 3.17: Sự thăng giáng giá trị mật độ quang của các phim tại bước sóng 668 nm
sau khi được chiếu trên nguồn nơtron nhiệt 10 giờ.
3.2.4 Khảo sát trạng thái của phim sau khi chiếu
Các phim PVA được nhuộm màu sau khi được chiếu trên nguồn nơtron nhiệt
được bảo quản trong bình hút ẩm chuyên dụng và để ở điều kiện nhiệt độ phòng thí
nghiệm. Sau đó phim sẽ được mang ra đo giá trị mật độ quang trong thời khoảng 30
ngày. Đối với nghiên cứu này đã tiến hành khảo sát giá trị mật độ quang của các
phim BMB0, BMB2, LMB1, LMB2, CMB và NMB sau khi được chiếu xạ trên
nguồn nơtron nhiệt trong khoảng thời gian 10 giờ. Kết quả khảo sát sự biến đổi giá
trị mật độ quang của các phim được nhuộm Methylene blue được minh họa trên các
Hình 3.18 đến Hình 3.23 dưới đây:

69
Hình 3.18: Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm Methylene blue
và không có Axit Boric, được chiếu trong 10 giờ.

Hình 3.19: Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm Methylene blue
với 100 mg Axit Boric và được chiếu trong 10 giờ.

70
Hình 3.20: Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm Methylene blue
có LiF và được chiếu trong 10 giờ.

Hình 3.21: Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm Methylene blue
có Lithium Hydroxide Monohydrate và được chiếu trong 10 giờ.

71
Hình 3.22: Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm Methylene blue
có Sulfat Cadmium và được chiếu trong 10 giờ.

Hình 3.23: Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm Methylene blue
có Natri Borat Decahodrat và được chiếu trong 10 giờ.
Từ các kết quả minh họa trên các Hình 3.18 đến Hình 3.23, chúng tôi thấy rằng
phim PVA được nhuộm màu Methylene blue sau khi được chiếu xạ thì giá trị mật
độ quang của chúng đều có xu hướng giảm trong vòng 24 giờ. Tuy nhiên, sau thời

72
gian 24 giờ sau chiếu thì giá trị mật độ quang của phim lại có xu thế tăng lên. Đặc
biệt với phim có đưa thêm chất phụ gia như Lithium Fluoride, Lithium Hydroxide
Monohydrate, Sulfat Cadmium và Natri Borat Decahodrat thì sau thời gian lưu giữ
phim ở điều kiện phòng thí nghiệm, giá trị mật độ quang của phim có xu hướng
tăng cao, lớn hơn giá trị ban đầu của phim trước khi được chiếu xạ. Trong khi đó,
phim PVA nhuộm màu không chứa chất phụ gia và phim có chứa thêm Axit Boric
có sự tăng giá trị mật độ quang sau thời gian lưu giữ sau khi chiếu, nhưng giá trị
này không lớn hơn giá trị ban đầu của phim trước khi được chiếu xạ. Với hai loại
phim này, trong vòng 5 ngày đầu tiên sau chiếu, giá trị mật độ quang của phim gần
như đã trở về trạng thái bão hòa. Trong khi đó các phim PVA nhuộm màu có chứa
các chất như Lithium Fluoride, Lithium Hydroxide Monohydrate, Sulfat Cadmium
và Natri Borat Decahodrat thì tính ổn định thấp hơn hẳn.
Hiện tượng này có thể được giải thích bởi hiệu ứng nhớ của vật liệu sau khi bị
chiếu xạ. Sau khi được chiếu xạ, các phim này được bảo quản trong bình hút ẩm có
hút chân không nên đã loại bỏ quá trình oxy hóa sau bức xạ. Chính vì vậy hiện
tượng mật độ quang của phim sau thời gian lưu trữ lại tăng màu có thể được giải
thích bởi hiệu ứng nhớ của vật liệu sau khi bị chiếu xạ [7-8, 27].
Để tránh sai số kết quả sự suy giảm giá trị mật độ quang của phim sau khi chiếu
xạ, phim cần được đo ngay trong vòng 24 giờ đầu tiên sau khi chiếu. Vì lý do nào
đó mà việc đo giá trị mật độ quang của phim sau khi chiếu xạ không thể thực hiện
ngay, chúng ta cần phải khảo sát kỹ hệ số hiệu chỉnh kết quả cho từng loại phim
khác nhau thông qua hàm làm khớp mô tả xu hướng biến đổi màu của phim sau
chiếu.
Để có thể xác định được hệ số hiệu chỉnh phù hợp với thời điểm đo mật độ
quang sau chiếu, chúng tôi sử dụng hàm e mũ có dạng như sau:
abs = axe− bxday + c (3.1)
trong đó abs là giá trị mật độ quang ghi nhận được sau số ngày lưu giữ day (ngày),
Bảng 3.5 dưới đây tổng hợp kết quả làm khớp công thức của các phim PVA
nhuộm màu được chiếu trên nguồn nơtron nhiệt trong 10 giờ có chứa các chất phụ
gia khác nhau.

73
Bảng 3.5: Kết quả làm khớp sự biến đổi mật độ quang của phim sau khi được chiếu
xạ và được lưu giữ trong phòng thí nghiệm.
Ký hiệu a b c R2
BMB0 -0,336±0,216 0,680±0,317 1,560±0,003 0,9179
BMB2 -0,298±0,078 0,604±0,127 1,748±0,002 0,9778
LMB1 -0,307±0,040 0,221±0,042 1,481±0,008 0,9526
LMB2 -0,260±0,034 0,231±0,043 1,334±0,006 0,9581
CMB -0,372±0,114 0,239±0,101 1,488±0,020 0,7908
NMB -0,185±0,034 0,248±0,062 2,234±0,006 0,9154

Từ nghiên cứu thực nghiệm cho thấy rằng phim mỏng PVA nhuộm màu
Methylene blue có chứa Axit Boric sử dụng như một loại liều kế màng mỏng trong
chiếu xạ nơtron nhiệt có độ bền và độ ổn định cao hơn so với các loại phim sử dụng
chất phụ gia khác. Điều đó đảm bảo cho kết quả ghi nhận được có độ chính xác cao
hơn.

3.2.5 Khảo sát sự ảnh hưởng của khối lượng Axit Boric lên chất lượng phim
trước và sau khi chiếu trên nguồn nơtron nhiệt
Từ nghiên cứu khảo sát việc đưa thêm các chất nhằm tăng khả năng làm việc
của phim, thấy rằng việc đưa thêm Axit Boric vào phim nhuộm màu là ưu việt hơn
hẳn các chất khác nên chọn đưa Axit Boric vào phim. Tuy nhiên, để đưa lượng Axit
Boric vào phim phù hợp nhất có thể, cần phải tiến hành nghiên cứu các lượng axit
khác nhau đưa vào phim. Tiến hành khảo sát sự ảnh hưởng của Axit Boric lên chất
lượng phim trước chiếu xạ đã được trình bày chi tiết trong mục 3.7. Từ việc nghiên
cứu trên, các phim BMB0, BMB1, BMB2 và BMB3 là loại phim có chứa hàm
lượng acid boric đưa vào lần lượt từ 0 mg, 50 mg, 100 mg và 150 mg được đưa vào
chiếu trên nguồn nơtron nhiệt.
Các kết quả khảo sát cho thấy khi lượng Axit Boric đưa vào càng tăng thì giá trị
biến đổi mật độ quang sau khi chiếu trên nguồn nơtron càng giảm. Như vậy Axit
Boric đưa vào đã làm tăng sự bảo vệ bức xạ nơtron đối với polymer, làm giảm quá
trình phá hủy các tâm màu trên phim. Khi lượng Axit Boric đưa vào càng tăng thêm

74
thì lúc này chất lượng của phim trước chiếu cũng giảm đi dẫn đến độ nhạy màu với
bức xạ là giảm như đã minh họa trong Hình 3.24.

Hình 3.24: Sự thay đổi giá trị A/d trên các phim mỏng có chứa lượng Axit Boric
khác nhau tại bước sóng 668 nm.
3.2.6 Đường đặc trưng liều
Để nghiên cứu hiệu ứng bức xạ trên phim mỏng PVA nhuộm màu Methylene
blue, chúng tôi sử dụng gồm các phim BMB0, BMB1, BMB2 và BMB3 và xác định
hàm đặc trưng liều cho từng loại phim khác nhau và tiến hành chiếu mẫu trên nguồn
nơtron nhiệt tại kênh số 2, Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt. Việc chọn loại phim này
dựa trên việc khảo sát ảnh hưởng của các chất phụ gia đưa vào, tính ổn định của
phim trước và sau khi chiếu trên nguồn được trình bày trong phần mục phía trên.
Để xác định được đường đặc trưng liều của từng loại phim, tiến hành đưa các
phim vào chiếu trong các khoảng thời gian 1 giờ, 2 giờ, 4 giờ, 8 giờ, 10 giờ, 12 giờ
và 24 giờ. Phim sau khi được chiếu nguồn nơtron thì chuyển ra Hà Nội thực hiện
việc xác định mật độ quang. Đánh giá sự thăng giáng giá trị mật độ quang của các
phim PVA trước khi chiếu Ao và sau khi chiếu A được xác định bởi giá trị
A = A0 − A và kết quả được trình bày trong Bảng 3.6:

75
 Bảng 3.6: Sự thăng giáng giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm màu
Methylene blue có chứa hàm lượng Axit Boric khác nhau.

Thời gian chiếu Độ thăng giáng giá trị mật độ quang A

(giờ)
BMB0 BMB1 BMB2 BMB3
1 0,209 0,048 0,047 0,039
2 0,203 0,065 0,038 0,060
4 0,234 0,131 0,118 0,081
8 0,296 0,152 0,137 0,066
10 0,347 0,189 0,142 0,088
12 0,356 0,251 0,142 0,134
24 0,360 0,299 0,147 0,170

Kết quả nghiên cứu cho thấy loại phim BMB0 tương ứng với khối lượng Axit
Boric đưa vào bằng 0mg có độ thăng giáng A là cao nhất so với các phim BMB1,
BMB2 và BMB3 ở cùng một khoảng thời gian chiếu mẫu.
Như vậy, độ thăng giáng giá trị mật độ quang của từng loại phim A tăng lên
khi chúng được chiếu trong khoảng thời gian tăng lên. Tuy nhiên với các hàm lượng
acid boric đưa vào khác nhau thì thì quá trình thăng giáng mật độ quang của mỗi
loại phim cũng khác nhau. Nghĩa là khi hàm lượng Axit Boric được đưa vào các
phim tăng lên thì quá trình thăng giáng giá trị mật độ quang của các phim A lại
giảm xuống, nghĩa là độ nhạy ghi nhận bức xạ của các phim đối với bức xạ nơtron
đã bị giảm đi. Ban đầu, việc đưa thêm Axit Boric là nhằm tăng độ màu cũng như
làm tăng khả năng ghi nhận hiệu ứng tương tác của nơtron với vật liệu làm phim
như trình bày trong mục 3.1.8, nhưng kết quả lại cho thấy việc đưa thêm Axit Boric
lại làm giảm sự thăng giáng mật độ quang của phim khi chiếu trên nguồn nơtron
nhiệt. Như vậy Axit Boric đưa vào đã làm tăng sự bảo vệ bức xạ nơtron đối với
polymer, làm giảm quá trình phá hủy các tâm màu trên phim. Khi lượng Axit Boric
đưa vào càng tăng thêm thì lúc này quá trình khâu mạch trong polymer tăng lên, sự
hình thành tâm màu tăng lên.
Việc xác định đặc trưng liều của phim là một công việc quan trọng và cần thiết.
Bởi công việc này giúp xác định được xu hướng biến đổi của phim khi chúng được
chiếu xạ. Các dạng hàm đặc trưng liều thường gặp gồm: dạng hàm tuyến tính, dạng

76
đa thức, dạng hàm mũ, dạng hàm mũ bão hòa, dạng hàm mũ suy giảm và dạng hàm
tuyến tính suy giảm. Trong đó dạng hàm mũ mô hình truyền năng lượng được sử
dụng để xác định hàm đặc trưng liều của các phim mỏng nhuộm màu Methylene
blue.
Xác định đường đặc trưng liều từ sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim theo
hàm mũ bão hòa của mô hình truyền năng lượng và chúng tôi thu được kết quả trình
bày trong Bảng 3.7 và Hình 3.25 dưới đây:
Bảng 3.7: Giá trị các tham số của đường cong đặc trưng liều trên các phim PVA
nhuộm màu có chứa hàm lượng Axit Boric khác nhau.

Film no ns k n0/ns R2
BMB0 1,540±0,043 1,234±0,026 7,077±2,729 1,248±0,043 0,897
BMB1 1,648±0,015 1,322±0,046 1,515±0,447 1,247±0,045 0,970
BMB2 1,791±0,013 1,636±0,011 4,491±1,248 1,095±0,011 0,956
BMB3 1,849±0,012 1,646±0,075 0,963±0,610 1,123±0,051 0,928

Hình 3.25: Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm màu Methylene
blue có chứa khối lượng Axit Boric khác nhau tại bước sóng 668 nm.

77
 Như vậy hàm đặc trưng liều sử dụng mô hình truyền năng lượng là hòan toàn
phù hợp vì chúng cho giá trị làm khớp hàm R2 từ 0,897 đến 0,970. Các kết quả này
cho thấy xu hướng biến đổi màu của các loại phim khi chúng được chiếu ở các
khoảng thời gian chiếu khác nhau trên nguồn nơtron nhiệt.

78
Kết luận Chương III
Chương III đã trình bày kết quả nghiên cứu sự suy giảm giá trị mật độ quang
của phim mỏng nhuộm trên màu thuốc nhuộm crystal violet, methyl red, Methylene
blue và methyl orange. Trong chương này, chúng tôi đã xây dựng được đường đặc
trưng liều cho từng loại phim chứa các chất nhuộm màu khác nhau. Từ việc xác
định độ nhạy màu đối với bức xạ gamma cho thấy phim PVA nhuộm Methylene
blue có độ nhạy bức xạ là tốt nhất so với các màu còn lại. Chúng tôi cũng đã thực
hiện việc nghiên cứu cải tiến chất lượng, tăng độ nhạy phim PVA nhuộm màu bằng
việc khảo sát %PVA có trong phim cũng như đưa thêm Axit Boric vào phim. Các
kết quả nghiên cứu trên cho thấy phim PVA nhuộm màu với hàm lượng 2,94%
PVA với lượng chất phụ gia Axit Boric đưa vào nhỏ hơn 100 mg là loại liều kế
màng mỏng phù hợp cho việc phát triển và ứng dụng hệ liều kế đo liều cao dùng
trong công nghệ bức xạ ở Việt Nam.
Cũng trong chương này đã khảo sát đặc tính của loại màng mỏng PVA nhuộm
màu Methylene blue khi được chiếu trên nguồn nơtron nhiệt tại kênh ngang số 2, Lò
nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt. Các kết quả tiến nghiên cứu phim PVA nhuộm màu có
chứa các chất phụ gia khác nhau nhằm tăng thêm độ bền cơ học và độ nhạy màu với
bức xạ của phim cho thấy phim PVA nhuộm màu. Các nghiên cứu của chúng tôi
cho thấy việc đưa thêm chất phụ gia vào phim được chiếu xạ trên nguồn nơtron đã
làm tăng quá trình khâu mạch trong polymer, dẫn đến việc tăng các tâm màu trong
phim, giảm quá trình phá hủy các tâm màu. Quá trình này ngược lại với quá trình
ngắt mạch của phim PVA nhuộm màu khi được chiếu trên nguồn gamma. Và quá
trình tăng khối lượng chất phụ gia vào phim thì càng làm tăng quá trình tái tạo các
tâm màu mới, làm giảm quá trình mất màu sau khi chiếu xạ. Sử dụng mô hình
truyền năng lượng trong việc xác định hàm đặc trưng biến đổi mật độ quang của
phim khi chiếu trên nguồn nơtron là phù hợp.

79
 KẾT LUẬN CHUNG

Kết quả của luận án

Trong luận án này, chúng tôi đã nghiên cứu phát triển phương pháp đo liều bức
xạ gamma trên phim mỏng PVA nhuộm màu và nghiên cứu một số tính chất của
phim mỏng PVA nhuộm màu khi chiếu trên chùm nơtron nhiệt tại kênh số 2 của Lò
nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt. Những kết quả chính của luận án được tóm tắt như
sau:
1. Đã nghiên cứu thành công phim màng mỏng PVA được nhuộm màu dùng
trong kiểm soát liều phóng xạ gamma ở khoảng liều rộng từ 0 đến 150kGy. Trong
nghiên cứu này, chúng tôi đã đánh giá được sự biến đổi màu của phim PVA nhuộm
màu khi chúng được chiếu xạ ở các mức liều khác nhau. Bên cạnh đó, chúng tôi đã
khảo sát và đánh giá độ nhạy màu với bức xạ trên các phim được nhuộm các màu
khác nhau. Kết quả nghiên cứu cho thấy phim nhuộm màu xanh methylence có độ
nhạy màu tốt nhất so với các thuộc nhuộm còn lại với bức xạ gamma ở khoảng liều
rộng từ 0 đến 150 kGy. Đã tiến hành khảo sát vai trò và sự ảnh hưởng của hàm
lượng dung dịch phần trăm PVA lên khả năng làm việc của phim và cho thấy phim
với hàm lượng 2,94% PVA thì độ suy giảm mật độ quang riêng của phim đạt giá trị
cao nhất, đồng nghĩa với việc phim có khả năng làm việc tốt nhất so với các hàm
lượng %PVA khác được khảo sát. Để tăng độ nhạy bức xạ của phim, chúng tôi đã
tiến hành nghiên cứu đưa thêm một lượng Axit Boric phù hợp vào trong phim.
Lượng chất Axit Boric được đưa thích hợp vào đã làm tăng giá trị mật độ quang của
phim trước chiếu và độ suy giảm mật độ quang riêng của phim cũng tăng lên cho
thất độ nhạy bức xạ gamma của phim cũng được cải thiện rõ rệt.
2. Đã bước đầu nghiên cứu một số tính chất của phim PVA nhuộm màu khi
chiếu trên chùm nơtron nhiệt tại kênh số 2 của Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt.
Trong phần này, chúng tôi đã tiến hành khảo sát sự ảnh hưởng của các chất phụ gia
lên giá trị mật độ quang của phim sau khi được chiếu trên nguồn nơtron. Các kết
quả nghiên cứu cho thấy việc đưa thêm chất phụ gia vào đã làm giảm quá trình phá
hủy các tâm màu của phim khi chúng được chiếu trên nguồn nơtron. Điều này cho

80
thấy phi PVA được nhuộm màu đưa thêm chất phụ gia đã làm giảm độ nhạy màu
của phim với bức xạ nơtron.
3. Nghiên cứu và sử dụng thành công mô hình truyền năng lượng trong việc xác
định đường đặc trưng liều cho phim PVA nhuộm màu cho cả quá trình chiếu xạ
gamma và nơtron.
Các kết quả nghiên cứu này là đáng tin cậy, đã được công bộ trên các tạp chí
chuyên ngành có uy tín cho thấy loại phim màng phỏng PVA được nhuộm màu có
thể ứng dụng trong việc kiểm soát liều cao của chiếu xạ gamma và nơtron trên Lò
nghiên cứu. Tuy nhiên, để có thể đánh giá đầy đủ hơn về phim PVA nhuộm màu
trong quá trình kiểm soát liều nơtron trên Lò nghiên cứu, chúng tôi đề xuất nghiên
cứu tiếp một số vấn đề sau:
1. Phân tách được sự đóng góp của liều gamma và liều nơtron lên phim PVA
nhuộm màu khi chiếu trên Lò nghiên cứu thông qua giá trị mật độ quang.
2. Kiểm soát và giảm quá trình thay đổi mật độ quang của phim nhuộm màu
khi được lưu trữ sau khi chiếu trên nguồn nơtron Lò nghiên cứu.

81
 DANH SÁCH CÁC CÔNG TRÌNH ĐÃ ĐƯỢC
CÔNG BỐ CỦA TÁC GIẢ
1. Anh Thi Vo, Nghiep Dai Tran, Giap Van Trinh, Diep Bang Tran, Binh Van
Nguyen (2018) Investigation characteristics of polyvinyl alcohol films dyed
Methylene blue as a radiation dosimeter, Journal of Radioanalytical and
Nuclear Chemistry, https://doi,org/10,1007/s10967-018-5921-2
2. Anh Thi Vo, Nghiep Dai Tran, Giap Van Trinh, Son Ngoc Pham (2018)
Effect of thermal neutron irradiation at No. 2 channel of Dalat nuclear
research reactor on dyed polyvinyl, Journal of Radioanalytical and Nuclear
Chemistry, https://doi.org/10.1007/s10967-018-6177-6
3. Vo Thi Anh, Tran Dai Nghiep, Trinh Van Giap (2018) To Determine Dose
Response Curves of Dyed Polyvinyl Alcohol Films Irradiated with Gamma-
Rays, Open Journal of Safety Science and Technology, 8:13-19
4. Nguyễn Thành Công,Võ Thị Anh, Trần Đại Nghiệp (2016), Nghiên cứu sự
hấp thụ bức xạ gamma trong phim đổi màu do bức xạ, Tạp chí khoa học
Trường Đại học Vinh, 45 (1A): 13-16
5. Võ Thị Anh, Trịnh Văn Giáp, Trần Đại Nghiệp, Nguyễn Thành Công (2018)
Nghiên cứu sự nhậy màu của phim Poly(vinyl Alcohol) nhuộm màu bị chiếu
xạ gamma, Tạp chí khoa học Trường Đại học Vinh, 47 (1A): 14-20
6. Võ Thị Anh, Nguyễn Thành Công, Trịnh Văn Giáp, Trần Đại Nghiệp và
Phạm Ngọc Sơn (2018) Nghiên cứu sự nhậy màu của phim Poly(vinyl
Alcohol) nhuộm màu chiếu trên nguồn nơtron, Tạp chí Khoa học (Trường
Đại học Vinh), 46 (4A): 5-10
7. Võ Thị Anh, Trịnh Văn Giáp, Trần Đại Nghiệp (2015) Ảnh hưởng của các
tác nhân hoá học đối với quá trình truyền năng lượng của bức xạ gamma
trong các phim mỏng, Hội nghị khoa học và công nghệ Hạt nhân toàn quốc
lần thứ XI, 6-7/8/2015, Thành phố Đà Nẵng

82
 TÀI LIỆU THAM KHẢO

1. TIẾNG VIỆT
1. Đào Khắc An (2012), Một số phương pháp vật lý thực nghiệm hiện đại, NXB
Giáo dục Việt Nam.
2. Phan Tiến Dũng (2008), Chế tạo hệ thống thiết bị đo liều bức xạ ứng dụng trong
y tế và an toàn bức xạ, Báo cáo tổng kết đề tài cấp Bộ 2006-200, Bộ Khoa học và
Công nghệ.
3. Nguyễn Thị Định (2004), Nghiên cứu chế tạo liều kế màng mỏng PVA-
Bromocresol green dùng trong công nghệ bức xạ, Khoá luận tốt nghiệp, Khoa Vật
lý, Trường ĐH Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội.
4. PGS. TS Ngô Quang Huy (2004); An toàn bức xạ ion hoá; NXB Khoa học và Kỹ
thuật, Hà Nội.
5. Hoàng Hoa Mai (2002), Nghiên cứu ứng dụng các hệ liều kế dung trong công
nghệ bức xạ, Luận án tiến sỹ Vật lý, Viện Năng lượng Nguyên tử Việt Nam, Hà Nội.
6. Đỗ Thị Nguyệt Minh (2005), Nghiên cứu hiệu ứng hoá lý trong tương tác của
bức xạ gamma với một số vật liệu nhạy bức xạ, luận án tiến sỹ Vật lý, Viện Năng
lượng Nguyên tử Việt Nam, Hà Nội.
7. Trần Đại Nghiệp (2002), An toàn Bức xạ, NXB Khoa học và Kỹ thuật, Hà Nội.
8. Trần Đại Nghiệp (2007), Xử lý Bức xạ và Cơ sở của Công nghệ Bức xạ, NXB
Đại học Quốc gia Hà Nội.
9. Vương Hữu Tấn (2016), Thực nghiệm vật lý hạt nhân sử dụng các kênh ngang
của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt, NXB Đại học Quốc Gia Hà Nội.
10. TCVN 9595-3:2013 (ISO/IEC Guide 98-3:2008) Độ không đảm bảo đo – Phần
3: Hướng dẫn trình bày độ không đảm bảo đo (GUM:1995).
11. TCVN 12021:2017 (ISO/ASTM 51707:2015) Bảo vệ bức xạ - Hướng dẫn đánh
giá độ không đảm bảo đo trong đo trong đo liều xử lý bức xạ.
12. TCVN 12019 (ISO/ASTM 51261) Bảo vệ bức xạ - Thực hành hiệu chuẩn hệ đo
liều thường quy cho xử lý bức xạ.

83
13. TCVN 7910:2017 (ISO/ASTM 51275:2013) Bảo vệ bức xạ - Thực hành sử
dụng hệ đo liều phim nhuộm màu bức xạ.
14. Chu Thị Xuân (2005), Nghiên cứu hàm đặc trưng liều của các màng mỏng
Chitosan nhuộm màu và PVA nhuộm màu trong trường bức xạ của 60
Co và khả
năng ứng dụng trong xử lý bức xạ, Khoá luận tốt nghiệp, Khoa Vật lý, Trường ĐH
Khoa Học Tự nhiên, ĐH Quốc gia Hà Nội.

84
 2. TIẾNG ANH
15. A. Abdel-Fattah, El-Sayed Ahmed Hegazy và H. Ezz El-Din (2002),
“Radiation-chemical formation of HCl in poly(vinyl butyral) films containing
chloral hydrate for use in radiation dosimetry”, International Journal of Polymeric
Materials 51(9), pp. 851-874.
16. American Society for Testing Materials (1988), Method for Using a
Polymethylmetharcrylate Dosimetry System, ASTM Standard E1276, Philadelphia,
17. A. Miller, W, Batsberg and W, Karman (1988), Method for Using a
Radiochromic Film Dosimetry System, ASTM Standard E1276, American Society
for Testing Materials, Philadelphia.
18. Abutalib M. M và Osiris W. Guirguis (2014), “Influence of fast neutron
irradiation on the optical properties of Poly(vinyl Alcohol)/Hydroxypropyl cellulose
blends”, British Journal of Applied Science & Technology 4(30), pp. 4316-4327.
19. Abd El-Kader K. M., Abd Hamied S. F, Mansour A. B., El-Lawindy A. M. Y.,
El-Tantaway F. (2002), “Effect of the molecular weights on the optical and
mechanical properties of poly (vinyl alcohol) films”, Polyme Testing 21, 847 -850.
20. Abd El-Kader K. M. và Abdel Hamied S. F. (2002), “Preparation of poly (vinyl
alcohol) films with promising physical properties in comparison with commercial
polyethylene film”, Journal of Applied Polymer Science 86, pp. 1219 -1226.
21. Abd El-Kader K. M., El-Lawindy A. M. Y., Mansour A. F., Abdel Hamied S. F
(2002), “Cut‐out filter for ultraviolet radiation from poly (vinyl alcohol)”, Journal
of applied polymer science 84, pp. 1295 -1299.
22. Abd El-Kader K, M., Orabi A, S. (2002), “Spectroscopic behavior of poly
(vinyl alcohol) films with different molecular weights”, Polyme Testing 21(5), 591 -
595.
23. Abdel-Fattah, M. El-Kelany (1998), “Radiation-sensitive indicator based on
radiation-chemical formation of acids in polyvinyl butyral films containing chloral
hydrate”, Radiation Physics and Chemistry 51(3), pp. 317-325, DOI:
10,1016/S0969-806X(97)00258-2.

85
24. Awad A, Al Zahrany, Khalid A, Rabaeh, Ahmed A, Basfar (2011), “Radiation-
induced color bleaching of Methyl red in polyvinyl butyral film dosimeter”,
Radiation Physics and Chemistry 80, pp. 1263–1267.
25. Chapiro A. (1962), Radiation Chemistry of Polymeric Systems, John Wiley &
Sons Inc, London.
26. Christie M, Hassan, Nikolaos A,Peppas (2000), Structure and Application of
Poly(vinyl alcohol) hydrogels Produced by Conventional Crosslinking or by
Freezing/Thawing methods, Advances in polymer Science, Sringer-Verlag Berlin
Heidelberg 2000, vol, 153, pp. 37-65.
27. D. F. Regulla và U. Deffner (1982), “Dosimetry by ESR spectroscopy of
alanine”, The International Journal of Applied Radiation and Isotopes 33(11), pp.
1101-1114.
28. Daniel López, Ione Cendoya, F. Torres, Javier Tejada và Carmen Mijangos
(2001), “Preparation and characterization of poly(vinyl alcohol)‐based magnetic
nanocomposites, 1, Thermal and mechanical properties”, Journal Applied Polymer
Science 82, pp. 3215 -3222.
29. G. Bigazzi, J.C. Hadler N, P. J Iunes, M. Oddone, S. R. Paulo, A. Zuniga G.
(1995), “Absolute thermal neutron fluence determination by thin film of natural
uranium”, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A 352, pp.
588-591.
30. Harald H. Rossi và Walter Rosenzweig (1955), “Measurements of Neutron
Dose as a Function of Linear Energy Transfer”, Radiation Research 2(5), pp.
417-425,
31, Hoang Hoa Mai, Nguyen Dinh Duong, T. Kojima (1998), Dose intercomparison
studies for standardization of high-dose dosimetry in Viet Nam, IAEA-SM-356/58,
pp. 345-350,
32. IAEA (1991), High Dose Dosimetry for Radiation Processing, Vienna, pp.
489-501.
33. IAEA (2008), Cyclotron Produced Radionuclides: Principles and
PracticeTechnical, Technical reports series No, 465, Vienna.

86
34. IAEA (2002), “Dosimeter for Food Irradiation”, Technical reports series No,
409, Vienna.
35. IAEA (1998), “Techniques for high dose dosimetry in industry, agriculture and
medicine”, Proceeding of an International Symposium organized by International
Atomic Agency (IAEA) held in Vienna, pp. 173-187.
36. Ichikawa T., and Yoshida H. (1990), “Mechanism of radiation-induced
degradation of poly(methyl methacrylate) as studied by ESR and electron spin echo
methods”, Journal of Polymer Science Part A: Polymer Chemistry 28, pp. 1185 –
1196.
37. J. W. Nam (1988), “Standardization of high doses in radiation processing”,
IAEA BULLETIN 4, pp. 41-43.
38. Johnny W. Hansen, Mikael Jensen và Robert Katz (1980), The Radiochromic
Dye Film Dose Meter As a Possible Test of Particle Track Theory, Riso National
Laboratory.
39. K. Becker (1973), Solid State Dosimetry, Cleveland, Ohio, CRC Press.
40. Khaled M. A. (1994), “Optical absorption and microhardness of gamma
irradiated poly(vinyl alcohol) doped with CuClz and CrCI3”; Polymer Degradation
and Stability 43, pp. 373 -377.
41. Kuncser V., Filoti G., Podgorsek R., Biebricher M., Franke H. (1998), “The
diffraction efficiency in Fe: PVA explained by Mössbauer spectroscopy”, Journal
of Physics D: Applied Physics 31, pp. 2315-2318.
42. Linda F. Gudeman và Nikolaos A. Peppas (1995), “Preparation and
characterization of pH-sensitive, interpenetrating networks of poly (vinyl alcohol)
and poly (acrylic acid)”, Journal of Applied Polymer Science 55, pp. 919-928.
43. M Krumova, D López, R Benavente, C Mijangos, J,M Pereña (2000), “Effect of
crosslinking on the mechanical and thermal properties of poly(vinyl alcohol) ”,
Polymer 41(26), pp. 9265 –9272.
44. M. El,Kelany (2012), “Effect of γ-radiation on the physical properties of
poly(vinyl alcohol) dyed with tetrabromophenolphthalein ethyl ester”, Chemistry
and Materials Research 2(5), pp.71-80.

87
45. M. Suzuki, T. Yoshida, T. Koyama, M. Kimura, K. Hanabusa, H. Shirai (2000),
“Ionic Conduction in Partially Phosphorylated Poly(vinyl alcohol) as Polymer
Electrolytes”, Polymer 41, 4531–4536.
46. Mazzoldi, P. and Arnold G. W. (1987), Ion Beam Modification of Insulators,
United States.
47. J. H. Schulman and W. D. Compton (1963), Color centers In Solid, Oxford:
Pergamon Press.
48. Milena Cernilogar Radez, Marko Giacomelli (2005), “Development of Etched
Track detector system for low fluxes of thermal neutrons”, International
Conference “Nuclear Energy for new Europe 2005”, Slovenia, September 5-8.
49. Muhammad Attique Khan Shahid, Bushra Bashir, Bushra Bashir, Hina Bashir
and Arfa Mubashir (2014), “Dosimetric characterization of Henna dye polyvinyl
alcohol (PVA) films”, Journal of Physical and environmental Science Research 2,
pp 21-31.
50. N. V. Bhat, M. M. Nate, R. M. Bhat and B. C. Bhat (2007), “Effect of -
irradiation on polyvinyl alcohol films doped with some dyes and their use in
dosimetric studies”, Indian Journal of Pure and applied physics 45, pp. 545-548.
51. N. M. El-Sawy , M. B. El-Arnaouty and A. M. Abdel Ghaffar (2010), “γ-
Irradiation Effect on the Non-Cross-Linked and Cross-Linked Polyvinyl Alcohol
Films”, Journal Polymer-Plastics Technology and Engineering 49(2), pp. 169-177,
https:// doi,org/10,1080/03602550903284248.
52. N. T. Tu, N. V. Dung and T. D. Nghiep (2009), “Dose response of polyvinyl
alcohol films dyed by Methyl red under gamma irradiation”, Int, J, Low Radiation 6,
pp.177-184.
53. Nusrat G, Akram, Wasim Afridi Bhutto and Imran Nawaz Sharif (2016), “A
study on the response of natural dye to Gamma radiation as a dosimeter”, African
Journal of Chemistry 3 (3), pp. 182-187.
54. Pham Ngoc Son (2012), Development of filtered neutron beam based on the
horizontal channel No,2 of the Dalat nuclear research reactor; Ministry scientific
project report, code: DT.08/09/NLNT, Ministry of Science and Technology.

88
55. Pham Ngoc Son, Vuong Huu Tan, et al (2011), “Measurement of Thermal
69
Neutron Cross-section and Resonance Integrals of the Ga(n,)70Ga and
71
Ga(n,)72Ga Reactions at Dalat Research Reactor”, Journal of the Korean Physical
Society 59(2), pp. 1761-1764.
56. R. Katz, G. L. Sinclair and M. P. R. Waligórski (1986), “The Fricke Dosimeter
as a 1-hit detector”, International Journal of Radiation Applications and
Instrumentation, Part D, Nuclear Tracks and Radiation Measurements 11(6), pp.
301-307.
57. Robert A., Dudley (1972), Dosimetry with photographic emulsions, Radiation
Dosimetry: Instrumentation, Volume 2 of Radiation Dosimetry, Eugene Tochilin,
Academic Press, the University of Michigan.
58. Robert J. Woods, Alexei K. Pikaev (1993), Applied Radiation Chemistry:
Radiation processing, A Wiley-interscience publication, John Wiley & Sons, Inc.
59. Robert Katz, S. C. Sharma and M. Homayoonfar (1972), The Structure of
particle tracks, Radiation Dosimetry, Eugene Tochilin, Academic Press, the
University of Michigan.
60. Rosenberg Y., Siegmann A., Narkis M., and Shkolnik S. (1992), “Low dose γ-
irradiation of some fluoropolymers: Effect of polymer chemical structure”, Journal
of Applied Polymer Science 45, pp. 783 –795.
61. Sayeda Eid, Wafaa Beshir and Seif Ebraheem (2017), “Optical Band Gap and
Radiation Chemical Formation of HCl in Polyvinyl Alcohol Films Containing
Chloral Hydrate for Use in Radiation Dosimetry”, Journal- Chemical Society of
Pakistan 39(1), pp. 11-16
62. Seif Ebraheem, Moushera El-Kelany (2013), “Dosimeter film Based on Ethyl
Violet-bromophenol blue Dyed Poly(vinyl alcohol)”, Open Journal of Polymer
Chemistry 3, pp. 1-5.
63. Shaheen Akhtar, Taqmeem Hussain, Aamir Shahzad and Qamar-ul-Islam
(2013), “The Feasibility of Reactive Dye in PVA Films as High Dosimeter”,
Journal of Basic & Applied Sciences 9, pp. 420-423.
64. Shaheen Akhtar, Taqmeem Hussain, Aamir Shahzad, Qamar-ul-Islam,
Muhammad Yousuf Hussain and Nasim Akhtar (2013), “Radiation Induced

89
Decoloration of Reactive Dye in PVA Films for Film Dosimetry”, Journal of Basic
& Applied Sciences 9, pp. 416-419.
65. Sharaf F., El-Eraki M, H, I., El-Gohary A, R., Ahmed F, M, A, (1996),
“Mechanical and relaxation properties of -irradiated PVA doped with ferrous
sulphate”, Polymer Degradation and Stability 47, pp. 343-348.
66. Tran Dai Nghiep (1998), “Correlation between low linear energy transfer and
interaction characteristics of gamma rays for dyed polyvinyl alcohol”,
Communications in physics, Vietnam 8(4), pp. 237-240,
67. Tran Dai Nghiep, Do Thi Nguyet Minh and Khuong Thanh Tuan (2001),
“Energy transfer model and radiation-induced decoloration of azo dye in aqueous
solution”, Communications in physics, Vietnam 11(4), pp. 213-216.
68. Tran Dai Nghiep, Do Thi Nguyet Minh and Le van Minh (2003), “Dose-
response of photographic emulsions Under gamma irradiation”, Nuclear Science
and Technology, Vietnam 2(2), pp. 59-63.
69. Tran Dai Nghiep, Do Thi Nguyet Minh and Nguyen Thanh Cong (2010),
“Formation and characterization of a hydrophilic polymer hydrogel under gamma
irradiation”, J, Radioanal Nucl Che 285(3), pp. 719-721.
70. Tran Dai Nghiep, Do Thi Nguyet Minh and T, Kojima (2002),
“Physicochemical effect in interaction of radiation with matter”, Nuclear Science
and Technology, Vietnam 1(1), pp. 36-42.
71. Tran Dai Nghiep, T, Kojima (1996), “An energy-transfer model for radiation
dosimetry”, Communications in physics, Vietnam 6(2), pp. 5-12.
72. Tran Dai Nghiep, T, Kojima, Nguyen Trieu Tu, and Tran Viet Ha (1997), “Dose
response characteristics of high-sensitive clear polyvinyl alcohol (PVA) film”,
Communications in physics, Vietnam 7(1), pp. 14-20.
73. Vuong Huu Tan, Pham Ngoc Son, Nguyen Nhi Dien, Tran Tuan Anh, Nguyen
Xuan Hai (2014), “Progress of filtered neutron beams development and applications
at the horizontal Channels No,2 and No,4 of Dalat Nuclear Research Reactor”,
Nuclear Science and Technology, Vietnam 4(1), pp. 62-69.

90
74. W. B. Beshir (2011), “Radiation Sensitive Indicator Based on Tetra
Bromophenol Blue Dyed Poly (Vinyl Alcohol)”, J. Rad. Res. Appl. Sci. 4(3A), pp.
839-853.
75. William L. McLaughlin, Wei-Zhen Ba and Walter J. Chappas (1988),
“Cellulose Diacetate film dosimeters”, International Journal of Radiation
Applications and Instrumentation, Part C, Radiation Physics and Chemistry 31( 4–
6), pp. 481-490
76. Y. S. Yoo, P. S. Kim, P. S. Moon (1975), “A study on the neutron dosimetry
with LiF Thermoluminescent dosimeters”, Journal of the Korean Nuclear Society
7( 3), pp. 191-198
77. Ya. I. Lavrentovich, A. I. Levon, G. N. Mel’nikova and A. M. Kabakchi(1965),
“Gamma and neutron dosimetry in nuclear reactors by means of colored polyvinyl
alcohol films”, Soviet Atomic Energy 19, pp.1189-1192.
78. Zhongwei Zhao, James D. Rush, Jerzy Holcman and Benon H. J. Bielski (1995),
“The Oxidation of chromium (III) by hydroxyl radical in alkaline solution, A
stopped-flow and pre-mix pulse radiolysis study”, Radiation Physics and Chemistry
45(2), pp. 257-263

91